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黄昆在1951年首先提出了这个概念, 并且 对这种耦合模的性质进行了系统的分析
后来证明不仅格波有这样的耦合模式, 另 外如等离子振荡、激子、自旋波等也有类 似的现象, 统称为极化激元 polariton
同时写出描写光波的 麦克斯韦方程组和晶 格振动的唯象方程
H E 0 t H 0 E P t D 0 H 0 W b11W b12 E P b12 W b22 E
若有一个质量为 M ´ 的杂质原子替代了一维单原 子链本身原子的位置,近似假定力常数是不变的 可以解出,杂质对整个频谱的影响 是很小的, 但会出现局域振动模 如果杂质原子比所替代的原子质量轻时, 即 M ´< M, 就会出现新的局域振动, 其频率 ωI 比原来格波振动的最高频率 ωm 更高 在原有的频带之上出 现了新的频率, 称为 高频模
2 b12 0 b22 0 b11 2
q2
2 b11 0 2 将 b12 0 002 代入得到
b22 1 0
0 2 q 0 2 2 2 0
1/ 2
LST 关系
长光学纵波的频率ωLO 总是大于长光学横波的频率ωTO
三、长光学波振动的原子理论 从一般的原子理论角度建立唯象的方程, 并推导出 系数
1 (q*) 2 3 0 M k b11 M 1 1 3 0
q* ( M )1/ 2 b12 b21 1 1 3 0
有两种情况
(1) 纵波 q E 0 0
2 b12 0 b22 0 2 b11
2 b11 0 1/ 2 1/ 2 b12 b21 (0) ( ) 0 0 b22 ( ) 1 0
同样如果固定入射光, 而测量不同方向散射光的 频率,就可以得到声子的频率和波数矢量
但由于一般可见光范围, |k| 只有 105 cm1量级, 因此 相互作用的声子的波数 |q| 也是在 105 cm1的量级
从晶体布里渊区来看, 它们只是在布里渊区中心 附近很小一部分区域内的声子,即长波声子(这时 在准动量守恒的关系中, 倒格矢 G n 只能为零) 这使得光散射的办法测定的晶格振动谱只 能是长波附近很小的一部分声子,与中子 非弹性散射相比这时一个根本的缺点
黄昆方程
W b W b E 11 12 P b21W b22 E
描写离子晶体 中长光学波的 基本方程
第一个方程是决定离子相对振动的动力学方程
第二个方程表示除去正、负离子相对位移产生 极化, 还要考虑宏观电场存在时的附加极化
LO (0) TO ()
ħq 称为声子的准动量
一般来说, 声子的准动量并不代表真实 的动量, 只是它的作用类似于动量
在声子吸收和发射的过程中, 存在类似于 动量守恒的变换规律, 但是多出 ħGn 项 动量守恒是空间均匀性(或称为完全的平移不 变性)的结果。准动量守恒关系实际上是晶格 周期性(或者称为晶格的平移不变性)的反映
q E 0 0 H 0 q H 0 0 E 0 P 0
2 b12 qH 0 ( 0 E0 P0 ) 0 b22 E 2 0 b11 两式联立,求得 2 b12 q2 0 b22 2 0 b11
中子源是反应 堆中产生出来 的慢中子流
准直器用来选择入射 和散射中子的方向
早期的反应堆中子流密度太小使实验工作受到很大 限制, 高通量的中子反应堆 (流量高于1014 cm-2 s-1) 比较普遍后, 这种方法才取得了许多有意义的结果
由于能量一般为 0.02-0.04 eV, 与声子的能量是同数量级
定义 有
M M ' M
表示杂质原子 质量与本身原 子质量之差
I
m
1 2
也就是说, 局域模的频率随 M ´的减小而增高, 而且可以证明随 M ´的减小, 局域振动在空间 的扩展程度也要随之减小
c2
2
0 0 1/ c2
解得
1 2 0 0 c2 q2 2
2
0 c q
2 0 2
2 2
2 40 c2 q 2
这里的解是考虑了格波与电磁波的耦合
格波产生晶体的极化, 极化与电磁波相互作用 两种波(格波和电磁波)互相耦合 出来新的耦合波模式
p '2 p2 (q) 2M n 2M n
ħω(q) 表示声子的 能量, +(-) 表示 吸收(发射)声子 Gn n1b1 n2 b2 n3 b3 为倒格子矢量
准动量守恒关系 p ' p q Gn
