清华大学核反应堆物理分析

科学岛分院2019年博士研究生公开招考
笔试科目及参考教材
一、英语（必考）
（一）参考教材
1、《博士研究生英语入学考试纲要》（中国科学技术大学出版社，2015年11月，陈纪梁编）；
2、《博士研究生入学考试英语试题及详解》（中国科学技术大学出版社，2015年11月，陈纪梁编）。

（二）考试形式
闭卷考试
二、专业课
（一）光学学科
注：报考光学学科各专业的考生从以上考试科目中任选一门。

（三）等离子体物理学科
注：报考等离子体物理学科各专业的考生从以上考试科目中任选一门。

（五）凝聚态物理学科
注：报考凝聚态物理学科各专业的考生从以上考试科目中任选一门。

（六）材料物理与化学学科
注：报考材料物理与化学学科各专业的考生从以上考试科目中任选一门。

（七）计算机与控制学科
涵盖专业：计算机应用技术（081203）、检测技术与自动化装置（081102）、模式识别
注：报考计算机与控制学科各专业的考生从以上考试科目中任选一门。

（八）生物物理学学科
注：报考生物物理学学科各专业的考生从以上考试科目中任选一门。

核物理学的发展历程与技术应用林增祥（南京工业大学制药与生命科学学院，江苏南京，210009）摘要：本篇主要阐述了核物理学的概念、发展历程及其应用等，尤其是对核物理学与现代经济的社会的互动关系作了深入的分析。

核物理与核技术是当今世界最有生命力、发展最迅速、影响力最大、成果最多的学科之一。

随着各国政府和科研机构的大力支持和关注，核技术在21世纪将会得到更大的发展。

关键词：核技术应用；核物理；现状；发展趋势一，引言1896年贝克勒尔发现铀的天然放射性,从此诞生了一门新的科学:原子核科学技术。

1919年卢瑟福利用天然α射线轰击各种原子,确立了原子的核结构,随后又首次用人工方法实现了核反应。

但是用天然射线源能够研究的核反应很有限,人们开始寻找一种可以产生具有不同能量的各种粒子束的装置,于是粒子加速器应运而生。

同时,为了探测各种射线和核反应的产物,还需要有辨别粒子种类和能量的探测器及相应的电子学设备。

在研究核物理的过程中人们发现,放射性一方面可能造成人体的伤害,另一方面它也可以在医学,工农业和其它方面有许多应用。

于是相应地,辐射防护技术与射线应用技术也发展起来。

此外,核物理的研究还导致了许多放射性核素的发现。

它们的半衰期长至数千万年,短至不足1秒。

在不同场合下选择适当的放射性核素,可以做示踪剂,测年工具或药物使用。

这就是放射性核素技术(或称为同位素技术)。

上述粒子加速器技术,核探测技术与核电子学,射线和粒子束技术,放射性核素技术等,通常统称为核技术[1]。

概括而言,核技术就是利用放射性现象,物质(包括荷能粒子)和规律探索自然,造福人类的一门学科,其主要内容是研究射线,荷能粒子束和放射性核素的产生,与物质相互作用,探测和各种应用的技术。

核科学与核技术在二十世纪取得了辉煌的成就。

近年来虽然生物、信息等学科成为大家关注的焦点，但核科学仍然保持着旺盛的生命力。

当前核科学与核技术发展的特点是：一方面探索物质深层次结构的努力在放射性核束物理、核天体物理、粒子物理等领域继续深入地发展，另一方面各种核技术，如加速器技术、核探测技术、核分析技术、核成像技术、核辐照技术、新型辐射光源技术、同位素技术、核能技术与核武器技术等均得到了迅速的发展并在农业、人口与健康、能源、环境、信息、材料、国家安全等领域以及生命科学、地球科学、凝聚态物理、考古学等多种学科的基础研究中得到了日益广泛的应用。

中国原子能科学研究院中国原子能科学研究院2012年博士研究生招生专业目录一、单位简介中国原子能科学研究院创建于1950年，是中国核科学技术的发祥地，也是中国重要的不可替代的从事先导性、基础性、前瞻性核科学技术研究的综合性研究基地，著名科学家吴有训、钱三强、王淦昌、戴传曾、孙祖训、樊明武、赵志祥等著名科学家曾先后担任院（所）长，共有60余位院士曾在我院工作或学习过。

现有两院院士4人，高级科研与工程技术人员660余人。

博士生导师近140人，硕士生导师180多人。

原子能院下设核物理研究所、反应堆工程研究设计所、放射化学研究所、核技术与计算机应用研究所、同位素研究所、放射性计量测试部、辐射安全研究所。

中国核数据中心、中国快堆研究中心、北京串列加速器核物理国家实验室、核工业保障技术重点实验室、国防科工委放射性计量一级站、国家同位素工程技术研究中心等设在该院。

原子能院拥有国内核研究领域较完善的设备和设施，进行着核物理、核化学与放射化学、反应堆工程、加速器技术、核电子学与探测技术、同位素技术、放射性计量与辐射防护、新材料、生物医学工程、强激光应用和信息技术等广泛领域的研究，与世界上40多个国家和地区的科研院所及国际原子能机构等国际组织有着广泛的科技合作与交流，科研成果丰厚，近三十年来共获得国家和部级科技成果一千余项。

公开出版物有《原子能科学与技术》、《核化学与放射化学》、《同位素》、《质谱学报》等。

原子能院热诚欢迎广大考生报考。

二、报名须知１、2012年我院面向全国招生一次，计划招生50名（招生名额不分到专业，视报名情况确定）。

招生类别为统招统分。

2、凡符合国家规定报考条件的人员可在报名时间内登陆我院网站（)，进入博士研究生招生系统，填写报考信息后下载报考登记表，加盖档案所在单位人事部门公章，按要求提交所有材料及报名费200元，即完成报名。

