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硼氢化钠水解产氢催化剂的研究进展概述一.氢气的应用前景国际能源界预测, 21 世纪人类社会将告别化石能源时代而进入氢能经济时代。
牛津研究所预测, 到2010 年前, 世界每天生产的氢能源当量将达到 320×104桶石油; 2020 年前将达到 950×104桶石油。
美国科学家劳温斯在新出版的《自然资本论》一书中预言, 下次工业革命将从氢能源开始, 世界科学家都在寻找一种既清洁又无污染的能源, 氢正是科学家们看好的最理想的原料。
专家们认为, 氢将在 2050 年前取代石油而成为主要能源, 人类将进入完全的氢经济社会。
目前世界各国汽车厂商都在加紧研制以氢为能源的燃料电池车, 这是迎接氢能时代到来的前奏曲, 不仅是现在的热点, 而且将会成为今后人类能源的永恒主题。
2003 年 11 月, 包括中国、美国等 15 个国家和欧盟共同签署了氢经济国际合作伙伴计划(IPHE) 参考条款, 目标是建立一种合作机制, 有效地组织、评估和协调各成员国, 为氢能技术研究开发、示范和商业化活动提供一个能推动和制定有关国际技术标准与规范的工作平台。
世界各国及企业在研究开发燃料电池汽车技术方面取得了重大进展, 预计在未来的 5～10年内氢燃料电池汽车将正式进入市场, 电动汽车将可能以 20%的速度迅猛发展, 正处于一种“山雨欲来风满楼”的形势。
纵观世界能源发展战略, 早在上世纪 80 年代美国在能源战略上就做过重大调整, 美国采取不惜重金从中东每年大量进口石油, 而对阿拉斯加和美国中南部的大油田不予开发, 虽然这一政策导致不少中小石油公司的破产, 但是保证了未来美国在与外界完全隔绝的情况下仍然有至少 20 年的石油储备, 再加上一个强大的海军对中东石油海上运输线的保护, 美国的能源战略可以说是高枕无忧。
而俄罗斯有广大的西伯利亚油田尚待开发, 俄罗斯能源自给也是毫无疑义。
日本的石油自给目前为止不到 0.5%, 而欧盟也不到30%, 日本与欧盟的石油战略储备只有 90～120d 左右。
硼氢化钠催化水解制氢研究进展梁艳戴洪斌**王平( 中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家（联合）实验室沈阳110016 )摘要硼氢化钠（NaBH4）催化水解制氢是一项具备车载氢源应用前景的储氢/制氢一体化技术，该技术具有储氢效率高、安全、方便、对环境友好等特点，目前，它已成为各种储氢/制氢技术研究的热点。
介绍了NaBH4催化水解制氢的原理，综述了制氢催化剂、反应动力学、反应机理、反应装置的设计和反应副产物偏硼酸钠(NaBO2)的再生最新研究进展，并对该技术的应用前景进行了展望。
关键词硼氢化钠储氢/制氢催化剂反应动力学制氢装置中图分类号: TM911.4;TQ116.2文献标识码：A文章编号：1005-281X(2008)-0000-00Progress in Study of Hydrogen Generation from Catalytic Hydrolysis ofSodium Borohydride SolutionLiang Yan Dai Hongbin**Wang Ping(Shenyang National Laboratory for Materials Science, Institute of Metal Research, Chinese Academy ofScience, Shenyan 110016, China)Abstract Hydrogen generation (HG) from catalytic hydrolysis of sodium borohydride (NaBH4) solution is a promising on-board hydrogen storage/generation