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复旦固体物理讲义-28非简谐效应

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固体物理 晶格非简谐效应

固体物理 晶格非简谐效应

第12页/共25页
1.微观解释 (1)气体热传导
碰撞
高
放能
温
区 碰撞
吸能
气体分子
低温 区
1 3
CV
v
CV单位体积热容
---平均自由程
v 热运动平均速度
第13页/共25页
(2)晶格热传导 晶格热振动看成是“声子气体”，
高温
低
区
温
区
扩散
声子数密 度大
声子数密 度小
n
1
e kBT 1
1 3
CV
v
CV单位体积热容
T n
1
T
1
T
第15页/共25页
(2)低温时，T<<D
n
1
e
kBT
e
A T
e kBT 1
1 3
CV
v
A
e T,
CV T 3 ,
T
3e
A T
,
T 0,
实际上热导系数并不会趋向无穷大。
因为在实际晶体中存在杂质和缺陷，声子的平均自由程不会非常大。对于完整
碰撞前后系统准动量不变，对热流无影响。
(2) K h 0 ---反常过程( U过程)。
第3页/共25页
qy
q1
q3
q2
qx
qy
K h q1
q3
q2
q1 q2
qx
3.7.1 热膨胀
热膨胀：在不施加压力的情况下，晶体体积随温度变化的现象称为热膨胀。
1.物理图象
0
R
R0
假设有两个原子，一个在原点固定不动，另一个在平衡位置R0附近作振动，离
2

15、非简谐效应 自由能

15、非简谐效应 自由能

2、晶体热传导系数
把声子系统看成声子气体
1 k Cv v 3
(1)
如果采用德拜模型，声子的平均速度是一常数，热导系数与温度的关
系完全取决于比热和平均自由程与温度的依赖关系。
由关系式
v z
1 z
平均自由程反比于单位时间内的平均碰撞次数z 而z与声子的浓度n成正比，因此 因此
z n
第 15 页
§3.7 晶格振动的非简谐效应
Hale Waihona Puke Page 16在T→ 0时，晶体中主要激发波长很长的声子
U过程出现的几率很小 边界散射成为主要因素，因而热导系数变成晶体线度L的函数：
k
1 Cv v 3
k
1 Cv vL 3
由于低温下，
Cv T 3
所以边界散射热导系数与温度的关系为
k T3
第 23 页
§3.7 晶格振动的非简谐效应
2、考虑非简谐效应下的计算
考虑势能展式中三次方项的非简谐项的贡献，则U（r）可写为
U (r )
1 1 2 3 ( 6 ) 2 6
作代换
d 3U ( r ) ( 7 ) 3 dr r0 1 2 b ( 8 ) 1 c 6
§3.7 晶格振动的非简谐效应 一．非简谐效应
讨论晶格振动
取简谐近似
等效成相互独立的3N（N是原子数目）个简正振动 一旦一种模式（声子）被激发，它将保持不变 不把能量传递给其他模式的简正振动。 问题： 简谐近似下，把温度不相同的两晶体接触后，它们的温度不会
达到同一个温度，各自保持温度不变。这与事实不符。 温度最终达到平衡必须由晶格振动的非简谐效应解释。 固体的热传导：电子导热和声子（晶格）导热

