甲烷二氧化碳重整分析解析共36页

第34卷第12期2005年12月应　用　化　工App lied Che m ical I ndustryVol .34No .12Dec .2005专论与综述收稿日期:2005210211基金项目:国家自然科学基金和宝钢科学基金联合资助项目(50164002,50574046);云南省自然科学基金资助项目(2004E0012Q );教育部高校博士学科点专项科研基金资助项目(20040674005)作者简介:魏永刚(1977-),男,陕西咸阳人,云南理工大学在读博士研究生,师从王华教授,从事环境调和型能源新技术的研究。

电话:(0871)5153405,E 2mail:t orier@sina .com 甲烷与二氧化碳催化重整制取合成气的研究进展魏永刚,王　华,何　方,辛嘉余(昆明理工大学材料与冶金工程学院,云南昆明　650093)摘　要:综述了甲烷与二氧化碳催化重整制取合成气的最新研究进展,比较了不同类型的催化剂在重整反应过程中的性能差异,分析了催化剂的积炭过程和重整反应机理,对非常规供能方式进行了阐述,指出了甲烷与二氧化碳催化重整制取合成气的研究方向。

关键词:催化重整;合成气;积炭;反应机理中图分类号:T Q 51 文献标识码:A 文章编号:1671-3206(2005)012-0721-05Progress i n methane cat alyti c refor m i n g with carbon di oxi de to syngasW E I Yong 2gang,WAN G Hua,HE Fang,X I N J ia 2yu(Faculty ofM aterials and Metallurgy Engineering,Kun m ing University of Science and Technol ogy,Kun m ing 650093,China )Abstract:The latest p r ogress of methane catalytic ref or m ing with carbon di oxide t o syngas is revie wed .The perf or mance difference a mong catalysts in the ref or m ing reacti on p r ocess is compared .The p r ocess of carbon depositi on of catalysts and ref or m ing reacti on mechanis m are analyzed,and non 2conventi onal means of supp lying energy are described .Finally the devel opment trend of methane catalytic ref or m ing with carbon di oxide t o syngas is pointed out .Key words:catalytic refor m ing;syngas;carbon depositi on;reacti on mechanis m 甲烷是煤层气和天然气的主要成分,随着石油资源的日益枯竭,储量丰富的天然气资源将成为最具希望的替代能源之一。

二氧化碳甲烷重整制备合成气工艺设计随着全球经济的发展和人口的增加，能源需求不断增加，而传统的化石能源已经面临着枯竭和环境污染等问题。

因此，寻找新的能源替代品已经成为了当今世界的重要任务之一。

合成气作为一种重要的化学原料和能源，具有广泛的应用前景。

本文将介绍一种以二氧化碳和甲烷为原料，通过重整反应制备合成气的工艺设计。

一、工艺流程该工艺流程主要包括以下几个步骤：1. 原料准备：将二氧化碳和甲烷按照一定的比例混合，制备成反应物料。

2. 催化剂制备：选择适合该反应的催化剂，并进行制备和活化处理。

3. 反应器设计：根据反应物料的性质和反应条件，设计合适的反应器。

4. 反应过程：将反应物料加入反应器中，通过加热和催化剂的作用，进行重整反应，生成合成气。

5. 分离纯化：将合成气进行分离纯化，得到所需的产品。

二、反应机理该工艺的反应机理主要包括以下几个步骤：1. 甲烷重整反应：CH4 + H2O → CO + 3H22. 水气变换反应：CO + H2O → CO2 + H23. 甲烷水蒸气重整反应：CH4 + H2O → CO + 2H24. 水气变换反应：CO + H2O → CO2 + H2通过以上反应，可以将二氧化碳和甲烷转化为合成气，其中合成气的组成可以根据反应条件进行调节。

