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(非线性光学课件)第二章 非线性光学极化强度和极化率的经典

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非线性光学极化率的经典描述

非线性光学极化率的经典描述

2.光与物质相互作用关系 当一个光电场入射到介质体系中时，由于介质体系是由大 量的多种荷电粒子，如电子、原子实及离子等构成，它们 在外光电场的作用下会发生位移，这就会在介质中产生感 应的电极化强度。
P(r, t ) 0 (1) E(r, t )
配合电磁波在介质中传播的波动方程
E (r , t ) 2 E (r , t ) 2 P(r , t ) 2 E (r , t ) 0 0 0 0 0 2 t t t 2
• 相干辐射产生的另一个效应即是受激布里渊散射（ＳＢ Ｓ），当激光束射入晶体材料后，利用高分辨率光学干涉仪 器观察到在入射激光线的近旁存在着几条亮度很高的辐射线， 频差在１ｃｍ-1以下，这是与晶体等材料中声学波相联系的 ＳＢＳ效应。
• 与ＳＨＧ效应有联系的一些效应如和频（ＳＦＧ）、差频 及光学参量振荡（ＯＰＯ）也陆续地被发现。利用晶体材料 的双折射效应以补偿折射率的色散，人们在许多晶体中，如 ＫＤＰ， ＡＤＰ，ＬｉＮｂＯ3及ＬｉＩＯ3 ，实现了有效 的相位匹配并得到有很高转换效率的相干辐射。利用和频， 可以对相干辐射频率进行蓝移，而利用差频及光学参量振荡 可以将可见激光转换至红外波段。这就为人们扩展相干辐射 的波段范围又提供了几种新的方法。
•非线性光学效应的定义如下：凡物质对于外加电磁场 的响应，并不是外加电磁场振幅的线性函数的光学现 象，均属于非线性光学效应的范畴。
１.非线性光学的早期１０年（１９６１—１９７０） 非线性光学的一个重要发展时期是早期的１０年。
1961年，Franken将红宝石激光束入射到石英片上，确证 了新的ＳＨＧ效应。ＳＨＧ效应的发现极大地促进了无机 晶体材料在相干辐射产生中的应用，具有重要的意义。 １９６２年Woodbury在使用硝基苯材料研究调Ｑ红宝 石激光器时发现，从激光器出射的谱线中，除了红宝石的 激光线外，还有另一条处于红区的７６６ｎｍ谱线。而且 这条出射光束具有与红宝石激光束同样的传播方向和小的 发散角。随之人们即分析出，这是与硝基苯的分子振动密 切有关的一种新的相干辐射，即受激拉曼散射ＳＲＳ。

非线性光学PPT课件

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生耦合作用，并在新频率处产生混频辐射，麦氏方程
E 组是非线性微分方程组，包含
的高次方项。
（3）光与物质相互作用的现象
二次、三次谐波；光参量放大与振荡。 自聚焦。 受激散射，饱和吸收。
第5页/共51页
3、非线性光学学科定义
在强光场与物质相互作用时，出现了非线性电 极化效应和它引起的一些新的光学现象和光学效 应。如，倍频、和频、差频、光放大，受激散射、 多光子吸收、自聚焦、光学双稳态等，这些统称 为非线性光学效应，研究这些效应的学科称为非 线性光学。
光波为单色平面波，稳态: 光波的振幅不随时间变化。
设：三束光波为：
E1z,t
1 2
E1zexpik1z 1t c.c .
E2 z,t
1 2
E2 zexpik2 z 2t c.c .
（2.2-16）
E3z,t
1 2
E3 zexpik3z 3t c.c .
P 电极化强度： (2) 0 (2)E2 (2) (E1 E2 E3)2
第16页/共51页
二次非线性效应
P E 由（2.1-2）式中第二项引起的：
(2)
(2) 2 0
1、一束单色光波入射到介质中时
设单色平面波： E E0 cos(t kz)
则
P
(2)
0
2
E0 cos(t kz)
2
1 2
0
2E02
1
cos
2(t
kz)
（2.1-3）
P 2 讨论：（1）从（2.1-3）式中可以看出，电极化强度
单一频率的光入射到非线性介质中 ，其 频率不发生任何变化 ， 不同频率的光同时入 射时，彼此不发生耦合作用，也不会产生任何 新的频率，麦氏方程组是线性微分方程组，只

