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表面等离激元技术的研究及其应用表面等离激元（Surface plasmon）是一种在金属表面上发生的电磁波传播形式。
它是由金属中的自由电子通过共振相互作用而引起的。
在表面等离激元现象中，电磁波通过金属表面上的自由电子运动来传播，形成一种局域电磁波场。
近年来，表面等离激元技术被广泛应用于生物化学、物理学、光电学等领域中，发展迅速。
本篇文章将探讨表面等离激元技术的研究及其应用。
一、表面等离激元的研究表面等离激元的研究起源于19世纪末，当时研究人员注意到金属颗粒表面上的电场强度比体内电场强度大得多。
20世纪初，通过对金属的光电子研究，研究人员发现表面等离激元相当于金属表面上的局域振荡，这种振荡引发了电磁波的共振。
随着科学技术的发展，表面等离激元的研究也得到了进一步的深入。
20世纪中叶，科学家们开始在新材料、新技术、新装置等方面进行实验研究，以提高表面等离激元的性能和应用。
二、表面等离激元技术在生物化学中的应用1.表面等离激元技术在蛋白质分析中的应用表面等离激元技术可用于生物大分子的检测和分析。
例如在蛋白质研究中，可以将蛋白质样品吸附在金属表面上，然后通过表面等离激元的共振效应来测量蛋白质的折射率和吸收性。
2.表面等离激元技术在细胞成像中的应用通过表面等离激元技术，可以直接观察和检测生物细胞内的化学成分。
利用表面等离激元的高分辨率，可以对微生物和癌细胞的细胞膜进行成像，检测其组成和生理功能。
三、表面等离激元技术在物理学中的应用1.表面等离激元技术在太阳能电池中的应用太阳能电池的最大问题是其转换效率限制。
利用表面等离激元技术，可以设计出具有更高转换效率的太阳能电池。
在新型太阳能电池的研究中，利用表面等离激元的特性来提高太阳能电池的光吸收效率，从而提高电能产生能力。
2.表面等离激元技术在传感器中的应用表面等离激元技术在传感器中被广泛应用。
传感器通常用于溶解性分析、光谱学分析、气体检测、生物标记物检测和环保监测等，表面等离激元技术能够提供高分辨率和灵敏度，从而提高传感器的性能。
表面等离子体激元简介一．表面等离子体激元表面等离子体（Surface Plasmons）的出现提供了一种在纳米尺度下处理光的方式。
表面等离子体通常可以分成两大类——局域表面等离子体共振（Localized Surface Plasmon Resonance）和表面等离子体激元（Surface Plasmon Polaritons）。
局域表面等离子体共振专指电磁波与尺寸远小于波长的金属纳米粒子中的自由电子的相互耦合，这种等离子体只有集体共振行为，不能传播，但可以向四周环境辐射电磁波。
局域表面等离子体共振可以通过光直接照射产生。
表面等离子体激元指的是在金属和电介质分界面上传播的一种元激发Excitations），这种元激发源自电磁波和金属表面自由电子集体共振的相互耦合。
表面等离子体激元以指数衰减的形式束缚在垂直于传播的方向，由于它的传播波矢要大于光在自由空间中的波矢，电磁波被束缚在金属和电介质的分界面而不会向外辐射，也正是因为这种独特的波矢特性，表面等离子体激元的激发需要满足一定的波矢匹配条件。
二．SPPs的激发和仿真方法由于SPSs的波矢量大于光波的波矢量，或者说SPPs的动量与入射光子的动量不匹配，所以不可能直接用光波激发出表面等离子体波。
为了激励表面等离子体波，需要引入一些特殊的结构达到波矢匹配，常用的结构有以下几种：（1）棱镜耦合：棱镜耦合的方式包括两种，一种是Kretschmannt方式；另一种是Otto 方式。
（2）采用波导结构（3）采用衍射光栅耦合（4）采用强聚焦光束（5）采用近场激发。
目前主要的仿真方法有以下三种（1）时域有限差分法(finite difference time domain，FDTD)：FDTD方法是把Maxwell方程式在时间和空间领域上进行差分模拟，利用蛙跳式(leaf flogalgorithm)空间领域内的电场和磁场进行交替计算，电磁场的变化通过时间领域上更新来模仿。
表面等离子激元
什么是表面等离子激元?
1. 表面等离子激元(SPs)是一种表面等离子体,即各向同性电荷云(ECCs),
它们生长在多个具有吸引力的表面上。
2. 表面等离子激元通常在加热表面时形成，激元的表面结构有细胞结构、纳米结构和微米结构。
它们由费米子、原子核和电子形成。
3. 表面等离子激元可以吸收和反射入射的辐射，且对表面温度的变化
也有较大的影响，对黑体辐射的数量有着较大的影响。
4. 除此之外，表面等离子激元还可以在太阳能电池中用作发光元件，
能够把辐射能量转换为电能。
5. 同时，表面等离子激元还可以用于药物传递和纳米医学研究，可以
作为作为用于诊断和治疗疾病的指标物质。
体内的激元可以将激发态
发射到细胞表面，起到治疗疾病效果，使疾病状况得到改善。
6. 由于表面等离子激元的独特性，它们在抗菌和抗致病方面被越来越
多的应用于现代的医学。
7. 在材料科学领域，表面等离子激元可以应用于多种材料，如金属、
陶瓷、塑料等，可以改变它们的物理和化学性质，使它们的性能变得
更好。
8. 此外，表面等离子激元还可以用于降解有害物质，如污染物、毒素、药物废弃物等，是实现水污染控制、改变制造业里污染物含量的重要
途径。
9. 综上所述，表面等离子激元是一种非常有用的物质，可用于多种应
用和场景，如太阳能电池、药物传递、抗菌和抗致病、材料科学、降解有害物质等，将为人类丰富的生活提供更多的帮助。
表面等离子激元器件一、引言表面等离子激元器件是一种基于表面等离子体波的光电子器件，其在光通信、光信息处理、光传感等领域具有广泛的应用前景。
随着纳米技术的快速发展，表面等离子激元器件的研究逐渐成为光电子学领域的热点之一。
本文将详细介绍表面等离子激元器件的基本原理、结构类型、制备方法以及应用领域，并分析其未来发展趋势。
二、表面等离子体波与表面等离子激元器件的基本原理表面等离子体波（Surface Plasmon Polariton，SPP）是一种在金属与介质界面处传播的电磁波模式，其电场强度在垂直于界面的方向上呈指数衰减。
SPP具有独特的色散关系和场增强效应，使得光能够在亚波长尺度上进行操控，为纳米光子学的发展提供了有力支持。
表面等离子激元器件利用SPP的特殊性质，通过金属纳米结构的设计与制备，实现对光的传播、散射、聚焦、偏振等功能的调控。
其基本原理在于，当光照射到金属纳米结构上时，会激发金属表面的自由电子产生集体振荡，形成SPP。
通过调控金属纳米结构的形状、尺寸和排列方式，可以实现对SPP传播常数、散射特性以及场分布的有效控制，从而构建出具有特定功能的表面等离子激元器件。
三、表面等离子激元器件的结构类型根据金属纳米结构的不同，表面等离子激元器件可以分为多种类型，如金属纳米颗粒、金属纳米线、金属纳米孔阵列等。
以下对这些结构类型进行简要介绍：1. 金属纳米颗粒：金属纳米颗粒是最简单的表面等离子激元器件之一，其形状可以是球形、棒状、星形等。
金属纳米颗粒的局域表面等离子体共振（Localized Surface Plasmon Resonance，LSPR）效应使得其对特定波长的光具有强烈的吸收和散射作用，可应用于光传感、生物成像等领域。
2. 金属纳米线：金属纳米线是一种具有一维结构的表面等离子激元器件，其直径通常在几十到几百纳米之间。
金属纳米线支持SPP的传播，可以作为纳米波导、纳米天线等器件的基本单元。
