多铁性材料的研究进展_段星

多铁性材料的制备及性能表征的开题报告
一、研究背景
近年来，多铁材料由于其独特的物理性质，成为了研究的热点之一。

多铁材料具有同时具备铁电性和铁磁性的特性，因此具有极高的应用前景。

多铁材料广泛应用于传感、信息存储、新型器件等领域。

为了更好地实现多铁材料的应用，需要对其制备方法和性质进行研究和探索。

二、研究内容
本文将对多铁性材料的制备、表征和性能研究进行探讨，具体内容如下：
1. 多铁性材料的制备方法：介绍传统的物理气相沉积、分子束外延、化学气相沉积等制备方法，并重点介绍溶胶凝胶法、气相热分解法、水热法等新型制备方法。

分析不同制备方法的特点和适用范围。

2. 制备的多铁性材料性质表征：使用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、原子力显微镜等手段对制备的多铁性材料进行表征，分析其结构、形貌等性质。

同时采用电子自旋共振、磁强计、电容测试等方法，对多铁材料的磁性、电性、介电性等性质进行测试。

3. 多铁性材料的应用研究：介绍多铁性材料在传感、信息存储、新型器件等领域的应用情况。

重点探讨多铁性材料的应用前景与挑战，为多铁材料进一步应用提供参考。

三、研究意义
本文将对多铁性材料的制备、性质表征及应用进行了探讨，有助于更好地了解多铁性材料的特点和应用前景，为多铁性材料的研究和应用提供参考。

同时，也可以为多铁性材料相关领域的研究提供技术支持和理论指导。

龙源期刊网
我国多铁性材料及原型研究取得新进展
作者：Mary
来源：《今日电子》2013年第06期
多铁性材料同时具有铁电、（反）铁磁等多种铁性有序，由于其独特的磁电耦合效应，在新型磁电传感、高性能信息存储等领域有广泛的应用前景。

近日，中国科大李晓光教授研究组成员董思宁博士后研究员、殷月伟助理研究员在相关领域取得了重要进展。

在多铁性新材料探索方面，董思宁博士与中国科学院物理所李建奇研究员研究组合作，设计并合成出一种具有室温多铁性的Bi4.2K0.8Fe2O9+6单晶纳米带新材料，该材料同构于高温超导体材料Bi2Sr2CaCu2O8+6，具有不同于过去已知多铁性材料的结构特点。

该晶体在c轴方向上由结构上类似铁酸铋的钙钛矿层和绝缘性好的盐岩层交替排列而成，所以具有天然的磁电介电超品格结构，并在室温下表现出显著的磁电耦合效应。

这种新型结构的多铁性纳米材料可能有助于构建微型磁电器件。

在多铁性原型器件研发方面，殷月伟博士取得了突破性进展。

与美国宾州州立大学的李奇教授研究组、纳布拉斯卡大学的E.Y.Tsymbal教授研究组等合作，设计并制备了基于多铁性界面磁电耦合的La0.7SF0.3MnO3/La0.5Ca0.5MnO3/BaTiO3/La0.7Sr0.3MnO3隧道结，通过改变BaTiO3
势垒层的铁电极化方向，可以调控处于铁磁金属反铁磁绝缘相界处的La0.5Ca0.5MnO3的空穴浓度，使其发生金属绝缘体转变，从而显著调控铁电隧道结的隧穿参数，使得隧穿磁电阻效应提高近两个数量级。