3、报名时间：2011年12月1日至2010年12月31日。

考试时间：2012年3月13日至14日。

2023年核电技术与控制工程专业考研方向和院校排名一、核电技术专业考研方向核电技术专业是指应用核物理和核工程原理和技术研究、设计、建设和运行核电站的人才培养。

考研方向主要包括：核反应堆物理、核反应堆热工水力学、核电站安全、核电站控制、核辐射防护等。

1. 核反应堆物理核反应堆物理是核电站中最基本的科学问题之一，包括核反应堆中裂变链式反应的物理过程、核反应堆的燃料组织、辐射平衡、核燃料的物理特性等内容。

在考研中，可以学习核反应堆物理的基本原理、理论模型、核反应堆的特性分析与计算方法等内容。

2. 核反应堆热工水力学核反应堆热工水力学是指研究核反应堆内流体的流动、传热、蒸汽发生等过程，与安全、经济和高效运行相关的各种热力学问题。

考研中可以学习核反应堆热工水力学在核电站设计和运行中的应用。

3. 核电站安全核电站安全是指在核电站设计、建设和运行过程中制定、实施和维护的一系列措施，以确保核电站的安全性和实现高效运行。

在考研中可以学习核电站安全的概念、理论、方法和控制技术等，了解核电站安全相关法律政策和标准，并掌握安全监控、安全评估和应急措施等知识。

4. 核电站控制核电站控制是指实现核反应堆和相关系统的控制管理工作，以保证核电站按照要求的安全、可靠、高效的运行。

在考研中可以学习核电站控制方法、核反应堆的控制理论及控制系统的设计和运行。

5. 核辐射防护核辐射防护是指在核电站设计、建设、运行和废弃处理过程中对职业人员、公众、环境等进行有效的核辐射防护。

在考研中可以学习核辐射防护基础知识、核辐射源的物理特性、辐射计量学、防护剂、防护措施和应急管理等相关内容。

二、核电技术专业考研院校推荐1. 清华大学清华大学核能与新能源技术研究所是我国少有的开设核能领域研究与教育的高校之一，核电技术专业在清华大学排名非常靠前。

2. 上海交通大学上海交通大学核科学与工程研究所是华东地区唯一的核科学与工程学科系，具有深厚的学术背景和研究实力，核电技术专业在上海交通大学排名靠前。

清华大学实验室一览表•材料科学与工程系[035]o[03501]先进材料实验室（材料科学与工程系）o[03502]材料科学与工程教学实验室（材料科学与工程系）o[03503]无机非金属材料实验室（材料科学与工程系）o[03504]材料科学与工程研究院中心实验室（材料科学与工程系）•电工电子学教学实验中心[155]o[15504]应用电工实验分室（电工电子中心）o[15599]电工电子实验教学中心o[15501]EDA实验分室（电工电子中心）o[15503]基本电工实验分室（电工电子中心）o[15502]电子技术实验分室（电工电子中心）o[155]电工电子实验教学中心•电化教育中心[073]o[07301]电教中心实验室（电化教育中心）o[073]电化教育中心•电机工程与应用电子技术系[022]o[02209]计算机基础及应用实验室（电机工程与应用电子技术系）o[022]电机工程与应用电子技术系o[02213]电力电子与电机控制实验室（电机工程与应用电子技术系）o[02208]电工与热工计量实验室（电机工程与应用电子技术系）o[02207]气体放电与等离子体实验室（电机工程与应用电子技术系）o[02205]高电压实验室（电机工程与应用电子技术系）o[02204]电机实验室（电机工程与应用电子技术系）o[02202]电力系统实验室（电机工程与应用电子技术系）o[02231]电气工程实验教学中心（电机工程与应用电子技术系）o[02206]电气设备及智能化实验室（电机工程与应用电子技术系）•电子工程系[023]o[02311]激光物理与技术实验室（电子工程系）o[02312]电子工程教学中心实验室（电子工程系）o[02302]线路与系统实验室（电子工程系）o[02303]信息系统与计算机实验室（电子工程系）o[02304]物理电子学实验室（电子工程系）o[02301]集成光电子学实验室（电子工程系）o[02308]图象信息实验室（电子工程系）o[02307]信号检测与处理实验室（电子工程系）o[02315]集成电子系统设计实验室（电子工程系）o[02306]通信实验室（电子工程系）o[023]电子工程系o[02309]微波工程与天线实验室（电子工程系）•法学院[066]o[06601]模拟法庭实验室（法学院）o[066]法学院o[06602]法学院网络中心教学实验室（法学院）•高等研究中心[048]o[04851]高研中心综合实验室o[048]高等教育研究中心•工程力学系[033]o[033]033•工程物理系[032]o[03204]加速器实验室（工程物理系）o[03206]粒子技术与辐射成像实验室（工程物理系）o[03201]物理分离实验室（工程物理系）o[03205]暗物质实验室（工程物理系）o[032]工程物理系o[03208]等