吸附增效低温等离子体法去除甲苯废气的研究

中国环境科学 2020,40(9)：3714~3720 China Environmental Science 低温等离子体催化降解烟气中甲苯的研究尚超1,韦献革1,白敏冬2,杜长明1*(1.中山大学环境科学与工程学院,广东广州 510006；2.厦门大学环境与生态学院,福建厦门 361102)摘要：本研究开发了等离子体微放电填充床反应器和等离子体微放电填充床反应系统,采用多孔陶瓷作为填充床材料,用控制变量法探索了停留时间、放电电压、催化剂负载量、初始浓度、能量密度等因素对反应系统的甲苯去除能力的影响.结果发现,上述因素的最优组合参数为:1.1s、9.5kV、负载量为15%,物质的量比为0.25的Co/Mn催化剂、189.52mg/m3、6000J/L.同时,对多孔陶瓷填充床进行了SEM和XRD等表征研究,研究表明, Mn催化剂包括Mn2O3和Mn3O4晶体;Co/Mn催化剂包括CoMnO3和MnO2晶体;Fe/Mn催化剂包括FeMnO3、Fe2O3和Mn2O3晶体,并且Mn催化剂比Co/Mn催化剂和Fe/Mn催化剂的晶体颗粒更加均匀.关键词：燃煤烟气；有机污染物；挥发性有机污染物；等离子体催化中图分类号：X511 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2020)09-3714-07Degradation of toluene in flue gas by low temperature plasma catalysis. SHANG Chao1, WEI Xian-Ge1, BAI Min-Dong2, DU Chang-Ming1* (1.School of Environmental Science and Engineering, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510006, China；2.College of the Environment & Ecology, Xiamen University, Xiamen 361102, China). China Environmental Science, 2020,40(9)：3714~3720 Abstract：A plasma micro discharge packed bed reactor and a plasma micro discharge packed bed reaction system were developed and porous ceramic was used as the packed bed material. The effects of residence time, catalyst loading, initial concentration, energy density and discharge voltage on the toluene removal ability of the reaction system were investigated by using the control variable method. The experimental results showed that the optimal parameter profile for above five factors was 1.1s, Co/Mn catalyst with catalyst loading of 15% and molar ratio of 0.25, 189.52mg/m3, 6000J/L and 9.5kV, respectively. Meanwhile, the characterization of the porous ceramic packed bed by SEM and XRD showed that Mn catalyst included Mn2O3and Mn3O4crystal, Co/Mn catalyst included CoMnO3 and MnO2 crystal, Fe/Mn catalyst included FeMnO3, Fe2O3 and Mn2O3 crystal, and the crystal particle of Mn catalyst was more uniform than that of Co/Mn catalyst and Fe/Mn catalyst.Key words：coal-fired flue gas；organic pollutants；volatile organic pollutants；plasma catalysis燃煤烟气有机污染物排放的危害主要包括了大气环境、生态环境和人类健康等方面的危害.烟气中的氟利昂、甲烷等有机温室气体加剧了全球的温室效应,温室效应加剧又导致了海平面上升、气候带移动等后果,烟气造成的大气污染又对生态环境都造成了不利的影响.另一方面,燃煤烟气有机污染物由于浓度较低,不会直接影响人类健康,但是由于燃煤烟气有机污染物产生的有机气溶胶,进一步导致的雾霾、光化学烟雾会作用于人类的呼吸道,从而诱发疾病[1].燃煤烟气有机污染物可以大致分类为直链烃、脂环化合物、苯系物、酮系物、醇类、醛类、卤代烃等[2-9]苯系物,包括苯、甲苯、二甲苯、苯乙烯等,是VOCs中的重要组成[10].其中,甲苯可以用于制备二甲苯、苯等其他化工原材料,同时还是一种燃料、有机溶剂.甲苯具有急性毒性、刺激性、致突变性、生殖毒性.能够处理含有机污染物烟气的常规方法包括吸收法、吸附法、生物过滤法、催化氧化技术、低温等离子体技术、臭氧氧化技术等.吸收法具有工艺简单、效率高[11]的优点,但也有吸收液的回收处理问题易引起二次污染、有机吸收剂易燃易爆[12]的缺点.吸附法适用于低浓度、高气体流量、净化要求严格的有机污染物,对低浓度VOC处理效率高[10].生物过滤法具有处理效果好、工艺简单、运行费用低的优点,但该技术对难生物降解的、高浓度的VOC的处理效率低[13].催化氧化法是降低废气中挥发性有机物VOCs的一种有效而经济的方法.催化氧化法收稿日期：2020-02-09基金项目：国家重点研发计划(2018YFB0605200);国家自然科学基金资助项目(61871409)* 责任作者, 副教授,***************9期尚超等：低温等离子体催化降解烟气中甲苯的研究 3715具有实用性强、运行成本低的优点,但也有催化剂容易钝化失活[14]的缺点.臭氧氧化技术适用于燃煤锅炉烟气,具有高效去除难降解污染物、协同同时脱硫脱硝的优点,但也有技术和设备不成熟[15]的缺点.而等离子体技术由于其停留时间短、反应迅速、操作简单、对苯系物分解率高等优点,已经成为了一种处理烟气中苯系物的可代替方法[16-19].气体放电有许多方式,主要包括高频放电、辉光放电、电弧放电、火花放电、电晕放电、微放电等.其中微放电又叫丝状放电[20-21].其中的微放电由于活性离子含量高,击穿电压低,具有较高的电子密度(>1015cm-3)和较大的表面积-体积比,操作简单,电子温度高(3000K左右)而宏观温度低(300K左右),性能优于常规介质阻挡放电等技术,所以十分适合用于处理苯系物等VOCs废气[22].典型的板板型介质阻挡放电有多种放电方式:随着电压的升高,分别为弥散放电、微放电(丝状放电)、火花放电[23].因此,板板型介质阻挡放电的微放电有一个临界低电压和一个临界高电压.等离子体催化,指的是将气体放电等离子体与具有催化性能的材料非均匀地组合[24].在等离子体催化作用中,协同作用与催化剂经等离子体作用后的活化有关.该活化机制包括臭氧,紫外线,晶格氧的活化,等离子体诱导吸附与解吸附等[25].为解决以下问题:寻找一种或几种在高空速下,最适合处理低浓度苯系物的催化剂;体积空速大于等于6000h–1的条件下,低浓度甲苯的氧化脱除效率至少需达到60%,本研究提出一个等离子体微放电催化反应系统,以甲苯为苯系物污染物的典型代表,多孔陶瓷为载体,Mn、Co、Fe及其复合催化剂为催化剂,确定最优的制备条件,对其进行表征.同时,对甲苯的副产物进行分析,以研究其等离子体微放电催化的降解机理.1材料与方法1.1 实验装置如图1所示,反应器为石英玻璃管,以N2作为载体,以不锈钢棒和不锈钢圆片作为高压电极,其中的接头使用聚四氟乙烯材料.催化剂以Mn、Co、Fe 以及其复合物作为活性组分,以多孔陶瓷填充床作为载体,使用浸渍法进行制备.这些形成了一个等离子体微放电填充床反应系统.其中不锈钢圆片之间形成放电区域,放电区域覆盖整个多孔陶瓷填充床,由于多孔陶瓷的厚度多为1.5cm,所以放电长度为1.5cm.实验的体积空速≥6000h–1.图1 微放电等离子体催化反应系统Fig.1 Micro-discharge plasma catalytic reaction system 1.2实验方法通过氮气与甲苯的混合来调节甲苯的浓度,通过调节流量计来调节甲苯的气体流量以及能量密度.实验使用示波器测量反应器的电压和电流以及功率.通过反应器处理后的低浓度废气通入气相色谱(GC福立仪器设备有限公司,GC-9790II型),以分析其处理效率.设计并制作了微放电等离子体催化反应系统,然后通入甲苯进行反应.本文对多孔陶瓷催化剂和产物进行电子扫描电镜(SEM, FEI/OXFORD/HKL 公司, Quanta 400F)、X射线衍射(XRD,日本理学公司, UltimaIV)以及气相色谱-质谱(GC-MS, Thermo Fisher Scient公司, TSQ Quantum XL S)联用技术等多种表征分析,从而筛选出理想的适宜的催化剂;使用控制变量法,研究停留时间、放电电压、催化剂负载量、初始浓度、能量密度等因素对处理效率的影响;并深入研究反应机理.停留时间包括1.1和2.2s, 1.1s对应1段反应器,2.2s对应作为对照组的串联的2段相同的反应器(只使用1段反应器的装置称为一级反应器,使用2段反应器的装置称为二级反应器).放电电压包括6.8, 7.4, 8.2, 8.8, 9.5kV.这是因为等离子体微放电的电压区间为6.8~9.5kV.如果放电电压低于6.8kV,放3716 中 国 环 境 科 学 40卷电方式就会变成弥散放电;如果放电电压高于9.5kV ,放电方式就会变成火花放电.但是弥散放电和火花放电处理甲苯等苯系物的能力远远不如微放电,故而选择6.8~9.5kV 电压区间的5个电压.停留时间和电压实验中,不添加催化剂.本实验利用多孔陶瓷作为催化剂载体,以硝酸锰、硝酸钴、硝酸铁等作为催化剂前驱体,通过浸渍法将金属氧化物负载在多孔陶瓷内.将多孔陶瓷放入超声清洗机中超声0.5h,清除杂质后烘干冷却.通过调整配置硝酸盐前驱体浸渍溶液浓度的方式,调整催化剂中金属元素的负载量和物质的量比.将多孔陶瓷分别放入不同浓度的浸渍溶液中,静置1h,然后取出后在105 ℃下烘干12h,最后在450 ℃下烧制.通过这种方式制备Mn 催化剂、Co/Mn 催化剂、Fe/Mn 催化剂.其中负载量是指催化剂中包含所有Co 、Fe 、Mn 等金属元素质量之和占比的理论数,用公式可表示为m m ωΣ=Σ金属元素催化剂式中:ω表示负载量,%;Σm金属元素表示金属元素的理论质量, g, Σm 催化剂表示制备好的催化剂的质量和, g.甲苯初始浓度包括94.76mg/m 3(25×10-6)、189.52mg/m 3(50×10-6)、379.04mg/m 3(100×10-6)、758.08mg/m 3(200×10-6)、1147.72mg/m 3(300×10-6)5个浓度.浓度实验采用了负载量为10%,物质的量比为1:1的Fe/Mn 催化剂.能量密度的调节通过气体流量的调节来实现,气体流量分别为0.6, 1, 1.5, 2, 3L /min 时,对应的能量密度SIE 分别为10000, 6000, 4000, 3000和2000J/L.当放电间隙为1.5cm 时,只有当流速大于等于1L/min 的时候,才能满足体积空速≥6000h –1这个要求.