同时，该器件由于铁磁、铁电的共存而表现出四重阻态特征，能够极大地提高非易失的存储密度。

此工作可能有助于非硅基电子器件性能的增强和改善。

㊀第40卷㊀第11期2021年11月中国材料进展MATERIALS CHINAVol.40㊀No.11Nov.2021收稿日期:2021-07-14㊀㊀修回日期:2021-10-18基金项目:强磁场下多磁矩协同多铁性物理效应与机理(11774106)第一作者:常钰婷,女,1995年生,博士研究生通讯作者:陆成亮,男,1981年生,教授,博士生导师,Email:cllu@DOI :10.7502/j.issn.1674-3962.202107021极性磁体的多铁性研究进展常钰婷,陆成亮(华中科技大学物理学院,湖北武汉430074)摘㊀要:单相多铁材料同时具有(反)铁磁性㊁铁电性和铁弹性等两种或两种以上的基本铁性序,并且这些铁性序之间相互耦合,以及外场对其交叉调控产生的新效应,为新型信息多功能器件的设计和开发提供了契机㊂近年来,一类被称为极性磁体的多铁性材料在很高温度下即可具有非中心对称的特征,出现空间反转对称破缺,展现出丰富的物性,如高温磁电耦合和非互易输运等,成为多铁性研究领域新的关注点㊂简要总结了已有的极性磁体多铁性材料体系及其中所蕴含的新效应和新物性,并对这一研究分支所面临的挑战作出展望㊂关键词:铁磁性;铁电性;单相多铁材料;极性磁体;磁电耦合中图分类号:O482㊀㊀文献标识码:A㊀㊀文章编号:1674-3962(2021)11-0871-09Research Progress on Multiferroicity and Magnetoelectric Coupling of Polar MagnetsCHANG Yuting,LU Chengliang(School of Physics,Huazhong University of Science and Technology,Wuhan 430074,China)Abstract :The terminology multiferroics refers to materials where multiple ferroic orders coexist,i .e.(anti)ferromag-netism,ferroelectricity,and ferroelasticity.The intimate coupling of the ferroic orders,and the cross control of magnetiza-tion (electric polarization)by electric (magnetic)fields,provide opportunities for the design and development of conceptu-ally new multifunctional devices.In recent years,an emergent class of multiferroics known as polar magnets have character-istics of non-centrosymmetric and broken of space inversion symmetry at very high temperature,and show interesting physical properties such as magnetoelectric coupling above room temperature and non-reciprocal behavior,which have attracted con-siderable attention.In this review,we briefly discuss recent research progress of the multiferroicity and magnetoelectric cou-pling of polar magnets,and try to present several future challenges of this field.Key words :ferromagnetism;ferroelectricity;single-phase multiferroics;polar magnets;magnetoelectric coupling1㊀前㊀言多铁性材料是指具有两种或两种以上基本铁性序(如铁磁性㊁铁电性㊁铁弹性和铁环性)的新型功能材料㊂多铁性材料蕴含丰富的物性,实现了时间反演对称性破缺和空间反演对称性破缺共存,是过去约20年来凝聚态物理与材料物理研究的前沿热点㊂大体上,按照铁电性与磁性的关联,多铁性材料可以分为两大类[1]㊂其一是铁电性与自旋序相互独立,铁电居里温度可以很高,电极化能够与传统铁电体相比拟,但磁电耦合(magnetoelec-tric coupling)往往较弱,简称为第一类多铁材料,如经典多铁性材料BiFeO 3,以及一些氟化物和硫化物等;另一类是其中的铁电极化源于自旋序,磁电耦合往往显著,但铁电居里温度一般较低,电极化较小,简称为第二类多铁材料,这类材料也常常被称为磁致多铁性材料,如TbMnO 3等㊂随着研究的深入,人们发现这种多铁性的分类并不绝对,一些体系中可以同时存在两种铁电起源机制,如钼铁矿M 2Mo 3O 8(M 是过渡金属)家族便具有这一特征㊂人们对多铁材料的研究已有近百年的历史㊂20世纪50年代,科学家们从理论和实验上成功发现Cr 2O 3内存在磁电耦合效应[2-4]㊂但由于磁电耦合效率非常低,之博看网 . All Rights Reserved.