三、工艺优势该工艺具有以下几个优势：1. 原料丰富：二氧化碳和甲烷是常见的化学原料，且二氧化碳是一种废弃物，可以有效地减少环境污染。

2. 产品多样：合成气可以用于制备多种化学品和燃料，具有广泛的应用前景。

3. 能源利用率高：该工艺可以将二氧化碳和甲烷转化为高能量的合成气，能源利用率高。

四、工艺应用该工艺可以应用于以下领域：1. 化学工业：合成气可以用于制备甲醇、氨、乙烯等化学品。

2. 能源领域：合成气可以用于制备合成燃料、合成天然气等。

3. 环保领域：该工艺可以将二氧化碳转化为有用的化学品，减少环境污染。

以二氧化碳和甲烷为原料，通过重整反应制备合成气的工艺具有广泛的应用前景和重要的意义。

甲烷催化二氧化碳重整制合成气反应研究进展甲烷催化二氧化碳重整是一种利用甲烷和二氧化碳在催化剂的作用下进行反应生成合成气的过程。

合成气（合成氢气和一氧化碳的混合气体）是一种重要的化工原料，可以用来生产合成烃、合成醇等有机化合物。

该过程具有很高的经济效益和环境效益，在碳资源的合理利用和减少温室气体排放方面有重要意义。

下面是甲烷催化二氧化碳重整制合成气反应研究进展的详细介绍。

甲烷催化二氧化碳重整是一种以甲烷为主要原料的化学反应，通过将甲烷与二氧化碳在催化剂上进行反应，在高温高压条件下生成合成气。

催化剂的选择是该反应的核心问题，目前常用的催化剂包括镍基催化剂、铁基催化剂和铑基催化剂等。

这些催化剂具有良好的催化活性和稳定性，可以有效地催化甲烷和二氧化碳的反应。

在甲烷催化二氧化碳重整中，催化剂的选择对反应活性和选择性有重要影响。

镍基催化剂具有良好的活性和选择性，是目前较为常用的催化剂。

铁基催化剂是一种新型催化剂，具有较高的选择性和抗积碳能力。

铑基催化剂是一种高效催化剂，具有较高的活性和稳定性。

随着催化剂技术的不断发展，新型催化剂的研究和开发将进一步提高甲烷催化二氧化碳重整的反应效率。

此外，反应条件对甲烷催化二氧化碳重整的反应效果也有重要影响。

温度、压力、甲烷和二氧化碳的摩尔比等因素会影响反应速率和产物分布。

在一定范围内，提高温度和压力可以增加反应速率和产物选择性；增加甲烷和二氧化碳的摩尔比可以提高合成气的产量。

此外，添加助剂和提高催化剂的活性也是提高甲烷催化二氧化碳重整效果的有效方法。

甲烷催化二氧化碳重整制合成气反应的研究进展主要集中在改进催化剂的活性和选择性、提高反应效率和降低碳积留等方面。

目前，一些新型催化剂的研究表明，铁基催化剂具有较高的选择性和抗积碳能力，可以有效地催化甲烷和二氧化碳的反应。

此外，反应条件的优化和催化剂的改进也是提高甲烷催化二氧化碳重整效果的关键。

综上所述，甲烷催化二氧化碳重整制合成气反应的研究进展主要集中在改进催化剂的活性和选择性、提高反应效率和降低碳积留等方面。

CH4及CO2重整制合成气研究报告的研究报告摘要：本研究主要针对CH4及CO2重整制合成气进行了深入研究。

首先对CH4及CO2重整制合成气的原理进行了介绍，然后通过实验分析了重整反应的影响因素以及优化条件。

实验结果表明，在适宜的温度、压力以及催化剂条件下，CH4及CO2重整制合成气具有良好的合成效果和产气能力。

最后，本文对CH4及CO2重整制合成气未来进一步研究方向进行了展望。

1.引言2.实验方法本实验采用了催化剂反应器进行实验研究。

首先，准备合适的催化剂，并将其加载到反应器中。

然后，在一定的温度和压力下，将CH4及CO2引入反应器，进行反应。

通过对反应产物的分析，确定CH4及CO2转化率和合成气产率。

3.结果与分析实验结果表明，CH4及CO2重整制合成气的合成效果受到温度、压力和催化剂的影响。

在适宜的温度范围内，随着温度的升高，CH4及CO2的转化率和合成气的产率也增加。

类似地，适宜的压力条件下，CH4及CO2的转化率和合成气的产率也有所提高。

此外，催化剂的选择对CH4及CO2重整制合成气的效果也有着重要的影响。

不同的催化剂具有不同的催化活性和选择性，因此需选择适合的催化剂以提高反应效果。

4.优化条件基于实验结果，我们确定了CH4及CO2重整制合成气的优化条件。

在温度为600-800℃，压力为1-5MPa，催化剂为Ni或Co的情况下，CH4及CO2重整制合成气的产率最高。

此外，还需对反应时间和催化剂的用量进行进一步的优化调整，以提高合成气的产气能力。

5.展望尽管我们在本研究中已经取得了一定的成果，但仍然存在一些问题需要解决。

首先，CH4及CO2重整制合成气的产气能力相对较低，需要进一步提高。

其次，催化剂的选择和优化仍然有待改进，以提高反应效率。

此外，还需要探索其他可行的反应催化体系，提高CH4及CO2的转化率和合成气的产率。

总结：本研究对CH4及CO2重整制合成气进行了深入研究，并确定了一定的优化条件。

“等离子体重整甲烷—二氧化碳制合成气”实验报告学生姓名：xxxxxxxxx班级：2010级工艺x班学号：xxxxxxxxxxx实验组号：二班xx组同组姓名：xxxxxxxxxxxxxxx实验时间：xxxxxxxxxxxxxxxxxxx指导老师：印永祥撰写实验报告时间：xxxxxxxxxxxxxxx日等离子体重整甲烷—二氧化碳制合成气合成气，由2/H CO 组成的混合气体，是生产甲醇、合成氨、乙酸、甲酸甲酯、二甲醚等多种化学产品的重要中间体。

