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微反应器内FOX-7的连续合成工艺
刘璇;尧超群;廉应江;韩梅;陈光文
【期刊名称】《含能材料》
【年(卷),期】2024(32)3
【摘要】研究以2-甲基-4,6-嘧啶二酮(MPO)为原料,在微通道反应器中探索了与硝硫混酸的硝化反应规律,并进一步通过水解反应来制备1,1-二氨基-2,2-二硝基乙烯(FOX-7)。
研究通过引入惰性溶剂正辛烷,使反应体系呈弹状流,反应发生于分散液滴内部,解决了硝化中间体2-(二硝基亚甲基)-5,5-二硝基嘧啶-4,6-二酮(TNMPO)在微通道反应器中的堵塞难题,实现了过程强化和连续化;并研究了反应温度、停留时间、物料配比、水解条件等因素对产品收率的影响,提出了微反应器与搅拌釜串联的反应工艺。
结果表明,在硝酸与MPO摩尔比为4.4,微反应器中停留时间3 min,反应温度30 oC时,串联搅拌釜保温反应30 min后,用冰水水解开环2
h,FOX-7收率可达90.1%,纯度高于99%。
【总页数】7页(P235-241)
【作者】刘璇;尧超群;廉应江;韩梅;陈光文
【作者单位】中国科学院大连化学物理研究所;中国科学院大学
【正文语种】中文
【中图分类】TJ55;O62
【相关文献】
1.微反应器内苯甲醚连续合成
2.微通道反应器中工业混合直链烷基苯磺酸盐的连续合成工艺研究
3.基于连续流微通道反应器合成盐酸金刚烷胺工艺研究
4.微通道反应器合成聚乙二醇400连续流工艺研究
5.微反应器中2-氨基-5-硝基吡啶合成的连续流工艺研究
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微通道内气-液、液-液传质及液相传热特性的研究的开题报告题目：微通道内气-液、液-液传质及液相传热特性的研究背景：随着微流控技术的发展，微通道在化学、生物、医学等领域中得到了广泛应用。
其中包括气-液、液-液传质及液相传热等重要过程。
与传统的大型反应器相比，微通道具有体积小、传质效率高、反应速度快、能耗低等优点。
因此，研究微通道内气-液、液-液传质及液相传热特性对于提高微流控技术的应用效果具有重要意义。
目的：本研究旨在通过实验和数值模拟方法，探究微通道内气-液、液-液传质以及液相传热特性的规律和影响因素，为微流控技术在化学、生物、医学等领域的应用提供理论依据。
内容：1.研究微通道内气-液、液-液传质特性：采用实验方法测量不同条件下微通道内气-液、液-液传质的速率，并评估其影响因素。
同时，利用数值模拟方法对气-液、液-液传质进行模拟并验证实验结果。
2.研究微通道内液相传热特性：通过实验测量不同条件下微通道内液相传热特性，如传热系数和热阻，并评估其影响因素。
同时，利用数值模拟方法对液相传热进行模拟并验证实验结果。
3.综合分析：基于以上实验和模拟结果，探讨微通道内气-液、液-液传质及液相传热的规律和影响因素，并提出优化方案，以提高微流控技术的应用效果。
计划：1.研究方法：采用实验和数值模拟相结合的方法，分析微通道内气-液、液-液传质及液相传热特性规律。
2.实验设计：设计气-液、液-液传质和液相传热实验方案，根据不同条件测量实验数据。
3.数值模拟：使用计算流体力学（CFD）软件对微通道内传质和传热过程进行数值模拟，验证实验结果。
4.数据处理和分析：对实验数据和数值模拟结果进行处理和分析，并综合分析微通道内气-液、液-液传质及液相传热特性的规律和影响因素。
5.论文撰写：撰写开题报告和论文，并进行口头报告。
预期成果：1.探究微通道内气-液、液-液传质及液相传热的规律和影响因素。
2.提出优化方案，以提高微流控技术的应用效果。
第１２期 收稿日期：２０２０－０４－２２作者简介：张井志（１９８９—），山东枣庄人，助理研究员，主要从事多相流与强化传热技术。
微通道液－液两相流动特性实验研究张井志，李慧玲，雷 丽（山东大学能源与动力工程学院，山东济南 ２５００６１）摘要：利用高速摄像机与Ｃａｎｎｙ算法，以硅油为离散相，含０．５％ＳＤＳ的蒸馏水为连续相，研究了凹穴型微通道内液－液两相流动特性。
结果表明，直通道内观察弹状流、过渡流、滴状流３种流型。
随着毛细数的增大，液滴形成机理由挤压机制向剪切机制转变，液滴速度逐渐增大，液滴长度逐渐减小。
随着连续相流量的增加，液滴形成时间逐渐减小，且挤压机制生成液滴的时间大于剪切机制。
凹穴结构减弱了壁面对液滴的限制，液滴速度降低，Ｔ型交汇处压差降低，相同工况下的液滴尺寸大于对冲Ｔ型微通道的液滴尺寸。
关键词：微通道；两相流；液滴；毛细数；通道结构中图分类号：Ｏ３６３．１ 文献标识码：Ａ 文章编号：１００８－０２１Ｘ（２０２０）１２－００２９－０３ 微化工是一项跨学科的高新技术，集合了化工、机械、电子、物理和材料等领域的研究成果。
由于装置小型化，该技术具有体系反应的效率高、反应时间短、反应环境稳定、安全性高以及容易控制流态等优点［１－３］。
