二阶非线性光学效应

光学材料中的光学非线性效应光学非线性效应是指光在介质中传播时，与介质发生相互作用而引起的光学现象。

与线性光学现象不同，光学非线性效应具有非线性响应特性，可以产生各种有趣的光学现象和应用。

在光学材料中，光学非线性效应是一个重要的研究领域，具有广泛的应用前景。

一、光学非线性效应的基本原理光学非线性效应的基本原理是介质中电子和光场之间的相互作用。

在光学材料中，当光场的强度足够强时，光场会对材料中的电子产生作用力，使电子发生位移和加速度变化，从而引起介质的折射率和吸收系数的变化。

这种变化与光场的强度呈非线性关系，即光学非线性效应。

二、光学非线性效应的分类光学非线性效应可以分为三类：光学非线性吸收效应、光学非线性折射效应和光学非线性散射效应。

1. 光学非线性吸收效应是指介质对光的吸收系数随光场强度的变化而发生非线性变化。

这种效应常见于强光照射下的材料，例如光纤、半导体等。

光学非线性吸收效应可以用于光学开关、光学存储和光学限幅等应用。

2. 光学非线性折射效应是指介质的折射率随光场强度的变化而发生非线性变化。

这种效应常见于非线性光学晶体和液晶材料中。

光学非线性折射效应可以用于光学调制器、光学隔离器和光学干涉仪等应用。

3. 光学非线性散射效应是指光在介质中传播时，与介质中的非线性效应相互作用而发生散射现象。

这种效应常见于非线性光纤和非线性光学晶体中。

光学非线性散射效应可以用于光学放大器、光学频率转换和光学混频等应用。

三、光学非线性效应的应用光学非线性效应具有广泛的应用前景，尤其在光通信、光信息处理和光储存等领域。

1. 光通信：光学非线性效应可以用于光纤通信系统中的光学开关和光学调制器，实现光信号的调制和开关控制。

这些器件具有高速、大容量和低能耗的特点，可以提高光通信系统的传输性能。

2. 光信息处理：光学非线性效应可以用于光学逻辑门、光学存储器和光学计算器等光学信息处理器件。

这些器件可以实现光信号的逻辑运算、存储和计算，具有快速、并行和高效的特点。

二阶非线性光学效应中的理论研究二阶非线性光学效应是材料中普遍存在的一个重要现象。

它涉及的物理机制复杂，涉及的理论和实验研究领域都非常广泛。

在这篇文章中，我们就探讨二阶非线性光学效应中的理论研究。

二阶非线性光学效应简介二阶非线性光学效应指的是在弱光场下，材料所表现出来的光学响应与光的强度成二次函数关系的一种效应。

在材料中，当光通过物质时，光波会与物质的电子互作用，激发电子在物质中产生变化，从而影响光的传播。

在强光条件下，这种互作用是一种非线性效应，因为它与光的强度不是线性相关的。

而在弱光条件下，这种互作用的效应可以通过一个二次函数来描述，并且这个函数中存在光的相位。

二阶非线性光学效应的理论研究理论研究是二阶非线性光学效应研究的重要组成部分。

在二阶非线性光学效应的研究中，理论研究主要分为两个方向：一是计算描述，二是趋势预测。

计算描述方面，研究人员通常会考虑从分子、晶体电子等层面来考虑二阶非线性光学效应的影响。

对于分子，研究人员使用量子化学计算方法来确定材料的电子导电性、分子间相互作用等参数。

对于晶体电子方面，研究人员使用密度泛函理论（DFT）等方法来计算材料的电子态密度、电荷密度、束缚态、等离子激元等参数。

这些计算可以提供详细的分子结构和材料电子性质信息，但是这些计算耗费时间和计算资源比较大，需要高性能计算设备支持。

趋势预测方面，研究人员通过建立基于经验的模型或数学模型，也可以通过对现实数据的处理和分析来预测二阶非线性光学效应。

这些模型对于工程领域和应用开发有很大价值，因为它们允许人们快速预测不同材料的光学性质并进行确定性的优化设计。

近年来，机器学习等新技术的发展也为二阶非线性光学效应的研究带来了新的机会。

通过机器学习算法对已有的材料数据进行挖掘、识别和分析，研究人员可以加快对材料结构与性质之间关系的理解，并发掘新的功能材料的可能性。

结语与展望二阶非线性光学效应的理论研究是建立高效、性能优越的新材料和器件的关键，对于理论物理和工程应用都具有重要意义。

二阶级联非线性光学效应中的最佳耦合函数安斓;朱海飞;徐永刚;林钱兰;李永放【摘要】为了获得非线性光学晶体中最大的能量转化，研究了由两个二阶非线性效应实现三次谐波产生的物理过程．基于能量守恒条件，得到在能量最大转换条件下两个耦合系数比所具有的函数形式和特点．利用数值计算验证了耦合函数比为t ＝tanh（z），t＝arctan（tz）／1．55以及t＝（1-sech（1．8z））时均可获得三次谐波的最大能量输出．%The physical process of the third-harmonic generation (THG)produced by cascaded second-order nonlinear optical effects is investigated in order to obtain the maximum energy conversion in nonlinear optical crystals.Based on the energy conservation condition,the functional form and characteristics of two coupling parametric ratios are obtained under the maximum THG conversion efficiency.When coupling parametric ra-tios has the form thatt=tanh(z),t=arctan(4z)/1.55,t=(1-sech(1.8z)),the maximum energy output of third harmonic can be obtained.