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聚合物基导热绝缘复合材料的性能及界面效应

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Vol.34No.22008204华东理工大学学报(自然科学版) JournalofEastChinaUniversityofScienceandTechnology(NaturalScienceEdition)

收稿日期:2007211205作者简介:李　宾(19642),男,江苏人,副教授,研究方向:聚合物基功能复合材料。E2mail:binlee@ecust.edu.cn 文章编号:100623080(2008)0220219206

聚合物基导热绝缘复合材料的性能及界面效应

李　宾1,2,　李　壮2,　郑　彬1,　孙　斌1,　戴干策1(1.华东理工大学化学工程联合国家重点实验室聚合物加工研究室,上海200237;2.华东理工大学机械与动力工程学院,上海200237) 摘要:用不同界面处理剂和工艺对导热填料进行处理,并以熔融共混的方法制备乙烯2醋酸乙烯共聚物(EVA)/填料体系导热绝缘功能封装复合材料。研究了复合材料热导率λ和体积电阻率ρv的影响因素、变化规律及其内在原因。不同填充体系热导率和体积电阻率差别较大,变化趋势也各异;碳化硅(SiC)填充的复合材料具有更高的导热性能,φ(SiC)=0.6时,λ=2.85W/(m・K);氮化硼(BN)和氧化锌(ZnO)填充体系的绝缘性能更好,ρv多为1012Ω・m;不同界面处理剂和工艺对复合材料热导率和绝缘电阻的影响明显不同,硬脂酸处理ZnO可使热导率提高12%,效果最好;过量的小分子处理剂相比硅烷偶联剂能更显著地降低复合材料的热导率。研究表明:界面处理对复合材料热导率的提高与否主要取决于是否能够加强与界面的结合,复合材料的传热机制可以用振动传递理论进行合理解释。关键词:复合材料;导热;绝缘;界面效应中图分类号:TQ324.8;TQ326.56文献标识码:A

PropertiesandInterfacialTreatmentEffectonThermalConductivityandElectricalInsulativityofthePolymerComposites

LIBin1,2,　LIZhuang2,　ZHENGBin1,　SUNBin1,　DAIGan2ce1(1.LaboratoryofPolymerProcessing,StateKeyLaboratoryofChemicalEngineering,EastChinaUniversityofScienceandTechnology,Shanghai200237,China;2.SchoolofMechanicalandPowerEngineering,EastChinaUniversityofScienceandTechnology,Shanghai200237,China)

Abstract:Thethermallyconductiveinorganicfillersweretreatedwithcouplers,andthethermallyconductiveandelectricallyinsulatingpolymercompositesofethylenevinylacetate(EVA)filledwiththermallyconductiveinorganicfillerswereprepared.Thefactorsofinfluenceonthethermalconductivityandelectricalresistivityofthecompositeswereinvestigated.Theresultsshowedthatthethermalconduc2tivityandelectricalresistivityofthecompositedependonthekindsoffiller,volumefractionandthecou2plers.Thethermalconductivityofcompositefilledwithsiliconecarbidewasgreatlyimprovedandupto2.85W/(m・K)whenthefillervolumefractionwas0.6.BytreatedZnOwithstearicacid,thethermalconductivityofcompositefilledwithZnOwasgreatlyimproved12%.Theresultsuggeststhattheraisingofthecomposite′sthermalconductivitydependsontheenhancementofinterfacialcombining,andthermalconductivitymechanismofthecompositescanbeexplainedwithvibrationtransmittingtheory.Keywords:polymercomposite;thermallyconductive;electricallyinsulating;interfacialeffect912 由于电子信息、电气工程、航空航天、化工、能源、采暖换热工程等领域对导热材料导热绝缘和导热耐蚀阻垢的要求,以及聚合物基复合材料功能化和高性能化发展的趋势,聚合物基导热功能复合材料逐渐成为近些年国内外研究和开发的热点[1]。通过选用不同种类的导热无机填料与不同聚合物基体进行复合,可以制备具有不同功能特性的导热复合材料。在导热绝缘复合材料方面,国外较早进行了研究和开发。Procter等[2]于1991年用石英填充改性环氧树脂制备导热电子封装材料,石英体积含量为70%时,热导率达1.0W/(m・K)。之后,又有多位研究者[3～8]陆续采用Al2O3、AlN和BN等导热填料或配合碳纤维CF和晶须对环氧、聚氨酯(PUR)、聚苯乙烯(PS)、高密度聚乙烯(HDPE)及聚偏氟乙烯(PVDF)等基体进行复合改性制备导热绝缘复合材料,填料体积含量可达80%,热导率多为2～4W/(m・K),混配CF和晶须的复合材料,热导率峰值可达11.5W/(m・K)[6],并指出填料含量增加和混配CF/晶须更容易使导热粒子发生桥联而大幅提高复合材料的热导率,复合体系热导率与修正的Agari模型符合较好。2006年Lee等[9]用AlN、BN、SiC和硅灰石填充HDPE制备电子封装材料,并研究了钛酸酯表面处理对导热性能的影响;AlN、BN和SiC的体积分数分别为0.7、0.5和0.6时,复合材料的热导率分别达到2.31、3.66和2.25W/(m・K);同时指出,用钛酸酯处理填料可以降低声子散射,提高材料的热导率。在国内,汪倩等[10]采用SiC和Al2O3对室温硫化硅橡胶进行了填充改性,填料体积分数为0.64时,其热导率分别达到2.6和2.1W/(m・K);同时指出不同粒径的填料合理搭配,有助于提高热导率并降低体系粘度。汪雨荻等[11]用模压法制备了AlN2UHMWPE复合电子基板,指出导热效果以填充AlN晶须最好,纤维次之,粉体最差;晶须体积分数为0.3时,热导率达2.44W/(m・K);复合体系热导率基本符合Agari模型。其他研究人员[12～17]则用BN、Si3N4、AlN、MgO、Al2O3和SiC晶须等导热填料对环氧、Nylon1010、PS、HDPE、聚苯硫醚(PPS)及有机硅等基体进行了填充改性,制备方法为共混、热压和挤出,热导率多为1～3W/(m・K)左右,填料体积分数可达0.60%,并对填料的类型和含量、混杂填料、树脂粒径及偶联剂处理等因素进行了讨论。目前,有关聚合物基导热绝缘复合材料的研究主要集中在导热功能填料、不同性能基体树脂和复合制备工艺等方面,很少涉及界面状况对导热、绝缘等功能特性的影响[9]。本文以应用于太阳能电池和电子封装的乙烯2醋酸乙烯共聚物(EVA)树脂为基体,制备了EVA2填料体系导热绝缘功能封装复合材料,进一步研究了EVA2填料体系的界面状况对复合材料导热和绝缘性能的影响,并对复合材料的导热机理进行了探讨。