p ' p q Gn
§3-7 局域振动
当晶体中存在有杂质(或缺陷)时, 可能产生局域振 动, 这种局域振动只是局限在杂质 (或缺陷)附近, 其振幅随着与杂质(或缺陷)的距离增大而指数衰减 一维单原子链, 已知一维单原子链原子质量为 M, 间距 为 a, 其格波解的色散关系
1 2 sin aq m 2
格波振动频率取值在 0 和 m 2 / m 之间, 构成一个频带
一方面, 由于晶格也具有一定的平移对称性 (以 Bravais 格子为标志), 因而存在与动量守 恒相类似的变换规律; 另一方面, 由于晶格平移对称性与完全的平 移对称性相比, 对称性降低了, 因而变换规则 与动量守恒相比, 条件变弱了, 可以相差 ħGn
固定入射中子流的动量 p (和能量 E), 测量出不同散射 方向上散射中子流的动量 p´(即能量 E´), 根据能量和 准动量守恒关系确定出格波的波矢 q 以及能量 ħω(q) 三轴中子谱仪 单色器和分析器是 单晶,利用Bragg反 射产生单色中子或 确定散射中子动量
§3-5 离子晶体的长光学波 小 结
描写离子晶体中长光学波的基本方程
W b W b E 11 12 P b21W b22 E
LST 关系
LO (0) TO ()
1/ 2
长光学横波与电磁波耦合产生耦合模式—极化激元
代入得到
q E 0 0 H 0 q H 0 0 E 0 P 0 q 0 E 0 P 0 0 qH 0 0 2 W 0 b11W 0 b12 E 0 P 0 b12 W 0 b22 E 0
从后两式可得 代入第三式得到
2 b12 P 0 b22 E0 2 b11 2 b12 q E 0 0 b22 0 2 b11
2 b12 q E 0 0 b22 0 2 b11
这意味着
2 LO
0 2 0
— LST 关系
(2) 横波 由第四式
q E0 0
q H0 0
即
q E0
q H0
、H 0 相互垂直
所以 qE0 0 H0
b22 =
1 1 3 0
/
四、离子晶体的光学性质 正负离子间的相对振动产生一定的电偶极矩, 从而可以 和电磁波相互作用, 引起在远红外光区域的强烈吸收
红外选择 反射
五、极化激元
前面假定了晶体中的电场只是库仑作用引起的, 因而 有 ▽×E=0, 即 E 为无旋的矢量场 严格的理论应该以麦克斯韦的电磁 方程代替前面的静电方程 把电磁方程和晶格的唯象方程结合以后, 所研究的对 象就成为晶格的长光学振动和电磁场相耦合的系统 求解得到的振动模实际上代表了 格波和光波的耦合振动模
§3-6 确定晶格振动谱的实验方法
晶格振动频率与波数矢量之间的函数关系ω(q), 称为格波的色散关系, 也称为晶格振动谱
可以利用波与格波的相互作用, 以实验的方法直接测定ω(q) 最重要的实验方法是中子的非弹性散射
另外还有 X 射线散射、光的散射等
动量为 p、能量为 E = p² n 的中子流入射到样品上, /2M 由于中子仅仅和原子核之间有强的相互作用, 因此它 可以毫无困难地穿过晶体, 而以动量 p´、能量 E´ = p´² n 射出 /2M 格波振动可以引起中子的非弹性散射, 这种非 弹性散射也可以看成是吸收或发射声子的过程 能量守恒关系
q0
c
0
q
低频电磁波
LO
晶体中的纵光学波, 是纯的振动模式
| q | 很大
c
q
高频电磁波
TO
横光学波,
纯的格波模式
在中间区域,耦合很强,出现的是电 磁波与格波的混合模式
ωTO<ω<ωLO, “禁止区” , 在这区域 中将不会有电磁波能在晶体中传播
中子的德布罗意波波长 ħ/mv 约为2-3×10-9cm, 正好 是晶格常数的数量级, 提供了确定格波 q, ω的最有利条 件
已经对相当多的晶体进行了中子非弹性散射的研究
但中子的非弹性散射也有局限性, 例如固态氦-Ⅲ, 氦-Ⅲ 的原子核对中子有很大的俘获截面, 而形成 氦-Ⅳ, 因而无法获得它的中子衍射谱
发射声子
吸收声子
也可以利用 X射线的散射, 测定晶格 振动谱, 其原理是相同的
X射线的波数矢量与晶体倒格子矢量同数量级, 因此测量的范围可以遍及整个布里渊区, 而不是 局限在布里渊区中心附近; 但是 X射线的能量 (~104eV) 远大于声子的能量 (~10-2eV ), 实际上用能量守恒关系确定声子的 能量是很困难的