【期刊名称】《陕西师范大学学报（自然科学版）》【年(卷),期】2014(000)005【总页数】4页(P43-46)【关键词】非线性级联过程;三次谐波;能量转移【作者】安斓;朱海飞;徐永刚;林钱兰;李永放【作者单位】陕西师范大学物理学与信息技术学院，陕西西安 710119;陕西师范大学物理学与信息技术学院，陕西西安 710119;陕西师范大学物理学与信息技术学院，陕西西安 710119;陕西师范大学物理学与信息技术学院，陕西西安710119;陕西师范大学物理学与信息技术学院，陕西西安 710119【正文语种】中文【中图分类】O437在光学参量频率转换的效率中，三阶效应通常小于二阶效应.为了提高转换效率，人们可以利用级联的二阶非线性效应代替三阶效应.例如:利用对基频光场的倍频后再与基频光耦合获得和频ω＋2ω＝3ω产生三次谐波，这便是两个二阶非线性光效应的级联过程.利用这种方法代替利用三阶非线性效应直接产生三次谐波过程是近些年来人们十分关注的研究问题，称为多级参量过程［1］.在非线性光学频率转化过程中，满足相位匹配是提高能量转换的重要问题，由于准相位匹配（QPM）技术的广泛使用，即在晶体中制备具有周期或非周期性结构来调制晶体的特性（本质上是利用了光学超晶格方法构建光学晶体），有效地解决相位匹配和设计极化参数的问题，从而实现宽带频率的转换问题［2－5］、二次谐波（SHG）的产生［6－8］、差频产生［9］和参量放大［7－10］过程中操纵短脉冲等问题.由此可见利用超晶格技术实现准相位匹配、设计合理有效的极化参数是实现高效频率转换的重要手段.在级联二阶非线性光学效应中，由于同时有两个二阶效应存在，即存在两个耦合系数.在一个晶体中两个耦合系数应该满足何种关系可以实现能量的最大转换，这无疑是一个重要的问题.在这方面文献［11］研究了利用二阶级联非线性耦合效应实现三次谐波最大转换效率的最佳耦合系数比为0.885 8.本文基于能量守恒条件拓展文献［11］的研究结果，在能量最大转换条件下获得一组耦合系数比的函数，描述了函数形式与特点.利用数值计算验证这些函数均可获得三次谐波的最大能量输出.研究结果为利用光学超晶格方法设计合适光学晶体提供的参考.1 耦合波方程在非线性光学的研究过程中，通常假设较强基频泵浦光场的能量是不损耗的，这样可将非线性方程组转化为线性方程组加以求解.但考虑到能量守恒和在较高转换效率的情况下，基频泵浦光场的能量会转换为其他频率场辐射，因此基频光场的能量变化不能忽略.由此，描述这样过程的方程便成为非线性方程，而描述级联二阶非线性光学效应便是一组非线性方程.由级联二阶非线性效应获得三次谐波的耦合波方程组可以写为［11］其中Ai＝Ei（i＝1，2，3），Δk1＝k2ω－2kω－G1，Δk2＝k3ω－k2ω－kω －G2，α＝（f1deff/c）［ω2/（n2）］1/2，β＝（f2，deff/c）［ω1ω2ω3/（n1n2n3）］1/2，分别表示产生与二次谐波和三次谐波相关的耦合系数.c表示真空中的光速，deff是有效非线性系数.fa和Ga是傅里叶系数和结构所对应倒格矢.Ai、ωi和ni（i＝1，2，3）分别是基频、二次谐波和三次谐波的光场振幅、频率和折射率.方程（1）所描述的级联二阶非线性光学效应中的三次谐波产生过程如图1所示.它包含了两个和频和三个差频过程.方程只包含二阶非线性效应，但不包括ω＋ω＋ω＝3ω的三阶非线性过程.图1 三次谐波产生的级联二阶非线性光学效应关联图Fig.1 The schematic diagram of the third-harmonic produced by cascaded second-order nonlinear optical effects.根据方程组（1）可以证明，基频、二次谐波和三次谐波之间满足能量守恒关系其中假设初始入射的基频光场能量｜A1｜2＝1.在方程（1）中要实现相位匹配，关键是要建立一种超晶格结构以满足QPM技术要求，它提供一个倒格矢以补偿由于晶体色散导致的相位匹配作用.倒格矢可以使光学参量过程在材料中满足相位匹配.即满足关系:Δk1＝k2ω－2kω－G1和Δk2＝k3ω－k2ω－kω－G2＝0，如图2所示.图2 二次谐波和三次谐波过程中的相位匹配关系Fig.2 The phase matching relationship in the secondharmonic（SH）and the third-harmonic（TH）generation process为了简化方程，令y1＝A1，y2＝－i A2，A2＝i y2，y3＝－A3，t＝α/β，代入方程（1）中可以得到满足相位匹配条件的简化方程组同时能量守恒关系改写为为了求解（3）式中两个耦合系数比t为实现三次谐波最大能量转换应满足的条件，令y3＝uy1，其微分关系式为dy3＝y1du＋udy1.