离子体科学与聚变实验室（工程物理系）o[03202]核工程与技术实验教学中心（工程物理系）o[03203]强子应用及技术实验室（工程物理系）o[03207]公共安全实验室（工程物理系）•工业工程系[016]o[01603]物流工程实验室（工业工程系）o[01601]数字化企业与仿真实验室（工业工程系）o[01602]人因工程实验室（工业工程系）o[016]工业工程系•公共管理学院[059]o[05901]电子政务实验室（公共管理学院）o[059]公共管理学院•航天航空学院[031]o[03101]强度与振动中心实验室（航天航空学院）o[03152]动力学与理论力学实验室（航天航空学院）o[03151]固体力学与材料力学实验室（航天航空学院）o[031]航天航空学院o[03104]工程热物理实验室（航天航空学院）o[03103]流体力学实验室（航天航空学院）•核能与新能源技术研究院[101]o[10151]应用核技术实验室（核能与新能源技术研究院）o[10117]热工水力学实验室（核能与新能源技术研究院）o[10115]稠油热采实验室（核能与新能源技术研究院）o[10113]核电站模拟培训中心实验室（核能与新能源技术研究院）o[10109]核低温供热实验室（核能与新能源技术研究院）o[10111]反应堆综合利用实验室（核能与新能源技术研究院）o[10122]萃取实验室（核能与新能源技术研究院）o[10131]新材料实验室（核能与新能源技术研究院）o[10132]精细陶瓷实验室（核能与新能源技术研究院）o[10142]半导体器件中频技术实验室（核能与新能源技术研究院）o[10161]环境技术应用实验室（核能与新能源技术研究院）o[101]核能与新能源技术研究院o[10121]核化学化工实验室（核能与新能源技术研究院）•化学工程系[034]o[03407]生物化工及食品化工实验室（化学工程系）o[03410]膜技术和工程实验室（化学工程系）o[034]化学工程系o[03408]应用化学实验室（化学工程系）o[03402]化工实验教学中心（化学工程系）o[03406]化工热力学实验室（化学工程系）o[03405]反应工程实验室（化学工程系）o[03403]高分子实验室（化学工程系）o[03401]萃取分离实验室（化学工程系）•化学系[044]o[04409]生命有机磷化学及化学生物学实验室（化学系）o[04411]有机光电子与分子工程实验室（化学系）o[044]化学系o[04407]基础化学实验教学中心（化学系）o[04401]分析中心实验室（化学系）o[04402]无机化学实验室（化学系）•环境科学与工程系[005]o[00502]固体废物处理与核工业环境工程实验室（环境学院）o[00501]环境工程实验室（环境学院）o[00504]环境分析测试中心（环境学院）o[00503]环境科学与工程实验实践教学中心（环境学院）o[005]环境科学与工程学院•基础工业训练中心[150]o[15001]电子工艺学实验室（基础工业训练中心）o[150]基础工业训练中心o[15002]金属工艺学实验室（基础工业训练中心）•机械工程系[012]o[01203]制造工程实验室（机械工程系）o[01201]摩擦学实验室（机械工程系）o[01204]清华大学计算机辅助设计教学中心实验室（机械工程系）o[012]机械工程系o[01232]材料成形制造技术实验室（机械工程系）o[01231]成形制造教学实验室（机械工程系）o[01233]成形装备及自动化实验室（机械工程系）o[01202]机械创新设计实验室（机械工程系）•计算机科学与技术系[024]o[02408]软件实验室（计算机科学与技术系）o[024]计算机科学与技术系o[02406]计算机智能控制实验室（计算机科学与技术系）o[02451]计算机科学与技术教学实验室（计算机科学与技术系）o[02407]人机交互与媒体集成实验室（计算机科学与技术系）o[02404]高性能计算实验室（计算机科学与技术系）o[02401]智能技术与系统实验室（计算机科学与技术系）o[02403]计算机网络实验室（计算机科学与技术系）•计算机与信息管理中心[074]o[07401]计算中心实验室（计算机与信息管理中心）o[074]计算机与信息管理中心•继续教育学院[256]o[25675]继教学院综合实验室o[256]继续教育学院•建筑系[002]o[00202]建筑学实验教学中心（建筑学院）o[002]建筑学院o[00237]人居环境模拟实验室（建筑学院）o[00255]人居环境信息实验室（建筑学院）o[00201]建筑物理实验室（建筑学院）o[00258]供热通风与空调实验室（建筑学院）•精密仪器与机械学系[013]o[01314]仪器科学与技术实验室（精密仪器与机械学系）o[01352]微米纳米技术研究实验室（精密仪器与机械学系）o[01315]测控技术实验教学实验室（精密仪器与机械学系）o[013]精密仪器与机械