中国材料进展第40卷后很长一段时间里关于多铁性的相关研究发展缓慢㊂直到2003年,BiFeO 3薄膜[5]和TbMnO 3单晶[6]中多铁性以及显著磁电耦合效应的发现推动了多铁性领域的复兴,并由此进入近20年的快速发展时期㊂迄今为止,已发现的多铁性材料有很多,人们可以利用不同的外场(如电场㊁磁场)对其基本铁性序进行调控,实现不同铁性序之间的耦合[7]㊂多铁性研究的主要关注点是铁电序与自旋序之间的共存与耦合,实现利用外部电场控制磁序或外部磁场控制电极化,从而达到磁与电之间的交叉调控㊂传统上,磁性和铁电性的内在机制具有互斥性,如极化的产生往往需要空的d 轨道,而磁性则源于d 轨道或f 轨道未配对的电子,如图1所示[8]㊂多铁性与磁电耦合的发现将传统上缺乏内禀联系的铁电性与磁性两大类材料结合起来,实现铁电序与铁磁序的耦合,以此集成两种有序相的物性优势,为实现多态存储和电写磁读等应用提供了物理基础㊂图1㊀多铁家族的 根 机制[8]:多铁性源于几种不同的机制,不同类型的多铁材料由铁性序之间的耦合作用产生Fig.1㊀The multiferroic family tree [8]:multiferroicity results from the combined interplay of magnetic and ferroelectric mechanisms㊀㊀多铁材料中有一个特殊的亚群 极性磁体(polar magnet),它具有极性晶体对称群,在远高于室温的温度下即可出现空间反转对称破缺,表现出电极化㊂这种极性特征可源于磁性离子基团,为获得高温磁电耦合提供了基础[9]㊂与此同时,这些极性磁体还展现出新颖的非互易传输特性,成为近年来多铁性研究的一个新热点[10-13]㊂虽然已经发现的极性磁体数量很多,但对其磁电的研究却还不够深入㊂本文总结了近十年来极性磁体多铁性研究方面的主要进展,并简要讨论这类多铁材料的特性㊂按照以磁性起源来分类的原则,极性磁体往往难以严格区分为第一类或第二类,甚至一定程度上更类似于第一类多铁性体㊂极性磁体的极性结构可以稳定在较高温度,甚至接近于本身的成相温度,与磁有序没有明显关联,因而满足第一类多铁性特征㊂但是,如果这类材料中的磁有序能够产生铁电极化,则又具有第二类多铁性的物理属性,并且具有这种特征的极性多铁性材料有很多㊂因此,极性多铁性材料可以兼具第一类和第二类多铁性材料的物理特征[9,14,15]㊂为方便叙述,文中仍将以第一类极性和第二类极性多铁材料为起点展开讨论㊂2㊀第一类极性多铁材料第一类多铁材料中铁电性与磁性的起源相互独立,可以分别由铁电活性和磁性离子提供㊂截至目前为止,已经发现的第一类多铁材料很多,其中研究最多的是明星材料BiFeO 3㊂BiFeO 3属于极性晶体对称群R 3c ,具有很高的铁电居里温度和很大的极化强度,以及高于室温的反铁磁奈尔温度㊂在BiFeO 3中,Bi 的6s 孤对电子与氧原子的2p 轨道杂化引起Bi 3+离子的偏移,从而形成电偶极矩,产生铁电极化;Fe 的3d 电子则形成(倾斜)G 型反铁磁序[5,16]㊂类似的极性多铁材料还有BiCoO 3,在奈尔温度(~470K)以下该材料具有C 型反铁磁结构,且理论预测铁电居里温度可能在600K 以上,铁电极化高达~170μC /cm 2[17,18]㊂BiFeO 3和BiCoO 3的铁电性和磁278博看网 . All Rights Reserved.㊀第11期常钰婷等:极性磁体的多铁性研究进展有序都发生在室温以上,因此,从应用角度极具吸引力㊂六角晶系锰氧化物h-R MnO3(R是稀土元素或In)的铁电性源于几何阻挫(geometric frustration),也因此被称为几何铁电体[19-21]㊂这类材料的铁电性和磁性都与Mn 离子相关,且不同离子(Mn和R)间的相互作用导致体系有复杂的磁相图和新颖的物理现象㊂对于h-R MnO3而言, R是非磁性原子(Y,Lu,Sc和In)时,其磁性仅源于Mn 离子㊂以YMnO3为例,在铁电居里温度以下,晶胞中MnO5多面体发生倾斜,导致O2-偏向半径更小的Y3+,偏离中心位置的Y3+4d轨道和O2-2p轨道杂化,从而产生铁电性[22,23]㊂Shin等[24]的理论计算结果显示Y1 O3键沿c轴的电子密度分布在铁电居里温度附近发生突变,证明了轨道杂化的存在,如图2所示㊂德国Fiebig小组[25]用二次谐波法在YMnO3中观测到反铁磁畴和铁电畴的高度对应,反映了自旋与晶格两种自由度的耦合作用,从而揭示了其磁电耦合机制㊂相比于YMnO3,R是磁性原子时,系统的磁阻挫和磁电耦合更为复杂㊂如HoMnO3[26],Mn3+自旋各向异性导致面内自旋阻挫,而Ho3+自旋则沿c轴方向形成了类似伊辛(Ising)模型的反铁磁排列,且这种自旋阻挫结构与铁电性相关㊂h-R MnO3的铁电居里温度通常远高于室温,但其反铁磁奈尔温度却较低(~70K),能够通过自旋图2㊀1000K(a)和910K(b)时YMnO3的三维电子密度分布(基于最大熵方法的模式拟合结果)[24]Fig.2㊀Three-dimensional electron density distribution of YMnO3ob-tained by the maximum entropy method-based pattern fitting a-nalysis at1000K(a)and910K(b),respectively[24]晶格关联实现明显的磁电耦合㊂Bernd的综述[27]对该体系有更为全面的报道,因此该六角体系的其它多铁性材料在此处不再一一列举,其基本信息详见表1㊂六角铁氧体h-R FeO3(R=Y,Dy-Lu)也是几何铁电体的重要一员[33,36]㊂相比于h-R MnO3,六角铁氧体h-R FeO3往往具有更高的奈尔温度㊂室温多铁性和磁电效应使得h-R FeO3成为近年来研究较多的多铁性体系㊂部分h-R FeO3的物理参数列于表1中㊂表1㊀第一类极性多铁材料Table1㊀The type-I multiferroics of polar magnetsMaterials Space groups Structure T C/K T N/K P S/(μC/cm2)Ref. BiFeO3R3c Rhombohedral~1103K~650K~100[5,16] BiCoO3P4mm Tetragonal~600K~470K~170[17,18] ErMnO3P63cm Hexagonal~830K~79K~5.6[19] YMnO3P63cm Hexagonal~930K~70K~5.5[13,22-25] TmMnO3P63cm Hexagonal~570K~86K [22] HoMnO3P63cm Hexagonal~870K~76K~5.6[26] ScMnO3P63cm Hexagonal>700K~130K [28] InMnO3P63cm Hexagonal>700K~120K~7.8[29] YbMnO3P63cm Hexagonal~990K~80K~2.9[30] DyMnO3P63cm Hexagonal>700K~57K [31] LuMnO3P63cm Hexagonal~750K~90K [32] ScFeO3R3c Rhombohedral>273K~545K~100[34] InFeO3R3c Rhombohedralȡ600K~545K~96[35] h-LuFeO3R3c Hexagonal~1050K~440K~5[36] GaFeO3Pc21n Orthorhombic>273K~210K~20[37,38]378博看网 . All Rights Reserved.