核燃料元件制造厂流出物放射性监测现状和建议

第３５卷　２０１５拄　第３期　９月　核科学与工程　

Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ　Ｖｏ１．３５　ＮＯ．３　

Ｓｅｐ．２０１５　

核燃料元件制造厂流出物放射性　监测现状和建议　

蒋　婧，汪世军，何　玮，祝兆文，方　岚，李小龙　（环境保护部核与辐射安全中心，北京　１０００８２）　摘要：流出物排放控制是控制公众照射的直接手段，流出物监测是流出物排放控制的重要环节。核燃料　元件制造厂是核燃料循环前段设施的重要组成部分，本文介绍了我国核燃料元件制造厂气、液态流出物　放射性监测的现状，结合监测标准规定，分析流出物放射性监测中存在的问题，并按照标准规定和当前　监测技术的发展，探讨改进措施。　关键词：核燃料元件制造厂；流出物；放射性监测　中图分类号：ＴＬ８４　文章标志码：Ａ　文章编号：０２５８—０９１８（２０１５）０３—０５５５—５　

Ｃｕｒｒｅｎｔ　Ｓｉｔｕａｔｉｏｎ　ａｎｄ　Ｒｅｃｏｍｍｅｎｄａｔｉｏｎｓ　ｏｎ　Ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ　Ｍｏｎｉｔｏｒｉｎｇ　ｏｆ　Ｅｆｆｌｕｅｎｔｓ　ｆｒｏｍ　Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｆｕｅｌ　Ｐｌａｎｔ　

ＪＩＡＮＧ　Ｊｉｎｇ，ＷＡＮＧ　Ｓｈｉ—ｊｕｎ，ＨＥ　Ｗｅｉ，ＺＨＵ　Ｚｈａｏ—ｗｅｎ，ＦＡＮＧ　Ｌａｎ，ＬＩ　Ｘｉａｏ—ｌｏｎｇ　（Ｎｕｃｌｅａｒ　ａｎｄ　Ｒａｄｉａｔｉｏｎ　Ｓａｆｅｔｙ　Ｃｅｎｔｅｒ，ＭＥＰ，Ｂｅｉｊｉｎｇ　１０００８２，Ｃｈｉｎａ）　Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｈｅ　ｄｉｓｃｈａｒｇｅ　ｃｏｎｔｒｏｌ　ｏｆ　ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ　ｅｆｆｌｕｅｎｔｓ　ｉｓ　ａ　ｄｉｒｅｃｔ　ｍｅａｎｓ　ｏｆ　ｃｏｎｔｒｏｌｌｉｎｇ　ｐｕｂｌｉｃ　ｅｘｐｏｓｕｒｅ．Ｍｏｎｉｔｏｒｉｎｇ　ｏｆ　ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｉｔｙ　ｆｒｏｍ　ｔｈｅ　ｅｆｆｌｕｅｎｔｓ　ｉｓ　ａｎ　ｉｍｐｏｒｔａｎｔ　ｐａｒｔ　ｏｆ　ｅｍｉｓｓｉｏｎ　ｃｏｎｔｒｏ１．Ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｉｎｇ　ｏｆ　ｎｕｃｌｅａｒ　ｆｕｅｌ　ｅｌｅｍｅｎｔｓ　ｉｓ　ａｎ　ｉｍｐｏｒｔａｎｔ　ｐａｒｔ　ｉｎ　ｔｈｅ　ｆｒｏｎｔ—ｅｎｄ　ｎｕｃｌｅａｒ　ｆｕｅｌ　ｃｙｃｌｅ．Ｔｈｅ　ｓｔａｔｕｓ　ａｎｄ　ｐｒｏｂｌｅｍｓ　ｉｎ　ｒａｄｉａｔｉｏｎ　ｍｏｎｉｔｏｒｉｎｇ　ｏｆ　ｇａｓｅｏｕｓ　ａｎｄ　ｌｉｑｕｉｄ　ｅｆｆｌｕｅｎｔｓ　ｗｅｒｅ　ｉｎｔｒｏｄｕｃｅｄ　ｉｎ　ｔｈｅ　ｎｕｃｌｅａｒ　ｒｕｅｌ　ｐｌａｎｔ　ｉｎ　Ｃｈｉｎａ．Ｍｅａｎｗｈｉｌｅ，ｓｏｍｅ　ｉｍｐｒｏｖｅｍｅｎｔ　ｍｅａｓｕｒｅｓ　ｗｅｒｅ　ｍｅｎｔｉｏｎｅｄ　ａｎｄ　ｅｘｐｌｏｒｅｄ，ｉｎ　ａｃｃｏｒｄａｎｃｅ　ｗｉｔｈ　ｔｈｅ　ｐｒｅｓｃｒｉｂｅｄ　ｓｔａｎｄａｒｄｓ　ａｎｄ　ｔｈｅ　ｃｕｒｒｅｎｔ　ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ　ｏｆ　ｍｏｎｉｔｏｒｉｎｇ　ｔｅｃｈｎｉｑｕｅｓ．　Ｋｅｙ　ｗｏｒｄｓ：ｎｕｃｌｅａｒ　ｆｕｅｌ　ｐｌａｎｔ；ｅｆｆｌｕｅｎｔｓ；ｒａｄｉａｔｉｏｎ　ｍｏｎｉｔｏｒｉｎｇ　