学系o[01306]光学及长度计量实验室（精密仪器与机械学系）o[01309]精密测试技术及仪器实验室（精密仪器与机械学系）•经济管理学院[051]o[05103]经济管理实践与实验教学中心（经济管理学院）o[05102]管理信息系统实验分室（经济管理学院）o[051]经济管理学院•美术学院[080]o[08001]艺术与设计实验教学中心（美术学院）o[080]美术学院•汽车工程系[015]o[015]汽车工程系o[01501]汽车实验室（汽车工程系）o[01503]汽车安全与节能实验室（汽车工程系）•清华信息科学与技术国家实验室[916]o[91651]国家实验室•热能工程系[014]o[014]热能工程系o[01401]动力工程及工程热物理实验教学中心（热能工程系）o[01406]流体机械实验室（热能工程系）o[01404]燃气轮机实验室（热能工程系）o[01403]热能工程实验室（热能工程系）o[01407]液态金属技术实验室（热能工程系）o[01402]热工测试实验室（热能工程系）•人文社会科学学院[061]o[06103]文科信息中心实验室（人文社会科学学院）o[061]人文社会科学学院•软件学院[410]o[41001]软件实验室（软件学院）o[410]软件学院•生命科学与医学研究院[500]o[50001]生物医学测试中心(生命科学与医学研究院）o[50002]动物中心o[500]生命科学与医学研究院•生物科学与技术系[045]o[04553]细胞、发育和遗传实验室（生命科学学院）o[04555]海洋生物技术实验室（生命科学学院）o[04557]系统生物学及交叉学科实验室（生命科学学院）o[04558]神经生物学实验室（生命科学学院）o[04551]生物物理、生物化学与分子生物学实验室（生命科学学院）o[04503]现代生命科学实验教学中心（生命科学学院）o[04505]蛋白质科学实验室（生命科学学院）o[04507]蛋白质设施实验技术中心（生命科学学院）o[04554]生物技术实验室（生命科学学院）o[04556]植物实验室（生命科学学院系）o[04552]生理和分子医学实验室（生命科学学院）o[045]生命科学学院•数学科学系[042]o[04201]计算实验室（数学科学系）o[042]数学科学系•水利水电工程系[004]o[004]水利水电工程系o[00401]水力学实验室（水利水电工程系）o[00411]水工结构实验室（水利水电工程系）o[00404]土力学实验室（水利水电工程系）o[00405]水资源实验室（水利水电工程系）o[00403]泥沙实验室（水利水电工程系）•体育课部[072]o[07202]人体运动科学实验室（体育教研部）o[072]体育课部•土木工程系[003]o[00304]力学计算与仿真实验室（土木工程系）o[003]土木工程系o[00301]工程结构实验室（土木工程系）o[00303]建筑材料实验室（土木工程系）o[00302]测量实验室（土木工程系）•外语系[064]o[06401]外语教学实验室（外语系）o[064]外语系•微电子学研究所[102]o[102]微电子学研究所o[10201]微电子学研究实验室（微电子学研究所）o[10202]微电子学教学实验室（微电子学研究所）•物理系[043]o[04302]近代物理实验分室（物理系）o[04303]物理演示实验分室（物理系）o[04304]高等物理实验分室（物理系）o[04305]凝聚态物理与声学实验室（物理系）o[04307]低维量子物理实验室（物理系）o[04308]高能物理与核物理实验室（物理系）o[043]物理系o[04301]普通物理实验分室（物理系）•新闻与传播学院[067]o[06701]新闻传播学实验教学中心（新闻与传播学院）o[067]新闻与传播学院•信息技术研究院[915]o[915]信息科学研究院o[91551]信研院•信息网络工程研究中心[112]o[11272]信息学院网络研究室o[112]信息科学学院•医学院[400]o[40003]中药实验室（医学院）o[40005]生物物理与结构生物学实验室（医学院）o[40002]基因组研究实验室（医学院）o[40004]医学系统生物学实验室（医学院）o[40006]生物医学影像研究中心实验室（医学院）o[400]医学院o[40001]生物医学工程与仪器实验室（医学院）•宇航技术研究中心[114]o[114]宇航中心o[11451]宇航中心综合实验室•自动化系[025]o[025]自动化系o[02532]系统工程实验室（自动化系）o[02509]宽带网数字媒体技术实验室（自动化系）o[02554]仿真与虚拟制造实验室（自动化系）o[02506]流程工业综合自动化实验室（自动化系）o[02501]电子技术实验室（自动化系）o[02502]信息处理实验室（自动化系）o[02503]自动化实验教学中心（自动化系）o[02555]网络化制造实验室（自动化系）。