中国材料进展第40卷3㊀第二类极性多铁材料第二类多铁材料中,特殊的自旋序排布导致空间反转对称性破缺,诱导出铁电性,铁电性和磁性一一对应,表现出很强的磁电耦合效应,因而是一众多铁材料中颇受关注的一类㊂正交晶系R MnO3[6]和R Mn2O5[39](R为稀土元素)是最早被发现存在磁致铁电的材料体系,随后在很多材料中都发现了磁致多铁效应㊂目前,自旋序诱导铁电性的物理机制主要有以下3种[40-42]㊂①自旋交换伸缩机制(exchange-striction mechanism)常见于具有共线自旋序的多铁材料,其物理模型基于自旋晶格耦合,如具有Ising自旋链的Ca3CoMnO6[43]和E型自旋序的钙钛矿锰氧化物R MnO3(R=Ho-Lu,Y)[44]㊂以Ca3CoMnO6为例,磁性离子Co2+和Mn4+交替排列形成上上下下(ʏʏˌˌ)的磁结构,这种磁性有序打破了系统反转对称性,并通过交换伸缩机制诱发铁电极化㊂图3a~3c是该微观机制模型示意图[40],对称交换作用引起磁性离子位置的改变,产生沿键方向的电偶极矩P ij,P ijɖΠij(S i㊃Sj)其中S i和S j表示相邻自旋矢量,Πij表示磁致伸缩的方向㊂②反Dzyaloshinskii-Moriya(DM)相互作用常见于非共线自旋序的多铁材料,其物理模型基于自旋轨道耦合,常见的材料有TbMnO3,Ni3V2O8和MnWO4等[45-47]㊂图3d~3f为反DM相互作用或自旋流模型示意图[40], Pijɖe ijˑ(S iˑS j),其中e ij是连接这两个自旋位点的单位矢量,3个矢量叉乘得到局部的电偶极矩P ij㊂③自旋相关p-d杂化机制(spin-dependent p-d orbital hybridization mechanism)的模型同样基于自旋轨道耦合,如Ba2CoGe2O7[48]㊂图3g~3i是该微观机制模型示意图[40],受自旋轨道耦合作用的微扰,磁性离子(M)的d轨道与配体离子(X)的p轨道之间杂化,形成沿成键方向的局部电极化P ij,P ijɖ(S i㊃e il)2e il,其中e il为金属磁性离子(M)与配位离子(X)之间的单位矢量㊂图3㊀自旋序诱导铁电性起源的3种主要微观机制模型示意图[40]:(a~c)自旋交换伸缩机制模型,(d~f)反Dzyaloshinskii-Moriya(DM)相互作用或自旋流模型,(g~i)自旋相关p-d杂化机制模型Fig.3㊀Three major mechanisms of ferroelectricity of spin origin[40]:(a~c)spin exchange-striction mechanism,(d~f)spin-current model or inverse DM model,(g~i)spin dependent p-d hybridization mechanism㊀㊀3种自旋序诱导铁电性的微观机制各有特色,彼此物理上没有必然联系㊂反DM相互作用机制所产生的铁电极化能够在磁场作用下发生90ʎ翻转,磁电效应很强,但铁电极化数值往往很小,大多在~100μC/m2量级㊂自旋相关p-d杂化机制所产生的铁电极化能够在磁场驱动下连续转动,行为非常独特,但同样的铁电极化数值很小㊂自旋交换伸缩机制往往能够产生很大的铁电极化,甚至能够和常规铁电材料相比拟,但是有效调控铁电极化的磁场往往很大,磁电效应相对不太显著㊂总体上,第二类多铁材料与第一类多铁材料体系不仅微观机制上明显不同,物理性质上也各有优劣㊂例如第二类多铁材料中的磁电耦合显著,而第一类多铁材料中的铁电居里温度可以很高㊂如果能够有机结合两类材料体系的优点,或许能够推动多铁材料向应用迈进一大步㊂可能是受这一驱动力的影响,具有第二类多铁微观机制的极性磁体材料在最近几年受到了很多关注㊂这类材料体系的一个重要特征是晶体中磁性离子基团是极性的,因此在很高温度即表现出热释电效应(属于热释电材料),产生电极化㊂与此同时,自旋序在某一温度下还能够产生磁致铁电极化,表现第二类多铁性㊂由于电极化478博看网 . All Rights Reserved.㊀第11期常钰婷等:极性磁体的多铁性研究进展与磁化都源于相同的磁性离子基团,因此可能产生高温磁电耦合㊂此外,由于这类材料的非中心对称属性,往往能够引起非互易效应,如电子传输(类似于半导体中的p-n结)㊁光传输以及自旋波传输等㊂下面将以极性反铁磁体Fe2Mo3O8系列为例,简要描述这类材料中的基本物理特征㊂3.1㊀钼铁矿的多铁性钼铁矿(kamiokite)家族M2Mo3O8(M=Fe,Co,Mn和Ni)具有非中心对称的六角结构,属于极性对称群P63mc㊂该体系的磁性主要来源于M2+未成对的3d电子[14,49]㊂中子衍射研究结果[50-52]表明M2Mo3O8的M2+磁性离子有两种不同的晶格位置(M1和M2分别代表位于氧四面体中心和氧八面体中心的磁性原子),如图4a所示㊂M1和M2两种位点的原子磁矩反向平行,且二者磁矩可以不相等㊂例如,Co2Mo3O8和Fe2Mo3O8具有相似的互补反铁磁结构,而Mn2Mo3O8则表现出亚铁磁性,源于两种磁性子晶格对温度的不同响应㊂前三者都是具有c轴指向的自旋序,而Ni2Mo3O8中的自旋序均位于ab 面内,但基态仍为反铁磁[53]㊂这类化合物的一个新颖之处是其存在很大的线性磁电效应,且线性磁电系数高度可调,甚至能发生正-负之间的转换,但其中的物理机制仍有待发掘[54,55]㊂调控系统不同相之间的竞争是增强磁电效应的有效方法㊂以Fe2Mo3O8为例,由于Fe-O层磁矩的不完全抵消而存在净磁矩,但磁性层净磁矩的反向互补使得宏观磁性消失㊂通过施加磁场使Fe-O层隐藏的磁矩显现出来是调控磁结构的有效思路㊂当对Fe2Mo3O8施加沿c轴方向的磁场(H)大于临界场(H cr)时,系统由反铁磁态转变成亚铁磁态,磁结构相变伴随着c轴方向极化强度(ΔP c)的跳变,如图4b和4c所示,对亚铁磁相的极化强度进行拟合(图4c虚线所示),ΔP c=P0+α3H+βH2,其中P0是常数,α3是线性磁电系数,β是二次项系数,H 是沿c轴方向的磁场,线性相(α3H)表明该材料的亚铁磁相具有线性磁电耦合效应[14,54]㊂此外,化学掺杂也是调控反铁磁结构的常用方式㊂对Fe2Mo3O8进行非磁性Zn2+的化学掺杂,可以有效调控系统反铁磁相和亚铁磁相的竞争㊂(Fe1-y Zn