(非线性光学课件)第二章 非线性光学极化强度和极化率的经典

(非线性光学课件)第二章 非线性光学极化强度和极化率的经典

因果关系
因果关系: 任意时刻t1的光场E(t1)都会对其后时刻t的极 化强度产生贡献。
dP(1) (t) 0R(1) (t, t1) E(t1)dt1
线性响应函数
时刻t介质的极化强度P(t)是所有t时刻之前介质对光场
响应的积累
t
P(1) (t)
R(1)
0
(t
,
t1
)
E(t1
)dt1
线性响应函数的特性：
t3)
E(t1)E(t2 )E(t3)dt1
极化强度与极化率张量
t
P(1) (t) 0R(1) (t t1) E(t1)dt1
P(1) (t) 0R(1) ( ) E(t )d
t t
0
P(2) (t)
R(2)
0
(t
t1,
t
t2
)
:
E(t1
)E(t2
)dt1dt2
P(n) (t) d
P(1) (t)
R(1)
0
(t
t1)
E(t1)dt1
因果关系
类似地，t1、t2时刻的电场对t时刻媒质的极化强 度也有贡献，这种贡献可以写成：
dP(2) (t) 0R(2) (t t1, t t2 ) : E(t1)E(t2 )dt1dt2
P(2) (t)
dt2
R(2)
0
(t
t1
,
电极化率可以理解为耦合系数。
在非线性光学中， 由于极化强度P与电场强度E之间是非线性关系，
或者说与光电场的强度有关， 因此，电极化率就与光电场强度或者说与光电场的强度有关。
2
介质分为光学上各向同性介质和各向异性介质。

非线性光学-第二章

非线性光学-第二章

(
)
(
v v 1 3 2 3 (2) (1 ) (3) P = ε 0 x E 0 + (ε 0 x E 0 + ε 0 x E 0 ) cos ω t − k ⋅ r 4 2
(
) )
v v 1 v v 1 2 3 (2) ( 3) + ε 0 x E 0 cos 2ω t − 2 k ⋅ r + ε 0 x E 0 cos 3ω t − 3 k ⋅ r + L 2 4 = P ( 0 ) + P (1) + P ( 2 ) + P ( 3 ) + L
(
)
(
)
(
Hale Waihona Puke ) ()和频
差频
举例三：若光场 由一系列频率为 由一系列频率为ω 举例三：若光场E由一系列频率为ω1, ω2, …ωN的单色光组成，同 ω 的单色光组成， 方向入射到电介质中，电极化强度P又如何表示呢？ 方向入射到电介质中，电极化强度 又如何表示呢？
v v 第i个光场表示为 Ei = E0i cos(ωi t − ki ⋅ r ) 个光场表示为
为简单起见，上式先假定 为简单起见，上式先假定E, P及各阶极化率χ（i）均为标量 及各阶极化率 ） v v 举例一： 举例一：假设入射光场为单频余弦波 E = E0 cos ωt − k ⋅ r
(
)
将入射光场代入极化强度表达式中
v v v v v v 2 3 ( 2) 2 (3) 3 P = ε0 x E0 cos ωt − k ⋅ r + ε0 x E0 cos ωt − k ⋅ r + ε0 x E0 cos ωt − k ⋅ r +L
(1)

非线性光物理第二章

非线性光物理第二章

02
1
2
2ih
如果引入符号：
F ( )