!第!"卷第#期原子能科学技术$%&’!"!(%’#!)**+年,月-.%/01234567810431493:;41<3%&%67=97)**+先进核反应堆专家评估系统架构的设计和实现高!斌"!任俊生)!周志伟"!杨孟嘉)!顾军扬#""’清华大学核能与新能源技术研究院!北京!"***H !#)G 中国广东核电集团有限公司技术中心!广东深圳!,"H ")!##G 中国广东核电集团有限公司苏州热工研究院!江苏苏州!)",**!$摘要!先进核反应堆专家评估系统是核电反应堆评估软件系统开发的初次尝试%本系统在$0V Y 9&8.Y :0%’(2;开发平台上!使用A ]]编程语言!在=%:4&B $04W B A %3.5%&"=$A $体系架构的基础上实现了系统的具体功能%在国内先进反应堆的评估运用实践中表明!该系统的设计是可行有效的%关键词!先进核反应堆#专家评估系统#系统架构#模型B 视图B控制中图分类号!;M !"#’"!!!文献标识码!-!!!文章编号!"***B >?#"")**+$*#B *#*"B *H9&":.&:"#;#<’4)%)2I #%,’H %&’()(*32G %).#2Q :.,#%"I #%.&("C 1$#"&C G %,:%&’()96<&#D L -CD 03"!I 2(E Y 3B V <436)!K F C QK <0B W 40"!c -(L =436B h 09)!L QE Y 3B 7936#""8@)#*0*/*"+,A /&B "$%$)2A "F 5)"%64I "&’)+B +64!I #0)6’/$J )0K "%#0*4!:"0L 0)6"***H !!(’0)$#)8I "&’)+B +64(")*"%!(’0)$C /$)62+)6A /&B "$%7+F "%M +B 20)6(+8!-*28!H ’")N ’"),"H ")!!(’0)$##8H /N ’+/A /&B "$%7+F "%!"#"$%&’@)#*0*/*"!(’0)$C /$)62+)6A /&B "$%7+F "%M +B 20)6(+8!-*28!H /N ’+/)",**!!(’0)$$35<&"%.&&!-:Z 9314:3Y 1&4955491.%54U X 45.4Z 9&Y 9.0%3V 7V 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离子辐照和氧化对IG-110核级石墨中的点缺陷的影响李明阳;张雷敏;吕沙沙;李正操【摘要】核级石墨是球床模块式高温气冷堆(HTR-PM)中的一种关键材料,在堆内用作燃料元件基体材料、结构材料和中子反射层材料.研究核级石墨辐照和氧化行为下的缺陷演化对反应堆安全具有重要意义.本文对IG-110石墨样品进行了一系列包含不同顺序和不同条件的离子辐照和氧化的实验,分为仅辐照、仅氧化、辐照后氧化、氧化后辐照,通过观察其结构、形貌、石墨化程度和点缺陷的演化,研究离子辐照和氧化对IG-110核级石墨中点缺陷的影响.拉曼光谱表明,随辐照剂量的增大,拉曼峰强比ID/IG先增大后减小,说明离子辐照使石墨中产生了点缺陷,且点缺陷在辐照剂量增大时进一步发生演化;氧化后石墨化程度增大,说明高温下的退火效应使点缺陷发生复合,因此氧化之后点缺陷数量减少.氧化后辐照样品的点缺陷含量低于仅辐照样品,辐照后氧化样品的点缺陷含量高于仅氧化样品.正电子湮灭多普勒展宽揭示了离子辐照后石墨中仅有点缺陷,而氧化使点缺陷部分回复.离子辐照和氧化对石墨中点缺陷的演化产生相反的影响,即离子辐照使平均S参数增大,平均W参数减小,而氧化使平均S参数减小,平均W参数增大.对于辐照后氧化的样品,850℃ 高温的退火效应不足以使点缺陷完全回复.【期刊名称】《物理学报》【年(卷),期】2019(068)012【总页数】9页(P254-262)【关键词】球床模块式高温气冷堆;核级石墨;离子辐照;氧化;点缺陷【作者】李明阳;张雷敏;吕沙沙;李正操【作者单位】清华大学工程物理系, 北京 100084;中核北方核燃料元件有限公司,包头 014035;北京师范大学核科学与工程学院, 北京 100875;清华大学材料学院,先进材料教育部重点实验室, 北京 100084【正文语种】中文1 引言第四代核能系统(Gen IV)与当前世界主流的水冷堆核电站相比,具有更好的经济性和安全性,符合人们对未来能源的要求,是当今世界核工业发展的热点.高温气冷堆是第四代核能系统的其中一种堆型.在我国,具有完全自主知识产权的球床模块式高温气冷堆(HTR-PM)示范工程即将建成和并网发电.HTR-PM具有出口温度高、工业用途广、建设运行成本低、经济性好、固有安全性强、核燃料循环灵活性、放射性产生量小的优点,商业应用前景广阔.核级石墨是HTR-PM示范工程所采用的一种关键堆用材料.核级石墨是化学纯度高、各向异性度低、石墨化程度(即具有完美晶体结构的石墨所占的比例)高的石墨.核级石墨由于与核燃料和金属材料的相容性较好,可作为燃料元件基体材料;机械强度好,热稳定性强,适合作为堆内的结构材料;碳元素核性能优异,中子慢化能力强,中子吸收截面小,因而可作为中子慢化剂和中子反射层材料;热容量大,热惯性大,为事故条件下实行校正措施提供了更充足的时间,提升了HTR-PM安全性[1-3].作为HTR-PM示范工程的关键材料,核级石墨的性能直接影响反应堆的安全运行.反应堆堆内环境是高温、强中子辐照的环境,中子辐照对材料造成损伤,同时,气冷堆一回路冷却剂气体中含有的氧化性杂质可与石墨发生氧化反应.辐照和氧化的共同作用导致石墨结构的改变和性能的劣化,因此研究核级石墨缺陷演化行为受辐照和氧化的影响对于反应堆安全具有重要意义.对核级石墨辐照行为和氧化行为的研究,国内外取得了一些进展.在辐照方面,通过以往石墨堆运行经验的积累,中子辐照引起石墨的结构性能变化已经有了比较全面的研究结果[4,5].