基于双表面等离子激元吸收的纳米光刻刘仿;李云翔;黄翊东【摘要】光刻技术(lithography)是微纳结构制备的关键技术之一.受限于光的衍射极限,传统光刻方法进一步缩小特征尺寸变得越来越难.表面等离子激元(surface plasmon polariton,SPP)作为光与金属表面自由电子密度振荡相互耦合形成的一种特殊电磁形式,具有波长短、场密度大、异常色散等特点,在突破传统光学衍射极限的研究和应用中具有重要的学术和实用价值.本文针对SPP在光刻胶中的非线性吸收及其在大视场纳米光刻中的应用进行了理论和实验探索.在回顾SPP概念的基础上,阐述了双SPP吸收的概念及其应用于纳米光刻的优势,明确了该效应具有与传统双光子吸收不同的内涵和特性.在800和400 nm飞秒激光的作用下,实现了基于双SPP吸收效应的周期干涉条纹,同时验证了双SPP吸收的阈值效应,通过控制曝光计量实现了图形线宽的调控,最小线宽小于真空光波长的1/10.利用SPP波长短、场增强的特点,并结合非线性吸收的阈值效应,单次曝光区域比纳米图形尺度大4—5个数量级,曝光区域的直径可达1.6 mm.同时制备出较为复杂的同心圆环结构.基于双SPP吸收独有的特性以及SPP丰富的模式,有望进一步在大光刻视场、超小尺度图形光刻技术上获得突破.%Lithography is one of most important technologies for fabricating micro- and nano-structures. Limited by the light diffraction limit, it becomes more and more difficult to reduce the feature size of lithography. Surface plasmon polariton (SPP) is due to the interaction between electromagnetic wave and oscillation of free-electron on metal surface. For the shorter wavelength, higher field intensity and abnormal dispersion relation, the SPP would play an important role in breaking through the diffraction limit and realizing nanolithography. In thispaper, we theoretically and experimentally study the optical nonlinear effect of SPP (two-SPP-absorption) in the photoresist and its application of nanolithography with large field. First, the concept and features of two-SPP-absorption are introduced. Like two-photo-absorption, the two-SPP-absorption based lithography is able to realize nanopatterns beyond the diffraction limit: 1) the absorption rate quadratically depends on the light intensity, which can further squeeze the exposure spot; 2) the pronounced power threshold provides a possibility for precisely controlling the linewidth by manipulating the illumination power. Nevertheless, unlike the two-photo-absorption lithography which focuses light onto a single spot and scans point by point, the two-SPP-absorption method could obtain the subwavelength field pattern by simply illuminating the plasmonic mask. The subwavelength field pattern due to the short wavelength of SPP would further result in the overcoming-diffraction-limit resist pattern. Besides, the highly concentrated SPP field leads to the strong electromagnetic field enhancement at the metal-dielectric interface, which could reduce the input power density of exposure source or enlarge the exposure area. Then the two-SPP absorption is realized under the illuminations of femtosecond lasers with vacuum wavelengths of 800 nm and 400 nm. Meanwhile, the interference periodic patternis realized and it is observed that the linewidth could be adjusted by controlling the exposure dose. The minimum linewidth of resist pattern is only one tenth of the vacuum wavelength. By utilizing the features of two-SPP-absorption, namely shorter wavelength, enhanced field and threshold effect, the lithographyfield could be of millimeter size, which is about four to five orders of magnitude larger than the characteristic size of nanostructure. Therefore, this two-SPP-absorption scheme could be used for large-area plasmonic lithography beyond the diffraction limit with the help of various plasmonic structures and modes.【期刊名称】《物理学报》【年(卷),期】2017(066)014【总页数】9页(P223-231)【关键词】表面等离子激元;纳米光刻;光学非线性;衍射极限【作者】刘仿;李云翔;黄翊东【作者单位】清华大学电子工程系, 信息科学与技术国家实验室, 北京 100084;清华大学电子工程系, 信息科学与技术国家实验室, 北京 100084;清华大学电子工程系, 信息科学与技术国家实验室, 北京 100084【正文语种】中文光刻技术(lithography)是微纳结构制备的关键技术之一.受限于光的衍射极限,传统光刻方法进一步缩小特征尺寸变得越来越难.表面等离子激元(surface plasmon polariton,SPP)作为光与金属表面自由电子密度振荡相互耦合形成的一种特殊电磁形式,具有波长短、场密度大、异常色散等特点,在突破传统光学衍射极限的研究和应用中具有重要的学术和实用价值.