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乙烯气相聚合流化床反应器内Geldart B类和Geldart D类颗粒流动特性的三维数值模拟

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2016年2月 CIESC Journal ·519·February 2016第67卷 第2期 化 工 学 报 V ol.67 No.2乙烯气相聚合流化床反应器内Geldart B 类和Geldart D 类颗粒流动特性的三维数值模拟车煜1，田洲2，张瑞3，高宇新3，邹恩广3，王斯晗3，刘柏平1（1华东理工大学化学工程联合国家重点实验室，上海 200237；2华东理工大学化工过程先进控制与优化技术教育部重点实验室，上海 200237；3中国石油石油化工研究院大庆化工研究中心，黑龙江 大庆 163714）摘要：乙烯气相聚合流化床反应器的设计、操作和优化依赖于对聚合物颗粒粒径大小和分布、气泡运动特性及聚合反应状况的准确描述。

采用Eulerian-Eulerian 双流体模型和群体平衡模型耦合方法对某乙烯气相聚合中试规模的工业流化床反应器分别处于常规聚合工艺（属Geldart B 类颗粒）和免造粒工艺（属Geldart D 类颗粒）时床体的气固流动特征以及不同颗粒类型对反应器操作状态和颗粒运动特性的影响进行了三维数值模拟研究。

与传统聚乙烯生产工艺相比，免造粒工艺时的Geldart D 类聚合物颗粒更易聚集于气体入口处区域，而且会产生明显的旋涡并出现较大的气泡。

研究结果可为免造粒聚乙烯生产工艺的工业推广应用提供参考。

关键词：流化床；聚乙烯；计算流体力学；Geldart D 类颗粒；免造粒工艺；粒度分布 DOI ：10.11949/j.issn.0438-1157.20151205中图分类号：TQ 316.3 文献标志码：A文章编号：0438—1157（2016）02—0519—113D numerical simulation of flow characteristics for Geldart B and Geldart D particles in gas phase ethylene polymerization fluidized-bed reactorCHE Yu 1, TIAN Zhou 2, ZHANG Rui 3, GAO Yuxin 3, ZOU Enguang 3, WANG Sihan 3, LIU Boping 1（1State Key Laboratory of Chemical Engineering , East China University of Science and Technology , Shanghai 200237, China ; 2Key Laboratory of Advanced Control and Optimization for Chemical Processes , Ministry of Education , East China University of Science and Technology , Shanghai 200237, China; 3Daqing Petrochemical Research Center , Petrochemical Research Institute of PetroChina ,Daqing 163714, Heilongjiang , China ）Abstract : The status of polyethylene (PE) particle size and distribution, bubble generation and movement, and polymerization reaction in gas phase ethylene polymerization fluidized-bed reactor (FBR) is significant for PE production process, reactor design, optimization and control. Based on 3 dimensional (3D) Eulerian-Eulerian two-fluid model combined with a population balance model (PBM), this work aims to explore the two-phase flow characteristics and the effects of traditional PE production process (Geldart B particles) and non-pelletizing PE production process (Geldart D particles) on the operating behaviors in a pilot-plant FBR. The simulation results2015-07-27收到初稿，2015-09-18收到修改稿。

联系人：田洲，刘柏平。

第一作者：车煜（1986—），男，博士研究生。

基金项目：国家重点基础研究发展计划项目（2012CB720502）；国家自然科学基金项目（21406061）；上海市自然科学基金项目（14ZR1410600）；引智计划项目（B08021）；中央高校基本科研业务费专项资金项目。

Received date : 2015-07-27.Corresponding author : TIAN Zhou, tianzhou@; Prof. LIU Boping, boping@Foundation item : supported by the National Basic Research Program of China (2012CB720502), the National Natural Science Foundation of China (21406061), the Shanghai Municipal Natural Science Foundation (14ZR1410600), the Program of Introducing Talents of Discipline to Universities (B08021) and the Fundamental Research Funds for the Central Universities.化工学报第67卷·520·match well with the industrial measured pressure drop and temperature data. It is also found that the polymer particles observably concentrated on the bed inlet region for the effects of Geldart D particles and superfical gas velocity. In addition, the obvious vortexes and large bubbles can be clearly observed in the bed height direction. The results could provide foundation for the extension and application of the non-pelletizing PE production process.Key words: fluidized-bed; polyethylene; CFD; Geldart D particles; non-pelletizing PE production process; particle size distribution引言流化床反应器因其优良的性能和相对简单的结构广泛应用于聚烯烃工业生产中[1]。