integrated technology in the practical application. Currently, attention is being extensively paid to NaBH4-based catalytic hydrolysis system due to its advantages of high hydrogen capacity, safety, convenience, the environmentally benign hydrolysis production and so forth. This perspective presents the principle of HG from NaBH4 solution, and reviews the current progresses in HG system of the hydrolysis of the catalyst, reaction kinetics, reaction mechanism, design of reaction generator and recycle of hydrolysis production, aiming at providing an outline of forefront of the technology for the practical application.Keywords Sodium borohydride; Hydrogen storage/generation; Catalyst; Reaction kinetics; Hydrogen generator能源是人类生存和发展的基础，当前主要依靠的化石能源终将耗竭，能源价值凸现，为向可持续能源系统过渡，发展大规模可再生能源是主要方法。
硼氢化钠水解制氢的研究
近期，硼氢化钠已经成为最具前景的氢源之一，由于具有强大的腐蚀性，一般的储存和运输方式难以实现。
为此，有必要探索一种安全、有效的方法，以解决硼氢化钠的储存和运输问题，同时实现其高效制氢。
硼氢化钠水解制氢工艺的研究，是当前氢能领域发展的热点，但是，目前的技术存在一定的问题，如不能有效控制反应温度，催化剂的选择也有限，这使得与一般技术有较大的差别，影响制氢效率。
因此，硼氢化钠水解制氢工艺的研究，关键是要改进其反应温度，尽可能降低反应的温度，以及增加催化剂的选择。
首先，可以通过优化反应体系中的组成，改变反应温度的变化情况。
其次，可以尝试使用多种催化剂。
例如，硼氢化钠是一种具有较为活泼的无机催化剂，能够有效抑制制氢反应中的挥发性物质，从而提高制氢效率。
另外，也可以研究金属催化剂的应用，以及有机催化剂选择与应用问题。
最后，可以尝试利用光催化来改善反应条件，有效控制反应温度。
通过综合运用以上技术，可以有效解决硼氢化钠水解制氢工艺的问题，实现其高效制氢。
在未来，硼氢化钠水解制氢工艺的发展将是氢能领域发展的重要方向，因此，加强研究，将有助于推动氢能领域的发展。
总之，硼氢化钠水解制氢的研究是当前非常重要的氢能技术，发挥其优势，进而推动氢能技术的发展。
负载型金属催化剂催化硼氢化钠水解制氢的研究进展目录一、硼氢化物水解制氢概述 (2)1.1 硼氢化物水解制氢原理 (3)1.2 硼氢化物水解制氢的特点与优势 (4)二、负载型金属催化剂在硼氢化物水解制氢中的应用 (4)2.1 负载型金属性能及其在催化反应中的作用 (6)2.2 Rh负载型催化剂在硼氢化钠水解制氢中的应用 (7)2.3 Pd负载型催化剂在硼氢化钠水解制氢中的应用 (8)2.4 Cu/ZnO负载型催化剂在硼氢化钠水解制氢中的应用 (9)2.5 Ni/α-Al2O3负载型催化剂在硼氢化钠水解制氢中的应用 (10)三、负载型催化剂的制备方法及评价指标 (11)3.1 负载型催化剂的制备方法 (12)3.1.1 浸渍法 (14)3.1.2 共沉淀法 (15)3.1.3 物理混合法 (17)3.1.4 其他方法 (18)3.2 负载型催化剂的评价指标 (19)四、硼氢化钠水解制氢催化反应机理 (20)4.1 反应机理概述 (21)4.2 催化侧链机理 (22)4.3 催化桥式机理 (23)4.4 催化离子优先机理 (24)五、未来的研究方向及展望 (26)5.1 催化剂活性及稳定性研究 (27)5.2 制备方法及工艺路线研究 (28)5.3 催化机理深入研究 (29)5.4 反应条件优化研究 (31)一、硼氢化物水解制氢概述硼氢化物长期以来被认为是高效的氨基氢化剂及一种重要的氢源材料。
在借助于负载型金属催化剂体系下，硼氢化钠水解成为氢气产生的重要途径之一。
这一流程不仅涉及到高效氢气生产，也为可再生能源领域的可持续发展提供了重要的研究方向。
氮硼氢化物作为较为温和的还原剂，其水解反应通常伴随极少副产品生成，这使得其在化学合成和化学生物学等领域内广受青睐。
硼氢化钠的水解反应可通过多种金属催化剂的激活，实现更为高效的制氢效果。
负载型金属催化剂的首要优势在于催化剂的活性中心与载体的互补作用，能够显著提升催化效果。
硼氢化钠催化水解供氢的研究
王书明; 蒋利军; 刘晓鹏; 王树茂
【期刊名称】《《电源技术》》
【年(卷),期】2006(30)10
【摘要】硼氢化钠(NaBH4)催化水解供氢是一种安全,储氢率高,环境友好的可行氢源技术。
我们研究了供氢过程中,氢氧化钠浓度、硼氢化钠浓度以及反应温度对供氢速率的影响。
并讨论了钴催化剂对水解反应的活化能和指前因子的影响。
结果显示:在Na+和OH-共同作用下,随着氢氧化钠浓度的增加,供氢速度得到提高。
而供氢速度随着硼氢化钠浓度增加先大幅提高,在0.52mol/L处经过一极值后又逐渐下降。
随着温度的升高,供氢速度呈指数提高。
与此同时得到在钴的催化作用下硼氢化钠水解反应的活化能56355J/mol,速率常数k0=3.86×1011,相对于自动水解,活化能得到降低,起到了很好的催化作用。
【总页数】3页(P810-812)
【作者】王书明; 蒋利军; 刘晓鹏; 王树茂
【作者单位】北京有色金属研究总院北京 100088
【正文语种】中文
【中图分类】TM91
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硼氢化钠水解制氢方法及催化材料的研究的开题报告题目：硼氢化钠水解制氢方法及催化材料的研究一、选题背景氢气作为一种清洁的能源已经广泛应用。
硼氢化钠（NaBH4）是一种重要的氢源，其在储氢、制氢等方面有着广泛的应用前景。
水解制氢是一种有效的利用硼氢化钠制氢的方法，其反应方程式为：NaBH4 + 2H2O → NaBO2 + 4H2目前，硼氢化钠水解制氢的研究主要集中于催化剂的开发和性能改进。
因此，本研究拟探究硼氢化钠水解制氢方法，并通过催化材料的研究和分析，提出一种高效、经济和可持续的制氢方法。
二、研究目的和内容1. 硼氢化钠水解制氢反应及其机理的研究。
2. 合成不同催化剂材料及其对水解制氢反应的催化性能进行表征和分析。
3. 通过优化催化剂的制备条件，改进硼氢化钠水解制氢反应的催化效率。
4. 评估改进后的硼氢化钠水解制氢方法在制氢领域的应用前景。
三、研究方法1. 采用常规化学合成的方法，制备不同催化剂材料，如Co、Ni、Cu 等金属的氢氧化物等。
2. 通过SEM、TEM和XRD等手段对合成的催化剂材料进行表征和分析。
3. 测定不同催化剂对硼氢化钠水解制氢反应的催化性能，如反应速率、反应活性等。
4. 通过响应面法等方法优化催化剂的制备条件，提高硼氢化钠水解制氢反应的催化效率。
5. 评估改进后的硼氢化钠水解制氢方法在实际应用中的效果，并对其应用前景进行分析。
四、研究意义1. 提高硼氢化钠水解制氢反应的催化效率，降低生产成本。
2. 探究硼氢化钠水解制氢反应的催化机理，为制定新的催化剂设计和优化提供基础。