本文针对SPP在光刻胶中的非线性吸收及其在大视场纳米光刻中的应用进行了理论和实验探索.在回顾SPP概念的基础上,阐述了双SPP吸收的概念及其应用于纳米光刻的优势,明确了该效应具有与传统双光子吸收不同的内涵和特性.在800和400 nm飞秒激光的作用下,实现了基于双SPP吸收效应的周期干涉条纹,同时验证了双SPP吸收的阈值效应,通过控制曝光计量实现了图形线宽的调控,最小线宽小于真空光波长的1/10.利用SPP波长短、场增强的特点,并结合非线性吸收的阈值效应,单次曝光区域比纳米图形尺度大4—5个数量级,曝光区域的直径可达1.6 mm.同时制备出较为复杂的同心圆环结构.基于双SPP 吸收独有的特性以及SPP丰富的模式,有望进一步在大光刻视场、超小尺度图形光刻技术上获得突破.光刻技术(lithography)是实现大规模制造微/纳尺度微电子和光电子器件的关键技术之一[1].受光的衍射效应限制,进一步缩小特征尺寸变得越来越困难,常规的光刻技术也变得越来越复杂和昂贵[1,2].在过去的几十年间,人们在不断探索新原理、新方法、新技术,期望突破光的衍射极限,实现亚波长的纳米光刻技术,例如基于双光子吸收(two-photon-absorption,TPA)的光刻[3]、基于表面等离子激元(surface plasmon polariton,SPP)的光刻[4]、纳米压印光刻[5]和激光消融光刻[6]等. SPP是光与金属表面自由电子密度振荡相互耦合形成的一种特殊电磁形式[7,8].具有波长短、场密度大、异常色散等特点,在突破传统光学衍射极限的研究和应用中具有巨大的潜力.例如：利用金属膜上的周期性小孔激励起SPP,实现了90和60 nm的周期点阵[4,9];利用银膜上的周期光栅激励SPP干涉条纹,获得了50 nm线宽的光刻胶图形[10];利用同心圆环构成的SPP透镜实现了直写式的光刻,获得了线宽小于90 nm的光刻光斑[11];将SPP透镜集成在扫描飞行头上,实现了22 nm的高产出率SPP光刻图形[12,13];基于SPP制作完美透镜和超透镜,实现了亚波长的光刻图形[14].尽管光刻图形的线宽对于纳米光刻至关重要,但是光刻视场(一次曝光所能覆盖的光刻面积)和对复杂图形的刻写能力也是决定该项技术能否推广应用的关键.基于SPP 纳米光刻的诸多方案分别利用了SPP不同的特点,均表现出实现超光学衍射极限光刻的能力.考虑到飞秒激光汇聚光斑与光刻胶发生的双光子吸收非线性光学作用[15-17],本文提出并研究飞秒激光作用下光刻胶中的双SPP吸收效应,探索该效应在纳米光刻中的应用;既利用SPP这种特殊电磁模式的特点,又利用SPP和光刻胶的非线性光学作用,以期实现大光刻视场下的超小线宽SPP光刻.本文首先回顾SPP的基本概念,在厘清SPP和光子、表面等离子体等相互关系的基础上,阐述双SPP吸收效应及其应用于纳米光刻的特性,然后介绍双SPP吸收效应的仿真和实验方面的工作.2.1 SPP的概念[18]为了更清晰地认识SPP,理解本文提出的双SPP吸收的概念,下面结合图1,厘清与SPP相关的若干概念及其相互关系.2.1.1 等离子体(plasma and plasmon)等离子体(plasma)是由电子和正离子构成的混合物,由于等离子体中的正负粒子存在电磁相互作用力,等离子体中电子的运动可以描述为围绕着正电荷粒子的集体来回振荡,其振荡频率其中n为电子浓度,m0为电子质量.常见的等离子体形式包括火焰、电弧等.金属及半导体中的电子和正电粒子具有等离子体的特性,故也可以看作是“固体等离子体”. Plasmon是plasma的量子化描述[19-22].2.1.2 表面等离子体(surface plasma and surface plasmon)表面等离子体存在于等离子体边界处的振荡[20-22],其振荡频率不仅与金属材料的本征振荡频率ωp有关,同时还与金属表面的介质材料介电常数ε有关,即ωsp=ωp/(1+ε)1/2[23].Surface p lasmon是surface plasma的量子化描述[19,21-24].2.1.3 极化激元(polariton)极化激元指的是一个混合态的准粒子,由光子(photon)与其他基本粒子或激发(excitation)(如电子、声子、磁子等)耦合构成[21,25].Hopield[26]引入polariton的概念以描述光子与物质的相互作用与耦合.常见的极化激元有surface-plasmonpolariton,phonon-polariton,exciton-polariton等.2.1.4 表面等离子激元(surface plasmon polariton)表面等离子激元指的是photon和surface plasmon相互作用形成的混合态准粒子[7,8],刻画的是光与金属表面自由电子振荡相互耦合形成的一种特殊电磁形式.SPP这个名称本身就是一个量子化的概念,体现了其作为一种准粒子的内涵.而表面等离子体波(SPW)的提法是从波动的角度来看待这种现象的.2.2 双SPP吸收的概念和特点[18,27]双SPP吸收(two SPP absorption)是指介质分子内部电子吸收两个SPP的能量后从基态跃迁到激发态的三阶非线性过程.从能量的角度来看,双SPP吸收与双光子吸收的过程类似.两者均是通过吸收两个“能量子”实现介质分子内部电子的跃迁.不同的是,双光子吸收中的能量单元是光子,而双SPP吸收中的能量单元是photon与surface plasmon共同耦合作用形成的polariton.双SPP吸收与双光子吸收同为双能量子参与的非线性吸收过程,具有以下共同的特点[15]：1)非线性吸收的过程具有显著的阈值效应;2)非线性吸收概率与电磁场的强度平方I2(电场的四次方)呈正比.由于SPP是一种photon和surface plasmon相互耦合形成的准粒子,金属自由电子的参与使得SPP具有异于光子的特殊性质.不同于双光子吸收,双SPP吸收效应具备的新特性为：1)尽管同频率下的光子和SPP具有相同的能量,但是等离子体的参与使得SPP具有更大的动量(波矢)、更短的波长,如图2中光波与SPP的色散曲线所示;SPP模式在媒质(光刻胶)中实现亚波长的电磁场分布,在突破光学衍射极限的尺度范围内实现非线性吸收;2)由于photon与surface plasmon的相互耦合作用,模场体积被压缩,金属界面附近场强得到增强,金属表面材料非线性吸收概率得到了提高;双SPP吸收中的场增强效应可以降低非线性吸收对入射光源功率的要求,或者对于相同输出功率的激光源可以增大单次曝光的面积.可见,SPP参与的非线性过程与传统的光子参与的非线性吸收过程既有联系,又有显著的不同.双SPP吸收带来的新特性有助于大光刻视场、超小尺度图形光刻的技术取得突破.3.1 800 nm飞秒激光作用下的双SPP吸收光刻[18,27]图3所示为双SPP吸收光刻的示意图.在透明的玻璃衬底上方为厚度为100 nm的金膜,金膜上方的媒质为光刻胶.金和光刻胶的介电常数分别为εAu=-25+1.8i[28]和εresist=2.465.金膜上有两组周期性的光栅,光栅的周期与金-光刻胶界面所支持的SPP波长一致.中心波长为800 nm,脉冲宽度为150 fs,x偏振态的飞秒激光从玻璃衬底照射至金属膜.通过光栅补偿激励SPP所需的波矢,在金-光刻胶界面上产生相向传播的SPP,在两组光栅之间的区域形成谐振腔,SPP相互叠加形成干涉条纹.图3(c)为模拟仿真结果,可见在800 nm飞秒脉冲激光作用下可以获得稳定且对比度高的干涉条纹.飞秒激光的谱宽对干涉条纹的影响可以忽略.图3(d)为金膜上方x-z 平面内SPP干涉条纹电场强度平方I2(归一化)分布,仿真结果表明干涉条纹具有很高的对比度,同时条纹中心的强度最大,远离条纹中心强度不断衰减.