非简谐效应-热传导

非简谐效应-热传导

热膨胀
Kittel 书 P89
03_07_非简谐效应—— 晶格振动与晶体的热学性质
取近似下，可以得到固体热膨胀系数：
— 格临爱森常数 K0 — 晶格体变模量
—— 格临爱森定律
固体热膨胀系数与热容成正比：
当温度低于德拜温度时， 膨胀系数增长迅速，而在 更高的温度就增加的比较 慢。
03_07_非简谐效晶格振动与晶体的热学性质
03_07_非简谐效应—— 晶格振动与晶体的热学性质
03_07_非简谐效应—— 晶格振动与晶体的热学性质
03_07_非简谐效应—— 晶格振动与晶体的热学性质
势能在平衡位置附近的展开：
1. 晶格的热膨胀
能量升高后，由于非 简谐作用，实际势能曲线 的平衡位置向右偏离；即 晶格常数变大，发生热膨 胀。 热膨胀是一种非简谐效应
简谐近似 （抛物线）
平衡位置
实际势能
03_07_非简谐效应—— 晶格振动与晶体的热学性质
根据声子理论可以得到热导率:
1 cv v 3
λ-声子的平均自由程； v- 声子平均速度。 徳拜模型中: 声子平均速度为常数。 高温区：
1 1 T n-碰撞 n
低温区： 热容急剧下降（德拜）
03_07_非简谐效应—— 晶格振动与晶体的热学性质
03_07_非简谐效应—— 晶格振动与晶体的热学性质
声子散射的两类过程:
N过程 (Normal) 正常过程 U过程 (Umklapp) 倒逆过程 （1） N 过程， 散射前后声子都顺着热流方向，对热导无阻碍。
03_07_非简谐效应—— 晶格振动与晶体的热学性质
散射前后声子 都在1BZ内。
03_07_非简谐效应—— 晶格振动与晶体的热学性质

3.5 非简谐效应(Anharmonicity)

3.5 非简谐效应(Anharmonicity)

3.5 非简谐效应（Anharmonicity)一. 简谐近似的不足二. 非简谐下的解三. 绝缘体的热导率四. 晶格状态方程和热膨胀参考：黄昆书3.10 3.11 两节Kittel8 版5.2 5.3 两节一.简谐近似的不足；非简谐项和热膨胀效应。

在简谐近似下，我们描述了晶体原子的热运动，并以此图像解释了固体热容、离子晶体的光学及介电性质，下一节还将用来解释辐射波和晶体的相互作用问题。

简谐近似下的晶体，每个简正振动模将完全独立于所有其它振动模而传播，并且可以应用叠加原理，这样的晶体我们可称作简谐晶体。

但这种简谐晶体的一些性质却和实际晶体完全不同，是我们过于理想化的结果。

然而在简谐近似下，得出了一些与事实不符合的结论：1.没有热膨胀；2.力常数和弹性常数不依赖于温度和压力；3.高温时热容量是常数；4.等容热容和等压热容相等C V = C P5.声子间不存在相互作用，声子的平均自由程和寿命都是无限的。

或说：两个格波之间不发生相互作用，单个格波不衰减或不随时间改变形式。

6.没有杂质和缺陷的简谐晶体的热导是无限大的。

7.对完美简谐晶体而言，红外吸收峰，Raman 和Brilouin 散射峰以及非弹性中子散射峰宽应为零。

以上结论对于实际晶体而言，没有一条是严格成立的。

简谐近似,势能为抛物线，两边对称。

a r 0见Peter Bruesch Phonons ：Theory and Experiments Ⅰ对实际晶体而言，它们反抗把体积压缩到小于平衡值的能力要大于反抗把体积膨胀时的能力，所以势能曲线是不对称的，振幅增大，原子距离增大，这是发生热膨胀的根源。

0()a T a δ=+见Kittel p892l G aπ=二维正方晶格中正常声子碰撞过程k1+k2 = k3二维正方晶格中倒逆声子碰撞过程k1+ k2= k3 + G l可以把倒逆过程看成是：一个声子被布喇格反射、同时伴随着吸收或发射另一个声子。