02
1
2 2ih
(1)() ne2 F() () i() 0m
( )

ne2
0m
(02
02 2 2 )2 4h2 2


(
)

ne2
0m
(02
当电场强度 E 很大时（强光）
P 0 (1)E (2)E2 (3)E3
—— E 和 P 呈非线性关系
(1)—— 线性极化率
( 2) —— 二次（阶）非线性极化率
( 3) —— 三次（阶）非线性极化率
可以证明，各次极化率间有如下关系：
(2) (1)
2
2
(2)
3 1 2
1
1
两个入射光场：
2
1
3
光参量振荡（Optical Parametric Oscillation） 一个入射光场
三次谐波（Third-harmonic Generate）
一个入射光场
非线性折射（Nonlinear Refraction）
The total polarization can be written as
1111
1.2×10-17
Response time
CO2
GaAs (bulk room temperature) CdSxSe1-x doped glass
GaAs/GaAlAs (MQW)
1.9×10-12 6.5×10-4
10-8 0.04
2 Ps 20 ns 30 ps 20 ns

第二节非线性光学极化率讲解

第二节非线性光学极化率讲解

第二节 非线性光学极化率一 密度矩阵表述法（一）刘维方程: 非线性光学极化率是介质的特征性质――与介质的电子和分子结构的细节有关――量子力学计算――密度矩阵表述法――最方便的方法，特别当必须处理激发的弛豫时. 令ϕ是在电磁场影响下物质系统的波函数.密度矩阵算符：ϕϕρ= （2.1.1） 物理量P 的系综平均由下式给出：()P Tr P Pρϕϕ== （2.1.2）[]ρρ,1H =∂∂i t （2.1.3） 该方程称作刘维方程（Liouville ’s equation ）.哈密顿算符H 是由三部分组成：H HH H ++=随机int（2.1.4）1)0H 是未受扰动的物质系统的哈密顿算符，其本征态是n ，而本征能量是nE，nn E Hn =0；2)nt H 是描述光与物质相互作用的相互作用哈密顿算符；3)而随机H 是描述系统周围的热库施于该系统随机的扰动的哈密顿算符.H int 在电偶极矩近似下，相互作用哈密顿算符由下式给定：ntH E r e⋅= （2.1.5）在这里将只考察电子对极化率的贡献. 对于离子的贡献，就必须用—E R q i ii⋅∑代替E r e⋅,其中q i 和i R 分别是第i 个离子的电荷和位置.H 随机 哈密顿算符随机H 是造成物质激发的弛豫的原因，或者换言之，它是造成被扰动了的ρ弛豫回到热平衡的原因. 于是我们可以把式（2.1.3）表示成iht 1=∂∂ρ[]ρ,int 0，H H +弛豫⎪⎭⎫ ⎝⎛∂∂+t ρ（2.1.6）其中 []ρρ，随机弛豫Hiht 1=⎪⎭⎫⎝⎛∂∂ρ的矩阵元的物理意义:将本征态n 作为基矢，并把ϕ写成n 的线性组合： ∑=nn na ϕ，那么，ρ的矩阵元的物理意义就十分清楚了. 矩阵元2annnn n =≡ρρ表示系统在n 态中的布居，而非对角矩阵元*'''a a n n nn n n =≡ρρ表明系统的态具有n和'n 的相干混合.在n 和'n 有混合的情况下，如果a n 与a n '的相对相位是随机的（或不相干的），那么，通过系综平均后就有0'=ρnn 。

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光折象是介质的参量与光强有关的现象
对于各向同性介质，可将矢量式改写为标量形式
P 0 (1) E 0 (2) EE 0 (3) EEE
0 ( (1) (2) E (3) E 2 )E 0(E)E
讲课为主讲课为主每次每次学时学时每个学生需各自针对目前非线性光学的一个前沿性问题进行资料每个学生需各自针对目前非线性光学的一个前沿性问题进行资料收集整理写出不低于收集整理写出不低于50005000字的书面报告要求至少阅读字的书面报告要求至少阅读1515篇文献篇文献再完成该综述论文所选主要参考文献应能代表该领域的前沿技术和再完成该综述论文所选主要参考文献应能代表该领域的前沿技术和发展趋势其中发展趋势其中20122012年以后的文献不少于年以后的文献不少于1010量子信息技术量子信息技术量子计算量子通信量子密匙量子计算量子通信量子密匙光子晶体光纤光子晶体光纤有机分子的光学非线性有机分子的光学非线性纳米材料中的非线性纳米材料中的非线性光速的调控技术光速的调控技术超短脉冲产生技术超短脉冲产生技术光网络中的非线性光网络中的非线性半导体材料及器件中的非线性半导体材料及器件中的非线性高功率下光纤中的非线性及抑制高功率下光纤中的非线性及抑制34主要参考书
23
由激光与物质的非线性相互作用产生的压缩态效应，由于其 量子起伏的降低，在通信系统中有应用的潜力，在受到人们 的关注。
寻求新的非线性材料一直贯穿于非线性光学的发展。除了寻 求新的非线性效应外，寻求非线性极化率更大、光学稳定性 更好的材料是非线性光学工作者一直关注的方向。
24
1.3.2 非线性光学研究的发展趋势
Nonlinear Optics 非线性光学
2019/11/23
1
第1章 绪 论