因此,通过控制入射光的功率,可以使得干涉条纹分布中只有强度位于双SPP吸收阈值之上的部分能够有效地发生非线性反应,从而调控光刻线宽.利用溅射、聚焦离子束刻蚀制备金属SPP光刻模板,并旋涂具有非线性作用的光刻胶(在800 nm波长输入光作用下,光刻胶不会发生单光子吸收;在400 nm输入光作用下,光刻胶发生单光子吸收的变性过程).再将平均功率为630 mW的飞秒激光经透镜汇聚后照射到样品表面.将经过10 s飞秒激光照射的样品依次在SU-8显影液、异丙醇和去离子水中浸泡35,10和30 s.利用扫描电子显微镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)可以观察到金属光栅间明显的周期性光刻胶条纹,如图4(a)所示.图4(b)为图4(a)中蓝色虚线处光刻胶的表面形貌,光刻胶的周期约为240 nm、线宽约为120 nm、平均高度约为60 nm.利用双SPP吸收的阈值效应,通过调控曝光剂量可以对光刻线宽进行控制.将飞秒激光的平均功率从630 mW降低为230 mW,曝光时间从10 s变为15 s,图4(c)显示条纹线宽从约120 nm减小到约70 nm(条纹周期仍约为240 nm),条纹线宽仅为曝光波长800 nm的1/11,极大地突破了衍射极限的限制.实验中条纹线宽不均匀、条纹不完整呈现断续状,主要原因是激励SPP的金属周期光栅不均匀且有形变,同时金膜的粗糙表面以及光刻条件对最终光刻条纹的质量造成了影响.3.2 400 nm飞秒激光作用下的双SPP吸收光刻[18,29]通过改变曝光波长可以进一步减小干涉条纹的周期与线宽.为进一步挖掘双SPP吸收纳米光刻的潜力,将曝光波长缩短为400 nm.图5(a)所示为400 nm飞秒激光作用下基于双SPP吸收效应的光刻示意图.此时,采用铝膜作为金属材料(厚度T=100 nm),铝膜上方的媒质为光刻胶.纳米狭缝代替光栅激励SPP模式.图5(b)的仿真结果表明在400 nm飞秒激光作用下,图5(a)所示结构可获得周期约240 nm的干涉条纹.不同于800 nm飞秒激光作用下的光刻,此处光刻胶采用深紫外光刻胶(在400 nm 波长输入光作用下,光刻胶不会发生单光子吸收;在200 nm输入光作用下,光刻胶发生单光子吸收的变性过程).利用平均功率为50 mW的飞秒激光曝光样品8 s,并依次在显影液和去离子水中浸泡8和360 s.光刻图形SEM和AFM照片如图6(a)和图6(b)所示,可以观察到明显的周期性光刻胶条纹.图6(c)对应图6(b)中黄色虚线的光刻胶条纹表面形貌,光刻胶的空间周期约为138 nm,条纹的平均线宽约为70 nm.图中绿色虚线所指示的光刻胶是由透过金属狭缝的激光直接作用形成的.与800 nm飞秒激光下的双SPP吸收光刻类似,这里通过改变曝光的计量(激光功率或曝光时间),同样也可以实现条纹线宽的调控.平均曝光功率为50 mW时光刻胶平均线宽随曝光时间的变化如图6(d)所示.结果表明,当曝光时间从20 s减小至5 s时,光刻胶平均线宽从约85 nm减小到约50 nm.实验中入射至样品表面的光斑直径约为1.6 mm,表明基于双SPP吸收效应的纳米光刻可应用于大视场的纳米光刻. 3.3 同心圆环纳米光刻[18,30]利用双SPP吸收光刻还可以实现较为复杂的图形.图7(a)所示为利用双SPP吸收光刻实现同心圆环图形的示意图.铝膜上的圆型狭缝结构在不同偏振光照射下可以实现复杂的同心圆环干涉图形.仿真结果如图7(b)和图7(c)所示,在垂直线偏振光作用下,可获得扇形的周期环状干涉条纹;在圆偏振光作用下,可激励完整的周期同心圆环干涉条纹.图8(a)为在铝膜上制备的圆形狭缝结构.当入射飞秒激光为线偏振时,半径为2.5µm 的圆形狭缝形成的光刻图形如图8(b)和图8(c)所示,可以看到明显的扇形周期环状光刻胶条纹,环纹线宽约为70 nm.图8(c)相对图8(b)的曝光时间较短,根据前面提到的双SPP吸收光刻的阈值效应,可以看到光刻胶图形主要存在于光强较强的圆环中心区,图形线宽约为60 nm.若入射飞秒激光的偏振态为圆偏振,获得的光刻图形为完整的同心圆环,如图8(d)所示,与模拟结果完全符合.进一步,可以将制备的同心圆环光刻图形转移至芯片衬底,有望实现电磁波的聚焦、滤波等功能,并有望在亚波长光学器件[31,32]、生化传感等[33,34]方面得到应用.上述光刻结果表明,利用基于双SPP吸收效应的光刻,在不同结构和不同曝光条件下可以实现不同形状的复杂纳米图形.同时该光刻方法精确地记录下SPP干涉的场分布信息,提供了一种有效的记录SPP场的手段.本文针对双SPP吸收(SPP在光刻胶中的非线性作用)突破光学衍射极限及其应用于大视场纳米图形制备中的关键问题展开了理论和实验研究.阐明了双SPP吸收既有与双光子吸收相同的特点,即显著的阈值效应和吸收概率与场强度平方成正比,又有其独有的特点,如更易实现亚波长电磁分布和更高的场强.通过设计和制备金属SPP模板,模拟仿真了飞秒激光作用下的SPP干涉图形,利用800 nm飞秒激光实现了周期约为240 nm、线宽约为120 nm的光刻胶条纹,并通过降低曝光功率,将条纹线宽降低约为70 nm,仅为曝光波长的1/11;将曝光波长减小为400 nm,实现了周期约为138 nm、线宽约为70 nm的光刻胶条纹,并通过改变曝光时间,实现了条纹线宽从约85 nm到约50 nm的有效调控.此外,利用简单的圆形纳米狭缝SPP模板,实现了复杂的同心圆环结构.实验中飞秒激光的单次曝光区域的直径达到1.6 mm,较纳米图形尺度大4—5个数量级,验证了双SPP吸收效应应用于大视场纳米光刻的可行性.本文只对基于双SPP吸收的纳米光刻做了初步探索,考虑到纳米金属/介质结构中丰富的SPP模式和不同的特性,结合双SPP吸收效应的特点,有望在更大的光刻视场下获得更多高质量的纳米光刻图形.[1]Mack C 2008 Fundamental Principles of Optical Lithography:the Science of Microfabrication(Hoboken：John Wiley&Sons)[2]Bakshi V 2009 EUV Lithography(Vol.178)(Bellingham：Spie Press)[3]Cumpston B H,Ananthavel S P,Barlow S,Dyer D L, Ehrlich J E,Erskine L L,Heikal A A,Kuebler S M,Lee I Y S,McCord-Maughon D,Qin J 1999 Nature 398 51[4]Srituravanich W,Fang N,Sun C,Luo Q,Zhang X 2004 Nano Lett.4 1085[5]Chou S Y,Krauss P R,Renstrom P J 1996 J.VacuumSci.Technol.B:Microelectr.Nanometer Struct.Process.Measur.Phenom.14 4129[6]Zhai T,Zhang X,Pang Z,Dou F 2011 Adv.Mater.23 1860[7]Zayats A V,Smolyaninov I I,Maradudin A A 2005 Phys. 