流出物排放控制是控制公众照射的直接手　段，流出物监测是流出物排放控制的重要组成　部分。流出物监测的目的是判明设施流出物中　的放射性物质的数量，与管理限值或运行限值　进行比较；为应用适当的环境模式评价环境质　量、估算公众所受的剂量提供源项数据和资料；　为判明设施的运行以及放射性废物的处理和控　制装置的工作是否正常有效提供数据和资料；　

收稿日期：２０１４—１０—１９；修回日期：２０１５－０６－２０　作者简介：蒋婧（１９８０一），女，高工，硕士，主要从事工艺监测和流出物监测审评工作　

５５５　使公众确信核设施的放射性释放确实受到严格　的控制等。流出物监测结果是环境影响现状评　价的源项数据，是制定环境监测方案的依据。　核燃料元件制造厂（以下简称“元件厂”）　排放的放射性核素是铀，核素种类单一。但　是，由于铀的几种同位素都是ａ衰变核素，并　且空气中有天然的短寿命氡、钍子体气溶胶　存在造成仪器本底水平较高，无论是在线监　测还是取样监测，探测限都比较高，而元件厂　正常运行时流出物放射性排放浓度较低，因此　在具体监测中存在较多问题。本文介绍了我国　元件厂流出物放射性监测的现状，与监测标准　规定比较，分析流出物放射性监测中存在的问　题，并按照标准规定和当前监测技术的发展，探　讨改进措施。　１流出物放射性监测现状　元件厂放射性废气主要是工艺废气和厂房　的通排风，经净化处理后，经由烟囱排放到环　境。气载流出物在排放时，设置总ａ／Ｂ气溶胶　在线连续监测系统测量烟囱中ａ放射性，以及　时发现异常排放，检验净化设施的净化效果。　考虑到上述在线连续监测系统的探测限较高，　同时设置　气溶胶固定连续取样系统，定期采　集累积样品开展实验室铀浓度分析，以准确估　算气载流出物中铀的年排放量等。通常是采用　过滤集尘法过滤取样，对滤膜收集样品搁置几　天以降低天然本底的影响，再经干法灰化、化学　处理后转化为液体样品，测定其含铀量［１］，统称　为衰变法。　放射性废液按来源包括工艺废水、综合废　水、淋浴废水和设备冷却水等，采用槽式排放，　经取样分析铀浓度，达标后通过专设排水管线　排向环境。鉴于ａ在线连续监测的探测限较　高，无法满足管理要求，总排放口通常只设连续　比例采样，定期取混合样开展铀浓度测量。国　内主要核燃料元件制造厂流出物放射性监测方　案列举见表１和表２。　

表１气载流出物放射性监测方案　Ｔａｂｌｅ　１　Ｍｏｎｉｔｏｒｉｎｇ　ｐｒｏｇｒａｍｓ　ｆｏｒ　ａｉｒｂｏｒｎｅ　ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ　ｅｆｆｌｕｅｎｔｓ　

测量最大　设施类型　排放方式　监测方式　测量方法　测量仪器　典型探测下限　允许误差　

在线连续　能量甄别法和　ＣＡＭ一１放射性气溶胶　重水堆　６０　ｍ排气筒　取样监测　ａ／８比值法　连续监测仪　≤０．０５　Ｂｑ／ｍ。　±６　

元件厂　连续排放　取样实验室　衰变法　ＬＭＵ一３型激光　

分析，１次／每周　微量铀分析仪　０．００２　９ｇ／ｍ。　

在线连续　即时道：假符合法；　ＬＢ９１００Ｄ走纸式　１．１×１０　Ｂｑ／ｍ。：　士４Ｏ　压水堆　８０　ｍ排气简　取样监测　延迟道：衰变法　粒子测量仪　６．１×１０一　Ｂｑ／ｍ。　士２Ｏ　

元件厂１　连续排放　取样实验室　衰变法　低本底ａ、Ｂ计数器　１０—　Ｂｑ／ｃｍ０　分析，２次／具　

在线连续　／Ｂ比值法和　ＢＡＩ　９１２８气体　压水堆　６０　ｍ排气筒　取样监测　假符合法　放射性监测仪　０．００４　Ｂｑ／ｃｍ。　

元件厂２　连续排放　ＬＭＵ３型微量　取样实验室　衰变法　

０．００２　ｔ￣ｇ／ｍ。　分析

，１次／每周　铀分析仪　

在线连续　ａ能量甄别法和　ＣＡＭ一１放射性气溶胶　ＡＰ１０００　６０　ｍ排气筒　取样监测　ａ／Ｂ比值法　连续监测仪　≤０．０５　Ｂｑ／ｍ０　

元件厂　连续排放　ＢＨ１３０８低本底　取样实验室　衰变法　０．２／ｘｇ／ｍ。　分析，１次／每周　气溶胶样品测量仪　

５５６　表２液态流出物放射性监测方案　Ｔａｂｌｅ　２　Ｍｏｎｉｔｏｒｉｎｇ　ｐｒｏｇｒａｍｓ　ｏｆ　ｌｉｑｕｉｄ　ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ　ｅｆｆｌｕｅｎｔｓ　