非线性光学极化率的描述n.pptx


(2)
i (112 2 )
1 2
12
• 同理, 若将r阶非线性极化强度表示为
(1.1 - 36)
r
P(r) (t) 0
d1
d
2
dr
(
r
)
(1,2
,,
r
)
|
E
(1
)
E
(2
)
E
(r
i
)e
mt
m 1
(1.1 - 37)
式中, (r)(ω1,ω2,…,ωr)与E(ω1)之间的竖线表示 r 个点, 则第r阶极化率张量表示式为
有关, 这种 与波矢 k 的依赖关系, 叫做介质极化率的空间色散, 其空间色散关系
可以通过空间域的傅里叶变换得到。
•
因为在光学波段，光波波长比原子内电子轨道半径大的多通常，空间色
散可以忽略 。
第17页/共37页
• 极化率的单位
•
上面引入了宏观介质的极化率(r), 实际上在文献中还经常用到单个
原子极化率这个参量, 我们用符号(r)mic表示。 宏观极化率与单个原子极化率
(1.2 - 6)
(1) ()
P( ) 0 E ( )
ne2
0m
02
1
2
2ih
(1.2 - 7)
第22页/共37页
如果引入符号
则
F
(
)
02
1 2
2ih
(1)() ne2 F() () i() 0m
(1.2 - 8) (1.2 - 9)
• 式中
( )
ne2
0m
(02
02 2 2 )2 4h2 2
/0

非线性光学 非线性光学极化率与性质


Kramers-Kronig色散关系 极化率 是一个复函， 1 ' i '' ，其 实部和虚部之间的关系称为Kramers-Kronig色散关 系。 '' 1 ' P.V . d ' 1 '' P.V . d
假设波的振幅随空间和时间缓慢变化，即满足以下慢 变近似条件：
2 A( z, t ) A( z, t ) k z 2 z
和
2 A( z, t ) A( z, t ) t 2 t
可以在波动方程中略去场振幅的二阶时间导数和 二阶空间导数，从而得到以下一阶的波方程：
2 A( z, t ) 1 A( z, t ) ik0 PNL ( z, t )e i ( kzt ) z v t 2 0 k
波动方程变为
2 k0 d2 d ( 2 i 2k )E( z ) P NL ( z)ei ( k 'k ) z dz dz 0
假设：在波长量级的距离内光波振幅的变化非常慢，即
则
d 2 E( z ) dE ( z ) k dz 2 dz
2 ik dE( z ) ik02 NL i i ( k 'k ) NL ikz 0 P ( z )e P ( z )e P NL ( z )eikz dz 2 0 k 2 0 k 2 0 nc
极化率的实部和虚部分别对应于介质的色散和吸收，分别 描述介质中光波的位相和振幅的变化，色散关系表明，我 们可以通过介质的色散或吸收而得到另外一个物理量。
1
13/35
非线性极化率张量
P
2
t 0 d1 d 2 R 1 , 2 : E t 1 E t 2