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Adv.Technol.17 72[17]Park S H,Yang D Y,Lee K S 2009 Laser Photon.Rev. 3 1[18]Li Y X 2014 Ph.D.Dissertation(Beijing：Tsinghua University)(in Chinese)[李云翔 2014博士学位论文 (北京：清华大学)][19]Bellan P M 2008 Fundamentals of Plasma Physics (Cambridge：Cambridge University Press)[20]Ritchie R H 1957 Phys.Rev.106 874[21]Ponath H E,Stegeman G I 2012 Nonlinear Surface Electromagnetic Phenomena(Vol.29)(Amsterdam：Elsevier)[22]Raether H 2013 Surface Plasmons on Smooth and Rough Surfaces and on Gratings (Berlin：Springer-Verlag Berlin)[23]Pines D 1956 Rev.Modern Phys.28 184[24]Raether H 2006 Excitation of Plasmons and Interband Transitions by Electrons(Vol.88)(Berlin：Springer)[25]Chen D Z A 2007 Ph.D.Dissertation(Massachusetts：Massachusetts Institute of Technology)[26]Hop field J J 1958 Phys.Rev.112 1555[27]Li Y,Liu F,Xiao L,Cui K,Feng X,Zhang W,Huang Y 2013Appl.Phys.Lett.102 063113[28]Palik E D 1998 Handbook of Optical Constants of Solids(Vol.3)(Cambridge：Academic Press)[29]Li Y,Liu F,Ye Y,Meng W,Cui K,Feng X,Zhang W, Huang Y 2014Appl.Phys.Lett.104 081115[30]Meng W S 2015 M.S.Dissertation(Beijing：Tsinghua University)(in Chinese)[孟维思2015硕士学位论文(北京：清华大学)][31]Fu Y,Zhou X 2010 Plasmonics 5 287[32]Carretero-Palacios S,Mahboub O,Garcia-Vidal F J, Martin-MorenoL,Rodrigo S G,Genet C,Ebbesen T W 2011 Opt.Express 19 10429[33]Gao Y,Gan Q,Bartoli F J 2014 IEEE Photon.J.6 1[34]Gao Y,Xin Z,Zeng B,Gan Q,Cheng X,Bartoli F J 2013 Lab on a Chip 13 4755PACS:81.16.Nd,42.50.St,42.65.—k DOI:10.7498/aps.66.148101 Lithography is one of most important technologies for fabricating micro-and nano-structures.Limited by the light di ff raction limit,it becomes more and more difficult to reduce the feature size of lithography.Surface plasmon polariton (SPP)is due to the interaction between electromagnetic wave and oscillation of free-electron on metal surface.For the shorter wavelength,higher field intensity and abnormal dispersion relation,the SPP would play an important role in breaking through the di ff raction limit and realizing nanolithography.In this paper,we theoretically and experimentally study the optical nonlinear e ff ect of SPP(two-SPP-absorption)in the photoresist and its application of nanolithography with large field.First,the concept and features of two-SPP-absorption are introduced.Like two-photo-absorption,the two-SPP-absorption based lithography is able to realize nanopatterns beyond the di ff raction limit:1)the absorption rate quadratically depends on the light intensity,which can further squeeze the exposure spot;2)the pronounced power threshold provides a possibility for precisely controlling the linewidth by manipulating the illumination power. Nevertheless,unlike the two-photo-absorption lithography which focuses light onto a single spot and scans point by point, the two-SPP-absorption method could obtain the subwavelength field pattern by simply illuminating the plasmonic mask. The subwavelength field pattern due to the short wavelength of SPP would further result in the overcoming-di ff ractionlimit resist pattern.Besides,the highly concentrated SPP field leads to the strong electromagnetic field enhancement at the metal-dielectricinterface,which could reduce the input power density of exposure source or enlarge the exposure area.Then the two-SPP absorption is realized under the illuminations of femtosecond lasers with vacuum wavelengths of 800 nm and 400 nm.Meanwhile,the interference periodic patternis realized and it is observed that the linewidth could