典型探测下限　测量范围和　设施类型　监测方式　测量方法　测量仪器　（　ｇ／Ｌ）　相对标准偏差　

压水堆元件厂１　分光光度法　分光光度计　５　２～１００￣ｇ／Ｌ；４－１０％　槽式排放，　采用时间分辨荧光　ＬＭＵ３型微量铀　０．１～２￣ｇ／Ｌ；±１０　

Ｏ．Ｏ５　压水堆元件厂２　排放前取样　技术的激光荧光法　分析仪　２～２Ｏ￣ｇ／Ｌ；士５　

实验室分析，　ＡＰＩＯＯＯ元件厂　分光光度法　分光光度计　５　２～１００￣ｇ／Ｌ；士１Ｏ　确认达标后　

排放　采用时间分辨荧光　ＭＵＡ型微量　高温气冷堆元件厂　０．０５　０．１～２￣ｇ／Ｌ；土１０　技术的激光荧光法　铀分析仪　

液态流出物中铀浓度的取样实验室分析，　主要包括分光光度法和激光液体荧光法［２］。分　光光度法在分析测定前，一般需要进行预分离　和富集。激光液体荧光法一般不需对铀进行预　分离浓集即可直接测定，具有快速、简便、选择　性好和灵敏度高等优点。但激光荧光法所用的　激光管使用寿命较短，表２列出的微量铀分析　仪（ＬＭＵ一３型和ＭＵＡ型等），其分析测量样品　的方法与激光液体荧光法基本相同，但使用寿　命较长，有逐步取代激光液体荧光法的趋势［３］。　２流出物监测存在的问题　２．１气态流出物监测　２．１．１取样代表性　《核设施流出物监测的一般规定》（ＧＢ　１１２１７—１９８９）对采样技术提出两点要求：及时　性和代表性。监测核设施的烟囱的气载流出　物，总要涉及取样管道，特别是元件厂排放的气　溶胶粒子，更容易沉积在管壁上产生损失（通常　称为“管道损失”），其衡量指标是穿透系数，即　取样系统（包括传输管路）出口处浓度与管道内　或烟囱中的浓度之比。对于核设施烟囱和管道　的气载放射性排放物的取样监测，国际上已颁　布的新标准ＡＮＳＩ／ＨＰＳ　Ｎ１３．１－１９９９＿４　］和ＩＳＯ　２８８９：２０１０［６　分别替代了旧标准ＡＮＳＩ／ＨＰＳ　Ｎ１３．Ｉ－１９６９和ＩＳＯ　２８８９：１９７５。新标准根据　近年来的大量实验和理论计算指出，旧标准规　定的多点等速取样方式不仅设计麻烦，而且由　于取样嘴人口直径小，在每个取样嘴的人口处　会有气溶胶的较大损失，穿透系数变小，不能取　得有代表性的样品。新标准强调的不再是目前　通行的在离开气流扰动点多远的位置处取样，　而是对取样位置给出了具体的性能标准（涡流　的限制、混合均匀度等），在符合这种性能标准　的位置取样，所取样品才认为是有代表性的。　同时，为了证明烟囱取样位置满足相应标准，规　定要求进行试验验证。　目前，国内老元件厂的气载流出物的取样　位置仅遵照ＨＪ／Ｔ　２２—１９９８设计，按所谓的　“２／８原则”确定取样位置，并大多采用多点等　速取样方式，取样代表性不能很好满足。而且　多点等速取样方式制造工艺复杂，管嘴小，易堵　塞，给日常维护和检修也带来很多不便。新建　元件厂目前均采用单点取样，但是由于取样管　道设计不够优化（如水平管道过长，拐点较多　等），计算得到的总穿透系数往往低于新标准所　要求的下限（５０　），其最终的气载流出物测量　结果不能真实反映排出流浓度特征。同时，关　于取样位置的代表性，仍缺少足够的论证，还没　有开展取样截面气体流速和浓度分布的理论计　算和试验验证（包括比例模型试验和现场验　证）等。　２．１．２监测方法的可靠性　根据ＧＢ　１１２１７，流出物监测需判明该设施　流出物中的放射性物质的数量，以便与管理限　值或运行限值进行比较。鉴于环境大气中天然　放射性活度浓度高于人工ａ约２～３个数量　级甚至更高，对流出物中放射性气溶胶的测量，　需要设法消除氡、钍子体形成的天然本底气溶　胶的影响。氡、钍子体的半衰期都很短，对收集　样品搁置３～４　ｄ，就可以把天然本底消除到可　以忽略的程度。如第１节所述，元件厂一般采　５５７