因此有必要研究流速等于1L/min 时、流速小于1L/min 时、流速大于1L/min 时反应器中50×10-6甲苯的去除情况. 能量密度实验采用了负载量为10%,物质的量比为1:1的Fe/Mn 催化剂. 2 结果与讨论 2.1 停留时间的影响由图2可知,随着停留时间增加,反应器对甲苯的去除效率有了一定的提高,这说明提高反应器的停留时间也是一种提高处理效率的有效途径.而随着放电电压的增大,等离子体微放电填充床反应器对甲苯的去除效率逐渐升高.当放电电压从6.8kV 升高到9.5kV 的时候,一级反应器对甲苯的去除效率从21%升高达到了33%,二级反应器对甲苯的去除效率从23%升高达到了37%.因此,等离子体微放电反应器对甲苯的去除效率随着放电电压的升高而升高,在后续研究中,放电电压作为一个常数,确定为9.5kV .但是从能量利用率的角度来考虑,显然一级反应器比二级反应器的能量利用率更高,因此后续实验中,仍然使用一级反应器作为实验研究的反应器,这里的二级反应器仅仅作为调整停留时间的一种方法.6.57.07.58.0 8.5 9.09.5202428323640降解效率(%)放电电压(kV)图2 不同电压下停留时间对反应器中甲苯去除效率的影响 Fig.2 The effect of residence time on the removal efficiencyof toluene in the reactor at different voltage反应时间为10min,气体流量控制为1L/min,放电间隙为1.5cm,污染物浓度为300×10-62.2 催化剂的影响如图3所示,最适合降解甲苯的催化剂是负载量为15%,物质的量比为0.25的Co/Mn 催化剂,达到69%;其次为负载量为10%,物质的量比为1:1的Fe/Mn 催化剂,达到67%;以及负载量为10%的Mn 催化剂,达到62%.因此,后续的研究中,只有这3种催化剂被采用.另外,在实验过程中观察发现,降解效率差的催化剂的微放电效果并不好,放电光亮较为黯淡;而最适催化剂的等离子体微放电的放电光亮最为闪亮.因此可以推测,放电光亮与降解效率有正相关关系,筛选最适催化剂一定程度上相当于筛选放电效果最光亮的催化剂.9期尚 超等：低温等离子体催化降解烟气中甲苯的研究 37170 3 6 9 12 15降解效率(%)负载量(%)图3 催化剂的物质的量比与负载量对甲苯去除效率的影响 Fig.3 Effect of molar ratio and loading amount of catalyst ontoluene removal efficiency反应时间为10min,气体流量为1L/min,放电电压为8kV,污染物浓度为50×10-6对负载量为15%,物质的量比为0.25的Co/Mn 催化剂,负载量为10%,物质的量比为1:1的Fe/Mn 催化剂,以及负载量为10%的Mn 催化剂进行SEM 和XRD 等表征.图4 多孔陶瓷和催化剂的SEM 图Fig.4 SEM diagrams of porous ceramics and catalysts [26](a)多孔陶瓷;(b)Mn 催化剂;(c)Co/Mn 催化剂;(d)Fe/Mn 催化剂由图4可知,与Co/Mn 催化剂和Fe/Mn 催化剂相比,Mn 催化剂的晶体颗粒更均匀.如图5所示,多孔陶瓷载体显示出来的多个峰,为α-Al 2O 3的特征峰;Mn催化剂包括Mn 2O 3和Mn 3O 4晶体;Co/Mn 催化剂包括CoMnO 3和MnO 2晶体;Fe/Mn 催化剂包括FeMnO 3、Fe 2O 3和Mn 2O 3晶体.图5 催化剂的XRD 表征 Fig.5 XRD diagrams of catalysts [27]2.3 甲苯浓度的影响200400600 800 1000 12001020304050607080降解效率(%)初始浓度(mg/m 3)图6 初始浓度对甲苯去除效率的影响Fig.6 Effect of initial concentration on toluene removalefficiency反应时间为10min,气体流量为1L/min,放电电压为9.5kV由图6可以得知,当不加催化剂时,随着初始浓度的增大,等离子体微放电填充床反应器对甲苯的去除效率逐渐升高,当初始浓度从94.76mg/m 3(25× 10-6)升高到1147.72mg/m 3(300×10-6)的时候,一级反应器对甲苯的去除效率从7.6%升高达到了33.4%,二级反应器对甲苯的去除效率从14.6%升高达到了37.1%;而当添加催化剂时,初始浓度从94.76mg/m 3 (25×10-6)升高到189.52mg/m 3(50×10-6)的时候,等离子体微放电填充床反应器对甲苯的去除效率到达3718 中 国 环 境 科 学 40卷一个峰值,随后随着初始浓度的增大,甲苯去除效率又逐渐降低了,其中一级反应器对甲苯的去除效率的峰值为68.1%,二级反应器对甲苯的去除效率的峰值为72.8%.从这些数据可以看出,停留时间的增加虽然一定程度提高了甲苯的去除效率,但是提高程度较小,考虑到增加停留时间的成本高昂,因此使用较低停留时间的一级反应器是较好的选择.同时,不添加催化剂时,甲苯去除效率与初始浓度呈正相关,但是添加了催化剂之后,甲苯去除效率在189.52mg/m 3(50×10-6)处出现了一个极大值.因此可以推测,在每个固定的放电条件下,对应着一个最高效率的初始浓度值. 2.4 能量密度的影响由图7可知,随着能量密度的增大,也就是随着气体流量的减小,等离子体微放电填充床反应器对甲苯的去除效率逐渐增大.当能量密度从2000J/L 升高到10000J/L 的时候,不加催化剂的一级反应器对甲苯的去除效率从5.4%升高达到了18.9%,不加催化剂的二级反应器对甲苯的去除效率从7.5%升高达到了21.8%,添加催化剂的一级反应器对甲苯的去除效率从45.4%升高达到了85.1%,添加催化剂的二级反应器对甲苯的去除效率从50.5%升高达到了87.2%.2000 4000 6000 8000 1000020406080 100降解效率(%)能量密度(J/L)图7 能量密度对甲苯去除效率的影响Fig.7 Effect of energy density on toluene removal efficiency反应时间为10min,放电电压为8kV,污染物浓度为50×10-6当能量密度增大,即气体流量减小,等离子体微放电填充床反应器对甲苯的去除效率也会增大,这是因为气体流量越低,污染物在放电区域的停留时间越长,因此处理效率越高.由于本研究需要满足体积空速≥6000h –1这一条件,故而在其他变量研究中,气体流量一般取值为1L/min. 2.5 甲苯降解机理低温等离子体协同催化降解烟气中甲苯的降解机理包括了低温等离子体降解、催化氧化降解以及等离子体和催化剂的协同作用等3个方面.在等离子体催化作用中,协同作用与催化剂经等离子体作用后的活化有关.活化机制包括臭氧,紫外线,局部加热,功函数的改变,晶格氧的活化,等离子体诱导吸附/解吸附,电子空穴对的产生,以及气相自由基和被吸附污染物质的直接作用等[28].通过这些作用,可达到提高能量密度、延长催化剂寿命、提高碳平衡、降低能耗、提高催化剂活性、减少副产物种类和浓度等协同效应.等离子体-催化剂的相互作用促成一种或几种催化剂活化机制.为了解决尚待弄清的问题,本研究通过GC -MS 等表征技术进行深入研究其具体降解机理.通过GC -MS 分析了低温等离子体催化降解甲苯烟气过程中产生的副产物.该分析是定性分析,而不是定量分析.据GC -MS 分析,副产物包括CH 3CH 3, C 4H 8, HCOOH, CH 3CH 2CH 2OH, CH 3COCH 3, CH 3COOH 等.由此可以推测出:在低温等离子体微放电区域,甲苯烟气先被分解为·CH 3和·C 6H 6.然后,这两种中间产物进一步经历一系列的氧化反应,通过与活性物质(·OH 、·O 、·O 2H)生成CO 、CO 2和其他副产物(图8).本研究反应系统的降解反应效率与等离子体的强度并不是呈正相关的.这是因为等离子体微放电的电压区间在6.8~9.5kV 之间.如果放电电压低于6.8kV ,放电方式就会变成弥散放电;如果放电电压高于9.5kV ,放电方式就会变成火花放电.但是弥散放电和火花放电处理甲苯等苯系物的能力远远不如微放电.因此本研究中的等离子体电压维持在9.5kV .甲苯的降解过程是3种途径共同作用的结果.这3种途径分别是甲苯分子放电产生的高能电子的直接作用、甲苯分子与自由基的直接反应和苯系离子的复合反应[29-30].由于本实验中甲苯的浓度较低,本实验中苯系物的降解主要是苯系物分9期 尚 超等：低温等离子体催化降解烟气中甲苯的研究 3719子与自由基的直接反应,故而自由基的种类和数量也对降解反应起到了决定性的作用.因此,对等离子体催化系统的自由基的研究也成为后续研究的重要部分.图8 低温等离子体协同催化降解甲苯烟气机制Fig.8 Mechanism of degradation of toluene fumes through plasma -catalysis3 结论3.1 研究发现最适合的催化剂有两种:负载量为15%,物质的量比为0.25的Co/Mn 催化剂,去除效率达到69%;其次为负载量为10%,物质的量比为1:1的Fe/Mn 催化剂,去除效率最高达到了67%. 3.2 当能量密度从2000J/L 升高到10000J/L 的时候,添加催化剂的一级反应器对甲苯的去除效率从45.4%升高达到了85.1%,但是为了满足体积空速≥6000h -1这一条件,故而在其他变量研究中,气体流量一般取值为1L/min.3.3 通过GC -MS 分析研究了低温等离子体催化氧化降解甲苯烟气中间产物主要是醇类,根据中间产物,推断出了甲苯烟气的氧化降解途径:甲苯先与高能电子直接作用生成中间产物·CH 3和·C 6H 6,然后再跟活性物质(·OH 、·O 、·O 2H)生成CO 、CO 2和其他副产物.参考文献：[1] 徐静颖,卓建坤,姚 强.燃煤有机污染物生成排放特性与采样方法研究进展 [J]. 化工学报, 2019,70(8):2823-2834.Xu J Y , Zhuo J K, Yao Q. 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分子筛吸附—低温等离子体氧化去除甲苯赵军杰;党小庆;秦彩虹;康忠利;郭惠;刘聘【摘要】利用分子筛吸附—低温等离子体氧化工艺去除甲苯,比较了HY、13X、ZSM-53种不同分子筛的性能、处理效果及副产物.结果表明:3种分子筛的BET比表面积、穿透吸附量和饱和吸附量均表现为HY>13X>ZSM-5;3种分子筛用于分子筛吸附—低温等离子体氧化均能100％去除甲苯,但最终的碳平衡和CO2选择性以HY为分子筛时最好,以ZSM-5为分子筛时最差;ZSM-5分子筛条件下产生的副产物O3和N2 O均最多,而HY分子筛条件下产生的副产物O3和N2 O均最少.因此,对于分子筛吸附—低温等离子体氧化去除甲苯而言,HY作为分子筛时效果最佳,而ZSM-5作为分子筛时效果最差.【期刊名称】《环境污染与防治》【年(卷),期】2018(040)005【总页数】4页(P562-565)【关键词】分子筛;低温等离子体;甲苯;N2O;O3【作者】赵军杰;党小庆;秦彩虹;康忠利;郭惠;刘聘【作者单位】西安建筑科技大学环境与市政工程学院,陕西省环境工程重点实验室,陕西西安 710055;西安建筑科技大学环境与市政工程学院,陕西省环境工程重点实验室,陕西西安 710055;西安建筑科技大学环境与市政工程学院,陕西省环境工程重点实验室,陕西西安 710055;西安建筑科技大学环境与市政工程学院,陕西省环境工程重点实验室,陕西西安 710055;西安建筑科技大学环境与市政工程学院,陕西省环境工程重点实验室,陕西西安 710055;西安建筑科技大学环境与市政工程学院,陕西省环境工程重点实验室,陕西西安 710055【正文语种】中文随着现代工业的发展，排放到大气中的挥发性有机物(VOCs)越来越多，VOCs会破坏大气臭氧层，导致光化学烟雾，形成的有机气溶胶是PM2.5、PM10和雾霾的重要成分[1-2]。