将其带入方程（3）后可以得到方程对方程（4）两边积分后，并根据变换关系:arctan（θ）±arctan（φ）＝arctan 可得简化后的结果为其中g＝t/2.在频率转换过程中，当入射泵浦光场和中间产生的二次谐波光场的能量通过和频过程全部转换为三次谐波时，可以得到最大三次谐波能量转换.即满足y1＝y2＝0时，y3达到最大值.根据，可以得到＝1/3.因此在y3最大值时有:uy1＝y3＝1.将其带入方程（5）并考虑在y1＝0时，u→0.这样对（5）式取极限可以得到（6）式是满足能量守恒条件下，并考虑了最大能量转换时耦合系数比应满足的关系式，其中θ＝arctan根据三角函数关系，可以确定θ角与g的关系为:tanθ＝，由此可以得到cosθ＝g.对方程（6）式两边取对数可得到:θ＝ln3.再依据上面的三角函数关系最后可以得到:根据这一关系［11］，可以得到一个重要参数，即当t＝0.885 8时可以实现三次谐波的最大转换，而另外一个t＝2.0则不能够实现三次谐波的最大转换.但（7）式是一个超越方程，应该有一系列函数满足这一关系.而获得关于g的函数表示对于利用光学超晶格设计产生级联二阶非线性光学效应的光学晶体具有重要意义.2 非线性耦合系数关系与能量完全转移2.1 耦合系数比t＝α/β为常数时的能量转换图3给出三角函数y＝cos和直线y＝t/2的演化关系.显然只有在交点处两个函数相等.由于余弦函数在t≤0.5之前为快速振荡，其平均值为零.只有达到稳定后的交点才是有价值的.余弦函数接近稳定值后与直线有两个交点，它们分别为t＝0.885 8和t＝2.0.图3 余弦函数y＝cos和y＝t/2直线函数的演化关系Fig.3 The relationship between y＝cosand y＝t/2将两个数值带入到方程（3）进行数值计算发现只有当t＝0.885 8时可以实现光场能量的完全转换.这说明两个耦合系数均为常数，其中α表示的是基频光场与二次谐波的产生有关，β是与三次谐波的产生相关联.在晶体中它们在所有位置满足α＜β的条件说明，只有与三次谐波产生相关的耦合过程大于二次谐波产生过程方可实现能量的最大转换，如图4结果所示.而第二值t＝2.0，在晶体中始终满足关系α＞β，与前一结果相反，不能够获得完全能量转换.这种关系类似于在三能级系统中利用受激拉曼绝热转移技术实现将基态的粒子完全转移到终态之中对耦合场的要求［12－13］.图4 耦合系数比为t＝0.885 8，级联二阶非线性过程中基频光、二次谐波和三次谐波的能量转换关系Fig.4 The energy conversion process between fundamental frequency light field and the SH and TH for t＝0.885 82.2 耦合系数t＝α/β比为晶体长度的函数时的能量转换从方程（7）左边的余弦函数可以看到，只有t/2≤1时函数是有意义的.而在t＜0.2之前时函数呈震荡形式，它的平均值为零.而当t/2→1时余弦函数趋近于1.由此可以知道，若方程（7）右边的函数也满足初始时t/2→0，之后满足t/2→1的特征时便可使方程（7）两边成立.依据这一特点，我们选取如图5中所示的3个函数，它们具有相同的特征，即初始为零，之后逐渐趋近于1.利用3个比值函数，对方程（3）做数值计算便可实现三次谐波的最大能量转换，如图6所示.这些耦合系数比函数是在系统满足能量守恒条件和在基频光、二次谐波光场能量都转换为三次谐波时获得最大能量输出的结果.因此由方程（7）所得到的3个耦合系数比函数均满足上述条件，因此都可实现最佳二阶级联非线性光频转换.这一结果对于设计非线性光学晶体中的极化参数具有一定的意义，这也是本文主要结果.图5 不同耦合系数比函数的演化关系Fig.5 The relationship of different coupling coefficients ratio function3 结论依据级联二阶非线性光学效应研究了三次谐波产生过程中的能量最大转换问题.一个基频光场作用到非线性光学晶体后，首先通过一个二阶非线性效应产生二次谐波，然后由基频光场与二次谐波通过和频过程再产生三次谐波.这其中经历了两个二阶非线性光学效应，因此存在着两个耦合系数α和β.利用能量守恒条件，在满足相位匹配条件下，研究了当两个耦合系数比满足方程（7）的解便可实现将基频光场的能量完全转换为三次谐波能量.从3个耦合系数比t的特征以及耦合波方程可以看到，在初始阶段α＝0而β＝1，这说明在二次谐波与基频光之间的耦合要先于二次谐波的过程；随着α的逐渐增加，二次谐波逐渐产生，而产生后的二次谐波很快就和基频光场耦合产生三次谐波.这一物理过程与三能级系统中的受激拉曼绝热通道转移技术完全一样.由此可见，这一物理过程与原子分子中的粒子布居完全转移相类似.文中所得结果对于研究、设计级联二阶非线性频率转换器件具有一定参考价值.图6 不同耦合系数比情况下的级联二阶非线性过程中基频光、二次谐波和三次谐波的能量转换关系Fig.6 The energy conversion relationship between fundamental frequency light field and the SH and TH for different coupling coefficients ratioa.耦合系数比为α/β＝tanh（z） b.