在诸多生产工艺中，气相工艺因具有独特的经济和技术优势受到了广泛关注，而且随着技术的进步正在发挥着越来越重要的作用[2-4]。

近年来，节能降耗已成为化工行业的迫切需求，乙烯气相聚合工艺也随之出现了一些新的技术，如免造粒技术等[3, 5]。

免造粒技术要求所生产的聚合物颗粒具有特定的粒径分布，主要包括大粒径催化剂技术和工艺过程技术[6]。

目前，工艺过程的研究尚处于起步阶段，尤其是针对大粒径聚合物颗粒在反应器中的流体力学特性及其对操作过程的影响等[3]。

同时，基于颗粒反应器技术（reactor granule technology，RGT）的高性能聚烯烃材料的开发也已取得了重要进展[7-8]，但由于该类聚合物颗粒通常具有较大的粒径，对工业反应器的设计和操作提出了更高要求。

按照流化颗粒粒径和密度的不同，Geldart将其划分为4类[9]，免造粒工艺中的聚合物颗粒属于Geldart D类颗粒，传统聚乙烯生产工艺中的颗粒属于Geldart B类颗粒。

考察在两种生产工艺下颗粒类型对于流化床反应器操作性能的影响规律，对于指导开发国产免造粒聚乙烯工艺技术具有重要意义。

颗粒在反应器中的流体动力学行为可以通过计算流体力学（CFD）方法进行数值模拟。

Khan 等[4]对生产聚烯烃的流化床反应器内从气泡行为特征、气固相间相互作用和颗粒分布等方面的CFD研究进行了综述。

研究还发现[9-10]，不同的颗粒类型对于反应器内流场分布具有重要影响，表现为不同的操作状态。

在聚烯烃工业生产中，大型流化床反应器内两相流体动力学行为对反应器操作的影响更为显著。

同时，为了开发新的生产工艺或产品牌号需考察不同类型颗粒对反应器内聚合反应状况和气固流动行为的影响。

而且，工业反应器的模拟通常也会产生新的问题（如选择模型参数、考察边界条件、调整计算方案等）。

目前，工业规模烯烃聚合流化床反应器的相关研究较少，尚未见到关于不同颗粒类型对烯烃聚合反应器操作性能和两相流动特性的公开报道。

为了考察传统聚乙烯生产工艺（Geldart B类颗粒）和免造粒工艺（Geldart D类颗粒）对流化床反应器操作的影响，同时研究适用于免造粒技术的操作条件和反应器设计要求，本工作采用Eulerian-Eulerian双流体模型和群体平衡模型相耦合的方法，针对国内某中试规模的气相法聚乙烯生产工业流化床反应器，研究其处于免造粒工艺操作时反应器内两相流动和混合特性以及操作状态的变化，同时与传统聚乙烯生产工艺进行比较，提出能够满足免造粒生产技术要求的操作和设计方案。

1 数学模型及其数值解法1.1双流体模型及颗粒动力学理论本研究采用Eulerian-Eulerian双流体模型描述流化床反应器内两相流动特征。

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Geldart-B类颗粒在气固流化床中的床层膨胀与流型转变

Geldart-B类颗粒在气固流化床中的床层膨胀与流型转变

CIESC Journal , 2019, 70(7): 2472-2479
化工学报 2019 年 第 70 卷 第 7 期 |
DOI：10.11949/0438-1157.20190013