be adjusted by controlling the exposure dose.The minimum linewidth of resist pattern is only one tenth of the vacuum wavelength.By utilizing the features of two-SPP-absorption,namely shorter wavelength,enhanced field and threshold e ff ect,the lithography field could be of millimeter size,which is about four to fi ve orders of magnitude larger than the characteristic size of nanostructure.Therefore,this two-SPP-absorption scheme could be used for large-area plasmonic lithography beyond the di ff raction limit with the help of various plasmonic structures and modes.。
表面等离子体激元纳米激光器技术及应用研究进展陈泳屹;佟存柱;秦莉;王立军;张金龙【摘要】Conventional semiconductor lasers suffer from the scale of the diffraction limit due to the light to be confined by the optical feedback systems. Therefore, the scales of the lasers cannot be miniaturized because their cavities cannot be less than the half of the lasing wavelength. However, lasers based on the Surface Plas- mon Polaritons(SPPs) can operate at a deep sub-wavelength, even nanometer scale. Moreover, the develop- ment of modern nanofabrication techniques provides the fabrication conditions for micro - or even nanometer scale lasers. This paper reviews the progress in nano-lasers based on SPPs that have been demonstrated re-cently. It describes the basic principles of the SPPs and gives structures and characteristics for several kinds of nanometer scale lasers. Then, it points out that the major defects of the nanometer scale lasers currently are focused on higher polariton losses and the difficultiesin fabrication and electronic pumping technologies men- tioned above. Finally, the paper considers the research and application prospects of the nanometer scale lasers based on the SPPs.%传统半导体激光器由于采用光学系统反馈而存在衍射极限，其腔长至少是其发射波长的一半，因此难以实现微小化。
第35卷第2期2009年3月 光学技术OP T ICA L T ECHN IQ U EV ol.35No.2M arch2009 文章编号:1002-1582(2009)02-0163-09基于金属表面等离子激元控制光束的新进展王庆艳,王佳,张书练(清华大学精密测试技术及仪器国家重点实验室,北京 100084)摘 要:表面等离子激元(Surface plasmon polaritons,SPPs)是一种在金属-介质界面上激发并耦合电荷密度起伏的电磁振荡,具有近场增强、表面受限、短波长等特性,在纳米光子学的研究中扮演着重要角色。
近年来表面等离子光学和基于SPPs的纳米光子器件的研究引起了国际上科学家们的广泛关注。
讨论了SP Ps的基本原理和在亚波长结构下的光学特性,介绍了基于亚波长金属结构的表面等离子激元在空间光束准直与聚焦、平面内光束聚焦与传导和在近场纳米光束的控制等方面的研究情况,以及在纳米光子学器件中的潜在应用。
关键词:近场光学;纳米光子学器件;表面等离子;亚波长金属结构中图分类号:O43;TN491 文献标识码:AProgress of beam control based on metal surface plasmon polaritonsWAN G Qin g-yan,WANG Jia,Z HANG Sh u-lian(State Key Laboratory of P recision M easurement Technology and I nstruments,Department of P recisio n I nstruments,T singhua U niversity,Beijing 100084,China) Abstract:Surface plasmon polaritons(SPP s)is a kind of electromagnetic oscillation coupled w ith the undulation of charge intensity,w hich is ex cited at the interface betw een metal and dielectric.With the properties of near-field enhancement,surface co nfinement and shor t w avelength,SPPs play an important role in nanophotonics.Recently the researches of surface plasmo n optics and nano-photonic devices based on SPPs have drawn g reat attention of international scientists.T he principles of SPPs and their optical properties in subw avelength structures are discussed.T he applications of SPPs based on subwaveleng th metal structures in beaming,focusing,guiding and control of near-field beam are intro duced,and the potential applications in nano-photonic devices are reviewed.Key words:near-field optics;nano-pho tonic devices;surface plasmon;subw avelength metal structure1 引 言光学和光子学进入纳米领域是21世纪最重要的发展趋势之一。