1　实验部分

1.1　主要原材料EVA树脂,2202W,λ=0.25W/(m・K),(美国)杜邦化工公司;MgO和Al2O3,分析纯,λ分别约30、26W/(m・K)[24],平均粒径(D)分别为1.1、1.3μm,上海化学试剂总公司;ZnO,化学纯,λ≈34W/(m・K)[24],D=1.0μm,上海京华化工厂;SiC,BN和AlN,化学纯,λ分别约56、35和31W/(m・K)[24],D分别为1.9、1.5和2.0μm,上海硅酸盐研究所;上述填料形状均为无规颗粒。KH2550(氨基丙基三乙氧基硅烷)和KH2560(环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷),化学纯,上海耀华化工有限公司;硬脂酸和F23磷酸酯,分析纯,上海化学试剂总公司。1.2　实验设备主要设备有:开放式塑炼机SK2160B,上海橡胶机械厂;半自动成型机YX225,上海西玛伟力橡塑机械有限公司;热导率测量仪QuickLine102B,美国Anter公司;高阻仪ZC43型超高阻计,上海精密科学仪器有限公司。1.3　材料制备填料表面处理:按配方称取一定量干燥好的填料放入烧杯,用适量溶剂稀释一定量的界面处理剂后,倒入放有填料的烧杯中,搅拌混合并均匀润湿后,放入真空烘箱,在60℃下干燥6～8h至恒重;之后,在各个设定温度下烘制4h,放入干燥器中冷却备用。热导率试样的制备:按配方将EVA树脂和处理好的填料在(90±5)℃的温度下,用开放式塑炼机开炼15min;然后用压力成型机压制成样片,压力10MPa,保压3min;样片为直径50mm,厚度5～10mm的圆片。最后,将试样的表面在细砂纸上打磨至平整光滑,备测。电阻率试样的制备:按配方将EVA树脂和处理好的填料在(90±5)℃的温度下,用开放式塑炼机开炼10min;然后用压力成型机压制成样片,压力5MPa,保压3min;样片为尺寸100mm×100022华东理工大学学报(自然科学版)第34卷mm,厚度1～3mm并且表面光洁平整的矩形。样片压制成型之后,用无水酒精擦拭表面,然后置于阴凉处干燥,备测。1.4　性能测试热导率的测试按照ASTM1530标准进行。在样片上下表面均匀涂抹少许导热硅胶,放置于热导率测量仪的测量台上,等待30～60min达热平衡后,热导率测量仪各项读数达到稳定,将输出的数据输入随机附带的软件中,计算出样片的热导率。电阻率的测试按照GB141021989固体电工绝缘材料、绝缘电阻、体积电阻系数和表面电阻系数试验方法在高阻计上进行测试。将样片置于测试电极和保护电极之间,打开测试开关,充电时间为15s,60s后读取数值。2　结果与讨论