在工业上，吸附法处理VOCs气体已经被广泛应用，但吸附法只是对气相的VOCs进行了转移，若不进一步进行无害化处理可能会再次释放到大气中[3]。

中国环境科学 2008,28(8)：699~703 China Environmental Science 等离子体联合纳米技术降解甲苯废气的研究竹涛,梁文俊,李坚*,金毓峑(北京工业大学环境与能源工程学院,北京 100124)摘要：以自制的纳米材料作为催化剂,利用低温等离子体联合纳米技术研究了不同电场强度、不同填料情况下的甲苯的降解,初步探讨了等离子体催化降解甲苯的机理,分析了降解产物.结果表明,甲苯降解率随电场强度的提高而上升;随反应器内填料变化[无填料(1),普通填料(2),镀有普通钛酸钡的介电填料(3)和镀有纳米催化剂的填料(4)],降解率(η)呈现为η(4)>η (3)>η (2)>η (1),最高可达95%.能量分配率(R)为R(1)>R(2)>R(3)>R(4).纳米钛酸钡基介电材料作为等离子体反应器内的填充材料,处理同量甲苯废气其消耗功率要低于填充其他填料的等离子体反应器.通过GC-MS分析,中间产物包括醛、醇、酰胺及带有苯环的衍生物等有机物,但电场强度足够高时,甲苯分子最终可被氧化成CO2、CO和H2O.关键词：低温等离子体；甲苯；降解率；电场强度；纳米材料中图分类号：X701.7 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2008)08-0699-05Degradation of toluene in exhaust gas with plasma and nano-materials.ZHU Tao, LIANG Wen-jun, LI Jian*, JIN Yu-quan (College of Environmental Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China). China Environmental Science, 2008,28(8)：699~703Abstract：Non-thermal plasma associated with nano-catalyst (made by myself) was used to degrade toluene under different electric field and packed materials. At the same time, the mechanism of toluene degradation using plasma and catalyst was discussed. Degradation of toluene increased with increase of electric field strength and decrease of flow velocity and initial concentration. There were four conditions in plasma without packed materials (1), with packed materials(2), with BaTiO3 in the surfaces of packed materials(3), and with nano-materials Ba0.8Sr0.2Zr0.1Ti0.9O3(4). Degradation of toluene decomposition represented an obvious trend, that was, η(4) >η(3)>η(2)>η(1). The best removal efficiency of toluene arrived at 95%. The distribution ratio of energy showed as R(1) >R(2)>R(3)>R(4). As packed materials in reactor, nano-material could reduce power consumption on treating with the same quantity of toluene. Middle-of-the-products include aldehyde, alcohols amide, and benzene derivative were analyzed by GC-MS. If electric field strength was enough strong, the final resultants would be CO2, CO and H2O.Key words：non-thermal plasma；toluene；decomposition efficiency；electric field strength；nano-materials等离子体作为物质的第四态, 富含大量的电子、离子、自由基,在处理挥发性有机废气等方面显示了其独特的优越性,尤其是低温等离子体,正受到广泛的关注[1-4].但是放电等离子体净化技术仍存在一些不足之处,如能耗偏高,能量利用率有待提高;放电产生O3、CO、NO x等副产物,可能对环境造成二次污染.而低温等离子体联合催化技术可以弥补这些不足之处[5-9],所以近年来低温等离子体-催化降解法逐渐成为废气处理的研究热点.本实验采用了自制的纳米钛酸钡基介电材料作为催化剂(Ba0.8Sr Zr Ti0.9O3),以电工陶瓷拉西环作为载体,利用低温等离子体联合纳米技术研究了不同电场强度、不同填料情况下的甲苯的降解情况和反应器内能量分配状况,并探讨了等离子体催化降解甲苯的机理,进行了产物分析.1材料与方法1.1实验装置实验装置如图1所示.流程分为3部分,气体收稿日期：2008-01-07基金项目：高等学校博士学科点专项科研基金资助项目(20040005009) * 责任作者, 教授, ljian@700 中 国 环 境 科 学 28卷发生、气体反应和气体检测.空气由1进入管路,经过2、7后分流:一路鼓入3并放在4的广口瓶中,带动污染物气体分子的挥发进入 5;另一路直接进入5；当两路气流在5混合趋于稳定后进入6.反应后的气体进入11进行分析.实验在常温常压条件下进行.910 7 12 7 7 887671154图1 实验装置示意 Fig.1 Schematic diagram of the experimental unit 1.空气钢瓶 2.缓冲瓶 3.甲苯液瓶 4.恒温水浴 5.混合瓶 6.等离子体反应器 7.质量流量计 8.针阀 9.工频电源 10.示波器11.气相色谱分析仪等离子体反应器自行设计,采用同轴线管式结构,如图2所示.图2 等离子体反应器结构Fig.2 Structure of plasma reactor为了便于观察试验现象,介电管选用外径50mm,内径44mm 的有机玻璃;内电极选用直径0.5mm 的钨丝,固定于反应器中轴线上,作为高压电极;外电极选用致密钢丝网,紧紧环绕于介电管的外壁,作为接地电极.两电极之间施加高压工频交流电压.反应器内置纳米钛酸钡基介电填料.实验用高压工频交流电源频率50Hz,升压范围0~100kV .实验过程中放电参数由美国泰克TDS2014型示波器进行测量.1.2 材料制备1.2.1 纳米钛酸钡基介电材料制备 采用常温常压水热技术[10],通过对不同掺杂体的比较,制备Ba Ti O ,Sr Zr.实验试剂为TiCl 4、ZrOCl 2、Ba(OH)2·8H 2O 、Sr(OH)2·8H 2O 、氨水、HCl 、二次蒸馏水.化学计算量TiCl 4滴入100mL 水中,加氨水调pH=7,严格控制反应条件,在通风橱中水解得到α-H 2TiO 3.用热水洗净Cl -,减压抽滤,然后在100℃煮沸4h.Ba(OH)2·8H 2O 、Sr(OH)2·8H 2O 按一定比例与水混合均匀搅拌,迅速滴加至先前制备的H 2TiO 3中,加氨水调pH 值为6~6.5.混合液移入三口瓶,密封并搅拌,瓶口需加冷凝管回流水蒸气以保证液量平衡.得到固体,室温研磨,入坩埚100℃烘干,得到纳米Ba 0.8Sr 0.2Zr 0.1Ti 0.9O 3粉体,经XRD 检测粒径范围为40~90nm.比表面积由美国 QUANTACHROME 公司生产的NOV A 1000型Micromeritics 分析仪测定,采用真空法测定,吸附标准气体为高纯N 2(≥99.999%),脱气温度300℃,样品分析温度77.35K,五点法测量.实验测定纳米材料BET 表面积为8.7943m 2/g, Langmuir 表面积为12.3145m 2/g.1.2.2 镀膜试验 参照文献[11]的方法,以去离子水作为溶剂,将纳米钛酸钡基介电材料充分悬浮在溶剂中,拉西环体拉法镀膜. 1.3 实验方法及评价指标采用气相色谱法对甲苯浓度进行测定,使用仪器为Aglient Technologies 的HP6890N 型气相色谱仪.其气相色谱仪参数为FID 检测器,色谱柱为HP -5型毛细柱(柱长30m,内径0.32mm,柱内涂膜厚0.25μm),色谱检测条件为炉温60℃,检测器温度300℃,进样口温度100℃. 采用美国Thermo Finnigan 生产的 TRACE - MS 型气相色谱-质谱联用仪器(GC -MS) 检测反应后尾气成分.质谱检测器(EI)100eV;检测碎片范围为33~450amu;接口温度为250℃;离子源温度为250℃;载气为氦气(>99.999%).采用静态配气法配制标准气样,甲苯标准曲线方程为:y =38.419x +6.4975,线性回归系数:R 2=0.9997. 