在辐照损伤程度以及石墨抗辐照性能的评价方面,Zhai等[6]和Zeng 等[7]系统研究了石墨的拉曼光谱受重离子辐照的影响,付晓刚等[8]提出石墨气孔形貌变化可作为石墨辐照性能的评价方法,Burchell等[9]提出电阻率可作为研究石墨在辐照和退火后的缺陷演化的指标.尽管辐照损伤的机理基本确认为辐照产生的点缺陷(间隙原子和空位),结构性能的变化源自点缺陷的移动、聚合、复合等演化行为[10],对石墨中缺陷的模型也有一些讨论[11],但对原子尺度上石墨缺陷演化的研究还不充分.在氧化方面,核级石墨孔隙结构[12]和化学成分[13]的复杂性对氧化行为有很大的影响,使得不同牌号石墨的氧化行为有所差别.对于气体流速[14]及温度[15,16]等影响石墨氧化的外部因素,在实验和模拟上已有很多研究.王鹏和于溯源[17]总结了核级石墨氧化的化学动力学模型、失重率影响因子模型以及模拟计算模型,建立了一种综合考虑这些因素的影响的石墨氧化模型.在各种事故条件下的氧化行为也得到了关注和研究,如郑艳华和石磊[18]、徐伟等[19]研究了不同事故下燃料元件基体石墨的腐蚀对反应堆安全的影响.反应堆的堆内环境是中子辐照和氧化同时发生的环境,二者对石墨性能的协同作用还尚未定论.如Richards等[20]测试了H-451石墨在堆内的水蒸汽腐蚀,发现水蒸气的辐照裂解和中子对石墨结构造成的破坏增强了石墨的腐蚀.Liu等[21]计算模拟了氧气在核级石墨表面和缺陷点位的吸附,认为辐照产生的缺陷促进氧的吸附和氧化反应.而Vavilin和Chernikov[22]用中子辐照过的ZOPG石墨进行研究,观察到辐照过的样品的腐蚀速率约为未辐照样品的一半.因而,为了更准确地预测核级石墨在反应堆内的行为,有必要对辐照和氧化二者共同作用下核级石墨中缺陷的演化进行深入研究.由于中子辐照耗时太长、费用昂贵,且辐照后的样品被中子活化产生放射性,难以进行后续处理和表征,因而本文使用离子辐照来实现不同程度的辐照损伤.本文设计不同的离子辐照和氧化实验,结合多种表征手段,揭示其对石墨中点缺陷演化的影响规律.2 实验方法本文研究的对象是日本东洋炭素公司生产的IG-110核级石墨.IG-110核级石墨是一种石油焦石墨,在HTR-PM示范工程中用作堆芯结构材料和中子反射层材料.离子辐照和氧化实验的样品是IG-110机械切割成9 mm×9 mm×1.5 mm的正方形薄片,表面未抛光,每片质量为0.211—0.219 g.对IG-110石墨样品进行一系列不同顺序、不同条件的离子辐照和氧化的实验,分别为仅辐照、仅氧化、辐照后氧化以及氧化后辐照.2.1 离子辐照和氧化条件选择He+离子进行离子辐照.He具有很好的化学惰性,不会与石墨产生反应,造成辐照损伤之外的其他破坏.离子辐照实验在BNU-400 kV离子注入机上进行.离子辐照使用He+离子能量为190 keV.由SRIM2008软件[23]模拟的结果(如图1所示)可知,190 keV的He+在IG-110石墨中造成最大辐照损伤的深度约为表面以下950 nm处,造成辐照损伤的深度不超过1200 nm.辐照在室温下进行,采用注量1×1015,5×1015,1×1016和1×1017 cm—2模拟不同程度的辐照损伤.辐照损伤的程度由原子平均离位(dpa)表示,经计算上述4个注量造成的辐照损伤分别为0.029,0.14,0.29和2.9 dpa.氧化实验采用的氧化气体为20%的O2和80%的He的混合气体,模拟大气中的氧气浓度.氧化温度为850 ℃,氧化时间为10,15,20和25 min.本文选择850 ℃为氧化温度,此时氧化速率较高,反应受边界层控制机制支配,氧气不能扩散深入石墨,因而氧化只发生在石墨最表面,内部的石墨处于高温环境中,点缺陷的行为主要受氧化时伴随的高温的影响[16,24].在辐照后氧化和氧化后辐照的实验中,为了分别研究辐照剂量和氧化时间对石墨中的缺陷的影响,分别对辐照和氧化的条件进行控制.辐照后氧化的实验可分为两组：一组是先进行1×1017 cm—2 He+辐照,再分别氧化15和25 min;另一组是先进行1×1015,5×1015,1×1016和1×1017 cm—2 He+辐照,再氧化15 min.氧化后辐照实验可分为两组：一组是先氧化15 min,再进行1×1015,5×1015,1×1016和1×1017 cm—2 He+辐照;另一组是先氧化15和25 min,再进行1×1017 cm—2 He+辐照.图1 SRIM软件模拟不同注量的190 keV He+辐照后IG-110核级石墨中缺陷数量的深度分布Fig.1.SRIM simulation of the depth profiling of defects in IG-110 nuclear grade graphite after different fluences of 190 keV He+ irradiation.2.2 表征方法采用扫描电子显微镜(scanning electron micro scopy,SEM)和X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)表征样品的表面形貌、孔隙尺寸和晶体结构.SEM是常用的形貌观察手段,可观察石墨表面的孔隙形状、分布和尺寸.而XRD衍射可测量石墨晶体各晶面的布拉格衍射峰,从而判断石墨的晶体结构.SEM观察在JEOL-JSM 7001F 型扫描电子显微镜上进行,XRD测试在D/max-2500/PC型多晶X射线衍射仪上进行.考虑到粒子辐照影响的深度较浅,XRD测试采用小角掠入射X射线衍射.拉曼光谱可用于测量样品的石墨化程度.石墨的拉曼光谱中显示4个强的拉曼特征峰,即G峰、D峰以及其二阶散射峰G*峰和D*峰.在1580 cm—1处的G峰为石墨晶体的E2g光学模,在1350 cm—1处的D峰为需要缺陷参与的双共振拉曼散射过程[25].D峰和G峰的强度比ID/IG与缺陷密度有关,通常认为缺陷密度较小时ID/IG与“缺陷的平均距离”的平方成反比,与晶粒尺寸(晶粒边缘视作缺陷)成正比,而缺陷密度较大时ID/IG与“缺陷的平均距离”成正比;比例系数与拉曼测试的激光波长有关[26].