第43卷㊀第6期2023年㊀11月㊀辐㊀射㊀防㊀护Radiation㊀ProtectionVol.43㊀No.6㊀㊀Nov.2023㊃辐射防护监测㊃γ能谱多时段检测推定18F 活度的方法初探冯江平,张金帆,郭键锋(广东省深圳生态环境监测中心站,广东深圳518049)㊀摘㊀要:为了解决18F 活度测量的问题,本研究根据衰变规律,结合γ能谱多时段检测,提出了用γ能谱测量18F 活度的方法(衰减法)㊂验算得到该方法的相对不确定为3.1%,初步认为该方法正确可行,能够解决γ能谱测量18F 的技术难点㊂关键词:正电子衰变;γ能谱;活度检测;18F中图分类号:TL72文献标识码:A㊀㊀收稿日期:2022-10-29基金项目:生态环境部核与辐射安全监管项目(环办核设函[2021]239号);深圳市科技创新委员会基础研究(面上项目)JCYJ2021032414081203㊂作者简介:冯江平(1986 ),男,2011毕业于深圳大学理论物理专业,硕士,高级工程师㊂E -mail:314003781@通信作者:张金帆㊂E -mail:303143940@㊀㊀β+衰变是放射性衰变的一种形式,进行该种衰变的核素有18F㊁68Ga㊁22Na㊁11C㊁13N 等㊂β+衰变的核素大多半衰期较短,没有伴随明显特征γ射线,正电子在极短时间湮灭后会产生0.511MeV 的正电子湮灭峰㊂因自然界存在大量放射性核素能够以康普顿效应和电子对效应在0.511MeV 能量峰形成计数,造成被测样品中0.511MeV 能量峰的计数无法确定来源,β+衰变的放射性核素难以通过γ能谱进行活度测量㊂现阶段对于18F 活度的测量主要是利用活度计进行放射性总活度测量,进而推算样品中18F 活度,但是活度计不能分辨样品中的核素种类,仅适用于样品成分确定的放射性药物[1]㊂对于核医学PET /CT 中18F 活度测量则主要还是采用放射化学纯度分析方法[2-3]㊂此外,18F 活度可采用测量β射线的方法进行分析,但β射线的测量方法无法区别其它β衰变核素造成的影响且测量方法较为繁琐[4-5]㊂对于核医学PET /CT 中18F 辐射影响研究主要还是集中在辐射工作人员的外照射有效剂量[6-7]以及眼晶体和手部当量剂量等外照射剂量方面[8-9],关于测量方法创新的研究较少㊂本文拟利用18F 半衰期较短的特点,结合γ能谱的多时段检测计数,推算得到样品中18F 等短寿命正电子核素的活度㊂本研究将此方法命名为 衰减法 ㊂1㊀原理当样品中无其他短寿命核素且特征γ射线能量低于1.02MeV 时,通过高纯锗γ能谱分析通用方法[10]对18F 样品在半衰期同一数量级(18F 半衰期为109.8min)的间隔时间范围内进行多时段测量,对0.511MeV 能峰进行计数,利用衰变规律,结合多时段测量修正,可得样品γ能谱中0.511MeV 能峰的多时段计数,从而换算得到其他来源造成的干扰计数(包含样品中长寿命核素产生的正电子峰及高能射线产生的康普顿散射计数等),最后得到样品中18F 等短寿命正电子核素的活度㊂2㊀算法及推导㊀㊀令首次测量时间起止点为t 0㊁t 1,二次测量时间起止点为t 2㊁t 3㊂按照t 1-t 0=t 3-t 2测量时长来进行测量:A 2=A 1㊃e-λ(t 2-t 0)A 1=(n 1-n b )㊃F ηEVA 2=(n 2-n b )㊃FηEV ⇒n b =n 1e -λ(t 2-t 0)-n 2e -λ(t 2-t 0)-1(1)式中,A 1为首次测量得到的活度,Bq;A 2为二次测㊃595㊃㊀辐射防护第43卷㊀第6期量得到的活度,Bq;n 1㊁n 2分别为首次和第二次测量得到的计数率,s -1;n b 为样品中非18F 产生的511keV 能峰干扰计数率,s -1㊂气体样品采样时A 0=n 1-n 1e -λ(t 2-t 0)-n 2e-λ(t 2-t 0)-1()ˑFGM ηEV(2)㊀㊀废液样品A 0=n 1-n 1e -λ(t 2-t 0)-n 2e-λ(t 2-t 0)-1()ˑFM ηEV(3)式中,t 1为测量时长,s;t 2为样品运输时长,s;t 3为采样时长,s;η为0.511MeV 全能峰探测效率,%;E 为能量分支比,%;F 为测量修正因子,F =λt 1/(1-e -λt1);G 为气体采样修正因子,G =λt 3/(1-e-λt3);A 0为采样时的活度,Bq;M 为运输时长修正因子,M =eλt 2;V 为采样体积,L㊂3㊀应用实例某医院核医学科使用18F -FDG 进行PET -CT显像,病人注射18F -FDG 后,产生的排泄物将会排入废液衰变池,采集废液衰变池的样品并使用㊀㊀㊀㊀㊀HPGe 能谱仪进行伽马能谱分析㊂18F 的β+衰变概率为100%,该衰变过程0.511MeV 能量的分支比为200%,半衰期为109min㊂用于测量的样品量为300mL㊂利用本文方法并按照以下步骤进行测量:(1)运送样品到实验室花费1h,利用HPGeγ能谱对采集的样品进行第一次测量,得到511keV 全能峰计数率为92.18s -1,测量时长2h;(2)放置1h 后,继续利用HPGe γ能谱对采集的样品进行第二次测量,得到511keV 全能峰计数率为64.32s -1,测量时长2h;(3)重复(2),进行第三次测量,得到511keV全能峰计数率为55.18s -1;(4)利用无源效率刻度软件,对HPGe γ能谱仪的测量进行效率刻度,可以得到测量效率曲线,其511keV 全能峰的探测效率为7.76%;(5)将三次测量的全能峰计数率㊁测量时长等参数两两组合带入公式(1),可以分别得到3个511keV 全能峰干扰计数率,代入公式(3),得到采样时样品中18F 活度浓度的3个测量结果,相关数据列于表1㊂表1㊀18F 活度浓度测量结果比对Tab.1㊀Comparison of18F activity concentration measurement results㊀㊀(6)取k =2,3次测量组合得到的活度测量结果不确定度:k ˑðni =1(xi-X)2n -1=0.058,即相对不确定度为3.1%㊂4㊀结论㊀㊀针对18F 此类以β+衰变方式为主且在检测周期内活度有明显变化的核素,当样品中无其他短寿命核素时,可根据其半衰期较短的特点,通过多时段的能谱检测计数,推算得到样品能谱中0.511MeV 能峰的干扰计数率,进而直接用γ能谱测量并计算得出样品中18F 此类核素的活度㊂本研究将此方法命名为 衰减法 ㊂本研究通过对某医院中采集的18F 样品进行 衰减法 分析,结果表明多时段测量得到的三次结果相对不确定度为3.1%㊂初步判定结果误差在可接受范围内,该方法正确,可用于18F 活度的推定㊂由于受到实验条件的限制,本研究并未通过直接测量18F 进行验证,在下一步研究工作中,将通过直接测量18F 进行进一步的验证㊂参考文献:[1]㊀蔺楠,张丽,童冠圣,等.18F -FDG 注射残留放射性活度影响因素的分析[J].国际放射医学核医学杂志,2018,42㊃695㊃冯江平等:γ能谱多时段检测推定F活度的方法初探㊀(6):491-494.LIN Nan,ZHANG Li,TONG Guansheng,et al.Analysis of factors affecting the residual radioactive activity of injection of 18F-FDG[J].Int J Radiat Med Nucl Med,2018,42(6):491-494.[2]㊀姜华,成伟华,赵岩,等.一种快速简便的18F-氟化钠放射化学纯度分析方法[J].核技术,2019,42(8):27-33.JIANG Hua,CHENG Weihua,ZHAO Yan,et al.A quick and simple method for analyzing radiochemical purity of sodium 18F-fluoride[J].Nuclear Techniques,2019,42(8):27-33.[3]㊀国家药典委员会.中华人民共和国药典[M].北京:中国医药科技出版社,2020:1599-1600.[4]㊀高兴兵,李树成.测定核电站RCPB泄漏率的18F监测方法[J].核电子学与探测技术,2016,36(2):214-217.GAO Xingbing,LI Shucheng.18F monitoring method for RCPB leakage rate determination in nuclear power plant[J].Nuclear Electronics&Detection Technology,2016,36(2):214-217.[5]㊀宋丽扬.核电站安全壳内18F放射性活度测量技术研究[D].南华大学,2013.[6]㊀李宁,柴华,肖国有.核医学工作人员和受检者辐射防护现状[J].国际放射医学核医学杂志,2017,41(4):298-302.LI Ning,CAI Hua,XIAO Guoyou.The status of radiation protection and control strategy for nuclear medicine workers and patients[J].Int J Radiat Med Nucl Med,2017,41(4):298-302.[7]㊀王红波,张庆召,张震,等.核医学科工作人员职业性内照射研究进展[J].中国辐射卫生,2016,25(2):251-254.WANG Hongbo,ZHANG Qinzhao,ZHANG Zhen,et al.Research progress on occupational internal exposure of nuclear medicine staff[J].Chin J Radiol Health,2016,25(2):251-254.[8]㊀张巍,杨珂.18F正电子放射性药物生产及使用中医务人员的受照剂量研究[J].国际放射医学核医学杂志,2015,39(5):420-422.ZHANG Wei,YANG Ke.The research of radiation dose of18F-FDG to PET/CT related personnel[J].Int J Radiat Med Nucl Med,2015,39(5):420-422.