甲苯的净化效果以降解率(η)作为评价指标,数学表达式为: 00100%iC C η−=× (1)8期竹涛等：等离子体联合纳米技术降解甲苯废气的研究 701式中:C为甲苯气体平均进口浓度,mg/m3;i C为甲苯气体平均出口浓度,mg/m3.能量分配率(R)表示不同反应器功率的比较,其数学表达式为:41ni iiR W W===∑ (2)式中:W i为反应器功率值,W.2结果与讨论2.1电场强度对甲苯降解率的影响10080604020降解率(%)5 7 9111315电场强度(kV/cm)10080604020降解率(%)6 8 10121416电场强度(kV/cm)图3 不同流速或不同浓度时电场强度与降解率关系Fig.3 Relationship between electric field strength anddecomposition efficiency under different flowvelocities or concentrations由图 3 可见,无论初始浓度和气体流速如何变化,甲苯降解率均随电场强度的提高而上升.这是因为,随电场强度的提高,输入反应器的能量增加,电晕放电所产生的高能电子增加,从而使电子与甲苯分子的非弹性碰撞的几率显著增加,也就导致了分子内各化学键断裂的几率更大,形成了更多的自由基.这些自由基具有很高的活性,继续O3、O ⋅氧化,最终形成CO2、CO和H2O.实验结果显示,在电场强度为14.4kV/cm时,甲苯的降解率最高可达95%.2.2 填料对甲苯降解率的影响图4为反应器中无填料(1),内置普通填料(2),镀有普通钛酸钡的介电填料(3)和镀有纳米催化剂的填料(4)4种情况下的甲苯降解率变化趋势.由图4 可见,在相同电场强度下,甲苯降解率表现为η(4)>η(3)>η(2)>η(1).有填料比无填料的去除率要高,这是由于填料电介质在不提高电压的条件下,提高了电晕放电的强度[3]及对污染物的降解效果.10080604020降解率(%)681012 14 16电场强度(kV/cm)图4 填充介质材料与降解率的关系Fig.4 Relationship between packed materials anddecomposition efficiency需要注意的是,在低电场强度下(<7kV/cm),甲苯降解率η(3)和η(2)均小于η(1);而在高电场强度下(>8kV/cm),甲苯降解率η(3)>η(2)>η(1).这是因为,在较低的电场强度条件下,电晕放电区域仅限于电晕线附近,当没有填料时,产生的自由电子和活性基团在管内的迁移基本上不受阻碍；当有填料时,填料被极化的部分仅在电晕线附近较小的区域内,且产生的这些电子和活性基团的迁移受到填料的阻碍,所以在较低的电场强度下,无填料的去除率要高于有填料的去除率.但在高电场强度条件下,电晕放电区域扩展到较大的范围,填料被极化的部分随电晕放电区域的扩展而扩大乃至扩大到整个反应管,产生的自由电子和活性基团数量多于无填料时,致使在高电场强度条件下有填料反应器的去除率高于无填料反应器[6].702 中 国 环 境 科 学 28卷改善了放电的形式,从而提高了放电的电场强度.由图5可见,镀有纳米催化剂的填料始终表现出对甲苯较佳的降解率.这是因为,镀有纳米钛酸钡基介电材料的填料既表现出钛酸钡铁电体的特性,能够改善放电形式,强化电场强度[12-13];同时由于制备过程用软化学的方法[14],在BaTiO 3中掺入适量的锶、锌和锆、锡,由于掺杂离子均匀进入母体晶格,引起Curie 温度T c 降低,室温介电常数可达10000以上,比BaTiO 3纯相提高12倍,而介电损失却降低至1/6,还因为纳米钛酸钡基介电材料作为一种固相催化剂,其活性是由它的化学和物相组成、晶体结构以及活性比表面所决定.由于其表面超细颗粒(平均粒径59nm,比表面积8.7943m 2/g),大大增加了催化剂的比表面积,并且适量的锶、锌和锆、锡的掺入,破坏了钛酸钡晶体结构,使之存在更多的空穴,从而导致高的催化活性.因此,填料在室温条件,很小的电场强度下就可以发生极化,强化等离子体作用,提高反应器的能量利用率,生成效率更高的氧化物以提高甲苯的去除效果.10.80.60.40.20能量分配率50 60 708090降解率(%)(1) (2) (3)(4)图5 能量分配率与甲苯降解率的关系 Fig.5 Relationship between power ratio anddecomposition efficiency of toluene由表1可见,欲达到相同降解率,功率消耗关系为填料(1)>填料(2)>填料(3)>填料(4).这说明纳米钛酸钡基介电材料作为等离子体反应器内的填充材料,处理同量甲苯废气其消耗功率要低于填充其他填料的等离子体反应器,可以起到降低能耗的作用. 由图5可见,甲苯降解率η较低时,填料(1)在,的甲苯时,消耗功率最高;其余依次为R (2)> R (3)> R (4).当90%>η≥70%时,填充填料(1)的等离子体反应器无法达到这么高的降解率; η≥90%时,填充填料(2)的反应器则无法达到90%的降解率.反应器由于纳米材料(4)的介入,表现出较高的降解率和能量效率,这对甲苯的降解效果及今后的工业性应用是十分有益的.表1 不同填料时功率(W)与降解率的关系 Table 1 Relationship between power (W) and decompositionefficiency under different packed materials降解率(%)填 料50 60 70 80 90(1)无填料 25.028.0 ---(2)普通填料 13.422.0 25.0 28.0 -(3)镀有钛酸钡的填料8.7 13.75 22.0 25.2 28.0 (4)镀有纳米钛酸钡基的填料7.5 10.9 14.3 25.0 26.1注:-为反应器无法达到相应的降解率,故无相应的功率值2.3 降解产物分析10090806030705010204005101520 25 30 35保留时间(min)相对丰度1.287.039.6613.6113.95 23.4726.83 32.02(a) 电场强度10kV/cm 时总离子流图603070501020405101520 25 30 35保留时间(min) 相对丰度(b) 电场强度14.3kV/cm 时总离子流图 1.287.039.6613.6113.95 23.47 26.83 32.02图6 甲苯质谱图 Fig.6 Mass spectrum for toluene 由图6可见,电压越高,出峰的相对丰度越大,说明该有机物的含量越多;电压越高,出峰杂峰相对丰度越小,说明其余污染物含量相应减少.对总8期 竹 涛等：等离子体联合纳米技术降解甲苯废气的研究 703检索分析的结果表明,经过填充填料(4)的反应器净化处理后,尾气中还有醛、醇、酰胺及带有苯环的衍生物等有机物.低温等离子体反应过程中,高能电子与含甲苯废气中空气反应:e+O 2→2O +(3) e+H 2O →2H ++O +(4) e+N 2→2N +(5)甲苯苯环上的碳与取代基的碳之间的键能是 3.6eV ,比苯环上的碳碳键和碳氢键的键能都低,从理论上讲,此处最容易被高能电子破坏,其几率也是最大的,当然其他键也会受到高能电子的轰击,其反应如下:3+e →+ •CH 3(6)3+ •H(7) 2+ •H•(8) → •CH —CH •+ •CH —CH —CH =CH •—CH 3(9)→ •CH —CH —CH —CH •+ •CH —CH•—CH 3 (10)以上自由基与反应碎片相结合,生成醛、醇、酰胺及带有苯环的衍生物等有机物,这些有机物均为反应中间产物.图6(b)表示电场强度为14.3kV/cm 时,除甲苯外,其他中间产物检测含量极低.这说明当电场强度足够强,反应器输入能量足够高时,受到高能电子破坏的甲苯分子,在氧等离子体和臭氧的继续作用下,最终将被氧化成CO 2、CO 和H 2O. 3 结论3.1 甲苯降解率随电场强度的提高而上升,随气速和初始浓度的增加而降低；随反应器内填料变化情况[无填料(1),普通填料(2),镀有普通钛酸钡的介电填料(3)和镀有纳米催化剂的填料(4)],降解率表现为η (4)>η (3)>η (2)>η (1),甲苯降解率最高可达95%. 3.2 纳米钛酸钡基介电填料在介质阻挡放电过程中由于其在常温下介电常数就可达104,故在,充分激发,极大地增强反应器放电强度,提高了甲苯降解率.3.3 纳米钛酸钡基介电材料作为等离子体反应器内的填充材料,表现出较高的降解率及能效,处理同量甲苯废气时起到很好的降低能耗的作用. 3.4 通过GC -MS 分析,降解产物中有醛、醇、酰胺及带有苯环的衍生物等有机物生成.但电场强度足够高时,被高能电子破坏的甲苯分子,将最终被氧化成CO 2、CO 和H 2O.说明纳米材料配合等离子体可有效实现对甲苯的降解.参考文献：[1] 田森林,宁 平.有机废气治理技术及其新进展 [J]. 环境科学动态, 2000,(1):23-28.[2] 蒋洁敏,侯 健,郑光云,等.介质阻挡放电常压分解苯、二甲苯[J]. 中国环境科学, 2001,21(6):531-534.[3] 竹 涛,李 坚,梁文俊,等.低温等离子体联合技术降解甲苯气体的研究 [J]. 环境污染与防治, 2007,29(12):920-924. 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NewDelhi: John Wiley Sons Ltd., 1991:534-540.作者简介：竹 涛(1979-),男,山西临猗人,助理工程师,北京工业大学环境与能源工程学院博士研究生,主要从事大气污染控制研究.发表论文10余篇.。