非线性光学及其现象ppt课件


• 有机非线性光学材料具有无机材料所无法比拟 的优点：
• (1)有机化合物非线性光学系数要比无机材料高 1—2个数量级；
• (2)响应时间快；
• (3)光学损伤阀值高；
• (4)可以根据要求进行分子设计。
• 但也有不足之处：如热稳定性低、可加工性不 好，这是有机NLO材料实际应用的主要障碍。
• 典型的有机二阶非线性光学材料包括：
• ①载流子的产生过程。在相干光的照射下，物质的 亮区吸收了光能，导致电子和空穴的分离而产生电 荷载流子。
• ②载流子的输运过程。生成的载流子由于电荷密度 梯度引起的扩散或外场作用下的漂移而形成在材料 中的传输(聚合物材料中往往是后者)。
• ③内部空间电荷场的形成过程。通过载流子被材料 中的陷阱俘获及再释放、再俘获等一系列过程，亮 区中可被激发的电荷已耗尽且都转移到暗区中去了， 在物质中产生了一个与光强空间分布相对应的电荷 空间分布，从而形成相应的内部空间电荷场。
• 3)分子内引入氢键的基团使分子在氢键的作用下 定向、非中心对称排列；
• 4)分子成盐，盐中分子间库仑力的作用要大于偶 极作用，阳离子分隔屏蔽了有极性的发色团之间 的作用。成盐提高二阶非线性光学系数，尤其适 用于极性大的分子；
• 5)形成包结络合物。
• 典型的二阶非线性光学生色团分子有
• 常用的电子给予体是：氨基、氧、硫。而 常用的电子接受体是：硝基、腈基、羰基、 砜、氨磺酰。在相同受、给体的情况下， 受、给体强度顺序：
• 二阶非线性光学高分子材料大致可分为三 类：
• (1)高分子与生色基小分子的主客复合物， • (2) 生色基功能化的高分子； • (3)LB膜的高分子化。
• 1．高分子—生色团低分子的宾主复合物
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0
(t
T
,
t1
)
E(t1
)dt1
R(1) (t, t1 T ) R(1) (t T , t1)
因果关系
t+T
t2 t1-T t1 R(1) (t, t1 T ) R(1) (t T , t1)
t 时间
响应函数和绝对时间t,t1无关，只和时间差t-t1有 关
R(1) (t, t1) R(1) (t t1)
4
2.1 非线性电极化率 2.1.1 极化强度的时域表达式
☆
2.1.2极化强度的频域表达式 2.1.3 电极化率的对称性 2.1.4 简并因子 2.2 Kramers-Kronig色散关系 2.2.1 电极化率实部与虚部的关系 2.2.2 电极化率实部和虚部的物理意义 2.2.3 非线性折射率与非线性吸收系数间的关系 2.3 非线性介质的波方程 2.3.1 非线性介质的麦克斯韦方程 2.3.2 各向异性非线性介质的时域波方程 2.3.3 各向异性非线性介质的频域波方程 2.3.4 各向同性非线性介质频域波方程 2.3.5 各向同性非线性介质时域波方程
t
t2
)
:
E(t1)E(t2
)dt1
类似地，t1、t2、t3时刻的电场对t时刻媒质的极化 强度也有贡献，这种贡献可以写成：
dP(3)
(t
)
R (3)
0
(t
t1,
t
t2
,
t
t3
)
E(t1)E(t2 )E(t3)dt1dt2dt3
P(3) (t)
dt3
dt2
R(3)
0
(t
t1,t t2,t
对于各向异性介质，极化强度P与电场强度E的方向不再相同， 电极化率是一个张量。
在线性光学中，这一张量的各个元素与光电场无关； 在非线性光学中，这一张量的各个元素与光电场有关，
张量的各个元素是与光电场强度E 或者说光的强度有关的一个标量， 电极化率是与光电场强度E或者说光电场的强度有关的一个张量
3
在非线性光学中，电极化率张量的各个元素是可以测量的，☆
R(1)
(t,
t1)
0 R(1)
(t,
t1)
t t1 t t1
P(1) (t)
R(1)
0
(t,
t1)
E(t1
)dt1
因果关系
时间不变原理－物理规律不受时间原点限制：
若光场E(t1)感生出极化强度P(t)，则光场E(t1+T)必感 生出极化强度P(t+T)
T为任意时间平移
dP(1)
(t)