研究论文Βιβλιοθήκη Geldart-B 类颗粒在气固流化床中的床层膨胀与流型转变
文献标志码： A
文章编号： 0438-1157 （2019） 07-2472-08
Bed expansion and fluidized states change of Geldart-B particle gas-solid
fluidized bed
MA Wangyu, LUO Zhenghong
particles. The relationship between bed expansion ratio and bubbling fluidized flow regimes is further discussed. At
the critical point of the flow regime transitions, the critical expansion ratio can be obtained from particle properties
formulas that converge across the full range of values are constructed by introducing power series and numerical
processing. The calculation results are closed to the experimental data of silica, Diakon and a small Geldart-B
聚乙烯流化床表观流化气速研究

聚乙烯流化床表观流化气速研究

ＡＰ
＝
因 此 ，不 论 是 确 定 流 化 床 反 应 器 的 临 界 流 化 气 速 还 是 带
速 度 ，需首先确定粉料树脂 的密度 ，粒径 ，循 环气 的密度 及粘
度。
（ １ 一ｓ ） （ 一 ｐ ） ｇ
１ ０ ８
广
州
化
工
２ ０ １ ３年 ４月
１ ． ３ 粉 料树 脂的 平均粒径 与 密度
１ ． ５ 表观气 速控 制范 围
目数
１ Ｏ １ ８
质 量 分率 ／ ％
０ ． ９
１ ５ ．１
在生产 Ｅ Ｇ Ｆ一３ ５ Ａ牌 号 产 品 时 ， 按 以 上 所 述 循 环 气 组 成 ，
３ ５
６ ０ ｌ ２ ０ ２ ｏ ｏ
５ ３
２ ７． ３ ３ ． ６ Ｏ ． １
０ ． ７—１ ． ０ ｍ ｍ的范围。 中化分析 实 验 室 测 得 该 牌 号 树 脂 的 粉 料 颗 粒 密 度 Ｐ ＝
９１ ８ ｋ ｓ ／ｍ 。
可 则 ，可以求得其平均粒径 为 ｄ ＝ ０ ． ７ ２ ｍ ｍ，符 合生 产要求 制 范围的主要 因素为反应器 内树脂 粉料 的平 均粒径 。由图 ｌ 以看 出，在冷凝操作状态下 ，流化床 的临界流化 速度和 带出速
（ 中 国石 化 武汉 分公 司 乙烯运 行部 ，湖北 武汉 ４ ３ ０ ０ ０ ０ ）
摘 要 ：通过对线性低密度聚乙烯装置流化床反应器极限流化气速的计算分析，确定了在干气状态和冷凝状态下表观气速
的控 制 范 围 ，并 分 析 了表 观 流 化 气 速 对 流 化 床 反 应 器 控 制 的影 响 。
１ ． ４ 循环 气 的密度 及粘度
流化床颗粒的分类及其流化特性

流化床颗粒的分类及其流化特性

流化床颗粒的分类及其流化特性：1973年Geldart根据多年对颗粒大小对流化床流化特性的研究，将颗粒的流化特性与颗粒平均径的关係分成A、B、C和D四大类，并将它们表绘在以dp为横坐标，以固体密度ρp与流化气体密度ρg的差（ρp –ρg）为纵坐标的图上（参见下面的Geldart颗粒分类图）。

以便供根据物理或反应过程的特性对流化特性的要求，以选用适合于自己工业化的特点的颗粒粒径及分布。

A类颗粒了（充气流化特性）：A类颗粒的特点是颗粒的平均尺寸较小，颗粒的密度较低。

由图可知，A类颗粒一般颗粒的平均粒径＜100微米，颗粒密度小于1400kg/m3，这类颗粒由于凝聚性较小，因此颗粒间充气性好，床层膨胀比（R≡床层流化时的高度Hf/床层静止时的高度H0）大，当床层气速达到起始流化速度时，床内还不会产生气泡（即床层的起始鼓泡速度大于起始流化速度），当气速进一步增加时，床内虽产生了气泡，但气泡较小，气泡的聚併、分裂速度也快。