等离子体光刻光电所
等离子体光刻是一种先进的微纳米加工技术，它利用等离子体
来实现微细图案的制作。
在光电所领域，等离子体光刻技术被广泛
应用于半导体器件制造、集成电路制造、光学元件制造等领域。
首先，让我们从技术原理方面来看。
等离子体光刻是利用紫外
光照射光刻胶，通过光刻胶的光化学反应将图形转移到半导体器件
表面。
在光刻过程中，通过等离子体产生的化学反应和物理作用，
可以实现对光刻胶的高精度加工，从而在半导体器件表面形成所需
的微细图案。
其次，从应用领域来看，等离子体光刻技术在光电所领域具有
广泛的应用前景。
在半导体器件制造中，等离子体光刻技术可以实
现纳米级别的图案制作，为集成电路的制造提供了关键的工艺支持。
在光学元件制造中，等离子体光刻技术可以制作出微米甚至纳米级
别的光学元件结构，为光学器件的研发和生产提供了重要的技术手段。
此外，从发展趋势来看，随着微纳米加工技术的不断发展，等
离子体光刻技术也在不断创新和改进。
未来，随着半导体器件和光
学元件对微细加工精度和复杂结构的需求不断提高，等离子体光刻技术将继续发挥重要作用，并在光电所领域发挥更大的作用。
综上所述，等离子体光刻技术在光电所领域具有重要意义，它不仅在技术原理上具有先进性，而且在应用领域和发展趋势上都具有广阔的前景。
希望我的回答能够满足你的要求。
表面等离子体激元极化光刻技术表面等离子体激元极化光刻技术（Surface Plasmon Polariton Lithography, SPPL）是一种新兴的纳米制造技术，其利用金属表面等离子体激元的特性实现高分辨率的光刻。
该技术具有高分辨率、高效率和低成本等优势，被广泛应用于纳米光子学、纳米电子学和生物医学等领域。
在传统的光刻技术中，光通过光刻胶层照射在硅片表面，形成所需的图案。
然而，由于光的衍射极限，传统光刻技术的分辨率受到了限制。
而表面等离子体激元极化光刻技术利用金属表面等离子体激元的特性，能够克服传统光刻技术的分辨率限制，实现更高分辨率的光刻。
表面等离子体激元是一种特殊的电磁波，在金属与介质的交界面上产生，并沿界面传播。
当入射光与金属表面等离子体激元共振时，会形成一种名为表面等离子体激元极化的现象。
这种极化现象能够使光在金属表面上被限制在纳米尺度范围内传播，从而实现高分辨率的光刻。
表面等离子体激元极化光刻技术的关键步骤包括：表面等离子体激元的激发、光刻胶层的涂覆、光刻胶层的曝光和显影等。
首先，通过使用适当的光源和金属结构，激发金属表面上的表面等离子体激元。
然后，将光刻胶层均匀涂覆在金属表面上，形成光刻胶层。
接下来，利用表面等离子体激元的高局域化电场增强效应，将光刻图案以高分辨率投射到光刻胶层上。
最后，通过显影等步骤，去除未曝光的部分光刻胶，得到所需的纳米图案。
与传统的光刻技术相比，表面等离子体激元极化光刻技术具有以下优势：1. 高分辨率：由于表面等离子体激元的局域化效应，可以实现比传统光刻技术更高的分辨率。
这使得表面等离子体激元极化光刻技术在纳米器件制造中具有重要的应用前景。
2. 高效率：表面等离子体激元极化光刻技术利用表面等离子体激元的局域化效应，可以将光的能量高效地聚焦在纳米尺度范围内。
这使得光刻过程更加高效，提高了光刻的速度和产量。
3. 低成本：相比传统的光刻技术，表面等离子体激元极化光刻技术所需的设备和材料成本较低。
表面等离子体无掩膜干涉光刻系统的数值分析(英文)
董启明;郭小伟
【期刊名称】《光子学报》
【年(卷),期】2012()5
【摘要】表面等离子体激元具有近场增强效应,可以代替光子作为曝光源形成纳米级特征尺寸的图像.本文数值分析了棱镜辅助表面等离子体干涉系统的参量空间,并给出了计算原理和方法.结果表明,适当地选择高折射率棱镜、低银层厚度、入射波长和光刻胶折射率,可以获得高曝光度、高对比度的干涉图像.入射波长为431nm 时,选择40nm厚的银层,曝光深度可达200nm,条纹周期为110nm.数值分析结果为实验的安排提供了理论支持.
【总页数】7页(P558-564)
【关键词】干涉光刻;表面等离子体激元;克莱舒曼结构
【作者】董启明;郭小伟
【作者单位】电子科技大学光电信息学院
【正文语种】中文
【中图分类】TN305.7
【相关文献】
1.光胶做挡光层的紫外光刻掩膜用于高聚物芯片表面选择性光化学改性 [J], 孔泳;陈恒武;云晓;郝振霞;方肇伦
2.表面等离子体干涉光刻理论计算 [J], 王向贤;叶松;余建立;许雪艳;许明坤
3.基于DMD无掩膜光刻快速制作亲疏水图案化表面 [J], 陈鹏;李木军
4.一种提高无掩膜光刻机图形质量的方法 [J], 李备;朴林华;王育新;张严
5.基于数字微镜器件的无掩膜光刻技术进展 [J], 张思琪;周思翰;杨卓俊;许智;兰长勇;李春
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大面积表面等离子激元干涉光刻*1郭小伟，张志友，杜惊雷，郭永康，2姚军1四川大学物理科学与技术学院纳光子技术研究所，成都，6100642英国达拉谟大学物理系，DL1 3DJ,UK摘要：利用衰减全反射耦合模式激发表面等离子激元，提出一种大面积表面等离子干涉纳米光刻方法。
表面等离子激元干涉可引起了电场在一定深度上具有很强的透射增强，这一特性对于近场非接触光刻很有利。
通过时域有限差分法模拟显示，当用441nm的P偏振光照明三棱镜，在其底部金属覆层激发表面等离子激元，并使其干涉，在光刻胶上可获得60nm高对比度干涉条纹。
该方法可制作小于入射波长的七分之一纳米图形，其光刻成本低、面积大，有着很大的应用潜力。
关键词：光刻，表面等离子体激元，干涉，纳米图形该文的英文稿已于2006年9月在OPTICS LETTERS的31卷17期上正式发表，本文由张志友执笔Large-area surface-plasmon polariton interferencelithographyXiaowei Guo, Zhiyou Zhang ,Jinglei Du, Yongkang GuoDepartment of Physics, Sichuan University, Chengdu 610064, ChinaJun YaoDepartment of Physics, Durham University, Durham DL1 3DJ, UKAbstract:Large-area surface-plasmon polariton (SPP) interference lithography is presented that uses an attenuated total reflection-coupling mode to excite the interference of the SPPs. The interference of the SPPs causes a highly directional intensity range in a finite depth of the electric field, which is good for noncontact. Finitedifference time-domain simulations of the interference on a thin resist layer show that broad-beam illumination with a p-polarized light at a wavelength of 441 nm can produce features as small as 60 nm with high contrast, smaller than λ/7. Our results illustrate the potential for patterning periodic structures over large areas at low cost.Key words: Lithography,Surface-plasmon polariton (SPP)，Interference，Nano-pattern1、引言：大规模集成电路的发展不断压缩光刻线条的特征尺寸，并要求发展纳米尺度的光刻新技术。