根据微通道中工质的不同，主要有气－液［４－６］与液－液［７－１０］两相流。
液－液两相的流动受微通道尺寸空间的限制，离散相尺寸较为均一，相界面积比高传统反应器１～３个数量级，故从液－液流动方面看，通过调控微通道流型能有效改善反应过程［１１－１４］。
Ｔ型微通道结构简单，生成的微液滴分散性好、大小均一，因此应用广泛。
韩宇［１５］对液滴生成过程受力分析，指出气泡生成基于挤压模式、过渡模式、剪切模式。
王晓军等［１６］、季喜燕［１７］通过模拟Ｔ型微通道液－液两相流，分析得到通道下游远离通道壁面的离散相速度远大于Ｔ型结口近壁面离散相速度。
Ｄｅｓｓｉｍｏｚ等［１８］利用实验方法观察了不同当量直径的方形微通道内液－液两相流流型。
小曲率蛇形微通道弯头处弹状流流动及传质特性的数值研究周云龙;常赫【摘要】A numerical analysis of flow pattern in a serpentine microchannel with small curvature and rectangular cross-section was made using the CLSVOF(coupled level set and volume of fluid method) multiphase model. The gas and water were used as working fluids. After verifying the rationality of the model with the experiment, the effect of curvature on the pressure drop in curved microchannel was studied, the combined influence of curvature and gas velocity on bubble and liquid slug length were investigated. At the same time, the mass transfer characteristics of gas-liquid two-phase flow in curve microchannel were analyzed deeply, including the change of bubble length under different curvature, and comparison of liquid volumetric mass transfer coefficient and mass transfer coefficient of liquid film in curve microchannel. Also, effect of curvature and gas phase velocity on liquid phase volumetric mass transfer coefficient was observed. Meanwhile, the difference of mass transfer coefficient between the curve and straight microchannel was compared, which leaded to a conclusion that the curve micro-channel can enhancethe mass transfer.%采用CLSVOF(coupled level set and volume of fluid)方法，以空气和水为工作流体对小曲率矩形截面蛇形微通道内气液两相流动进行模拟研究。
2015年8月 CIESC Journal ·2759·August 2015第66卷 第8期 化 工 学 报 V ol.66 No.8微通道内气-液弹状流动及传质特性研究进展尧超群1，乐军2，赵玉潮1，陈光文，袁权1（1中国科学院大连化学物理研究所，辽宁 大连 116023；2格罗宁根大学化学工程系，荷兰 格罗宁根 9747 AG ） 摘要：气-液弹状流，又称Taylor 流，是一种以长气泡和液弹交替形式流动的流动形态。
微通道内气-液弹状流因其气泡与液弹尺寸分布均一、停留时间分布窄、径向混合强等优点，是一种适于强化气-液反应的理想流型。
本文首先介绍了微通道内气泡的生成机理、气泡和液弹长度，以及气泡生成阶段的传质特征。
其次系统综述了主通道中弹状流动及传质过程的研究进展，包括气泡形状与液膜厚度、液弹内循环和泄漏流特征、气-液传质系数的测量与预测，以及物理与化学吸收过程中的传质特性等方面内容。
最后阐述了当前研究的不足并展望了气-液弹状流的研究方向。