y)2Mo3O8中的Zn2+离子掺杂量(y)达到0.25时,对铁磁相拟合(图4d虚线所示),ΔP c=P0+α3H㊂图4㊀M2Mo3O8的晶格结构示意图(a);Fe2Mo3O8在不同温度下磁化强度M(b)和电极化强度ΔP c(c)随磁场的变化曲线(磁场沿c轴);不同Zn2+离子掺杂量的ΔP随磁场的变化关系(d);磁电系数α1和α3随Zn含量y的变化关系(e)㊂Fig.4c的虚线是45K时,磁场H>H cr部分ΔP c=P0+α3H+βH2拟合的结果;Fig.4d的虚线是ΔP c=P0+α3H拟合的结果[54]Fig.4㊀Crystal structure of M2Mo3O8(a);field dependence of M(b)andΔP c(c)at various T,the dashed curve is the fit to the P-H curve for H>H cr at45K with the functionΔP c=P0+α3H+βH2;field dependence ofΔP at various Zn2+ion content(d),the dashed curve is the fit to the P-H curve with the functionΔP c=P0+α3H;y dependence of ME coefficientsα1andα3measured at2K(e)[54]578博看网 . All Rights Reserved.中国材料进展第40卷线性磁电系数α1和α3随着Zn 2+离子量的增加发生从负值到正值的线性增大,如图4e 所示,α1和α3代表磁场沿不同方向的线性磁电系数,其中α3是电极化沿c 轴测量的拟合结果,α1是电极化沿b 轴测量的拟合结果,取偏离c 轴60ʎ的方向为b 轴㊂非磁性Zn 离子选择性取代特定位置的Fe 离子(优先占据氧四面体中心位置的Fe1),稀释了磁性Fe 离子之间的反铁磁相互作用,且随着掺杂量的增大,系统磁结构逐步从反铁磁过渡到亚铁磁㊂磁电系数符号的反转可能与系统这一磁有序状态的变化相关,但相关物理起因仍不明确[54]㊂不仅如此,Fe 2Mo 3O 8具有单极性畴,因此可以省去极化过程,有可能实现电场控制磁性㊂最近,作者课题组的实验结果表明,当Zn 2+的掺杂量仅有5%时,(Fe 0.95Zn 0.05)2Mo 3O 8在反铁磁态和亚铁磁态之间产生3个亚稳磁态,并产生明显的铁电极化㊂与Fe 2Mo 3O 8相比,(Fe 0.95Zn 0.05)2Mo 3O 8同样存在逆磁电效应,但激发磁场的磁感应强度从5.1T 减小到0.8T [55]㊂Mn 2Mo 3O 8具有亚铁磁结构,在奈尔温度以下仍表现出净磁矩,不同于钼铁矿家族其他成员㊂对该体系进行Fe 2+掺杂可以调控反铁磁相与亚铁磁相的竞争,(Mn 1-x Fe x )2Mo 3O 8中Fe 2+掺杂量(x )达到0.75时改变了系统磁基态,如图5a 所示㊂(Mn1-xFe x )2Mo 3O 8在顺磁相具有热释电效应,奈尔温度以下电极化出现明显增强,如图5b 和5c 所示㊂进一步的实验研究表明,在磁场作用下,Mn 2Mo 3O 8磁相变伴随着铁电相变,在较低磁场(∣H ∣<1T)即表现出线性磁电耦合效应,如图5d 和5e 所示,对ΔP c -H 进行拟合(虚线所示),ΔP c =αH ,其中α代表线性磁电系数㊂Mn 2Mo 3O 8中的线性磁电系数可以从低温下的正值突变到临界温度附近的负值(图5f),而Fe 2Mo 3O 8中则需要通过Zn 掺杂来实现这一过程,这可能与两者线性磁电耦合物理起源不同相关㊂图5f 总结了各组分磁电系数随温度的变化关系,通过Fe 2+掺杂,Mn 2Mo 3O 8中低温线性磁电系数可以显著提升[56]㊂类似现象在(Fe 1-x Zn x )2Mo 3O 8体系中也被观测到,但两者掺杂离子的占位情况不同[54]㊂Co 2Mo 3O 8反铁磁结构与Fe 2Mo 3O 8相似,但Co 和Fe具有不同的磁性,且Co 的自旋态可变,因此表现出和Fe 2Mo 3O 8完全不同的磁电性质㊂Co 2Mo 3O 8在奈尔温度(T N =39K)时发生反铁磁转变,并出现电极化和介电异常,表明磁性和铁电性的密切关联㊂与Fe 2Mo 3O 8不同的是,当外加磁场的磁感应强度达到9T 也没有实现Co 2Mo 3O 8从反铁磁到亚铁磁的磁相变,且电极化对磁场是二阶磁电响应,而非线性磁电响应[57]㊂Ni 2Mo 3O 8具有面内条状和面外锯齿状的磁矩排列特征,且这些磁矩之间非共线,是M 2Mo 3O 8家族中少有的㊂Ni 2Mo 3O 8的极性轴仍然是c 轴㊂实验研究表明,分别沿c 轴和a 轴施加磁场时,在奈尔温度(T N =5.5K)即出现明显的电极化响应,表明其磁电强关联的特征[53]㊂Ni 2Mo 3O 8磁结构明显不同于其它体系,其多铁性和磁电耦合值得进一步深入研究㊂图5㊀(Mn 1-x Fe x )2Mo 3O 8的磁化强度M (a)㊁热释电流I (b)和电极化强度ΔP c (c)随温度的变化曲线;不同温度下ΔP c 随磁场的变化曲线,虚线是ΔP c =αH 拟合的结果(d,e);各掺杂组分磁电系数随温度的变化关系(f)[56]Fig.5㊀Temperature dependence of M (a),pyroelectric current obtained in a warming process (b)and time-integrated change of P from that at100K (c)for (Mn 1-x Fe x )2Mo 3O 8;field dependence of ΔP c for Mn 2Mo 3O 8at various T ,dashed curves are fit with ΔP c =αH (d,e);temperature dependence of the longitudinal linear ME coefficient αobtained from various P-H scans for (Mn 1-x Fe x )2Mo 3O 8(f)[56]3.2㊀其他极性磁体的多铁性具有三角形氧框架的过渡金属氧化物因几何阻挫而表现出奇异磁性质,如 114 结构的辉钴矿L Ba-Co 4O 7[58,59](L =Ln,Y 和Ca)和铁氧体L BaFe 4O 7[60,61]等㊂678博看网 . All Rights Reserved.