3. 推进清洁和可持续能源领域研究的发展。
4. 为实现我国清洁能源、低碳经济的战略目标提供技术支撑。
五、进度安排1. 第一年：研究硼氢化钠水解制氢反应及其机理。
2. 第二年：对不同催化剂材料的制备和催化性能进行表征和分析。
3. 第三年：优化催化剂的制备条件，提高硼氢化钠水解制氢反应的催化效率。
4. 第四年：评估改进后的硼氢化钠水解制氢方法在实际应用中的效果，并对其应用前景进行分析。
硼氢化钠水解制氢研究进展
王志远;周晶;高洪涛
【期刊名称】《化工技术与开发》
【年(卷),期】2009(038)004
【摘要】硼氢化钠水解制氢作为一种安全、方便的新型制氢技术成为当前燃料电池氢源研究中的热点课题之一.本文介绍了硼氢化钠制氢原理,综述了硼氢化钠水解催化剂和反应动力学研究进展,并对硼氢化钠制氢技术实用化前景进行了展望.【总页数】5页(P15-19)
【作者】王志远;周晶;高洪涛
【作者单位】山东化工高级技工学院,山东,枣庄,277500;青岛科技大学化学与分子工程学院,山东,青岛,266042;青岛科技大学化学与分子工程学院,山东,青岛,266042【正文语种】中文
【中图分类】TM911.14;TQ116.2
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Ni-P催化硼氢化钠水解制氢性能研究刘楠;沈研;王艳;曹中秋;李申申;姜鼎【摘要】文章通过化学镀法成功制备了Ni-P催化剂,并考察了施镀温度以及还原剂浓度对硼氢化钠水解制氢性能的影响.结果表明.试验中Ni-P催化剂的最优制备条件为施镀温度为50℃,还原剂浓度为0.8 mol/L;此条件下制备的Ni-P催化剂催化硼氢化钠水解放氢的速率为639.7 mL/(min·g),活化能为44.5 kJ/mol.【期刊名称】《可再生能源》【年(卷),期】2015(033)012【总页数】7页(P1880-1886)【关键词】Ni-P催化剂;化学镀;硼氢化钠;催化水解【作者】刘楠;沈研;王艳;曹中秋;李申申;姜鼎【作者单位】沈阳师范大学化学与生命科学学院,辽宁沈阳110034;沈阳师范大学化学与生命科学学院,辽宁沈阳110034;沈阳师范大学化学与生命科学学院,辽宁沈阳110034;南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室,天津300071;沈阳师范大学化学与生命科学学院,辽宁沈阳110034;沈阳师范大学化学与生命科学学院,辽宁沈阳110034;沈阳师范大学化学与生命科学学院,辽宁沈阳110034【正文语种】中文【中图分类】TQ424.25硼氢化钠（NaBH4）具有较高的质量储氢容量（10.6%），是较有潜力的储氢材料之一[1]～[3]。
溶液酸碱性会影响NaBH4的水解速率，随着溶液pH值的升高，水解速率降低，也就是说，在碱性溶液中NaBH4的水解会受到明显的抑制。
研究发现，在催化剂的作用下，高浓度的氢气可以从碱性的NaBH4溶液中释放出来，并且可以控制反应速率，因此，催化剂在氢气的制备过程中起到了重要的作用。
到目前为止，科研工作者报道了多种催化NaBH4水解制氢的催化剂，主要包括贵金属（如Pt，Ru）及其合金或复合物，如 Pt/LiCoO2[4]，Pt-Ru[5]，Ru[6]等。
这些贵金属基催化剂对NaBH4的水解放氢性能有很高的催化活性，但是由于贵金属的价格比较昂贵，限制了其广泛应用。
因此，开发低成本高效率的催化剂是NaBH4水解制氢领域亟需解决的问题。
近年来，过渡金属及其合金由于成本低，储量丰富，由它们构成的催化剂成为了NaBH4水解制氢领域的研究热点，主要包括Co基，Ni基催化剂等[7]～[11]。
非金属原子（P，B）与过渡金属 Co，Ni等的结合可以改变金属的电子状态，从而提高它们的催化性能，目前，关于这方面的研究也较多。