关键词：多相流；微通道；微反应器；气泡；传质 DOI ：10.11949/j.issn.0438-1157.20150820中图分类号：TK 124 文献标志码：A 文章编号：0438—1157（2015）08—2759—08Review on flow and mass transfer characteristics of gas-liquid slug flowin microchannelsYAO Chaoqun 1, YUE Jun 2, ZHAO Yuchao 1, CHEN Guangwen 1, YUAN Quan 1(1Dalian Institute of Chemical Physics , Chinese Academy of Sciences , Dalian 116023, Liaoning , China ; 2Department of ChemicalEngineering , University of Groningen , 9747 AG Groningen , The Netherlands )Abstract: Gas-liquid slug flow (also termed as Taylor flow) is a flow pattern characterized by the alternate movement of elongated bubbles and liquid slugs. Gas-liquid slug flow operation in microchannels has been found important implications in the enhancement of gas-liquid reactions due to its advantages such as easy control, uniform bubble and slug size, narrowed residence time distribution as well as enhanced radial mixing. This review presents the basic conceptions and recent research progress on flow and mass transfer characteristics during the gas-liquid slug flow in microchannels. The gas bubble formation mechanisms, the corresponding bubble and liquid lengths, and mass transfer during bubble formation are summarized. For regular slug flow in the main section of microchannels, several important aspects are addressed including bubble cross-sectional shape and liquid film profile, internal liquid recirculation and leakage flow through the gutters, gas-liquid mass transfer coefficients and coupling phenomena between flow and mass transfer in physical and chemical absorption processes. Finally, an outlook is given for future research directions in this field. Key words : multiphase flow; microchannel; microreactor; bubble; mass transfer2015-06-03收到初稿，2015-06-18收到修改稿。
微小管径圆管气-液Taylor流动数值模拟
张井志;李蔚
【期刊名称】《浙江大学学报（工学版）》
【年(卷),期】2015(049)008
【摘要】采用移动计算域方法,对微小圆管(管径为0.5、1、2 mm)内充分发展的气-液Taylor流动进行数值研究,分析Taylor气泡的形状、上升速度、液膜厚度及压降特性.将数值结果与文献数据及经验公式进行对比,吻合较好.模拟结果表明,随入口雷诺数增大,气泡尾部不稳定区域增大.气泡长度及内部回流区随气泡体积分数增大而增大.无量纲液膜厚度与气泡上升速度与毛细数正相关,与管径以及气泡体积分数关系较小.当毛细数小于0.01时,修正液膜厚度的预测公式、预测值与模拟结果的误差在±15％以内.计算域阻力因子随着入口雷诺数与气泡体积分数的增大而降低,分离模型以及流型依赖模型可以较好地预测本文模拟结果.