因此,可以由D峰与G峰的强度比(ID/IG)的大小判断石墨化程度的高低和缺陷的数量.本文采用HORIBA Jobin Yvon HR800拉曼光谱仪测量石墨的拉曼光谱.正电子湮灭多普勒展宽(positron annihilation Doppler broadening,PADB)是一种将正电子注入材料表面,通过测量正电子与材料中的电子湮灭后产生的光子的能量,从而分析材料中缺陷种类和密度的测试方法.PADB测试已被证明能够用于有效研究石墨中的缺陷[27,28].正电子与静止电子湮灭释放出的光子的能量为511 keV,但由于材料中的电子具有动量,受多普勒效应的影响,释放出的光子能量发生改变,在能谱图上的峰位产生偏移.正电子与动量较小的价电子湮灭后,光子能量的偏移小;正电子与动量较大的内层电子湮灭后,光子能量的偏移大.多普勒展宽的程度可以用S 参数和W参数表示[29].S参数代表能量偏移较小的光子,即由正电子与动量较小的价电子湮灭释放的那部分光子,因此S参数对材料中的空位型缺陷敏感.W参数代表能量偏移较大的光子,即由正电子与动量较大的内层电子湮灭释放的那部分光子.正电子注入材料的深度与正电子能量和材料密度有关,统计不同能量的正电子与材料发生湮灭所释放的光子能量,可知材料缺陷随深度的分布.本文的PADB测试由可变能量正电子束装置[30]完成,该装置产生的正电子束的能量可以在0.1—25 keV的范围内调整,25 keV的正电子在石墨中的平均注入深度为4.17 μm,涵盖了本工作190 keV的He+离子辐照造成损伤的深度范围.3 实验结果与分析3.1 辐照和氧化对晶体结构、形貌的影响仅辐照的样品和仅氧化的样品的XRD图谱如图2所示.由于2θ=26.4°左右的石墨(002)衍射峰比其他峰强得多,所以为了比较大多数衍射峰的峰形,图2的横坐标2θ从40°开始.仅辐照(Irr.)的样品的XRD图谱表明,在本文的离子辐照条件下的剂量不影响石墨的晶体结构.仅氧化(Ox.)的样品的XRD图谱表明,石墨的晶体结构也没有因氧化而发生改变.图2 样品的XRD图谱 (a)仅辐照的样品;(b)仅氧化的样品Fig.2.XRD patterns of the samples：(a)Irr.samples;(b)Ox.samples.仅氧化的样品的SEM形貌如图3所示.由图3可见,氧化后孔径尺寸略微增大.统计未氧化样品和氧化10,15,20和25 min的样品表面孔径,得到未氧化样品和氧化10,15,20和25 min后IG-110核级石墨平均孔径分别为7.5,8.8,8.0,8.1和8.1 μm.由SEM观察到的孔径变化可以确认,850 ℃氧化之后IG-110石墨表面孔径比未氧化时略有增大,而不同时间氧化后IG-110石墨的孔径比较接近,说明20%的O2在850 ℃ 温度下与IG-110石墨含有的填充颗粒和粘结剂相组分发生的氧化反应比较均匀,没有引起孔隙结构的显著变化,且反应受边界层控制机制的支配,氧化只发生在表面,因而氧化后样品形貌与未氧化样品区别较明显,而氧化不同时间之后的样品形貌区别不明显.3.2 辐照和氧化对点缺陷和石墨化程度的影响仅辐照的样品的拉曼光谱和ID/IG的变化如图4(a)和图5(a)所示.由图4(a)可见,未辐照样品D峰很弱,辐照后的样品则出现了明显的D峰,并且D峰和G峰在高剂量辐照后明显展宽.Zhai等[6]也观察到离子辐照前石墨D峰很微弱,而辐照后D峰随注量增大而有所增强.Lucchese等[31]认为D峰的展宽代表非晶结构的形成,但在本工作的XRD测试中没有观察到非晶结构的形成,可能是由于拉曼光谱比X射线衍射对于石墨非晶结构更敏感.图5(a)横坐标为辐照后用SRIM2008模拟计算得到的辐照损伤(dpa)的对数值,三条折线最左侧的点代表的都是未辐照的样品.由图5(a)可见,随着辐照剂量增加,ID/IG高于未处理样品,且先增大后减小,点缺陷浓度先增大后降低.跟据Lucchese等[31]的研究,围绕但不包括缺陷的环形区域(“活化区域”)对D峰强度的贡献比缺陷区域更大.在低剂量下,辐照产生的点缺陷浓度随着辐照剂量增大而增大,石墨化程度随之降低.而在高剂量下,“缺陷的平均距离”因为缺陷的增多而减少,缺陷的影响区域发生重叠,导致这种“活化区域”反而减少,因而高剂量下ID/IG随石墨缺陷密度的增高而降低.另一方面,由于间隙原子的扩散可以导致原本孤立的间隙原子聚集成了间隙原子链和间隙原子环,最后形成新的石墨原子层,而原本孤立的空位也能形成空位簇[32],这种效应也对高辐照剂量下ID/IG的降低有所贡献.仅氧化的样品的拉曼光谱和ID/IG的变化如图4(b)和图5(b)所示.由图4(b)和图5(b)可见,氧化能够使ID/IG降低到低于未处理样品的水平.这种现象可归因于氧化时的高温带来的退火效应,即高温下缺陷容易移动,点缺陷发生复合并消失[28].未处理样品中也存在一定的点缺陷,因而高温氧化的退火效应使得氧化后石墨点缺陷浓度低于未处理样品.另外,该结果也说明,20%的O2在850 ℃条件下的氧化对石墨的破坏不体现为增加点缺陷.图3 样品的尺寸和形貌 (a)未处理样品尺寸;(b)未处理样品的SEM形貌;氧化(c)10,(d)15,(e)20,(f)25 min的样品的SEM形貌Fig.3.Size and morphology of the samples：(a)Size of untreated sample;SEM morphology of (b)untreated sample;SEM morphology and of Ox.samples that were oxidized for(c)10,(d)15,(e)20,(f)25 min.