Fernandes通过混合Co盐和其他金属盐，最终合成了Co基合金催化剂 [12]，[13]，并发现合成的Co-B，Co-Ni-B以及Co-P-B表现出了较高的催化NaBH4水解的活性。
Rakap[14]在Pd活化的TiO2上沉积了Co-Ni-P三元合金，Patel[15]综述了Co-B催化剂催化NaBH4制氢的研究进展。
以粉体形式存在的催化剂具有难于分离且易团聚的缺点，这在很大程度上抑制了其催化活性的提高。
将制备的催化剂负载到Cu，Ni等金属箔或其金属泡沫上制备成薄膜的形式，就可以避免上述问题的出现。
Muir[16]通过低温化学镀法成功制备了泡沫Ni负载的Co-B催化剂，并考察了pH值以及NH3浓度对催化剂负载量和催化活性的影响。
为了提高Co-P催化剂催化NaBH4水解放氢性能，可以将其制成薄膜的形式。
Krishnan[18]分别通过化学镀和电镀的方式制备了泡沫Ni负载的Co-B催化剂，结果其催化NaBH4水解的放氢速率在一定程度上得到了明显的提高。
Li[19]指出，不同于B元素，在含P的合金中，P能够增加金属的活性位，进而提高合金的催化活性。
除此之外，Co-P比Co-B的价格低，发展Co-P催化剂对NaBH4水解有很高的实用价值。
目前，关于Co-P催化剂的制备及催化NaBH4水解制氢方面的研究有很多[20]～[25]。
Zhang[25]通过化学镀法成功制备了Co-P/Cu催化剂，其催化NaBH4水解放氢的速率为1 846 mL/（min·g），活化能为 48.1 kJ/mol。
关于Ni-P催化剂的研究目前却很少，其制备条件（包括施镀温度，pH值以及还原剂浓度等因素）对Ni-P催化剂的催化性能的影响尚不明确。
本文通过化学镀法制备了Ni-P催化剂，并考察施镀温度以及还原剂浓度对催化剂催化性能的影响，通过优化制备工艺，制得性能较好的Ni-P催化剂，并对其催化NaBH4水解制氢反应的活化能进行估算。
1.1 实验材料氯化镍（NiCl2·6H2O)、硼氢化钠（NaBH4）、甘氨酸（C2H5NO2）、氢氧化钠（NaOH）、无水乙醇（CH3CH2OH）、浓盐酸（HCl）、硝酸（HNO3）、醋酸（C2H4O6）、氯化钯（PdCl2）和氯化亚锡（SnCl2·2H2O）均为分析纯，磷酸（H3PO4）为优级纯。
1.2 催化剂制备用一个4 cm×4 cm的Cu片做为化学镀Ni-P催化剂的基体。
首先将Cu片浸在100 mL浓度为4 mol/L的热碱溶液中3 min，取出后直接放入由50 mL磷酸，38 mL醋酸和12 mL硝酸组成的铜侵蚀液中3 min，再依次用蒸馏水，无水乙醇洗净，吹干，除去Cu片表面的油和其他杂质；然后将Cu片浸在由0.1 gSnCl2+5 mL HCl组成的敏化液中3 min。
取出Cu片后直接放入由0.1 gPdCl2+1 mL HCl组成的活化液中2 min。
取出Cu片后，依次用蒸馏水，无水乙醇洗净，吹干，在分析天平上称重，记为m1。
将Cu片竖直放入镀液中，立即有气泡产生，计时5 min，取出后依次用蒸馏水，无水乙醇洗净，吹干，然后称重，记为m2，所制催化剂的质量△m=m2-m1。
镀液为 0.6 mol/L的NH2CH2COOH，0.1 mol/L的 NiCl2和NaH2PO2·H2O （浓度分别为 0.4，0.6，0.8和1.0 mol/L）组成的100 mL混合液，施镀温度分别为 40，50，60，70℃，镀液的 pH 值为 13.0。
1.3 催化剂表征采用Rigaku-Dmax 2500 X射线粉末衍射仪对制备的催化剂进行物相组成分析，测试条件：CuKα射线，扫描范围为20～80°，波长为1.541 78 Å。
采用Hitachi S-4800型场发射扫描电子显微镜（SEM）和能谱（EDS）对制备的催化剂进行表面形貌分析。
1.4 放氢性能测试催化剂催化NaBH4水解放氢所产生氢气的体积可以通过排水法加以测定。
首先配置5%NaBH4和1%NaOH的溶液共计10 mL于圆底烧瓶中，并控制在一定温度下，待温度稳定后，把所制备的催化剂加入到圆底烧瓶中，进行放氢量的测试。