【总页数】7页(P1572-1577,1584)
【作者】张井志;李蔚
【作者单位】浙江大学能源工程学系,浙江杭州,310027;浙江大学能源工程学系,浙江杭州,310027
【正文语种】中文
【中图分类】TK124
【相关文献】
1.凝胶模拟液直圆管流动特性数值模拟 [J], 左博;张蒙正
2.圆管内油-气-水三相弹状流液弹区流动特性的研究 [J], 王跃社;周芳德
3.水平圆管固液两相稳态流动特性数值模拟 [J], 张宏兵;陈露露;谢荣华;刘兴斌;郑希科;尚作萍
4.微细圆管及扁平管内液-液Taylor流动特性的数值研究 [J], 张井志;周乃香;张冠敏;田茂诚
5.小管径圆管气-液界面可视化及含气率 [J], 张井志;梁福顺;黄楠燕;程成;雷丽因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。
2015年8月 CIESC Journal ·2759·August 2015第66卷 第8期 化 工 学 报 V ol.66 No.8微通道内气-液弹状流动及传质特性研究进展尧超群1，乐军2，赵玉潮1，陈光文，袁权1（1中国科学院大连化学物理研究所，辽宁 大连 116023；2格罗宁根大学化学工程系，荷兰 格罗宁根 9747 AG ） 摘要：气-液弹状流，又称Taylor 流，是一种以长气泡和液弹交替形式流动的流动形态。
微通道内气-液弹状流因其气泡与液弹尺寸分布均一、停留时间分布窄、径向混合强等优点，是一种适于强化气-液反应的理想流型。
本文首先介绍了微通道内气泡的生成机理、气泡和液弹长度，以及气泡生成阶段的传质特征。
其次系统综述了主通道中弹状流动及传质过程的研究进展，包括气泡形状与液膜厚度、液弹内循环和泄漏流特征、气-液传质系数的测量与预测，以及物理与化学吸收过程中的传质特性等方面内容。
最后阐述了当前研究的不足并展望了气-液弹状流的研究方向。
关键词：多相流；微通道；微反应器；气泡；传质 DOI ：10.11949/j.issn.0438-1157.20150820中图分类号：TK 124 文献标志码：A 文章编号：0438—1157（2015）08—2759—08Review on flow and mass transfer characteristics of gas-liquid slug flowin microchannelsYAO Chaoqun 1, YUE Jun 2, ZHAO Yuchao 1, CHEN Guangwen 1, YUAN Quan 1(1Dalian Institute of Chemical Physics , Chinese Academy of Sciences , Dalian 116023, Liaoning , China ; 2Department of ChemicalEngineering , University of Groningen , 9747 AG Groningen , The Netherlands )Abstract: Gas-liquid slug flow (also termed as Taylor flow) is a flow pattern characterized by the alternate movement of elongated bubbles and liquid slugs. Gas-liquid slug flow operation in microchannels has been found important implications in the enhancement of gas-liquid reactions due to its advantages such as easy control, uniform bubble and slug size, narrowed residence time distribution as well as enhanced radial mixing. This review presents the basic conceptions and recent research progress on flow and mass transfer characteristics during the gas-liquid slug flow in microchannels. The gas bubble formation mechanisms, the corresponding bubble and liquid lengths, and mass transfer during bubble formation are summarized. For regular slug flow in the main section of microchannels, several important aspects are addressed including bubble cross-sectional shape and liquid film profile, internal liquid recirculation and leakage flow through the gutters, gas-liquid mass transfer coefficients and coupling phenomena between flow and mass transfer in physical and chemical absorption processes. Finally, an outlook is given for future research directions in this field. Key words : multiphase flow; microchannel; microreactor; bubble; mass transfer2015-06-03收到初稿，2015-06-18收到修改稿。