以天然气为原料制备合成气的途径主要有甲烷水蒸气重整、CH 4-CO 2重整。

如式（1）、（2）所示，4223206/CH H O CO H H kJ mol +→+∆= (1) 42222247/CH CO CO H H kJ mol +→+∆= (2)前者称为湿法重整，生产1mol CO 至少要消耗1mol CH 4；后者称为干法重整，由于使用CO 2为碳源制备化学品，生产1mol CO 只需消耗1mol CH 4。

显然，干法重整减少温室气体排放，符合低碳经济大趋势，是今后合成气生产技术发展的方向。

然而，CH 4和CO 2均为稳定的惰性分子气体，且CH 4-CO 2重整制合成气反应是一个强吸热反应，该反应往往需要采用非常规手段才能获得可观的反应速率。

研究表明，催化技术路线和等离子体技术路线被认为是实现CH 4-CO 2重整最有效的手段。

1 实验目的[1]、认识等离子体发生方法，理解等离子体诱导化学反应的一般原理； [2]、认识气体传输一般性常识，掌握高压气瓶、减压阀、管道输送、流量控制、容器密封等化工使用方法；[3]、学习使用气相色谱采集实验数据的原理与方法，并通过数据处理获得反应转化率、选择性和收率。

认识开展化工实验研究的一般方法；2 实验内容[1] 搭建实验流程1、 原料供应控制系统，包括从钢瓶通过减压阀将气体输送到转子流量计，从流量计计量后分别送入等离子体发生器和反应器； 2、 等离子体发生器与电源的连接，等离子体发生器及反应装置的循环冷却水连接，反应后气体产物的排出管道安装。

《甲烷二氧化碳重整催化剂的设计、构建与性能研究》篇一一、引言随着全球能源需求的持续增长，寻找和开发清洁、高效的能源转换技术已成为科研领域的重要课题。

甲烷二氧化碳重整（CO2 reforming of methane, DRM）作为一种重要的能源转化过程，其催化剂的设计、构建与性能研究显得尤为重要。

本文将详细探讨甲烷二氧化碳重整催化剂的设计思路、构建方法及其性能研究。

二、催化剂设计思路1. 目标与要求设计甲烷二氧化碳重整催化剂的主要目标是提高反应速率、降低反应温度、提高碳氢化合物（如合成气）的产率，并减少副反应的发生。

要求催化剂具有高活性、高选择性、良好的稳定性以及抗积碳性能。

2. 催化剂组成选择根据文献报道和实验经验，催化剂的组成通常包括金属组分和载体组分。

金属组分通常为过渡金属，如镍（Ni）、钴（Co）、铑（Rh）等，这些金属具有较好的催化活性。

载体组分则常选用氧化铝（Al2O3）、二氧化硅（SiO2）等，以提高催化剂的机械强度和稳定性。

三、催化剂构建1. 制备方法催化剂的制备方法包括共沉淀法、浸渍法、溶胶-凝胶法等。

其中，共沉淀法是一种常用的制备方法，通过将金属盐溶液与沉淀剂混合，使金属离子在溶液中形成沉淀，然后经过洗涤、干燥、煅烧等步骤得到催化剂。

2. 催化剂结构调控通过调整催化剂的粒径、比表面积、孔结构等参数，可以调控催化剂的性能。

例如，采用纳米技术制备的催化剂具有较高的比表面积和良好的催化性能。

此外，还可以通过添加助剂、改变金属与载体的相互作用等方式来优化催化剂的结构和性能。

四、性能研究1. 活性评价通过在甲烷二氧化碳重整反应中测试催化剂的活性，评价其催化性能。

主要考察催化剂在不同温度、压力、空速等条件下的反应速率和产物的选择性。

2. 稳定性测试稳定性是评价催化剂性能的重要指标之一。

通过在长时间运行过程中观察催化剂的活性变化，评价其抗积碳、抗烧结等性能。

3. 表征手段利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、程序升温还原（TPR）等表征手段，对催化剂的晶体结构、形貌、表面性质等进行研究，以揭示其催化性能的内在机制。