㊀第11期常钰婷等:极性磁体的多铁性研究进展CaBaCo4O7[62-64]是具有极性空间群(Pbn21)的非共线亚铁磁体,其磁性框架由CoO4四面体在三角层和Kagomé层按1ʒ1交替堆叠构成,高自旋态Co2+/Co3+阳离子在CoO4四面体中表现出明显的几何阻挫㊂与该体系的LnBaCo4O7和YBaCo4O7相比,CaBaCo4O7的Kagomé层有很强的扭曲畸变,因而具有最强的阻挫效应㊂CaBaCo4O7在居里温度以下产生很大的电极化(~17000μC/m2),表现出很强的线性磁电效应,Tsuyoshi等证明了这种较强电极化的产生发生在反铁磁到亚铁磁的跃迁过程[64]㊂中子衍射结果[62]揭示了CaBaCo4O7在T C附近发生结构相变,并提出磁致伸缩机制的铁电起源,这种铁电机制与系统的几何阻挫以及Co2+/Co3+离子的轨道不稳定性有关[63]㊂类似磁电效应在CaBaFe4O7[61]中也有报道㊂易解石(aeschynite)型R FeWO6(R=Dy,Eu,Tb和Y)[66]或R CrWO6(R=Dy和Ho)[67,68]中的Fe3+和W6+交替排列形成稳定的极性结构(Pna21)㊂如DyFeWO6,Fe3+在T N(~18K)下形成反铁磁序时,伴随着电极化的改变和介电异常㊂Dy3+也在18K形成反铁磁序,且Fe和Dy的磁矩形成了一种近乎垂直的非线性结构㊂R FeWO6中的磁性离子R3+和Fe3+的磁性行为不一定相同,如Eu3+离子在2K仍是顺磁结构,Tb3+离子在2.4K形成反铁磁序㊂该体系与磁有序相关的铁电微观机制以及R和Fe自旋序之间耦合对电极化的影响仍需进一步研究[66]㊂此外,最近关于NaY M WO6(M=Mn,Co)和NaHoCoWO6的报道也揭示了磁场作用下的磁电耦合效应[69]㊂简单刚玉结构的Al2O3(或双刚玉结构)衍生出几种极性磁体,如AB O3模式的LiNbO3,这种AB-AB的磁有序模式打破反转对称,呈现极性结构(R3c)㊂A3B O6模式的M3TeO6家族(M=Mn,Cu,Co和Ni)只有Ni3TeO6[60,71]是具有极性结构(R3)的极性磁体㊂Ni3TeO6顺磁相有热释电效应,奈尔温度(~52K)以下沿c轴呈现共线反铁磁序,且伴随着电极化强度(ΔP)的改变㊂实验研究表明,在外加电场或磁场的驱动下,系统可以在多个状态之间转换,从而产生很强的磁电响应[72-74]㊂双刚玉极性磁体的物性特征很大程度上取决于阳离子的化学有序㊂A2BBᶄO6系列的氧化物在高温高压条件下合成,其中多个极性磁体的多铁性被相关实验证明,且已有综述报道,本文不再赘述[14]㊂Ca2FeAlO5是属于铁铝酸钙矿石(brownmillerite)家族的极性磁体(Ibm2),具有高于室温的反铁磁相变温度(~350K)[75]㊂奈尔温度以下,Fe3+的磁矩沿着a轴方向共线排列,当沿着该磁易轴施加磁场时,磁矩发生自旋翻转,从而产生铁电极化的改变和介电异常㊂这种磁电效应可能源于Fe3+占据的四面体位发生自旋相关金属配体杂化或由邻近自旋序非共线排列引发的反DM相互作用[76,77]㊂具有自旋翻转变化特征的极性反铁磁体为实现高温磁电耦合提供了新的思路㊂4㊀结㊀语本文概述了近几年关于极性磁体多铁性研究的新进展㊂一方面,极性磁体可能是获得高温磁电耦合以及非互易输运的很好的材料体系,也展现出诸多新颖的效应和物性,丰富了多铁性物理框架㊂另一方面,极性磁体的研究也面临着许多挑战,如这些新效应仍大多发生在低温区间㊂因此,显著提升这些新效应的有效温度是一个重要的课题,大量开发这类新材料也显得尤为紧迫㊂线性磁电效应是这类材料体系的一个独特之处,然而其中的物理机制仍有待阐明,其中的物理机制内涵也有待深入发掘㊂例如,线性磁电效应意味着磁矩(M)与磁场(E)之间的简单对应,但电场翻转磁化强度看起来似乎依然很难实现㊂非互易效应源于对称破缺,是否能够利用磁电耦合实现这一新颖效应的有效控制,也是值得深入研究的课题㊂多铁研究领域经历了约20年的快速发展,人们对其中的物理机制和材料两个层面的理解也越发深入,为设计高性能的新型多铁性材料提供了重要的科学依据㊂与此同时,新的极性磁体材料以及一系列新颖效应的发现也预示多铁性材料有着更为丰富的内涵,这或许可以成为实现高温甚至室温磁电耦合,以及强磁电耦合的突破口,在此方面更多的工作也有待取得突破性进展㊂参考文献㊀References[1]㊀KHOMSKII D.Physics[J],2009,2(20):1-8.[2]㊀ASTROV D N.Soviet Physics[J],1960,11:708-709.[3]㊀ASTROV D N.Soviet Physics[J],1961,13:729-733.[4]㊀FOLEN V J,RADO G T,STALDER E W.Physical Review Letters[J],1961,6(11):607-608.[5]㊀WANG J,NEATON J B,ZHENG H,et al.Science[J],2003,299(5613):1719-1722.[6]㊀KIMURA T,GOTO T,SHINTANI H,et al.Nature[J],2003,426(6962):55-58.[7]㊀SPALDIN N A,FIEBIG M.Science[J],2005,309(5733):391-392.[8]㊀SPALDIN N A,RAMESH R.Nature Materials[J],2019,18(3):203-212.[9]㊀WANG Y Z,PASCUT G L,GAO B,et al.Scientific Reports[J],2015,5:12268.[10]KIDA N,KANEKO Y,HE J P,et al.Physical Review Letters[J],2006,96(16):167202.[11]TOKURA Y,NAGAOSA N.Nature Communications[J],2018,778博看网 . 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多铁性材料研究取得新进展图1 手性Schiff碱配体R-和S-H3L(a)及R-1和S-1的CD谱(b)图2 R-1和S-1的金属骨架图3 R-1的变温χT曲线(a) 及R-1的室温电滞回线(b)多铁性材料（Multiferroic materials）是指同时具有铁电性和铁磁性的一类多功能材料，能同时对外加磁场和外加电场进行信号响应，相应于有四个逻辑态（现有的信息存储材料只有两个逻辑态），可极大地提高信息存储密度，被称为信息存储终极材料，具有重要的理论意义和应用前景。