低温等离子体协同催化净化废气的研究进展在现代工业生产与生活中，废气排放问题逐渐引起人们的关注。

废气中含有大量的有害气体和颗粒物，严重污染了环境，危害了人类健康。

因此，研究废气处理技术变得尤为重要。

近年来，低温等离子体协同催化技术作为一种新兴的废气处理技术备受关注，其在废气净化中展现出了良好的效果。

1. 低温等离子体技术简介低温等离子体是一种热带电离气体，在较低的温度下就可以形成。

利用电场、射频场或微波等原理激发气体，使之成为电离态，形成等离子体。

低温等离子体具有高活性、高能量的特点，可在常温下进行废气净化。

2. 催化剂在废气净化中的作用催化剂在废气净化中能够提高反应速率，降低反应温度，增加反应选择性。

通过选择合适的催化剂，可以实现高效的废气净化效果。

在低温等离子体协同催化技术中，催化剂的选择和设计尤为关键。

3. 低温等离子体协同催化技术原理低温等离子体与催化剂相结合，可产生协同效应。

低温等离子体能够激活废气中的有机物和气态污染物，提高其活性，使其更容易与催化剂发生反应。

催化剂则能够提高反应速率和选择性，促进有害气体转化为无害产物。

4. 低温等离子体协同催化净化废气的应用目前，低温等离子体协同催化技术已广泛应用于VOCs（挥发性有机物）的处理、NOx（氮氧化物）的还原、氮氧化物的选择性催化还原等领域。

在实际工程应用中，该技术具有较好的稳定性和效果，并已在一些工业废气处理装置中得到了应用。

5. 未来展望随着环境保护要求的提高，低温等离子体协同催化技术将得到更广泛的应用。

未来的研究重点将集中在提高催化剂的选择性和稳定性、优化反应条件以及降低技术成本等方面，以实现对废气净化效率的进一步提升。

综上所述，低温等离子体协同催化技术作为一种高效的废气处理技术，具有很好的应用前景。

随着技术的不断进步和完善，相信在未来能够更好地服务于环境保护和人类健康的需要。

CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS 2018年第37卷第9期·3416·化 工 进展低温等离子体协同铜铈催化剂脱除甲苯甘蓉丽，罗光前，许洋，梅瑞冬，朱海露，周梦丽（华中科技大学煤燃烧国家重点实验室，湖北 武汉430074）摘要：以挥发性有机化合物（VOCs ）中的代表物质甲苯作为脱除对象，采用柠檬酸水热法制得铜铈催化剂，考察了低温等离子体协同不同摩尔比铜铈催化剂脱除甲苯的性能。

研究发现铜铈复合型金属催化剂可以大幅度提升低温等离子体对甲苯的脱除效率，降低初始浓度、气体流速和升高电压可以提高甲苯脱除效率。

同时利用N 2吸附-脱附（BET ）、X 射线衍射（XRD ）、X 射线光电子能谱（XPS ）、程序升温还原（H 2-TPR ）、红外光谱（FTIR ）等手段对催化剂进行表征，发现催化剂活性组分分布较均匀，铜铈复合型金属催化剂表面氧空位、吸附态氧含量高于单金属氧化物催化剂，这有利于催化剂活性氧的释放。

铜铈之间存在着协同作用，铜铈之间的氧化还原循环有利于甲苯的氧化。

关键词：甲苯；低温等离子体；铜铈催化剂；氧空位中图分类号：X511 文献标志码：A 文章编号：1000–6613（2018）09–3416–08 DOI ：10.16085/j.issn.1000-6613.2017-2042Removal of toluene by non-thermal plasma coupled with Cu-Ce catalystsGAN Rongli , LUO Guangqian , XU Yang , MEI Ruidong , ZHU Hailu , ZHOU Mengli（State Key Laboratory of Coal Combustion , Huazhong University of Science and Technology, Wuhan 430074,Hubei, China ）Abstract ：The study investigated the removal of toluene via non-thermal plasma combined with Cu-Cecatalysts. The catalysts were prepared by the citric acid sol-gel method. Compared with the plasma-only process ，the introduction of the Cu-Ce catalysts could greatly enhance the toluene removal efficiency. The toluene removal efficiency increased with the decrease of the initial concentration or the gas flow rate and with the increase of the voltage. The catalysts were characterized by BET ，XRD ，XPS ，H 2-TPR and FTIR, respectively. The active components of the Cu-Ce catalysts distributed uniformly. The contents of oxygen vacancies and the adsorbed oxygen in the Cu-Ce catalysts were higher than those in the CuO or CeO 2 catalysts ，which is beneficial to the release of active oxygen. There was synergistic effect between Cu and Ce ，and the redox cycles between them could further promote the oxidation of toluene.Key words ：toluene; non-thermal plasma; Cu-Ce catalysts; oxygen vacancy挥发性有机物（volatile organic compounds ,VOCs )在生活中广泛存在[1-2]。

低温等离子体催化协同降解混合VOCs （甲苯、丙酮及乙酸乙酯）的研究低温等离子体催化协同降解混合VOCs（甲苯、丙酮及乙酸乙酯）的研究摘要：本研究采用低温等离子体催化技术对混合VOCs（甲苯、丙酮及乙酸乙酯）进行降解处理。

实验结果表明：在催化剂氧化还原剂Fe-Cu/H2O2的助催化下，低温等离子体发生器产生的OH自由基能够高效降解混合VOCs，其中以甲苯的降解效率最高，且在温度为50℃、催化剂Fe-Cu/H2O2质量比为1:1、催化剂用量为1.2g/L、空气流速为300mL/min的条件下，甲苯的消除率为87.5%；丙酮的消除率为79.9%，乙酸乙酯消除率为66.6%。

同时，通过GC-MS对降解产物进行分析，发现在催化反应过程中，甲苯分解为苯、苯酚、苯甲醇等物质，丙酮分解为丙醛、乙酸、乙醇等物质，乙酸乙酯分解为乙醇、乙醛、乙烯等物质。