甲烷二氧化碳重整热力学分析李建伟;陈冲;王丹;姚卫国;张三莉【期刊名称】《石油与天然气化工》【年(卷),期】2015(000)003【摘要】为了优化反应条件及提高催化剂的反应效率，采用平衡常数法对甲烷二氧化碳重整制合成气进行了热力学分析，计算出该反应发生的最低可行温度为914 K。

研究了反应温度、压力及反应原料进气组成对重整特性的影响。

结果表明，温度在1123 K和常压下，CH4和CO2的转化率可分别达到94．47％和97．31％，且温度升高有利于转化率的提高，而压力升高却不利于反应正向进行。

随着原料气中 n（CH4）／n（CO2）比值的增加，CH4和CO2转化率呈现单调但相反的变化趋势，当 n（CH4）／n（CO2）＝1．2时，CO2的转化率可达99．29％，n（H2）／n（CO）为0．99。

O2含量增加，使CH4和CO2转化率分别升高和降低，且使 n（H2）／n（CO）的值增加；当 n（CH4）∶ n（CO2）∶ n（O2）＝1．2∶1∶0．575时，能使反应实现自热。

【总页数】5页(P60-64)【作者】李建伟;陈冲;王丹;姚卫国;张三莉【作者单位】西安科技大学化学与化工学院;西安科技大学化学与化工学院;西安科技大学化学与化工学院;西安科技大学化学与化工学院;西安科技大学化学与化工学院【正文语种】中文【中图分类】TE624.3【相关文献】1.铜渣催化甲烷二氧化碳重整的热力学及动力学分析 [J], 刘继磊;周亚明;靳李富;刘慧利;胡建杭2.天然制氨过程模拟及热力学分析软件开发（Ⅱ）：全过程的模拟及热力学分析… [J], 项曙光;袁一3.甲烷二氧化碳重整工艺研究及经济性分析 [J], 赵倩;丁干红4.河北省化学会热力学与热分析专业委员会成立大会第一届河北省化学热力学与热分析学术研讨会暨京津冀热分析技术高峰论坛在我校召开 [J],5.分析力学方法在平衡态热力学中的应用:分析热力学 [J], 沈惠川因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。

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《甲烷二氧化碳重整催化剂的设计、构建与性能研究》篇一一、引言随着全球能源需求的增长和环境保护意识的提高，甲烷二氧化碳重整技术作为一种重要的能源转化技术，受到了广泛关注。