制备同时具有铁电性和铁磁性的材料具有很强的挑战性。

目前，已报道的多铁性材料主要集中在一些无机化合物上，因此，研究易于进行设计和修饰的分子基多铁性材料受到很多关注。

最近，在国家自然科学基金委、科技部重大科学研究计划、中国科学院的大力支持下，中科院有机固体院重点实验室科研人员与东南大学科学家合作，在多铁性分子材料研究领域取得了创新性研究成果，其结果发表在《美国化学会志》（JACS）上。

该实验室科研人员利用两个新的纯手性Schiff 碱多齿配体（R-和S-H3L，见图1）去构筑得到了由呈现C3对称的达到纳米尺度的二十二核锰簇{[Mn III3Mn II(O)(H2O)3(L)3]4[Mn III6Cl4O4]}做阳离子而呈现C3对称的三核锰簇[Mn III3O(H2O)3(L)3] 做阴离子的两单元分立的纯手性混合价锰簇合物（R-1和S-1，其金属骨架如图2所示），这两个纯手性化合物均结晶于纯手性空间群R3，属于极性点群3，能满足产生铁电性的必要条件，而且它们还易溶于有机溶剂，CD谱也表明了它们是一对对映异构体。

测试分析表明它们不但呈现铁磁性，而且在室温就观察到电滞回线（图3），交流变温电介常数的测定证实了它们是铁电体。

它们是首例铁磁性和铁电性共存的纳米尺度混合价锰簇合物。

这种通过手性Schiff 碱配体去构筑极性锰簇合物的方法，为多铁性分子材料的研究开辟了新的途径和提供了新的思路。

《铽、镝A位共掺杂铁酸铋纳米薄膜多铁特性的研究》篇一一、引言随着信息技术的飞速发展，多功能材料因其具有多种物理特性而备受关注。

其中，多铁材料因其同时具有铁电性、铁磁性和铁弹性等特性，在信息存储、传感器等领域具有广泛的应用前景。

铁酸铋（BiFeO3）作为一种典型的多铁材料，其纳米薄膜因具有优异的物理性能和良好的可调性，成为了多铁材料领域的研究热点。

本文以铽（Tb）、镝（Dy）A位共掺杂铁酸铋纳米薄膜为研究对象，探究其多铁特性的影响。

二、研究内容1. 材料制备与表征采用脉冲激光沉积（PLD）法制备了铽、镝A位共掺杂的铁酸铋纳米薄膜。

通过X射线衍射（XRD）和原子力显微镜（AFM）等手段对所制备的薄膜进行表征，确定其结构、形貌及成分等信息。

2. 磁学性质研究采用振动样品磁强计（VSM）对共掺杂纳米薄膜的磁学性质进行测量。

实验结果表明，随着铽、镝掺杂浓度的增加，薄膜的饱和磁化强度和矫顽力均有所变化。

通过分析掺杂元素对磁学性质的影响，探讨其内在机制。

3. 铁电性质研究利用铁电测试系统对共掺杂纳米薄膜的铁电性质进行测量。

实验结果表明，掺杂后的薄膜具有较高的剩余极化强度和较低的矫顽场。

通过分析掺杂元素对铁电性质的影响，进一步探讨其多铁特性的本质。

4. 性能优化与机理分析结合实验结果，分析铽、镝共掺杂对铁酸铋纳米薄膜多铁特性的影响机制。

通过优化掺杂浓度和工艺参数，提高薄膜的多铁性能。

同时，从原子尺度上分析掺杂元素与铁酸铋之间的相互作用，为进一步优化多铁性能提供理论依据。

三、结果与讨论1. 磁学性质分析实验结果表明，随着铽、镝掺杂浓度的增加，共掺杂纳米薄膜的饱和磁化强度和矫顽力均有所变化。

掺杂元素在A位替代了部分Fe元素，引入了额外的电子和磁性离子，导致磁性性质的改变。

此外，掺杂元素还可能引起局部晶格畸变和应力变化，进一步影响磁学性质。

2. 铁电性质分析实验发现，铽、镝共掺杂后的铁酸铋纳米薄膜具有较高的剩余极化强度和较低的矫顽场。

3国家自然科学基金资助项目(10572155,10172030,50232030)　路晓艳:女,博士生　Tel :020*********　E 2mail :luxiaoyan @多重铁性材料的研究进展3路晓艳1,刘玉岚2,王　彪1,2(1　哈尔滨工业大学光电信息中心,哈尔滨150001;2　中山大学物理科学与工程技术学院,广州510275) 摘要 多重铁性材料是一类可以同时具有(反)铁电、(反)铁磁及铁弹中两者或两者以上耦合性质的多功能材料,其丰富的物理现象和颇大的应用潜力受到学术和工程领域的广泛关注。

归纳了多重铁性材料的研究进展,包括种类、耦合机理、制备方法和影响因素等;讨论了其实验和理论研究中的发展及存在的问题,并在此基础上展望了多重铁性材料的研究前景。

关键词 多重铁性　磁电效应　铁电　铁磁中图分类号:TB30Progress of R esearch on Multiferroic MaterialsL U Xiaoyan 1,L IU Yulan 2,WAN G Biao 1,2(1　Electro 2Optics Technology Center ,Harbin Institute of Technology ,Harbin 150001;2　School of Physics and Engineering ,Sun Yat 2sen University ,Guangzhou 510275)Abstract Multiferroic materials with two or three kinds of coupled ferroelectric ,ferromagnetic ,and ferro 2elastic properties attract more and more attentions both in academic and engineering societies because of their wide po 2tential applications.In the paper ,the present research on the multiferroic materials including the classifications ,the coupling principles ,the preparations and the properties is reviewed.Some main achievements and challenges in the preparation and the theoretical research of the materials are outlined.K ey w ords multiferroic ,magnetoelectric effect ,ferroelectric ,ferromagnetic0　前言随着人类对生态环保、材料性能以及尺寸越来越高的要求,开发研制原子尺度的新材料和设计整合不同材料的特性成为新材料研究的焦点。

多铁性材料及其研究进展摘要：多铁性材料是指材料的同一个相中包含两种或两种以上铁的基本性能。

综述了多铁性材料的发展历史、耦合机理和当前的研究概况；描述了单相多铁性材料和复合多铁性材料的性能特点与研究进展，包括种类、当前研究所存在的问题及相应的改善途径；展望了多铁电性材的发展趋势。

关键词：多铁性铁电铁磁研究进展1引言1994年瑞士的Schmid明确提出了多铁性材料这一概念，多铁性材料(multiferroics)是指材料中包含两种及两种以上铁的基本性能，这些铁的基本性能包括铁电性（反铁电性），铁磁性（反铁磁性、亚铁磁性）和铁弹性。

这类材料在一定的温度下同时存在自发极化和自发磁化，正是它们的同时存在引起的磁电耦合效应，使多铁性体具有某些特殊的物理性质，引发了若干新的、有意义的的物理现象，如：在磁场的作用下极化重新定向或者诱导铁电相变；在电场作用下磁化重新定向或者诱导铁磁相变[1]；在Curie温度铁磁相变点附近产生介电常数的突变。