R (1)
0
(t,
t1 )
E(t1 )dt1
因此有：
dP(1) (t T ) 0R(1) (t, t1) E(t1 T )dt1
P(1) (t T )
R(1)
0
(t,
t1)
E(t1
T
)dt1
R(1)
0
(t
,
t1
T
)
E(t1
)dt1
根据数学定义，有：
P(1) (t T )
R(1)
7
2.1 非线性电极化率
☆
2.1.1 极化强度的时域表达式
8
2.1.1 极化强度的时域表达式
因果关系
在非线性光学过程中，介质的感应极化强
度是由入射光场引起的，因此：光场E 是因， 极化强度P是果。 P和E之间，无需考虑具体光学介质的性质，
通过因果关系就可以建立起一定形式的、 普遍适用的函数关系。
P(1) (t)
R(1)
0
(t
t1)
E(t1)dt1
因果关系
类似地，t1、t2时刻的电场对t时刻媒质的极化强 度也有贡献，这种贡献可以写成：
dP(2) (t) 0R(2) (t t1, t t2 ) : E(t1)E(t2 )dt1dt2
P(2) (t)
dt2
R(2)
0
(t
t1
,
(非线性光学课件)第二章 非线性光学极化强度和极化率的经典
☆
非线性光学研究激光与物质的相互作用， 也就是光电场E与介质的作用。
这一作用使得介质被极化， 极化又反过来影响介质中的光电场。
介质的极化，可以用极化强度P来量度， 介质中P与E的关系由电极化率来联系。
介质中的极化强度P可以理解为在介质中产生了次级光电场， 次级光电场与原光电场耦合在一起，
t3)
E(t1)E(t2 )E(t3)dt1
极化强度与极化率张量
t
P(1) (t) 0R(1) (t t1) E(t1)dt1
P(1) (t) 0R(1) ( ) E(t )d
t t
0
P(2) (t)
R(2)
0
(t
t1,
t
t2
)
:
E(t1
)E(t2
)dt1dt2
P(n) (t) d
因果关系
因果关系: 任意时刻t1的光场E(t1)都会对其后时刻t的极 化强度产生贡献。
dP(1) (t) 0R(1) (t, t1) E(t1)dt1
线性响应函数
时刻t介质的极化强度P(t)是所有t时刻之前介质对光场
响应的积累
t
P(1) (t)
R(1)
0
(t
,
t1
)
E(t1
)dt1
线性响应函数的特性：
0
P(2) (t)
d
R(2)
0
(
,
)
:
E(t
)E(t
)d
0
0
R(n)
0
(
,
,
) E(t )E(t )
E(t )d
0
P(n) (t) d
0
R(n)
0
(
,
,
) E(t )E(t )
因此，电极化率是非线性光学中非常重要的物理量
本章将从麦克斯韦方程出发， 导出光在各向同性和各向异性非线性介质中传播时， 在时域和频域情况下的不同形式的波动方程； 讨论介质电极化率的定义、性质和物理意义； 还将讨论电极化率的实部和虚部之间的关系； 以及电极化率的实部和虚部分别与
非线性折射率和非线性吸收系数的对应关系。
电极化率可以理解为耦合系数。
在非线性光学中， 由于极化强度P与电场强度E之间是非线性关系，
或者说与光电场的强度有关， 因此，电极化率就与光电场强度或者说与光电场的强度有关。
2
介质分为光学上各向同性介质和各向异性介质。
☆
对于各向同性介质， 极化强度P与电场强度E的方向相同，电极化率是一个标量。 在线性光学中， 这一标量还可以用介电常数来表示，它是与光电场无关的常数； 在非线性光学中，这一标量与光电场有关， 它是与光电场强度E或者说光电场的强度有关的一个标量。
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2.1 非线性电极化率
对各项同性均匀介质：
P=P(1)+P(2)+P(3)+……+p(n)+…
2.1 非线性电极化率
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对各项异性晶体介质：
P 0 χ (1) E 0 χ (2) : EE 0 χ (3) EEE
P=P(1)+P(2)+P(3)+……+p(n)+…
P 0χ (1) E PNL