在任一声子碰撞过程中，没有什么进入或离开晶体，总动量是守恒的，我们认为动量和声子有关只是对晶体总动量的一种人为分割，是为了方便讨论问题而引入的。

高二物理竞赛课件：非简谐效应

高二物理竞赛课件：非简谐效应
非简谐效应
非简谐效应
晶体的状态方程
简谐近似：
晶格振动可描述成一系列线性独立的谐 振子，相互不发生作用，不能交换能量， 声子一旦被激发出来，数目一直保持不 变不能传递能量，不能处于热平衡。
实际晶体：
原子间的相互作用力并非完全简谐，晶格的原子振动不能描述 成为一系列严格线性谐振子，谐振子相互间要发生作用，声子与 声子间将相互交换能量，某种频率的声子可以转换成另一种频率 的声子，经过一段时间后，各种声子的分布就能达到热平衡。
晶体体积为V，对各向同性介质中的弹性波
◇对每一支振动，波矢的数值在q～q+dq的振动模式的数 目：
◇频率在ω～ ω+dω的振动模数： ◇对一q，对应3种弹性波，频率在ω～ ω+dω格波数：
模式密度： 平均能量：
热容： 对晶体中有N个原子，3N个正则频率
德拜温度：
比热特征可由德拜温度确定 比热趋于经典极限。
非简谐项是使晶格振动达到热平衡的重要原因。
晶体的状态方程
晶格的自由能与状态方程
1 热力学关系
晶体的状态方程
2 自由能
U(V)——T=0时晶格的结合能,只与晶格的体 积有关而和温度无关。
晶体的状态方程
2 自由能
求和对所有支和所有q进行 3 状态方程
假设：把布喇菲晶格看作是各向同性的连续介质，
即把格波看成是弹性波，且假定纵波和横波的波速相等。
近代采用两种模型的混合——杂化模型
极低温度下，比热和温度T3成比例。
爱因斯坦模型与德拜模型的比较
◇爱因斯坦模型：将晶体的所 有频支的色散关系简化为同一 条水平直线，忽略了频率较低 的声子的作用，将所有格波当 作光学波来处理。
◇德拜模型：针对长声学波。 将格波作为弹性波处理，低温 下，只有长波声子能被激发。

5.4 非简谐效应

5.4 非简谐效应

Lorentz常数的实验值在 2 3 108Watt Ohm / K 2 附近，因此当初 Drude计算的结果因为一个两倍的错误与实验值符合得好极了。 Drude估算的Lorentz常数的量级是对的，后来的固体物理发展证明， 他的正确结果建立在两个大错误的互相抵消上，即室温下的电子比 热高估了100倍而电子平均速度的均方值低估了100倍。 温度高( T D )时，热平衡的声子占据数
程称为正常过程，或N过程。这是低温下，声子碰撞的主要过程。
，声子总波矢为零，没有 2、在热平衡状态，由于 (q ) s ( q ) s 热流。当体系由于温度梯度的存在而处在非平衡状态时，声子的分 布有非零的总格波动量 qns (q ) ，相应的有热流存在，仅有正

qs
为 能级的平均占据数。 nq s qs
q s CV nq s V T qs
(5.4.1 12)
为晶格定 容比热

ln q s
ln V
qs
格林艾森假定 是一与 无关的常数，称为格林艾森常数。 则(5.4.1-11)可写成


本节将以简谐晶体的声子解作为出发点，在此基础上做些
修改，这种处理方法称为准简谐近似．假设晶格振动是严
格简谐的，就没有热膨胀、热传导。实际的热膨胀、热传 导是原子之间的非谐作用所引起的。
5.4.1热膨胀
长度为的 l 的样品的线热膨胀系数定义为：
1 l l l T p 1 l 3V V T p
振动幅度，即有较多的声子被激发，“声子”密度高
—— 这些声子通过和晶体中其它声子发生碰撞，总使得温度 较低的区域具有同样的“声子”密度

非简谐效应Anharmonicity

3.5 非简谐效应（Anharmonicity)一. 简谐近似的不足二. 非简谐下的解三. 绝缘体的热导率四. 晶格状态方程和热膨胀参考：黄昆书3.10 3.11 两节Kittel 8 版5.2 5.3 两节一.简谐近似的不足；非简谐项和热膨胀效应。

在简谐近似下，我们描述了晶体原子的热运动，并以此图像解释了固体热容、离子晶体的光学及介电性质。

简谐近似下的晶体，每个简正振动模将完全独立于所有其它振动模而传播，并且可以应用叠加原理，这样的晶体我们可称作简谐晶体。

但这种简谐晶体的一些性质却和实际晶体完全不同，是我们过于理想化的结果。

然而在简谐近似下，得出了一些与事实不符合的结论：1.没有热膨胀；2.力常数和弹性常数不依赖于温度和压力；3.高温时热容量是常数；4.等容热容和等压热容相等C V = C P5.声子间不存在相互作用，声子的平均自由程和寿命都是无限的。