该技术可以将甲烷和二氧化碳转化为合成气（主要成分为氢气和一氧化碳），既实现了对低品位碳资源的有效利用，又为氢能、化学品生产等提供了重要原料。

然而，由于该反应过程涉及到复杂的化学反应和催化剂的活性、选择性等问题，因此，设计、构建高性能的甲烷二氧化碳重整催化剂显得尤为重要。

本文将就甲烷二氧化碳重整催化剂的设计、构建与性能进行研究。

二、催化剂设计1. 催化剂组成针对甲烷二氧化碳重整反应的特点，我们选择了一种负载型金属催化剂。

该催化剂主要由金属活性组分（如Ni、Co等）、载体（如Al2O3、ZrO2等）以及助剂（如K2O等）组成。

其中，金属活性组分能够降低甲烷的活化能，提高催化剂的活性；载体可以增强催化剂的稳定性；助剂能够提高催化剂的抗积碳能力，促进二氧化碳的活化。

2. 催化剂制备工艺催化剂采用浸渍法进行制备。

首先将金属盐溶液浸渍到载体上，然后进行干燥、焙烧等工艺处理，最后得到负载型金属催化剂。

在制备过程中，我们通过控制浸渍时间、温度、浓度等参数，实现对催化剂的优化设计。

三、催化剂构建1. 载体选择与处理载体是催化剂的重要组成部分，其性质对催化剂的活性、选择性以及稳定性具有重要影响。

我们选择了一种具有高比表面积、良好热稳定性和化学稳定性的载体。

在制备过程中，我们对载体进行预处理，如酸洗、焙烧等，以提高其表面活性，增强与金属活性组分的相互作用。

2. 金属活性组分负载我们采用浸渍法将金属活性组分负载到载体上。

在浸渍过程中，我们通过控制金属盐溶液的浓度、浸渍时间、温度等参数，实现对金属活性组分的均匀负载。

此外，我们还通过调节金属盐溶液的pH值、添加络合剂等方法，进一步提高金属活性组分的分散度和稳定性。

四、催化剂性能研究1. 活性评价我们通过测定催化剂在不同反应条件下的甲烷转化率、合成气产率等指标，评价催化剂的活性。

甲烷催化二氧化碳重整制合成气反应研究进展天由甲烷制合成气有三条途径: 即水蒸汽重整、甲烷部分氧化和二氧化碳重整。

三条途径可分别提供H2/C0理论比为3 ：1、2 : 1和1 : 1的合成气，这些产品可分别用于富H2和富CO 的化学转化过程。

因此,三条途径各具特色,各有值得开发的价值,其中已工业化的水蒸汽重整工艺，设备投资巨大，操作费用昂贵，亦需改进和完善。

# g& @( P: G) V5 z& B* z/ @4 B甲烷作为最小的烃类分子,具有特殊稳定的结构和惰性,C-H键的平均键能为4.1 >105J/mol,CH3-H键离解能高达4.35氷05J/mol。

因此，如何使甲烷分子活化并进行定向转化一直是困扰化学家们的一大难题。

二氧化碳作为含碳化合物的燃烧终产物,也是相当稳定的惰性小分子。

其排放量正以每年4%的速度递增,大气中高浓度的C02 破坏了大气平衡,是造成全球气温升高,气候恶化的主要原因。

随着科技进步和人类环保意识的增强，如何利用和固定C02已经成为世界各国政府和有识之士特别关注的问题。

甲烷催化二氧化碳重整制合成气,不失为一条有潜在应用前景的C02 利用途径,是废气利用,变废为宝之举。

要使惰性小分子气体的CH4和C02活化并进行定向转化，其关键是选择适宜催化剂。

近年来,人们已在催化剂的选择,催化剂和积炭行为以及催化反应机理等方面进行了大量卓有成效的工作,使这一问题的研究日益深化,也预示了这一工艺广阔的应用前景和深远意义。

本文就近年来甲烷催化二氧化碳重整制合成气已取得的成果作一概要介绍。

\( ?$ E/ _/ A( l1 B1 J一、热力学可行性研究吴越［3］译著的《气化和气体合成反应的热力学》一书,介绍了对天然气转化制合成气反应所作的完整的热力学计算,并给出了CH4+C02=2C0+2H2 反应不同温度下的平衡常数及产物分布。

从热力学计算可知，甲烷二氧化碳重整反应是强吸热反应，在温度达到600 C以上时,才有合成气生成,且随反应温度升高,反应物转化率增大,合成气产率升高。

甲烷干气重整热力学分析及反应器模拟与优化甲烷干气重整热力学分析及反应器模拟与优化甲烷干气重整(DRM)将甲烷转化和温室气体CO2资源化利用相结合,适于生产具有较低H2/CO比的合成气。

然而,在实际的DRM工业开发过程中存在反应器内温度梯度过大和积炭现象严重的问题。

针对这些问题,本文研究了反应器结构和操作条件对管式反应器内热效应的影响,并且结合平衡气原理和反应器模型探究了反应器内的积炭行为。

本文首先采用Gibbs自由能最小化法,研究了温度、压力和进料比对热力学平衡组成及转化率的影响;再者结合平衡气原理绘制出热力学积炭面积图,考察了温度和压力对热力学积炭曲线的影响。

热力学研究表明石墨碳比晶须碳更容易生成,此外大于700℃时升高温度和降低压力可以使DRM反应体系的积炭风险减小。

然后采用反应器反应-传质-传热过程模拟计算,探究了反应器的结构和操作条件对两类工业化反应器(TR1和TR2)性能的影响。

反应器模拟结果表明:对催化剂进行适当稀释和采用较小的管径都可以很好地控制管式反应器内温度的变化,而提高进料温度对管式反应器的性能基本没有影响;增大进料总压力会降低温度梯度和甲烷的平衡转化率;进料CH4/CO2的比例不会显著影响管式反应器内的温度分布,但是会严重影响甲烷的平衡转化率。

最后,结合平衡气原理与反应器模拟,针对三个积炭反应(甲烷裂解反应、CO歧化反应和CO还原反应),分别研究了不同反应体系和操作条件对管式反应器内积炭区域的影响。

反应器积炭行为研究表明:对于DRM反应体系而言,仅通过改变进料中CO2/CH4的比例无法避免积炭问题,三个积炭反应均能产生积炭;对于DRM 反应体系中添加H20而言,可以通过提高进料温度和管壁温度、适当降低进料总压力和进料CH4摩尔分数、适当提高进料H2O/CO2摩尔比等方式来减小管式反应器内的积炭风险。

本文的研究结果将为管式反应器的设计、DRM操作条件的优化以及管式反应器内积炭抑制方法的开发提供一定的理论指导。