研究结果表明，低温等离子体催化技术是一种有效的环保降解VOCs的方法。

关键词：低温等离子体；VOCs；甲苯；丙酮；乙酸乙酯；催化降解；Fe-Cu/H2O2Abstract:In this study, low-temperature plasma-catalytic technology was used to degrade mixed volatile organic compounds (VOCs) including toluene, acetone, and ethyl acetate. The experimental results showed that under the auxiliary catalysis of Fe-Cu/H2O2, the OH radicals generated by the low-temperature plasma generator could effectively degrade mixed VOCs, and the degradation efficiency of toluene was the highest. Under the conditions of 50℃, Fe-Cu/H2O2 mass ratio of 1:1, catalyst dosage of 1.2g/L, and air flow rate of 300mL/min, the elimination rate of toluene was 87.5%; the elimination rate of acetone was 79.9% and the elimination rate of ethyl acetate was 66.6%. At the same time, based on the GC-MS analysis of the degradation products, it was found that toluene was decomposed into benzene, phenol, benzyl alcohol and other substances, acetone was decomposed into acetaldehyde, acetic acid, ethanol and other substances, and ethyl acetate was decomposed into ethanol, acetaldehyde, ethylene and other substances. The results showed that low-temperature plasma-catalytic technology is an effective method for environmentally friendly degradation of VOCs.Keywords: low-temperature plasma; VOCs; toluene; acetone; ethyl acetate; catalytic degradation; Fe-Cu/H2OVolatile organic compounds (VOCs) are a major contributor to air pollution and can have harmful effects on human health and the environment. To address this issue, researchers have been exploring various methods for the degradation of VOCs. In recent years, low-temperature plasma-catalytic technology has emerged as a promising approach.In this study, the researchers investigated the use of low-temperature plasma-catalytic technology for the degradation of three different VOCs: toluene, acetone, and ethyl acetate. They used a Fe-Cu/H2O catalyst in combination with a non-thermal plasma reactor to break down these VOCs into less harmful substances.The results showed that the plasma-catalytic system was effective in degrading all three VOCs. Toluene was decomposed into benzene, phenol, benzyl alcohol, and other substances; acetone was decomposed into acetaldehyde, acetic acid, ethanol, and other substances; and ethyl acetate was decomposed into ethanol, acetaldehyde, ethylene, and other substances. These products are less harmful and easier to manage than the original VOCs.Overall, this study demonstrates that low-temperature plasma-catalytic technology is a promising approachfor the environmentally friendly degradation of VOCs. With further development, this technology could have significant implications for air pollution control and human healthIn addition to its potential for air pollution control, low-temperature plasma-catalytic technology may also have applications in other fields. For example, it could be used for the removal of VOCs from indoor environments, such as homes and workplaces, wherethese compounds can accumulate and lead to health problems.Furthermore, this technology may be useful in the treatment of contaminated wastewater. Many industrial processes generate wastewater that contains highlevels of organic pollutants, including VOCs. Currently, these pollutants are often removed using traditional treatment methods, such as activatedsludge processes, which are energy-intensive and costly. Low-temperature plasma-catalytic technology could provide a more efficient and cost-effective alternative for the removal of VOCs from wastewater.Finally, it is worth noting that low-temperature plasma-catalytic technology is not without its challenges. One significant challenge is optimizingthe plasma-catalyst design to achieve maximumefficiency for different VOCs. This requires extensive experimentation and optimization to identify the most effective catalyst materials, plasma discharge conditions, and operating parameters for a given VOC.Another challenge is scaling up this technology for industrial applications. While laboratory-scale tests have shown promising results, scaling up thetechnology requires significant capital investment and engineering expertise to ensure reliable and efficient operation on a large scale.In summary, low-temperature plasma-catalytictechnology has shown promise as a novel approach for the environmentally friendly degradation of VOCs. This technology offers several advantages over traditional methods, including lower energy consumption, higher efficiency, and less harmful byproducts. With further development and optimization, this technology could have a significant impact on air pollution control, human health, and water treatmentOne potential application for low-temperature plasma-catalytic technology is in the treatment of wastewater. Traditional wastewater treatment methods, such as activated sludge and biological treatment, can be slowand may not effectively remove certain pollutants. Low-temperature plasma-catalytic technology couldoffer a more efficient and effective method for wastewater treatment.Research has shown that low-temperature plasma-catalytic technology can effectively degrade organic pollutants in water, including dyes and pharmaceuticals. The process works by generating plasma in a gas-liquid interface, which creates reactive species that can break down pollutants. The use of a catalyst can enhance the efficiency of the process and allow for the degradation of more complex pollutants.One study tested the use of low-temperature plasma-catalytic technology for the degradation of the antibiotic sulfamethoxazole in water. The researchers found that the process was able to degrade over 85% of the sulfamethoxazole in just 10 minutes, with no toxic byproducts formed. This demonstrates the potential of this technology for the treatment of pharmaceutical-contaminated wastewater.In addition to its effectiveness, low-temperature plasma-catalytic technology has several other advantages for wastewater treatment. The process canbe easily integrated into existing treatment systems, and it does not require the use of chemicals or produce any harmful byproducts. It also has the potential to be more energy-efficient than traditional treatment methods.Overall, low-temperature plasma-catalytic technology has the potential to revolutionize wastewater treatment and improve the quality of water resources. Further research and development are needed to optimize the technology for specific applications and address any potential drawbacks, but it is clear that this technology offers a promising solution for the challenges of wastewater treatmentLow-temperature plasma-catalytic technology is a promising solution for the challenges of wastewater treatment. It offers advantages such as improved efficiency, reduced costs, and higher quality treated waters. Although further research and development are needed, this technology has the potential to revolutionize wastewater treatment and improve the quality of water resources in the future。