或说：两个点阵波之间不发生相互作用，单个波不衰减或不随时间改变形式。

6.没有杂质和缺陷的简谐晶体的热导是无限大的。

7.对完美简谐晶体而言，红外吸收峰，Raman 和Brilouin 散射峰以及非弹性中子散射峰宽应为零。

以上结论对于实际晶体而言，没有一条是严格成立的。

原因是前几节我们在求解原子运动方程时，只考虑了势能展开项中的二次项（简谐项），此时势能曲线是对称的，温度提高，原子振动幅度加大，并未改变其平衡位置，所以不会发生热膨胀。

如果考虑到实际势能曲线的非对称性所带来的非简谐项的影响，上面的与实际晶体性质不相符的推论就都不存在了。

然而非谐项的存在将会给运动方程的求解带来很多的困难，所以我们在讨论非简谐效应时，往往更多的采用定性分析的方法，采用对简谐近似结论修订和补充的方法来适应非简谐的情况。

简谐近似,势能为抛物线，两边对称。

0a r若考虑展开式的高次项，得到的模式不再是相互独立的，此时也不能再定义独立的声子了，如果非简谐项相对于简谐项是一些比较小的量，此时可近似认为格波是独立的，但还要考虑格波间的相互作用，即可把高次项作为微扰来考虑，此时的声子气体就不再是理想气体若原子间的相互作用势是严格的简谐势，则声子间无相互作用，没有能量交换，若果真如此的话，那么一个晶体就不可能进入热平衡状态，由外界干扰而激发产生的声子数不会变化。

固体物理基础第四章晶格振动和晶体的热性质4.7-非简谐效应


两个声子通过非简谐项的作用, 产生了第三个声子, 这可以看成是两个声子碰撞之后变成了第三个声子.
声子的这种相互作用可以理解为: 一个声子的存在将 在晶体中引起周期性的弹性应变, 由于非简谐项的影响, 晶体的弹性模量不是常数, 而受到弹性应变的调制.
由于弹性模量的变化，将使第二个声子受到散射而 产生第三个声子。
流的声子分布一旦建立,将不随时间变化(表明弛
豫时间为无穷大),这意味着无限大的热导率.
1 3
cV vl
1 3
cV v2
所以，用简谐近似理论不能解释晶体的热膨胀和热 传导现象。
实际上，原子间的相互作用力(恢复力)并非严格地 与原子的位移成正比。
当在晶体的势能展开式中，考虑3次方及其以上的 高次项时，则晶格振动就不能描述为一系列严格线性 独立的谐振子.
h1 h2 h3
hqv1 hqv2 hqv3
v hGh
qv1
qv2
qv3
v Gh
实际情况确实存在上述两种对应关系. 比如在研究热阻时，发现两个同向运动的声子相互 碰撞，产生的第三个声子的运动方向与它们相反，即 运动方向发生倒转。 因此两个声子的碰撞过程可以满足
h1 h2 h3
qv1 qv2 qv3
所以，T<<ΘD时，晶格热导率满足 T3eA/T。 显然T→0时，声子的平均自由程→∞，从而导致晶
格热导率→∞。
实际上热导系数并不会趋向无穷大，因为在 实际晶体中存在杂质和缺陷，声子的平均自由 程不会非常大。
对于完整的晶体，即不存在杂质和缺陷的
这种声子态之间的跃迁常称为声子-声子相互作用， 或声子之间的碰撞或散射。 声子间的相互作用遵循能量守恒和准动量守恒。
非简谐作用中的势能三次方项对应于三声子过程， 如两个声子碰撞产生另一个声子或一个声子劈裂成两 个声子；非简谐作用中的势能四次方项对应于四声子 过程。