耦合系数比为α/β＝（1－sech（1.8z）） c.耦合系数比为α/β＝acrtan（4z）/1.55参考文献：［1］Saltiel S M，Sukhorukov A A，Kivshar Y S.Multistep parametric processes in nonlinear［J］.Progress in Optics，2005，47:1-73.［2］Bortz M L，Fujimura M，Fejer M M.Increased acceptance bandwidth for quasi-phasematched second harmonic generation inLiNbO3waveguides［J］.Electronics Letters，1994，30（1）:34-35.［3］Mizuuchi K，Yamamoto K，Kato M，et al.Broadening of the phase-matching bandwidth in quasi-phasematched second-harmonic generation ［J］.IEEE Journal of Quantum Electronics，1994，30:1596-1604.［4］Guo Hongchen，Tang Singhai，Qin Yiqiang，et al.Nonlinear frequency conversion with quasi-phase-mismatch effect［J］.Physical Review E，2005，71:066615.［5］Baudrier-Raybaut M，Haidar R，Kupecek P，et al.Random quasi phase matching in bulk polycrystalline isotropic nonlinear materials［J］.Nature，2004，432:374-376.［6］Arbore M A，Galvanauskas A，Harter D，et al.Engi-neerable compression of ultrashort pulses by use of second-harmonic generation in chirped-period-poled lithium niobate［J］.Optics Letters，1997，22:1341-1343.［7］Imeshev G，Arbore M A，Fejer M M，et al.Ultrashortpulse second-harmonic generation with longitudinally nonuniform quasi-phase-matching gratings:pulse compression and shaping［J］.Journal of the Optical Society of America B，2000，17:304-318.［8］Hum D S，Fejer M M.Quasi-phasematching［J］.Comptes Rendus Physique，2007，8:180-198.［9］Imeshev G，Fejer M，Galvanauskas A，et al.Pulse shaping by difference-frequency mixing with quasi-phasematching gratings［J］.Journal of the Optical Society of America B，2001，18（4）:534-539. ［10］Charbonneau-Lefort M，Afeyan B，Fejer M M.Optical parametric amplifiers using chirped quasiphase-matching gratings I:Practical design formulas［J］.Journal of the Optical Society of America B，2008，25（4）:463-480.［11］Zhang Chao，Zhu Yongyuan，Yang Suxia，et al.Crucial effects of coupling coefficients on quasi-phasematched harmonic generation in an optical superlattice［J］.Optics Letters，2000，25:436-438.［12］Bergmann K，Theuer H，Shore B W，Coherent population transfer among quantum states of atoms and molecules［J］.Reviews of Modern Physics，1998，70（3）:1003-1025.［13］Kuklinski J R，Gaubatz U，Hioe F T，et al.Adiabatic population transfer in a three-level system driven by delayed laser pulses［J］.Physical Review A，1989，40:6741-6744.。