低温等离子体技术在工业废气处理中的应用研究随着工业化进程的加速，工业废气问题已经成为了一个全球性的难题。

工业废气中含有大量有害物质，如氧化物、硫化物、挥发性有机物等，对环境和人体健康造成了严重的危害。

为了解决这一难题，低温等离子体技术成为了一种非常理想的处理方法。

1.低温等离子体技术的概念和基本原理低温等离子体技术是一种利用等离子体作用将有害气体分解为无害物质的处理技术。

等离子体是一种电离状态的气体，具有极高的能量和反应活性。

低温等离子体处理技术中，通过气体电离将氧气和氮气等气体分离出电离电子和离子等化学活性组分，然后利用这些活性组分的化学反应将废气中的有害物质转化成无害物质。

低温等离子体技术处理工业废气，不需要添加其他化学试剂，具有操作简便、效率高、处理效果好等优点。

2.低温等离子体技术在工业废气处理中的应用现状目前，低温等离子体技术已经在工业废气处理领域得到了广泛应用。

例如，烟气脱硝和脱硫等领域都采用了低温等离子体技术。

同时，低温等离子体技术在有机废气处理、污水处理等领域也获得了良好的应用效果。

3.低温等离子体技术在工业废气处理中的优点低温等离子体技术在工业废气处理中具有以下优点：3.1高处理效率低温等离子体技术可以在常温下对工业废气进行高效处理。

例如，对于含有挥发性有机物（VOCs）的工业废气，低温等离子体技术可以将其中的99.9%以上的有机物转化为CO2和H2O，处理效率非常高。

3.2无二次污染低温等离子体技术在处理工业废气时，没有任何二次污染，不会产生噪音、振动、污水等其他污染。

同时，在处理过程中也不需要添加其他化学试剂，不会在处理后产生任何水、气或固体污染。

3.3节能减排低温等离子体技术可以在常温下高效处理工业废气，存在节能减排的优势。

与传统工艺相比，低温等离子体技术最大程度地保持了有害物质的目标转化，具有废气处理效率高、能量消耗低等特点。

4.低温等离子体技术在工业废气处理中的发展方向随着工业废气问题的日益突出，低温等离子体技术在工业废气处理中的应用和研究也越来越重要。

华南理工大学学报(自然科学版)第36卷第11期Journa l o f South C hina U niversity o f Techno l o g yV o.l 36 N o .112008年11月(N atura l Science Editi o n)N ov e m ber 2008文章编号:1000-565X (2008)11-0027-07收稿日期:2008-01-09*基金项目:国家自然科学基金资助项目(20577011)作者简介:黄碧纯(1966-),女,博士,副教授,主要从事空气污染物控制理论与技术研究.E-m a i:l cebhuang @scut .edu .cn低温等离子体结合光催化剂T iO 2去除甲苯*黄碧纯 杨岳 张晓明 叶代启(华南理工大学环境科学与工程学院,广东广州510006)摘 要:采用低温等离子体-光催化技术(NTP -P)去除挥发性有机污染物(VOC s)中的甲苯气体,考察了在等离子体光催化体系中添加O 2、A r 情况下,该体系去除甲苯的作用机理,包括反应机理及宏观动力学分析.结果表明:在发射紫外光的氮等离子体场(NTP-P -O 2/N 2)中和发射可见光的氩等离子体场(NTP -P -Ar)中,T i O 2均能提高体系的甲苯去除率,说明等离子体场中产生的紫外光和高能电子均能激活光催化剂T i O 2;NTP -P -Ar 体系中的甲苯去除率较NTP -P -O 2/N 2体系中的约提高5%,说明等离子体场中高能粒子对甲苯降解性能的影响要强于紫外光的影响.文中还采用经典的动力学分析方法建立了低温等离子体-光催化体系降解甲苯的动力学模型,并通过实验对该动力学模型进行了验证,模型计算值和实验值吻合良好.关键词:低温等离子体;光催化;二氧化钛;甲苯;反应机理;降解动力学中图分类号:X 51 文献标识码:A目前,各种有机污染物(VOCs 、细菌等)及无机污染物(NO x 、SO 2等)的大量排放对环境造成了严重影响,威胁人类健康.传统的气体净化技术(燃烧、吸附、吸收、冷凝等)一般投资大、周期长、运行费用高,处理效果也很难满足日益严格的排放法规[1].近年来兴起的低温等离子体技术以其处理流程短、效率高、适用范围广等独特优点,受到人们的高度关注.但目前研究表明:单独的低温等离子技术存在有害废气去除率偏低、能耗较高、产物降解不彻底及臭氧排放量难于控制等缺点,严重制约了其实际应用[2-3].另一方面,光催化技术作为催化领域的新兴技术,具有能耗低、易操作、二次污染少等优点,在环境污染治理方面的应用越来越广泛.而单一的光催化技术也面临反应器受紫外光源的限制、难以处理高浓度大风量气体、催化剂易中毒失活等缺点[4-5].低温等离子体-光催化(NTP -P)技术的出现则有望改变这一现状.该技术集合了低温等离子体技术和光催化技术的优点,互补性强[6-7].但由于低温等离子体-光催化降解有机物的反应过程极其复杂,不但有等离子体参与的反应过程(可能包含几十至几百个化学反应)、光催化反应过程,两者可能还存在协同作用.并且由于等离子体中除了光子对催化剂作用外,还存在着其他大量高能粒子,如高能电子、激发态原子等.这些高能粒子对催化剂的作用也不可忽视,尤其是高能电子.目前对该技术的协同机理及动力学研究鲜有报道,为验证低温等离子体场内的紫外光及高能电子均可激活光催化剂T i O 2,文中通过实验阐明该体系的反应机理,采用经典的动力学分析方法简化作用过程,并建立经验模型.1 实验方法本研究采用的实验装置、光催化剂Ti O 2的制备、活性评价方法及表征等请参见前期工作[8].其中,实验条件如无注明均为:甲苯入口质量浓度370m g/m3,气体流量100mL/m i n,O2含量(体积分数,下同) 5%,A r含量(体积分数,下同)10%.以N2为主要背景气氛的反应体系标记为NTP-P-N2,该体系下添加O2标记为NTP-P-O2/N2,同时添加O2和A r标记为NTP-P-O2A r/N2.而以A r为主要背景气氛(添加O2)的反应体系标记为NTP-P-O2/A r.反应后气体采用气相色谱(型号:GC900A;分离柱型号:填充柱为不锈钢C分子筛2m 3mm,毛细管柱为SE-3050m 0 53mm 1.0 m.)分析甲苯、C O2及CO产生量,采用臭氧仪测定产物中臭氧量.在D/m ax-III A型(日本理学公司)全自动X射线衍射仪上进行XRD测试.Cu靶,管压30kV,管流30mA,扫描速度12 /m i n,波长l=0 1540nm,扫描范围20 ~70 .BET测试采用美国M I C ROMER I T-I CS I N STRUMENT CORP公司生产的ASAP2010M 型比表面积以及孔隙分析仪.2 结果与讨论2.1 NTP-P体系反应机理2.1.1 NTP-P-O2/N2体系气体放电产生的光谱和通过等离子体场的背景气体有关[9].大气中等离子体放电产生的紫外线主要来源于氮分子激发.由于氮激发态分子N+2的第二正态(SPS)即C3 u B3 g(其中,u表示波函数变号,称为奇态;g表示波函数不变号,称为偶态.)形成光谱最强峰,该过程可释放出337 1nm的特征光子,N+2的第一负带(FNS)即B2 +g X2 +g可释放出394 1nm的特征光子.而第一负带FNS首先需将N2电离,形成激发态N+2,因而其所需的最低激发电子能量要高于第二正态SPS.所以光谱的主要峰带是集中在337 1~394 1n m之间的,满足激发Ti O2( 380nm)的需求[10].当光催化剂T i O2置入等离子体场中时,气体放电产生的光子能量超过T i O2的禁带宽度(3 2e V),也即约为紫外波段的能量时,将激发T i O2的电子从价带跃迁至导带形成具有很强化学活性的电子-空穴对.其中产生的空穴具有很强的得电子能力,可与表面的OH-、H2O发生反应生成羟基自由基( OH)并引发一系列反应,过程中起主要作用的活性物质为 OH[11].因此,光催化剂的加入主要是增大 O H量,从而提高有机物的降解效率.该点已由第一阶段工作所验明[8],现在其基础上继续考察O2含量对甲苯转化率的影响.NTP-P-N2及NTP-P-O2/N2体系下电压V对甲苯转化率x的影响如图1所示.电压对反应器能耗的影响如图2所示.图1 电压对甲苯转化率的影响F ig.1 E ffect o f appli ed vo ltage on to l uene conversion图2 电压对反应器能耗影响F i g.2 Effect of app lied vo ltage on energy cons u m pti on o f reac t o r 由图1可见,两体系下甲苯转化率均随电压的增大而提高.相同电压下,NTP-P-O2/N2体系的甲苯转化率较NTP-P-N2体系有所提高.由图2可见,在低电压段,二者反应器能耗基本稳定,当电压增大至9k V 后,两个体系下反应器能耗随电压的增大急剧增加,但NTP-P-O2/N2体系下反应器能耗明显小于NTP-P-N2体系的能耗.10kV时,NTP-P-O2/N2体系下的甲苯转化率为95%,能耗仅为288J/m o;l而NTP-P-N2体系下甲苯转化率为89 6%,能耗为643J/m o.l由于O2的键能为5 17e V而N2的键能为9 18e V,O2分子要比N2分子活跃,因此在低电压时,O2分子与电子碰撞时的激发或分解比N2更容易.当气流中含有氧时,在放电过程中产生的电子浓度高,从而甲苯转化率高.随着电压的升高,更多的N2分子被激发和分解,电子能量也逐渐提高,能耗逐步增大.另外,有氧28华南理工大学学报(自然科学版)第36卷环境下放电产生适量的臭氧,它在光催化剂的活化过程中起着重要的作用[12],进一步提高了甲苯的转化率.氧气含量对甲苯转化率的影响如图3所示.图3 氧气含量对甲苯转化率的影响F i g.3 E ffect o f oxygen content on to l uene conversion由图3可见,氧气含量在0%~4%之间时,甲苯转化率随氧气含量的增加而提高.但并不是氧气含量越高甲苯转化率就越大,当气流中氧气含量大于4%时,甲苯转化率基本持平.这可能是由于在0%~4%的低含量氧气条件下,体系产生的是寿命较短的氧活性物种,它可以直接与甲苯分子作用.而当氧含量超过4%时,在产生这些氧活性物种的同时,超出部分更多的是产生了寿命较长的氧活性物种,它们不能直接迅速地和甲苯分子作用.并且放电过程中产生的激发态N 原子可能与甲苯分子竞争该部分氧活性物种,导致甲苯转化率基本不变[13].2.1.2 NTP -P -O 2/A r 体系为验证高能电子对光催化剂T i O 2的作用,在氩气背景加少量氧气的等离子体氛围下考察T i O 2活性.研究表明[14-15],氩气被击穿形成放电,产生大量电子和离子,电子在电场的作用下加速运动形成高能电子,高能电子与基态氩原子碰撞,使基态氩原子获得能量跃迁到激发态,激发态的氩原子或更高的激发态氩原子跃迁回亚稳态或共振能级释放出光能.即A r+e *Ar *+e A r *A r+hv 或者A r**Ar *+hv激发态氩原子释放的光谱波段集中在690~800nm 或400~850nm 范围内,均落在可见光范围,也即在氩气背景氛围中其紫外光是可以忽略的.NTP -P-O 2/A r 体系下能量密度对甲苯转化率的影响如图4所示.图4 能量密度对甲苯转化率的影响F ig .4 E ffect o f energy density on toluene conversi on由图4可知,在氩气为主要背景的等离子体氛围下放置T i O 2亦能提高甲苯的转化率,提高幅度约5%.可见,T i O 2在发射可见光的氩等离子体氛围下仍具有一定活性.而实验室制备的T i O 2光催化剂在可见光范围内是不响应的,因此这极有可能是由高能电子激活光催化剂引起的.介质阻挡放电的特征参数如表1所示.表1 空气介质阻挡放电的特征参数T ab l e 1 The cha racte ristic pa rame ters of NT P i n a ir参数气体压强/Pa 电场强度/(V c m -1)电子能量/e V 电子密度/c m -3电离度数值105102~1051~10101410-4由表1可见,介质阻挡放电产生的电子能量在1~10e V 之间[10],有部分电子能量超过3 2e V.