多铁性材料已成为当前国际上研究的一个热点。

2多铁性材料的形成条件作为多铁性材料，铁电性和铁磁性必须同时共存。

然而，铁电和铁磁材料中都具有的物理、结构和电学方面的性能在多铁性材料中则是受限制的。

以下将通过分析一系列的性能来讨论铁电和铁磁自发共存的限制因素。

2.1对称性铁电相存在的一个基本条件便是由高度对称相产生偏心结构扭曲并出现电极化。

在晶体结构类型中，分别有31个点群允许自发电极化和自发磁极化的存在，但只有13个点群允许这两种特性共存于同一个相中。

对于很多候选材料来说，铁电和铁磁并不是只存在于一种对称型中，因此对称因素不是缺乏铁电磁材料的原因[2]。

2.2电性能铁电材料必须是绝缘体（否则在外加电场时将感应产生电流，而不是极化）。

铁磁体虽不需要特殊的电性能，但其往往是金属材料。

对于多铁性材料，我们可以假设磁有序和电有序自发产生的缺乏，就是由于缺乏磁绝缘体。

然而，扩展到铁磁材料或弱的铁磁体时，这种观点便不存在了，因为大多数的铁磁材料和铁磁体就是绝缘体。

《铽、镝A位共掺杂铁酸铋纳米薄膜多铁特性的研究》篇一一、引言近年来，多铁材料因其独特的物理性质和潜在的应用前景，在材料科学领域引起了广泛的关注。

铁酸铋（BiFeO3）作为一种典型的多铁材料，具有丰富的物理性质和潜在的应用价值。

然而，为了进一步提高其性能，研究者们开始尝试通过元素掺杂的方式来改善其物理性质。

本篇论文旨在研究铽（Te）和镝（Dy）A位共掺杂对铁酸铋纳米薄膜多铁特性的影响。

二、研究背景及意义多铁材料同时具有铁电、铁磁等多种性质，因此具有广泛的应用前景，如传感器、记忆存储器件等。

而铁酸铋作为一种典型的多铁材料，其性能的改善对于提高器件性能具有重要意义。

元素掺杂是一种有效的改善材料性能的方法，通过引入其他元素来改变材料的晶体结构、电子结构等，从而影响其物理性质。

因此，研究铽、镝共掺杂对铁酸铋纳米薄膜多铁特性的影响，有助于我们更好地理解掺杂元素与材料性能之间的关系，为制备高性能的多铁材料提供理论依据。

三、实验方法本实验采用溶胶-凝胶法制备铽、镝A位共掺杂的铁酸铋纳米薄膜。

首先，根据化学计量比配置前驱体溶液，通过旋涂法将溶液涂覆在基底上，然后进行热处理，得到共掺杂的铁酸铋纳米薄膜。

利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）等手段对薄膜的晶体结构和形貌进行表征。

同时，通过铁电测试、磁性测试等手段研究其多铁特性。

四、实验结果与分析1. 晶体结构与形貌表征通过XRD和SEM表征，我们发现铽、镝共掺杂的铁酸铋纳米薄膜具有较好的结晶性和形貌。

掺杂元素成功进入了铁酸铋的晶体结构中，没有引起明显的结构变化。

此外，薄膜的表面平整度较高，颗粒分布均匀。

2. 多铁特性研究（1）铁电特性：我们发现在一定的温度范围内，铽、镝共掺杂的铁酸铋纳米薄膜具有较高的剩余极化强度和较小的矫顽场，这表明其具有较好的铁电性能。

与未掺杂的铁酸铋相比，掺杂后的薄膜具有更高的铁电性能。

（2）磁性特性：磁性测试结果表明，铽、镝共掺杂的铁酸铋纳米薄膜具有较高的饱和磁化强度和较低的矫顽力。

多铁材料在电子器件中的应用研究近年来，多铁材料作为一种具有磁性和铁电性的特殊功能材料，在电子器件领域引起了广泛关注和研究。

多铁材料具备同时具备磁性和铁电性的特点，其在电子器件中的应用具有广阔的前景和潜力。

本文将探讨多铁材料在电子器件中的应用研究现状和发展趋势。

首先，多铁材料在存储器件方面具有重要应用。

传统的存储器件通常采用磁性或电性材料进行存储，而多铁材料具备同时具备磁性和铁电性的特点，可以实现同时存储磁性和电性信息。

通过调控材料的磁性和铁电性能，可以实现存储器件的高密度、高速度和低功耗等优势。

多铁存储器件的应用研究已取得一定进展，但仍存在一些挑战，如材料的稳定性和可控性问题。

未来的研究将侧重于材料的设计和制备工艺的优化，以实现多铁存储器件的商业化应用。

其次，多铁材料在传感器方面也具有广泛的应用前景。

多铁材料可以通过磁场、电场或应变等外界刺激来改变其物理特性，从而实现对环境变化的感知和响应。

以磁性传感器为例，通过引入磁性多铁材料，可以实现对磁场变化的灵敏检测和高精度测量。

同时，多铁材料还可以应用于压力传感器、温度传感器等领域，以实现对压力、温度等参数的高灵敏度检测。

多铁材料在传感器领域的研究还处于起步阶段，未来的发展方向包括材料性能的优化、器件结构的设计和测量系统的完善等。

另外，多铁材料也在能源器件中显示出巨大的潜力。

例如，多铁材料可以应用于超级电容器、锂离子电池、太阳能电池等领域，以实现能量存储和转化的高效率和高性能。

多铁材料具备良好的电化学、光电化学和热电性能，可以通过调控材料的能带结构和界面性质来提高能源器件的性能。

目前，多铁材料在能源器件领域的研究主要集中在材料的合成和表征，未来的工作将侧重于多铁材料在器件中的应用性能和稳定性的研究。

最后，多铁材料在电子器件中还有其他一些应用，如天线、超频元件、声波传感器等方面。

多铁材料的独特特性使其具备优异的电磁、声学和光学性能，可以应用于无线通信、雷达、声学器件等领域。