非线性光学非线性光学是现代光学的重要分支，研究强相干光与物质相互作用时出现的各种新现象的产生机制、过程规律及应用途径. 非线性光学的起源可以追溯到1906年的泡克尔斯效应和1929年克尔效应的发现，但是非线性光学成为今天这样一门重要科学，应该说是从激光发现以后才开始的.非线性光学的发展大体可划分为三个阶段：20世纪60年代初为第一阶段，这一阶段大量非线性光学效应被发现，如光学谐波、光学和频与差频、光学参量振荡与放大、多光子吸收、光学自聚焦以及受激光散射等都是这个时期发现的；第二阶段为60年代后期，这一阶段一方面还在继续发现一些新的非线性光学效应，另一方面则主要致力于对已发现的效应进行更深入的了解，以及发展非线性光学器件；第三阶段是70年代至今，这一阶段非线性光学日趋成熟，已有的研究成果被应用到各个技术领域和渗透到其他有关学科（如凝聚态物理、无线电物理、声学、有机化学和生物物理学）的研究中.非线性光学的研究在激光技术、光纤通信、信息和图像的处理与存储、光计算等方面有着重要的应用，具有重大的应用价值和深远的科学意义.一、 光场与介质相互作用的基本理论1．介质的非线性电极化理论很多典型的光学效应均可采用介质在光场作用下的电极化理论来解释.在入射光场作用下，组成介质的原子、分子或离子的运动状态和电荷分布都要发生一定形式的变化，形成电偶极子，从而引起光场感应的电偶极矩，进而辐射出新的光波.在此过程中，介质的电极化强度矢量P 是一个重要的物理量，它被定义为介质单位体积内感应电偶极矩的矢量和：V p P ii V ∆=∑→∆ lim 0 （1）式中i P是第i 个原子或分子的电偶极矩. 在弱光场的作用下电极化强度P 与入射光矢量E 成简单的线性关系，满足E P 10χε= （2）式中0ε称为真空介电常数，1χ是介质的线性电极化率. 根据这一假设，可以解释介质对入射光波的反射、折射、散射及色散等现象，并可得到单一频率的光入射到不同介质中，其频率不发生变化以及光的独立传播原理等为普通光学实验所证实的结论.然而在激光出现后不到一年时间（1961年），弗兰肯（P.A.Franken ）等人利用红宝石激光器输出694.3nm 的强激光束聚焦到石英晶片（也可用染料盒代替）上，在石英的输出光束中发现了另一束波长为347.2nm 的倍频光，这一现象是普通光学中的线性关系所不能解释的.为此，必须假设介质的电极化强度P 与入射光矢量E 成更一般的非线性关系，即)(3210 +++=E E E E E E P χχχε （3）式中1χ、2χ、3χ分别称为介质的一阶（线性）、二阶、三阶（非线性）极化率. 研究表明1χ、2χ、3χ…依次减弱，相邻电极化率的数量级之比近似为11E n n ≈-χχ （4） 其中0E 为原子内的平均电场强度的大小（其数量级约为1011V/m 左右）. 可见，在普通弱光入射情况下，0E E <<，二阶以上的电极化强度均可忽略，介质只表现出线性光学性质. 而用单色强激光入射，光场强度E 的数量级可与0E 相比或者接近，因此二阶或三阶电极化强度的贡献不可忽略，这就是许多非线性光学现象的物理根源.2．