图4 样品的拉曼光谱 (a)仅辐照的样品;(b)仅氧化的样品Fig.4.Raman spectra of the samples：(a)Irr.samples;(b)Ox.samples.图5ID/IG的变化 (a)仅辐照的样品、辐照后氧化的样品和氧化后辐照的样品;(b)仅氧化的样品的ID/IGFig.5.Evolution ofID/IGratios of the samples：(a)Irr.,Irr.-Ox.,Ox.-Irr.samples;(b)Ox.samples.对于进行不同剂量的离子辐照后再氧化相同时间的样品,由图5(a)可见,ID/IG处于与未处理样品相当的水平,甚至略低于未处理样品.这是因为离子辐照产生的点缺陷在高温退火效应影响下发生复合.注意到图5(a)中辐照后氧化的石墨样品的ID/IG高于仅氧化的样品,说明850 ℃高温退火效应不能消除所有离子辐照产生的缺陷.这是因为辐照产生的点缺陷发生移动和聚集,形成的一些较大的缺陷团簇需要比850 ℃更高的温度才能够回复[11,28].对于固定氧化时间、氧化后辐照的样品,由图5(a)可见,其ID/IG与仅辐照样品的ID/IG变化趋势一致,即高于未处理样品,且先增大后减小,同样表示点缺陷数量的增加以及由此导致的石墨化程度的下降.结合仅氧化石墨样品与未处理样品的对比可以推测,首先在高温氧化过程中,退火效应将点缺陷的数量减少到低于未处理样品的水平.随后,辐照在石墨中产生缺陷,但由于石墨中缺陷的初始浓度低于未处理样品,因而在相同剂量的辐照之后,氧化后辐照的样品的ID/IG略小于仅辐照的样品.而在辐照剂量最高的条件下,氧化后辐照样品的ID/IG高于仅辐照样品,可能是由于初始缺陷较少,因而离子辐照新引入的缺陷造成的“活化区域”在达到最大之后的减少程度反而不如仅辐照样品,ID/IG下降的程度也不如仅辐照的样品.3.3 点缺陷的演化仅辐照的样品和仅氧化的样品中不同深度的S参数如图6(a)和图6(b)所示.为了图片显示清楚,图中仅标出了未处理样品的S参数的误差棒,其他样品的S参数的误差棒大小与此相近.由图6(a)可见,在仅辐照的样品中缺陷数量出现一个缓峰,其宽度与SRIM预测的缺陷分布相符.辐照剂量越高,S参数也越高,即形成了更高浓度的缺陷.另一方面,从图6(b)可知氧化之后S参数降低,可以用高温条件下的退火效应解释.图6(c)和图6(d)显示了平均S参数(在250—1250 nm的深度范围内计算,涵盖了缓峰的范围)随辐照剂量和氧化时间的变化,清楚地显示出辐照会产生缺陷而氧化减少了点缺陷的规律.图6 样品中不同深度的S参数和平均S参数随辐照剂量和氧化时间的变化 (a),(c)仅辐照的样品;(b),(d)仅氧化的样品Fig.6.Profiles ofS-parameter and trends ofthe evolution ofS-parameter：(a),(c)Irr.samples;(b),(d)Ox.samples.平均S参数和平均W参数之间的关系如图7所示.第一,离子辐照和氧化对点缺陷的演化产生相反的影响.离子辐照使S参数增大,使W参数减小;氧化使S参数减小,使W参数增大.高辐照剂量样品位于未处理样品的右下方,仅氧化样品和辐照后氧化样品位于未处理样品的左上方.第二,相同辐照剂量的样品的S,W参数比较接近,在图上分布比较集中,如黑色圆圈圈出的区域所示,说明离子辐照产生点缺陷的量是确定的.第三,对于所有样品,平均S参数和平均W参数之间存在较好的线性关系,随着辐照剂量的增加或氧化时间的增加没有发生转折,表明在石墨中只存在一种正电子敏感的缺陷类型,即Frenkel点缺陷的空位(正电子对空位型缺陷敏感,对间隙原子不敏感)[27,28].第四,点缺陷空位可以聚集成空位簇或多空位复合物,在更高的温度下才能被去除[9,33].因此,对于辐照后氧化的样品,退火不能使缺陷完全回复,其S参数和ID/IG高于仅氧化的样品,体现在图中即辐照后氧化样品位于仅氧化样品的右下方.图7 在250—1250 nm的深度范围内平均S参数和平均W参数之间的关系Fig.7.Relationship of the averageS- andW-parameter in 250-1250 nm of all samples.4 结论本文对IG-110石墨设计了一系列不同顺序、不同条件的离子辐照实验和氧化实验,包括仅辐照、仅氧化、辐照后氧化以及氧化后辐照四种顺序,以研究离子辐照和氧化对IG-110石墨中的点缺陷的影响.离子辐照实验采用190 keV的He+离子在室温下进行辐照,采用1×1015,5×1015,1×1016和1×1017 cm—2的注量造成不同程度的辐照损伤.氧化实验通过20%的O2在850 ℃下氧化10,15,20和25 min.X 射线衍射研究表明,本文条件下的离子辐照和氧化对IG-110核级石墨的晶型无影响.拉曼光谱和正电子湮灭多普勒展宽研究表明,离子辐照和氧化对IG-110的石墨化程度的变化和点缺陷的形成和演化造成相反的影响.离子辐照在石墨中只产生一种类型的点缺陷,且随着辐照剂量的增大,石墨化程度先减小后增大,点缺陷数量先增大后减小,体现了点缺陷在石墨中的移动和演化.850 ℃氧化时的高温退火效应可使石墨中原有的点缺陷以及离子辐照产生的点缺陷部分回复,降低点缺陷数量,提高石墨化程度.因此,氧化后辐照样品的点缺陷含量低于仅辐照样品,辐照后氧化样品的点缺陷含量高于仅氧化样品.参考文献【相关文献】[1]Kelly B T 1982 Carbon 20 3[2]Zhou Z,Bouwman W G,Schut H,Pappas C 2014 Carbon 69 17[3]Marsden B J,Jones A N,Hall G,Treifi M,Mummery P 2016 Structural Materials for Generation IV Nuclear Reactors (1st Ed.) 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