可加工纳米线条的193浸润式扫描投影光刻系统和正在发展中的EUV光刻系统的结构越来越复杂，系统成本和光刻加工成本也越来越高。
相比之下，干涉光刻可以大面积曝光且焦深长、不需要复杂、昂贵的高数值孔径光学成像系统，可实现亚微米量级的光刻线条加工，在制作周期性图形方面有很大优势 [1，2] 。
消逝波干涉光刻（Evanescent wave interference lithography，EIL）[3，4]可获得纳米量级图形，但受到传播距离短，曝光深度浅，干涉条纹对比度差等限制。
如果在消逝波光刻中引入表面等离子体激元（Surface Plasmon Polarizons,SPP），利用其近场透射增强特性，则会大大改善光刻图形的质量 [5] 。
SPPs通常是一种沿着金属导体表面传播的电荷疏密波。
利用表面等离子体（Surface plasmon ,SP），共振干涉纳米光刻技术（Surface plasmon resonant interference nanolithography technique, SPRINT）[6]，和表面等离子体干涉纳米光刻（Surface plasmon interference nanolithography, SPIN）成功的制作了亚100nm的干涉图案[7]。
然而，这两种方法都只适合_________*教育部博士点基金、国家自然科学基金（60676024）资助小面积干涉，而且还需要制作非常精细的周期结构金属光栅掩膜。
在本文中，我们讨论了一种简单而且非常实用的方法：利用衰减全反射（Attenuated total reflection, ATR）耦合模式激发表面等离子体干涉光刻，这一方法避免了制作作为掩膜的高频光栅，并有望用于大面积纳米光刻加工。
2、原理及结构设计实现大面积SPPs干涉光刻的装置模型如图1所示，为常用在作为表面等离子体共振(SPR)传感器系统的Kretschmann结构[8]。
最上面一层是高折射率的等腰三角形或半球形棱镜，棱镜的下表面覆着一金属薄层。
金属层下面为一层光刻胶，最下面一层是感光基底。
光波在这种结构中传播时会由于ATR模式耦合作用而使SPPs得到增强。
表面等离子体波是和表面电磁波相联系在一起的，其场矢量在金属和光刻胶的界面处最大，而在两种介质当中呈指数衰减。
在金属和光刻胶界面处SPPs的色散关系可以表示为 [9] ：k SPP = k0[εm εd/ (εm + εd)]1/2(1)其中，k spp 为SPP的波矢，k0为入射光在自由空间中的波矢。
εm为金属在相应入射光频率下的等效介电常数，εd为光刻胶的介电常数。
当εm的实部接近-εd时，SPP的波矢将变得非常大，因此用SPP光刻可以极大地提高图象的分辨率。
当发生表面等离子体共振（SPR）时，入射光的波矢在水平方向上的分量k x必须和金属表面的k spp相等。
K x和k spp之间的关系为：k x = k o n p sinθi = k SPP, （2） 其中，n p为棱镜的折射率，θi为光波的入射角。
如果共振频率落在光刻胶的光敏范围内，场的增强能够用来在薄的光刻胶范围进行局部曝光。
图1 大面积SPP干涉光刻(LSPPIL)结构图2 有金属覆层和没有金属覆层情况的干涉图样Fig. 1. Schematic of the LSPPIL process. 入射波为441nm的TM偏振光；入射角θi=59.9o；金属银层的厚度为h=30nmFig. 2. Electric field distribution of the interference patterns for the coated and uncoated prism configurations under the conditions: the incidence wavelength λ=441 nm, TM polarization; the incidence angle θi=59.9°; the thickness of the silver film h=30 nm.当两束较宽的p偏振相干平面波以近共振角入射到棱镜的基底上，在界面各处将激发多个相应的SPP，这表明大面积表面等离子体激元干涉光刻（Large-area surface plasmon polariton interference lithography,LSPPIL）与SPRINT和SPIN有本质的不同，其结果是在光刻胶层形成了干涉条纹。
很显然，如果金属覆层和棱镜足够大的话，这种方法可用于进行大面积的干涉。
值得指出的是，如果入射波长和材料确定了，干涉条纹的周期也就随之确定了！3、大面积SPPs干涉光刻实验模拟及结果分析通过时域有限差分（FDTD）数值方法模拟了SPP干涉条纹的分布特征，在模拟过程中使用了完美匹配边界层[10]。
而作为对比，我们给出了在相同条件下有金属覆层和无金属覆层两种情况下的干涉图样。
其中，金属覆层和光刻胶的折射率分别取为1.94325和1.53，金属为银，对于441nm的入射光其介电系数为-8.9170+0.2320i。
图2为入射角为59.9o 时的电场分量的干涉图样，2(a)和2(b)分别为有金属覆层情况下SPPs 的E x 、E z 分量的干涉图样。
金属银的厚度为30nm，衰减的初始位置为其下表面。
电场分布表明光刻胶在金属层的近场要求与其基底的折射率相匹配，通过选择适当的材料，这在实验上是可以实现的。
干涉条纹的空间周期Λ约为120nm，临界尺度为60nm，小于λ/7，SPP的波长为2Λ=240nm，与其理论值247.6nm符合的很好。
图2(c)和2(d)是相同情况下消逝波的干涉，其干涉的区域为光刻胶的浅表面，虽然与有金属覆层时相同的分辨率，但其渗透深度却非常小[11，12]。
从模拟结果还可得到在有金属覆层时的强度透射率约为94%，而对于无金属覆层则只有17%。
光在有金属覆层结构系统中的高透射率保证了曝光深度和高的条纹对比度。
对于SPIN ,E x 、E z 两个分量的干涉条纹在空间上有个半周期的错位，对应着π/2的相位差，这种漂移严重的影响了干涉条纹的对比强度，稍后，我们将会对此进行较为详细讨论。
图3 (a)电场平方归一化强度随离开初始位置距离的变化曲线，(b)两种情况下Ez分量随距离的变换曲线 Fig. 3. (a) Normalized intensities of the electrical components and (b) the intensity contrast of the Ez components as a function of the distance from the origin in coated and uncoatedcases.图3给出了在有金属覆层和没有金属覆层结构两种情况下电场E x 、E z 分量平方的归一化强度随着离开初始位置的距离变化关系。
|E|2/|E 0|2为金属层近场的电场平方的归一化强度，它决定了在光刻胶中的曝光面形，其中，|E 0|2为入射光电场强度的平方。
从图中可以看出，在上述两种情况E x 、E z 分量都是随着距离的增加而呈指数衰减的，然而归一化的E z 却比E x 要大很多，因此总的强度主要是由E z 分量提供的。