非简谐效应


由P＝0的条件得：
F ＝0 V T
（3－83）
晶格的内能U包括两部分：
1．温度T时原子处于平衡位置 晶体结合能U0（V）
2. 晶格 振动能UL. 故晶格 自由能可写成（参考温度时为单位体积）
F＝ U0（V）＋UL —TS ＝ U0（V）＋FL
式中FL代表晶格 振动对自由能的 贡献。
（3－84）
（3-97）
式中 为单位体积固体的 热容。把式（3-96）代入式
（3-97）得
（3-98）
而 x 方向的平均自由程 可表示为
，其中为声
子两次碰撞间的平均自由时间
（3－99）
对于立方晶体 为声子的平均速率，平均自由程
又可写成
101） 比较（3-101）式和（3-95）式 可得到声子热导率
这和气体的热导率形式上是一样的。
§3-5 非简谐效应
一． 简谐近似的 局限性
v 简谐近似→独 立的格 波→独 立的谐 振子 →声子间无互作用→
T不变时，同ω的 n
不变。
v 解释了热容（尤其是 低温下热容）。但不 能解释热膨胀。若取 到高次项，左、右不 对称，可解释热膨 胀）。
势能取到高次项后：
1.原子运动方程不是线性微分方程； 2.原子状态的通解不再是特解的线性叠加； 3.交叉项不能消除； 4.格波间有互作用； 5.声子相互作用（碰撞、产生、湮灭）。
4、应用中相关的问题：
①形状记忆合金； ②受到机械约束的材料，由于热膨胀可能产 生内应力，导致形变； ③内、外膨胀不同导致开裂（例如，焊接） 不同膨胀系数的材料之间的过渡与配合。
5、存在负热膨胀系数的材料。（ZrW2O8）
90
三、声子碰撞与热传导
在固体中声子和电子都能传输热量，在金 属中以电子传热为主，称为电子热导。