2.1　填料的种类和含量对复合材料导热和绝缘性能的影响EVA2填料复合体系的热导率与填料的填充体积分数的关系如图1所示。

图1　EVA基导热绝缘复合材料的热导率Fig.1　ThermalconductivityoftheEVAcomposites ■—EVA2SiC;●—EVA2ZnO;▲—EVA2BN;∀—EVA2AlN;◆—EVA2MgO;!—EVA2Al2

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聚合物基复合材料

聚合物基复合材料

聚合物基复合材料

摘要：聚合物基复合材料以其特有的性能近年来越来越受到人们的青睐。本文简单的介绍了聚合物基复合材料，描述了其作为一种新材料的性能特点，并详细描述了其发展历史及应用。

关键词：聚合物、复合材料、应用、历史

1、聚合物基复合材料

复合材料是指：两个或两个以上独立的物理相，包括粘接材料（基体）和粒料纤维或片状材料所组成的一种固体物。 (1) 复合材料的组分材料虽然保持其相对独立性，但复合材料的性能却不是各组分材料性能的简单加和，而是有着重要的改进。 （2）复合材料中通常有一相为连续相，称为基体；另一相为分散相，称为增强材料。 （3）分散相是以独立的形态分布在整个连续相中，两相之间存在着界面。分散相可以是增强纤维，也可以是颗粒状或弥散的填料。

聚合物基复合材料（PMC）是以有机聚合物（主要为热固性树脂、热塑性树脂及橡胶）为基体，连续纤维为增强材料组合而成的。聚合物基体材料虽然强度低，但由于其粘接性能好，能把纤维牢固地粘接起来，同时还能使载荷均匀分布，并传递到纤维上去，并允许纤维承受压缩和剪切载荷。而纤维的高强度、高模量的特性使它成为理想的承载体。纤维和基体之间的良好的结合，各种材料在性能上互相取长补短，产生协同效应，材料的综合性能优于原组成材料而满足各种不同的要求，充分展示各自的优点，并能实现最佳结构设计、具有许多优良特性。

实用PMC通常按两种方式分类。一种以基体性质不同分为热固性树脂基复合材料和热塑性树脂基复合材料；另一种按增强剂类型及在复合材料中分布状态分类。如：玻璃纤维增强热固性塑料(俗称玻璃钢)、短切玻璃纤维增强热塑性塑料、碳纤维增强塑料、芳香族聚酰胺纤维增强塑料、碳化硅纤维增强塑料、矿物纤维增强塑料、石墨纤维增强塑料、木质纤维增强塑料等。这些聚合物基复合材料具有上述共同的特点，同时还有其本身的特殊性能。通常意义上的聚合物基复合材料一般就是指纤维增强塑料。

而聚合物基复合材料一般都具有以下特性：

聚合物基复合材料考试答案

聚合物基复合材料考试答案

1聚合物基复合材料的定义、特征、结构模式。

聚合物基复合材料：是以有机聚合物为基体，以颗粒、纤维等为增强材料组成的复合材料

特征：1比强度和比模量高，比强度（抗拉强度与密度之比）和比模量(弹性模量与密度之比)高，说明材料轻而且刚性大。2 良好的抗疲劳性能疲劳是材料在循环应力作用下的性质。复合材料能有效地阻止疲劳裂纹的扩展。3、减振性能好在工作过程中振动问题十分突出，复合材料为多相系统，大量的界面对振动有反射吸收作用。且自振动频率高，不易产生共振4、高温性能好复合材料在高温下强度和模量基本不变5、各项异性和可设计性。6、成型加工性好 复合材料可成型任意型面的零件7、其它优点与其它类材料相比，聚合物基复合材料耐化学腐蚀、导电、导热率低等特点。

缺点：1耐湿热性差2.材料性能分散性差3.价格过高

复合材料的结构① 无规分散（弥散）增强结构（含颗粒、晶须、短纤维）② 连续长纤单向增强结构（单向板）③ 层合(板)结构(二维织布或连续纤维铺层，每层不同)④ 三维编织体增强结构⑤ 夹层结构（蜂窝夹层等）⑥ 混杂结构