所以，这类颗粒应该说是流化特性较好的一类颗粒。

（说明：起始流化速度umf即是流化床开始流化时的最小速度。

起始鼓泡速度umb即是流化床内出现笫一个气泡时的气体速度。

）在工业上使用时应尽可能选用这类颗粒。

在石化行业中的催化裂化装置上首先被使用，在这个行业中，催化剂中必须含有一定量的小颗粒，小于44微米被称为关键组分。

这类颗粒以后在丙烯氨氧化制丙烯腈等流化床中也得到了应用。

B类颗粒（沙状流化特性）：由图可知，B类颗粒一般颗粒的平均粒径＜40微米＜500微米，颗粒密度＜1400kg/m3＜4000kg/m3。

这类颗粒在气速达到或稍高于颗粒的起始流化速度时，床內就出现了气泡，床层膨胀比R较A类颗粒小，气泡聚併现象严重，气泡直径也迅速变大，且气泡随床高而变大，当气泡达到床层表面时破裂，从而影响了流化质量，影响了床层与传热面间的传热和相间的传质。

这类颗粒在工业上应用也较多，如醋酸乙烯、农药百菌清和苯酐行业都有使用。

流化床颗粒的分类及其流化特性(6)

流化床颗粒的分类及其流化特性(6)

这类颗粒在工业上应用也较多，如醋酸乙烯、农药百菌清和苯酐行业都有使用。值得一提的是，这些行业并不是不想使用A类颗粒，而是不能用，如醋酸乙烯、农药百菌清流化床反应器，因其使用的催化剂是活性炭，活性炭不允许做得太细，太细了易被吹出，不易回收！而在苯酐行业由于催化剂是钒催化剂，可制成小颗粒，所以北二化首先在苯酐行业将B类颗粒改用A类颗粒，流化质量明显地得到改善！本人在对温州某化工厂的苯酐流化床的改造中，仅在其原用的B类颗粒中加入了10%的A类颗粒后，其产量就增加了25%以上！
在工业上使用时应尽可能选用这类颗粒。在石化行业中的催化裂化装置上首先被使用，在这个行业中，催化剂中必须含有一定量的小颗粒，小于44微米被称为关键组分。这类颗粒以后在丙烯氨氧化制丙烯腈等流化床中也得到了应用。
B类颗粒（沙状流化特性）：由图可知，B类颗粒一般颗粒的平均粒径＜40微米＜500微米，颗粒密度＜1400kg/m3＜4000kg/m3。这类颗粒在气速达到或稍高于颗粒的起始流化速度时，床內就出现了气泡，床层膨胀比R较A类颗粒小，气泡聚併现象严重，气泡直径也迅速变大，且气泡随床高而变大，当气泡达到床层表面时破裂，从而影响了流化质量，影响了床层与传热面间的传热和相间的传质。
流化床颗粒的分类及其流化特性：
1973年Geldart根据多年对颗粒大小对流化床流化特性的研究，将颗粒的流化特性与颗粒平均径的关係分成A、B、C和D四大类，并将它们表绘在以dp为横坐标，以固体密度ρp与流化气体密度ρg的差
（ρp – ρg）为纵坐标的图上（参见下面的Ge选用适合于自己工业化的特点的颗粒粒径及分布。
根据本人对颗粒粒径及分布的研究，认为A、B类颗粒流化特性的差别是非常明显的，如：
A类颗粒了（充气流化特性）：A类颗粒的特点是颗粒的平均尺寸较小，颗粒的密度较低。由图可知，A类颗粒一般颗粒的平均粒径＜100微米，颗粒密度小于1400kg/m3，这类颗粒由于凝聚性较小，因此颗粒间充气性好，床层膨胀比（R≡床层流化时的高度Hf/床层静止时的高度H0）大，当床层气速达到起始流化速度时，床内还不会产生气泡（即床层的起始鼓泡速度大于起始流化速度），当气速进一步增加时，床内虽产生了气泡，但气泡较小，气泡的聚併、分裂速度也快。所以，这类颗粒应该说是流化特性较好的一类颗粒。（说明：起始流化速度umf即是流化床开始流化时的最小速度。起始鼓泡速度umb即是流化床内出现笫一个气泡时的气体速度。）