第二章4 固体物理

3N
1 3 N 2U uu i j 2 i , j 1 ui u j 0
uu i j 0
简谐近似，势能为抛物线，两边对称
线性变换引入简正坐标
ui
1 mi
a Q
j 1 ij
3N
j
动能项和势能项没有交叉项，意味着每个简谐振动模式（声子） 之间没有相互作用
1、简谐近似的不足
在简谐近似下，相互作用势能只保留到二次方项，晶格振动 为一系列线性独立的谐振子（格波）。互相独立的格波既不 发生相互作用，也不交换能量。这样的声子既不能把能量传 递给其它频率的声子，也不能处于热平衡。
U 1 3 N 2U U U0 ui 2 i , j 1 i 1 ui 0 ui u j
• 没有热膨胀（原子的平衡位置不依赖于温度）；
• 力常数和弹性常数不依赖于温度和压力；
• 高温时热容量是常数（Dulong-Petit定律）； • 等容热容和等压热容相等（CV=Cp）； • 声子间不存在相互作用，声子的平均自由程和寿命 都是无限的，或者说，两个点阵波之间不发生相互 作用，单个波不衰减或不随时间改变形式； • 没有杂质和缺陷的简谐晶体的热导是无限大的； • 对完美的简谐晶体而言，红外吸收峰、Raman和 Briiouin散射峰以及非弹性散射峰宽应为零。
运动方程解得形式为
0 A cos t cos 2t
这里只考虑了Fourier展开式中的头三项，所以只有2项，如果 考虑3项，则会有3的项。
将方程的解代入运动方程，并假定sA<<1，有
0 sA2 0 2 02 1 s 2 A2
1 3N 2 T Qi 2 i 1
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本讲要解决的问题及所涉概念
•简谐近似
*相互作用势能只保留到二次项，晶格振动为一系列线性独立的谐振子，不发生相互作用，也不交换能量
*这样，声子不能把能量传递给其他频率的声子
*与此有关的物理现象，比如热膨胀、热传导，就不能用简谐近似来描述
•非简谐效应
*热膨胀
*热传导
声子气体
http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应2
第28讲、非简谐效应
1.简谐近似的局限
2.热膨胀
3.Grueneisen状态方程
4.热膨胀与Grueneisen常数
5.热传导
6.晶格振动的相互作用（声子语言）
7.晶体热传导系数
http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应3
1、简谐近似的局限
•修正绝热近似时，曾作两个假定以简化问题
1.微小振动：原子虽然不是固定在它们的平衡位置，但
是偏离平衡位置的距离很小
2.简谐近似：离子之间的相互作用势能展开式只保留到
二次项，即力常数与位移的一次项成正比
•但是，固体中的很多重要的物理性质不能用简谐近似解释，如
*热膨胀
*热传导
http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应4
2、热膨胀
•严格的简谐振动为什么不会产生热膨胀？
•热胀冷缩
*温度升高，晶体体积膨胀
*？
•温度升高？
——晶格振动能量增大
•晶体体积膨胀？
*→原子平均间距或晶格常数增加
*→但是严格的简谐近似为什么不能产生热膨胀？http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应6
5、热传导
•固体导热
*电子贡献+？
•晶体中原子的热运动
•晶格振动！
*但是，原子仅仅是在平衡位置附近振动，
*而且晶格振动是一种集体的振动！
•热传导就是振动的传播
•格波的传播？
*但是，简谐近似 格波独立，因此格波之间不能交换能量
http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应20
简谐振动 热传导?
•与温度有关的声子分布的均匀过程如何建立？•靠相互作用，靠碰撞？
•简谐近似：格波独立，声子间没有相互作用！•必须考虑非简谐效应——声子与声子之间的碰撞，各个格波之间有相互作用
http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应23
6、晶格振动相互作用（声子语言）
•一个声子的存在会引起周期性弹性应变
•这种弹性应变如果较大，则不能再用简谐近似来描写
•这样，非简谐弹性应变对晶体的弹性常数产生空间和时间上的调制
•第二个声子感受到这种弹性常数的调制，受到散射而产生第三个声子
http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应24
声子气
•将有限温度下的晶体想象成包含声子气的容器•不同模式的声子具有不同的动量，能量
•速度，按Debye近似，声速
•声子间的相互作用就象气体间分子的碰撞一样，交换动量、能量 简谐近似下不可能
•虽然当作气体分子处理，但注意：声子是晶格振动的能量量子，是一种元激发，不具有质量，声子数也不守恒，可以产生和湮灭
•声子描写的是整个晶格的振动！现局域！远大于晶格常数，仍可看成这个区域整体的振动
http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应25
http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应27
平均自由程取决于声子碰撞
•理论分析非常复杂：取决于声子与声子之间的碰撞，还有声子与杂质的碰撞，声子与样品边界的碰撞
•声子与声子之间碰撞：三声子碰撞过程的动量、能量守恒关系（K 是倒格矢）
K
q q q +=+=+3213
21ωωω
http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应29
正常过程：K 等于零
•常称N 过程(Normal process)，对应q 1和q 2较小•声子的动量没有发生变化，因此，N 过程只改变声子的动量分布
•如果声子的总动量为零，就没有热流
•在热平衡下，由于()()
q q -=ωω•因此，N 过程由于只改变声子的动量分布，而基本上不影响热流的方向
==∑i
i q Q
http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应31
翻转过程：K 不等于零
•对应q 1和q 2较大，与B 区的尺度可比才能发生，能量大的格波参与才能发生
•这种格波数随温度下降很快，因此，U 过程可改变声子数的分布
•这种过程对热导率的下降十分有效
•常称U 过程(Umklapp Process)
•声子总的动量改变了一个非零的倒格矢的动量
≠=∑i
i q Q
关键是改变声子分布！
•看上去是平均自由程，关键是改变声子数分布•晶体中存在这样的机制，使声子分布可以局域地趋于平衡。

否则，不能说晶体一端的声子处于T
1
的热平衡中
的热平衡中，而另一端处于T
2
•这就需要建立使声子趋于平衡的机制，这就是声子之间的碰撞，三声子碰撞
•N过程不能建立热平衡
*不改变总动量，某温度下的声子局域平衡分布可以以某个漂移速度在晶体中运动，热流一旦建立，永不衰减•U过程对改变声子数分布最有效
*两个动量在某一方向的声子碰撞，产生一个动量方向相反的声子，改变了声子的分布，对热传导有贡献
http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应34
本讲所解决的问题及所涉概念
•非简谐效应
•热膨胀
*平衡位置与温度的关系与势能曲线形式有关
*Grueneisen常数
•热传导
*简谐效应，声子之间无相互作用，热能不能传递
*声子气体相互作用图象
http://10.107.0.68/~jgche/非简谐效应35。