2、复合材料的界面效应有哪些？怎么影响材料的性能。

界面在复合材料中所起到的效应：

1、传递效应：界面可将复合材料体系中基体承受的外力传递给增强相，起到基体和增强相之间的桥梁作用。

2、阻断效应：基体和增强相之间结合力适当的界面有阻止裂纹扩展、减缓应力集中的作用。

3、不连续效应：在界面上产生物理性能的不连续性和界面摩擦出现的现象

4、散射和吸收效应：光波、声波、热弹性波、冲击波等在界面产生散射和吸收。

5、诱导效应：一种物质(通常是增强物)的表面结构使另一种(通常是聚合物基体)与之接触的物质的结构由于诱导作用而发生改变，由此产生一些现象

3.试说明玻璃纤维、碳纤维与芳纶纤维表面处理方法的相同点和不同点。

相同点是都需要在高温下处理，改善纤维的微结构，使纤维与界面和基体更加匹配。包括化学键理论，润湿理论，表面形态理论，可逆水解平衡理论和可变形层理论等。

复合材料的界面定义

复合材料的界面定义

复合材料的界面定义

复合材料是由两种或两种以上的材料组合而成的新材料，具有优异的性能和特点。在复合材料中，界面是指不同组分之间的交界面，是复合材料中最重要的部分之一。界面的性质和特点直接影响着复合材料的整体性能和应用范围。因此，对复合材料的界面进行准确的定义是非常重要的。

首先，复合材料的界面可以被定义为不同组分之间的交界面，包括纤维和基体之间的界面、不同填料之间的界面等。这些界面通常是由于材料的不同成分或性质所导致的，因此界面的性质往往会对整体材料的性能产生显著的影响。

其次，复合材料的界面还可以被定义为材料的微观结构和相互作用的区域。在这些区域中，不同组分之间的相互作用会产生一系列的界面效应，如界面扩散、界面结合、界面应力传递等。这些效应会直接影响着复合材料的力学性能、热学性能、耐久性等方面。

另外，复合材料的界面还可以被定义为材料的表面区域，包括纤维表面、填料表面、基体表面等。这些表面区域往往是复合材料与外界环境或其他材料之间的直接接触区域，因此界面的性质会直接影响着复合材料的耐腐蚀性、黏附性、润湿性等方面。

综上所述，复合材料的界面可以被定义为不同组分之间的交界面、材料的微观结构和相互作用区域，以及材料的表面区域。界面的性质和特点直接影响着复合材料的整体性能，因此对复合材料的界面进行准确的定义是非常重要的。在未来的研究中，我们需要进一步深入理解复合材料的界面定义，探索界面效应对复合材料性能的影响机制，为复合材料的设计、制备和应用提供更加科学、准确的理论基础。

聚合物基纳米无机复合材料的制备与性能进展

聚合物基纳米无机复合材料的制备与性能进展

聚合物基纳米无机复合材料的制备与性能进展

摘要：改革后，在社会发展的背景下，带动了我国科学技术水平的进步。现阶段，科学技术被广泛应用到各个领域。由于聚合物基纳米无机复合材料具有优异的力学性能、阻燃性能、耐腐蚀性能和电学性能等，在工业、农业、国防、科技等领域中得到了广泛的应用。基于聚合物基纳米复合材料常用的制备方法，强调了目前采用的真空辅助树脂传递模塑成型工艺新制备技术，阐述了不同的无机纳米颗粒粒径、结构及添加量对复合材料力学性能、阻燃性能及其他性能方面的影响，并且，分析了无机纳米颗粒表面改性处理对其在聚合物中的分散情况及两相之间界面结合的影响。关于不同聚合物基体与不同种类的无机纳米颗粒复合得到的产物及相关性能的研究进行了综述，探究了聚合物基纳米复合材料目前存在的问题。最后，对未来复合材料的研究方向进行了展望。

关键词：无机物纳米颗粒；聚合物；复合材料；材料性能；材料制备

引言

随着科学技术的不断发展，多元材料复合化已经成为当今新材料领域的发展趋势之一。在过去的十几年里，随着各种精密仪器的不断发展，纳米科学也取得了飞速的发展。纳米材料是纳米科学研究的基础，由于纳米材料的尺寸效应，使其在物理化学和生物医药等领域都表现出了极大的应用潜力。自1984年纳米复合材料的概念提出后，接着是富勒烯的发现、原子力显微镜的发明以及碳纳米管（CNTs）的制造，纳米技术日益成熟，纳米复合材料的研究也吸引了国内外科研工作者的注意。聚合物基纳米复合材料是指各种纳米单元与有机聚合物以各种方式复合而成的材料，由于聚合物和纳米粒子之间强的界面作用，使其在力、热、光、电等领域表现出比传统复合材料更为优异的性能。聚合物基纳米复合材料的研究一方面为聚合物的改性提供了新思路，另一方面也为复合材料的设计提供了更多的可能。笔者对聚合物基纳米复合材料的设计方法及应用领域进行了叙述，特别对新型纳米材料CNTｓ和石墨烯进行了叙述，并对其未来的发展趋势进行了展望。