测试温度分别为 30，35，40，45℃。
当 NaBH4水解放氢测试结束后，将催化剂取出，依次用蒸馏水、无水乙醇冲洗，吹干备用。
1.5 放氢速率计算实验所测的NaBH4水解放氢的体积以单位质量（以mg为单位）的催化剂（Ni-P）催化NaBH4水解放出氢气的体积（以mL为单位）计算；NaBH4水解放氢速率以单位质量（以g为单位）的催化剂（Ni-P）在单位时间（以min为单位）内催化NaBH4水解放出氢气的体积（以mL为单位）计算。
2.1 施镀温度对Ni-P催化剂催化活性的影响图1为在不同施镀温度下制备的Ni-P催化剂的XRD曲线，从图1可以看出：在不同温度下制备的Ni-P催化剂其物相组成的衍射峰分布基本是一样的，都包括Cu，Ni以及Ni2P相；Ni和Ni2P相的衍射峰强度较弱，且为宽化的峰形，这说明Ni和Ni2P相很可能为非晶结构，Zhang[25]在对Co-P催化剂的研究中也发现了类似的现象。
图2 分别给出了在不同施镀温度下制备的Ni-P催化剂对应的元素Ni和P的EDS mapping图。
从图2中可以清晰地观察到元素Ni和P的存在，且两者呈现出较为均匀的分布状态。
根据EDS测试结果，表1列出了施镀温度与所制备的Ni-P催化剂的元素组成的关系。
当施镀温度为50℃时，制备的催化剂具有最高的P和Ni的物质的量比（nP/nNi），这说明该条件下制备的催化剂中P的含量较高。
Li[19]曾指出，P能够增加金属的活性位，进而提高催化剂的催化活性，因此，较高的P含量对于提高催化剂催化性能具有重要意义。
为了进一步研究在不同温度下制备的Ni-P催化剂催化NaBH4水解放氢的性能，图3给出了在不同施镀温度下制备的Ni-P催化剂催化NaBH4水解放氢的放氢速率曲线图。
由图3（a）可知，当施镀温度由40℃升高为50℃时，Ni-P催化剂催化NaBH4水解放氢的速率变大，当继续增加施镀温度至60℃和70℃时，Ni-P催化剂催化NaBH4水解放氢的速率反而减小；从图3（b）可以看出，当施镀温度为50℃时，Ni-P催化剂催化NaBH4水解放氢的速率达到了最大值，为 639.7 mL/（min·g），这说明50 ℃为本实验中制备Ni-P催化剂的最优施镀温度。
2.2 还原剂浓度对Ni-P催化剂催化活性的影响在施镀温度为50℃时，考察不同还原剂浓度对制备的Ni-P催化剂的表面形貌以及催化活性的影响，结果见图4和图5。
图4为不同还原剂浓度（0.4，0.6，0.8 和 1.0 mol/L）条件下制备的 Ni-P催化剂的SEM图。
从图4中可以发现，在不同还原剂浓度下制备的Ni-P催化剂均呈颗粒状分布，且当还原剂浓度为0.8mol/L时，制备的催化剂的颗粒尺寸不仅更为均匀，而且明显小于其他还原剂浓度下制备的催化剂。
同时，在催化剂的表面，能够发现一些不规则的孔洞。
图5 所示为不同还原剂浓度条件下制备的Ni-P催化剂催化NaBH4水解放氢情况。
由图5（a）可以看出，随着还原剂浓度的增加（即从0.4 mol/L逐渐增加到0.8 mol/L），制备的Ni-P催化剂催化NaBH4水解放氢速率也是逐渐增加的，当还原剂的浓度进一步增加到1.0 mol/L时，Ni-P催化剂催化NaBH4水解放氢速率不但没有增加，反而呈下降的趋势。
这意味着并不是还原剂的浓度越高，制备的催化剂活性就越高，而是有一个还原剂浓度的最优值。
由图5（b）可以进一步确定当还原剂浓度为0.8 mol/L时，制备的Ni-P催化剂具有最高的催化活性，其催化NaBH4水解的放氢速率为 639.7 mL/（min·g）。
这可能是由于在此条件下制备的催化剂具有较小的颗粒尺寸，并且在其表面有孔洞的缘故。
2.3 活化能测试通过考察不同施镀温度以及还原剂浓度条件下制备的Ni-P催化剂对NaBH4水解放氢性能的影响，得出本实验中Ni-P催化剂的最佳制备条件：施镀温度为50℃，还原剂浓度为0.8 mol/L。