联系人：陈光文。
第一作者：尧超群（1989—），男，博士研究生。
基金项目：国家自然科学基金项目（21225627，21376234）。
Received date: 2015-06-03.Corresponding author: Prof. CHEN Guangwen, gwchen@ Foundation item: supported by the National Natural Science Foundation of China (21225627, 21376234).化工学报第66卷·2760·引言化学工业过程中所涉及的氧化、加氢、氯化、氟化、吸收等多为气-液两相体系，已有研究表明微通道反应器在处理气-液反应过程具有较大优势[1-2]。
微通道尺寸的缩小使得气-液两相流动状况易于控制，分散相尺寸均一，气-液相界面积可高达104 m2·m−3，与传统反应器相比提高1～3个量级[3]；另一方面，微反应器的强传热能力，可有效控制强放热反应的温度分布，避免或缓解反应热点的出现，从而拓宽操作温度区间[4-5]。
相同反应条件下，微通道内优异的传质传热性能可有效改善反应进程和提高反应选择性。
因此，开展微反应器内的气-液两相流动、传质、传热及反应等特性的研究具有重要意义。
微通道反应器内气-液两相流动的流型一般有泡状流、弹状流、弹状-环状流、环状流、搅拌流等[3]。
其中气-液弹状流以操作范围宽、气泡/液弹尺寸均一、流动易调控、径向混合程度高，轴向返混低等优势受到广泛关注。
气-液弹状流又称泰勒流（Taylor flow），其基本特征为：气相作为分散相以气泡形式存在，其长度通常大于通道宽度；液相作为连续相以液弹形式存在，相邻液弹通过气泡与通道壁面间的液膜连接；气泡和液弹交替出现，液弹内的内循环使径向混合程度增加，进一步提高了传质性能。
气-液弹状流是一种适于强化气-液反应的理想流型。
本文综述了微通道内弹状流动与传质规律的研究进展，重点介绍气泡长度、气泡形状和液膜厚度等重要特征，阐释微通道内气泡的生成机制、流动特性对传质的影响。
最后对弹状流研究的发展方向进行了展望。
1 气泡生成过程及传质1.1气泡生成机理气泡的断裂与形成是其在惯性力、剪切力和压降等作用下克服表面张力束缚的结果。
基于受力分析，气泡生成机理可分为挤压、剪切和过渡模式。
如图1（a）所示，挤压模式下，气泡头部几乎占据整个通道，其断裂的主要驱动力为因通道受阻而剧增的上游液体压力，此模式下剪切力作用甚微[6]；剪切模式下，气泡形成过程中仅占据部分通道［图1（b）］，此时剪切力和惯性力为控制因素；介于挤压和剪切模式间的为过渡模式。
通常，毛细管数Ca<0.01时呈挤压模式，Ca较高时（>0.01）多呈剪切模式[6]。
气泡生成机理还受其他因素影响，如Yao等[7-8]发现在Y型通道中，挤压模式向剪切模式的转变仅与液速相关；系统压力升高，气泡周围泄漏流增加使生成过程由过渡模式向挤压模式转变。
图1 微通道内气泡生成模式Fig. 1 Bubble formation in a microchannel数值模拟和实验研究已经证实，气泡生成过程中通道入口处液相压力及气泡速度均呈现周期性变化，其变化规律有助于揭示气泡的生成机理[9]。
Yao 等[8]发现主通道中气泡速度和入口处新生气泡头部移动速率的波动步调一致，表明气泡生成过程对主通道中流动产生显著影响。
挤压模式下，气泡速度经历3个阶段：填充阶段，气相进入主通道时，气泡头部在液相剪切力和惯性力作用下速度急剧增加；随后气泡受力处于短暂平衡阶段，气泡以较大速度移动；最后坍缩阶段，流动阻力增加使气泡速度快速下降至初始水平。
这一过程中，压力波动幅度可达数十至数百帕[9]，与微通道内表面张力大小（102～103 Pa）[10]相当。
剪切模式下，由于气泡并不完全堵塞通道，气泡速度和连续相压力波动较缓和[8-9]。
与挤压和剪切模式不同，中间过渡模式比较复杂。
虽然周期性波动仍然存在，但是因较强的剪应力作用增加了Plateau-Rayleigh不稳定，波动幅度较大而且稳定性变差。
1.2气泡和液弹长度气泡与液弹长度受通道结构、流体性质和流动状况等因素影响，不同生成模式下的气泡和液弹长度呈不同特征。
挤压模式下气泡长度预测较简单，而剪切模式和中间过渡模式比较复杂。
Garstecki 等[6]将挤压模式下侧T型微通道入口结构处气泡生成过程分为两个阶段。
首先是填充阶段，气泡头部穿透液相直至接近壁面，该阶段气泡伸出的长度与通道宽度W相近。
其次为挤压阶段，气泡颈部在上第8期 尧超群等：微通道内气-液弹状流动及传质特性研究进展·2761·游液体的挤压下坍缩直至断裂。
分析比较作用于气泡的各种力，认为气泡断裂的主要推动力是气泡上下游的压差。
因此，挤压阶段中气泡的长度决定于连续相挤压气泡颈部的时间（A ch W neck /Q C ）和气泡的生长速度（Q G /A ch ）。
故气泡总长度为这两阶段贡献之和L B =W + τpinchoff u growth =W + W neck Q G /Q C (1)式（1）表明，挤压模式下，对于特定的微通道入口结构，气泡长度仅与气液流量比相关。
由于Garstecki 模型忽略了惯性力、剪切力以及泄漏流等的影响，仅极少数情况符合该模型，大多数情况下流体性质/流动条件对气泡长度有显著影响[11-13]。