[9]㊀陈梦,张菊红,张杰,等.基于PET/CT中心的辐射监测及放射防护评价[J].辐射防护,2018,38(3):212-216.CHEN Meng,ZHANG Juhong,ZHANG Jie,et al.Research on environmental dose monitoring and optimization of occupational protection in PET/CT center[J].Radiation Protection,2018,38(3):212-216.[10]㊀中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所,海南省疾病预防控制中心,吉林大学公共卫生学院.高纯锗γ能谱分析通用方法:GB/T11713 2015[S].北京:中国标准出版社,2015.Preliminary study on the method for estimating18Factivity through multi-time span spectral detectionFENG Jiangping,ZHANG Jinfan,GUO Jianfeng(Shenzhen Ecological and Environmental Monitoring Center of Guangdong Province,Guangdong Shenzhen518049) Abstract:In order to solve the measurement difficulty of18F activity,a new method(attenuation method)for measuring18F activity with energy spectrum is put forward based on the decay law and binding energy spectrum multi-time span detection.Based on empirical calculations,the relative uncertainty of attenuation method is 3.1%.It is preliminarily believed that this method is correct and feasible,and can solve the technical difficulties in energy spectrum measurement of18F.Key words:positron decay;γspectrum;activity measurement;18F㊃795㊃。
第一章 放射性及辐射场的量和单位01/21ln 2tN N e T λτλλ-===活度：A=λ∙N [Bq]or[Ci] N=m ∙N A /M 连续衰变：N1→N2→N312121,021=()-t t N N e e λλλλλ--- 非平衡：λ1>λ2暂时平衡：λ1<λ2，A 2/A 1=λ2/(λ2-λ1)22111ln m t λλλλ=-长期平衡：λ1≪λ2，A 2 = A 1粒子注量 ϕ=dN/da （小球体截面积）=∆L/∆V 粒子注量率 φ=d ϕ/dt=d 2N/(da∙dt) [m -2∙s -1] 能量注量 Ψ=dE n /da [J ∙m -2]能量注量率 ψ=d Ψ/dt [J∙m -2∙s -1] 0d E E dE dE ∞Φψ=Φ⋅ψ=⋅⎰0()()d E d E dE E dE dEdE∞∞ΦΦΦ=ψ=⋅⎰⎰第三章 辐射与物质的相互作用1. 线碰撞阻止本领：（）coldE dEdl dx= 质量碰撞阻止本领：11（）col dE dEdl dxρρ=各类粒子的碰撞阻止本领分析：PPT-P9 电子能量转变为轫致辐射的份额 β射线厚靶：f β=3.5×10-4ZE m(Z 吸收介质的原子序数，E m 为β粒子最大能量[MeV])电子束厚靶：f e =1.0×10-4ZE 总质量阻止本领： 1()()()()colrad S dE S S S dl ρρρρρ==+ rad / col ≈ ZE/800 射程（1）α~空气~E <4MeV: R=0.56E; α~空气~4<E <8MeV: R=1.24E-2.62; α~其他介质：R m =0.56A 1/3R(R m 介质射程[mg/cm 2]，R 空气射程cm) 介质厚度 T= R m /ρ（2）电子和β射线（铝）0.01~2.5MeV ：R=412E 1.265-0.0954lnE [mg/cm 2] >2.5MeV ：R=530E-106 [mg/cm 2]比电离（单位径迹长度上产生的离子对数）： S p,i =(dE/dl)col /W [ip/cm]; S average =E/(WR) 传能线密度（能量的就地沉积）L ∆=(dE/dl)∆2. X 、γ射线的衰减（I/I 0=e -μt ） (1) 光电效应线衰减系数：=n ττσ [cm -1]光电效应截面：57/2(1)Z h τσυ∝ [cm 2]原子密度：/A A n N M ρ= [cm -3](2) 康普顿效应 PPT-P53(3) 电子对效应 PPT-P62线衰减系数：μ=τ(光电)+σc (康普顿)+σcoh (相干散射)+κ(电子对) 线能量转移系数：212(1)(1)tr a a ac E mc cmh h h ττσκδτσκυυυ-=++=-++- 质能吸收系数：μen /ρ=μtr (1-g)/ρ(g 为次级电子轫致辐射损失的能量份额) 混合物/化合物：()i i iμρμρω=∑(ωi 为元素i 的重量百分比)3. 