光与介质非线性作用的波动方程光与介质相互作用的问题在经典理论中可以通过麦克斯韦方程组推导出波动方程求解.对于非磁性绝缘透明光学介质而言，麦克斯韦方程组为tD H ∂∂=⨯∇ （5） tH E ∂∂-=⨯∇ 0μ （6） 0=∙∇B （7）0=∙∇D （8） 式（5）和（8）中的电位移矢量D 为P E D+=0ε，代入式（5）有 tP t E H ∂∂+∂∂=⨯∇ 0ε 两端对时间求导，有 22220tP t E t H ∂∂+∂∂=∂∂⨯∇ ε （9） 对式（6）两端求旋度，有 tH E ∂∂⨯∇-=⨯∇⨯∇ 0)(μ 将矢量公式E E E E 2)()()(-∇=∇∙∇-∙∇∇=⨯∇⨯∇ 代入式（9）有22022002tP t E E ∂∂+∂∂=∇ μεμ （10） 上式表明：当介质的电极化强度P 随时间变化且022≠∂∂tP 时，介质就像一个辐射源，向外辐射新的光波，新光波的光矢量E由方程（10）决定. 3．非线性光学的量子理论解释采用量子力学的基本概念去解释各种非线性光学现象，既能充分反映强激光场的相干波动特性，同时又能反映光场具有能量、动量作用的粒子特点，从而可对许多非线性光学效应的物理实质给出简明的图像描述.该理论将作用光场与组成介质的粒子（原子、分子）看成一个统一的量子力学体系而加以量子化描述，认为粒子体系在其不同本征能级间跃变的同时，必然伴随着作用光场光子在不同量子状态分布的变化，这些变化除了光子的吸收或发射，更多的涉及到两个或两个以上光子状态的改变（如多光子吸收与发射、光散射等），此时对整个物理过程的描述必须引入所谓中间状态．．．．的概念. 在这种中间状态内，光场的光子数目发生了变化，粒子离开原来所处的本征能级而进入激发状态；但此时粒子并不是确定地处于某一个本征能级上，而是以一定的几率分别处于它所可能的其他能级之上（初始能级除外）. 为了直观地表示这一状态，人们又引入了虚能级．．．的图解表示方法. 在用虚能级表示的这种中间状态中，由于介质粒子的能级去向完全不确定，则按照著名的不确定关系原理，粒子在中间状态（虚能级）上停留的时间将趋于无穷短.利用中间状态的概念和虚能级的表示方法，可以给出大部分有关非线性光学效应的物理图像.二、 非线性光学效应1．光学变频效应光学变频效应包括由介质的二阶非线性电极化所引起的光学倍频、光学和频与差频效应以及光学参量放大与振荡效应，还包括由介质的三阶非线性电极化所引起的四波混频效应.需要注意的是，二阶非线性效应只能发生于不具有对称中心的各向异性的介质，而三阶非线性效应则没有该限制.这是因为对于具有对称中心结构的介质，当入射光场E相对于对称中心反向时，介质的电极化强度P 也应相应地反向，这时两者之间只可能成奇函数关系，即)(553310 +++=E E E P χχχε，二阶非线性项不存在.1.1 光学倍频效应光的倍频效应又称二次谐波，是指由于光与非线性介质（一般是晶体）相互作用，使频率为ω的基频光转变为ω2的倍频光的现象。