中子与物质相互作用 (PPT-P83)非弹性散射阈能：E tr =E r (M N +M n )/M N(E r 靶核第一激发能，M N 、M n 反冲核靶核质量) 中子能量转移系数：,,()()L L J n L J n L J tr nN E E E εσμρρ⋅⋅=⋅∑∑第四章 辐射防护的相关量与系数 剂量学的量=辐射场的量×相互作用系数 1. 基本量比释动能K 是不带电粒子在单位质量物质中向次级带电粒子转移的能量。
附录8医用放射性衰变池设计方案一.液体衰变池设计方案 1 原则及要求衰变池的结构和容积必须保证核医学科所排放的放射性废液，满足国家医院放射性废水的排放标准。
为此，衰变池的设计应满足以下要求：⑴衰变池采用三级分隔连续式衰变池，池内设导流墙，推流式排放。
衰变池的容积按医院放射性废水可排放标准浓度计算。
⑵根据国家环保总局2003年发布的《医院污水处理技术指南》，医院放射性废水可排放浓度范围为3.7×102Bq/L ~3.7×105Bq/L 。
⑶在衰变池前设置化粪池，用以沉淀消化固形物，其所含的放射性也得以衰减并防止固形物进入衰变池。
2 设计方法及过程2.1 计算参考数据： 2.1.1 核医学科门诊病例⑴医院核医学科开展显像诊断，所使用的放射性源[99m Tc]，假设每位病人平均使用活度为5.55×108Bq(15mCi)；平均每位病人排尿两次，排出量约为600ml [1]，每次抽水马桶用水量约为6L [2]，总用水量约为12.6L ；假设病人出院时排出量为给药量的33%[3]，为1.85×108Bq 。
⑵医院核医学科开展甲亢治疗，假设每位病人使用的131I 活度为3.7×108Bq （10mCi ）；平均每位病人排尿一次，排出量约为300ml ，抽水马桶用水量约为6L ，总用水量约为6.3L ；假设病人出院时排出量为给药量的20%[3]，为7.4×107Bq 。
2.1.2 核医学科住院病例⑴医院核医学科开展甲癌治疗，则使用的131I 治疗最大用量：7.4×109Bq(200mCi)；病人出院时体内残留131I 携带量限值为400MBq(0.4×109Bq)；病人一般住院7天，住院病人废水量约为100L/床.日（按照《医院污水处理技术指南》中参考数值100～200L/床.d 中最小值计算，如参照《医院污水处理技术指南》最大值计算，则核医学科室每天一个住院病人所需衰变池容积为6.28m 3~22.9m 3，建设运行维护不方便），病人住院期间，131I 从尿中排出量约为给药量的66%[4]，则131I 的排放量为4.884⨯109Bq 。
0.05nafde 活度系数-回复活度系数（a）是化学中的一个概念，用于描述溶液中溶质分子或离子的活动性。
通过活度系数，可以衡量溶液中溶质的实际浓度与其理论浓度之间的关系。
在本文中，我们将逐步回答关于活度系数的问题，解释其定义、计算方法以及在化学反应中的应用。
一、活度系数的定义活度系数是溶液中溶质的活性与其理论浓度之比。
活性是相对于标准状态（常压、常温下1mol/L）的溶质在溶液中的活动浓度。
活度系数可以用来描述溶液中溶质的实际浓度与其理论浓度之间的差异，并帮助我们理解溶质在溶液中的行为。
二、活度系数的计算方法活度系数通常通过使用活度系数模型或实验数据计算得出。
常见的活度系数模型有范德瓦尔斯（Van der Waals）模型、理想溶液模型和德拜-赫克尔（Debye-Hückel）模型等。
这些模型根据溶液中气体、固体和电解质的化学特性和相互作用，给出了计算活度系数的方程式。
实验方法则是通过测量溶液的物理性质，如冰点降低、沸点升高、摩尔折光率或溶液电导率等，来间接计算活度系数。
三、活度系数在化学反应中的应用活度系数在化学反应中起着重要的作用。
在涉及溶液的平衡反应中，反应物和生成物的活度系数影响着反应的方向和平衡常数。
根据活度系数，可以确定溶液中各组分的活度，而不仅仅是浓度。
这对于理解反应动力学和化学平衡非常关键。
四、活度系数的两个重要性质活度系数具有两个重要的性质：与浓度相关和与温度相关。
活度系数的值随着溶液浓度的增加而减小，这是因为溶质分子间的相互作用增加。
此外，活度系数也随着温度的升高而减小，这是因为溶质分子的热运动增加，使其与溶剂分子的相互作用减弱。
五、活度系数的实际应用活度系数在实际应用中起着重要的作用。
例如，在化学工程中，计算活度系数对于确定反应的条件和设备设计非常重要。
在环境科学中，活度系数用于估算水体中的污染物浓度。
此外，活度系数还与生物化学和药物研究等领域有关，有助于理解生物体内的化学反应和药物在体内的分布。