光催化剂T i O 2吸收这部分能量后被激活,从而引发 类光催化反应 ,继续光催化反应的过程.也即等离子体场内的紫外光和高能电子都可能激活光催化剂T i O 2.虽然T i O 2并没有使甲苯转化率提高很多,但这一结果却拓展了等离子体与光催化结合的思路.目前光催化剂在有效利用等离子体光源上存在很多问题,等离子体在产生紫外线的量上也存在先天不足.因此,若能在产生紫外线的同时可以产生能量相对较高的电子,则有望解决这一问题,这无疑将极大地促进等离子体与光催化技术的有机结合.另外,实验中还发现存在T i O 2时,在氩气为主要背景下的甲苯转化率要比以氮气为主要背景下的转化率高得多,结果如图5所示.29第11期陈华鑫等:低温等离子体结合光催化剂T i O 2去除甲苯图5 不同背景气氛下能量密度对甲苯转化率的影响F i g.5 E ffect o f energy densit y on to l uene conversion at differentbackg round a t m osphere由图5可见,能量密度为1000J/L时,氩气主要背景下甲苯转化率达到98 5%,而氮气主要背景下甲苯转化率则为87%.虽然目前还不能完全解释清楚其内在机理,但这可能和高能粒子的类型(电子、A r*、N*2等)以及它们的能量状态有关.亚稳态的N*2能量为6 17e V,而激发态的A r*能量为13e V,是N*2能量的2倍多.另外,氩气背景中产生的电子具有更高的能量.根据冉绍尔(R a m sauer)原则,A r分子和低能电子碰撞具有最小横截面,N2分子和低能电子碰撞的横截面则相对大得多.碰撞截面越小,与分子碰撞后电子获得的能量就越高,因此,氩气背景下能获得较高能量的电子.由于这两方面的共同作用,导致NTP-P-O2/A r体系下甲苯转化率比NTP-P-O2/N2体系下高得多.可见,在等离子体场中高能粒子对甲苯转化性能的影响要强于光源对其的影响. 2.1.3 NTP-P-O2A r/N2体系不同气体组分可能会直接影响等离子体的发射光谱以及等离子体本身的能量.因此,实验还考察了以N2为主要背景,同时加入少量氧气和氩气(A r10%,O25%,N285%)氛围下能量密度对甲苯转化率的影响,如图6所示.能量密度与外加电压的关系如图7所示.由图6可见,该体系有效地提高了甲苯的转化率,能量密度1000J/L时甲苯转化率达到了92%,而NTP-P-O2/N2体系下甲苯转化率为84%.另外,由图7可知,NTP-P-O2A r/N2体系下,达到相同能量密度所需的外加电压较NTP-P-O2/N2体系下低.也即相同电压下由于氩气的加入,能提高反应器的能量密度,能量利用率提高了.这可能是由于氩气的击穿电压远低于氮气的击穿电压[16],在介质阻挡放电中很容易电离,从而形成图6 能量密度对甲苯转化率的影响F ig.6 E ffect o f energy density on toluene conversi on图7 能量密度与电压的关系F i g.7 Energy density versus app lied vo ltage更多的等离子体,并参加各种化学反应.另外,如前所述,氮分子(C3 u(v =0) B3 g(v =0~ 4))产生的为波段集中在300~450nm的光谱,主要为紫外线区域.可以满足半导体T i O2所需的最低激发波长为380n m的要求.当体系中加入氩气后,它能使等离子体的电子密度增大,一方面使电子与甲苯直接碰撞的几率增大,从而提高甲苯转化率.另一方面,电子密度的增加使其碰撞激发氮分子的概率增大,激发到较高激发态的氮分子增多,从而使氮分子的光谱强度增强[16],进而使反应过程中光催化作用提高,进一步促进甲苯降解.2.2 NTP-P体系反应动力学研究2.2.1 动力学模型由于等离子体过程是一极其复杂的物理化学过程,加上光催化又是一复杂过程,因此要从微观的角度对等离子体-光催化降解甲苯体系建立动力学模型是极其困难的.本文从宏观经验的角度对该过程进行模拟,采用经典的动力学分析方法简化作用过程,并建立经验模型.由于能量密度受反应器停留时30华南理工大学学报(自然科学版)第36卷间的制约,为非独立变量,动力学研究时不宜用作独立因素考虑.而在其他条件相同的情况下,影响反应的决定因素为电场强度,将其作为独立因素变量.因此,实验中考察特定电场强度下,不同停留时间的甲苯转化率,并采用尝试法,确定其反应级数.当有外加电压时,两电极之间产生的电场为不均匀电场.要确切计算管内电场需考虑的因素很多(如放电间隙、介电常数等),而且由于介质的填充,电场在管内的分布也是比较复杂的.因此改用平均电场强度,采用算术平均值,即:E =VS式中:E 为平均电场强度,kV /m;V 为两电极间的电压,kV;S 为两电极间的距离,m .实验首先考察了在电场强度E =611kV /m 时,不同停留时间t 的速率常数,如图8所示.由图可知,反应基本符合一级反应的特征,因此该反应级数约为一级.图8 速率常数k 与时间t 的关系F ig .8 The kine tic constant k versus ti m e t2.2.2 电场强度对反应速率常数的影响对于等离子体场内的反应来说,在温度、压力等气体主要参数一定的情况下,电场强度可能是影响反应速率的主要因素.为此本文考察了不同电场强度下,不同停留时间的甲苯转化率,从而计算不同电场强度下的反应速率常数,如表2所示.表2 不同停留时间以及不同电场强度下的甲苯转化率和-ln(1-x )值T able 2 T he conversi on of to l uene and -ln(1-x )at d ifferent resi dence ti m e and field streng th停留时间/s E =389kV /mE =444kV /mE =500kV /mE =556kV /m转化率x /%-l n (1-x )转化率x /%-l n(1-x)转化率x /%-l n(1-x )转化率x /%-l n (1-x )13.229.70.352447.60.646263.00.994373.71.33608.820.50.229435.30.435447.90.652057.30.85106.615.10.163728.00.328537.50.470047.80.65015.312.00.127822.00.248530.80.368238.70.48944.49.50.099817.20.188725.60.295732.60.3945将电场强度E 对求得的反应速率常数k 作图,如图9所示.并对数据用指数曲线进行拟合,得方程为:图9 速率常数与电场强度的关系F i g .9 The k i ne ti c constant versus fie l d strengthk =0 05e(E /3.86)-0.108(1)所得拟和曲线方程的相关系数r 2=0 99902.并且当k =0时,求得E =297kV /m .此电场强度即为甲苯开始分解的最小电场强度,也即为反应器的起晕电场.综合方程为:k t =-l n (1-x )(2)其中:k =0 05e(E /3.86)-0.108(E 297).2.2.3 模型验证为验证上述模型,文中设计了如下实验.在甲苯初始质量浓度为370mg /m 3,停留时间为7 8s 的条件下,分别加8 5~11 5kV 电压,即电场强度分别为472、528、583、639k V /m.所得的实验结果和模型计算结果如图10所示.由图10可见,实验测得的数据与理论计算的数据基本吻合,说明模型方程可靠.另外,实验过程中还发现,其他条件不变,停留31第11期陈华鑫等:低温等离子体结合光催化剂T i O 2去除甲苯图10 模型计算值与实验值比较F i g.10 Co m pa rison o f calculated data and exper i m enta l da ta时间为13 2s,当外加电压小于或等于5 5k V(E 305kV/m)时,加电压前后甲苯质量浓度基本没有变化,产物中也没有发现CO、CO2等物质.因此,该电压极有可能是反应器的实际起晕电压.与前述计算所得的起晕电场E=297kV/m,即V=5.35kV比较相符.3 结论本文综合低温等离子体和光催化两种技术分析了低温等离子体-光催化降解甲苯的原理,实验证明,紫外光和高能电子均能激活T i O2.在发射可见光的NTP-P-O2/A r体系下,T i O2仍有一定活性,甲苯转化率较NTP-P-O2/N2体系下提高约5%.并且在等离子体场中高能粒子对甲苯降解性能的影响要强于光对其的影响.用经典的动力学分析方法,建立了低温等离子体-光催化体系降解甲苯的动力学模型,符合一级动力学模型.实验还对动力学模型进行了验证,模型计算值和实验值基本吻合.但目前对该体系的作用机理认识还不够深入全面,进一步探讨其分解污染物的作用机制是后期工作须解决的重要问题.参考文献:[1] K on i eczynski J,K o m osi nsk i B.M easure m ents and i nv est-iga ti ons o f em issi on of dust and gaseous po ll u tants fro mcircu l a ti ng flui d ized bed bo il ers[J].A rch itecture Env-iron m en tal P rotection,2007,33(1):3-13.[2] 郭玉芳,叶代启.废气治理的低温等离子体-催化协同净化技术[J].环境污染治理技术与设备,2003,4(7):41-46.G uo Y u-fang,Y e D a-i q.i Ca talysis-assisted non-the r m alp l as 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yun -H a K i m ,Seung -M i n Oh ,A tsush i O gata ,et a.l D e -com position o f gas -phase benzene using plas ma -dr i ven cata l yst (PDC )reactor packed w ith A g /T i O 2cata lyst [J].A pp lied Cata l ys i s B :Env iron m enta ,l 2005,56(3):213-220.[16] 董丽芳,毛志国,张连水,等.少量氩气对大气介质阻挡放电光谱的增强[J].光谱学与光谱分析,2005,25(10):1542-1544.D ong L -i fang ,M ao Zh-i guo ,Zhang L ian -shu,i et a.l Spec -trum of dielectr ic ba rr i e r discharge a t a t m ospher i c pres -sure i ntensifi ed by m i x i ng a little argon [J].Spectrosco -py and Spec tra l Ana l ys i s ,2005,25(10):1542-1544.Re moval of Tol uene by Non -Therm al P las m a Co m bi nedw ith Photocatalyst TiO 2H uang B i -chun Yang Yue Zhang X iao -m i n g YeD ai -qi(Schoo l o f Env i ron m enta l Sc i ence and Eng i neering ,South Ch i na U ni v ers it y of T echno logy ,G uang z hou 510006,G uangdong ,China)Abst ract :Non -ther m al p las m a -photocatalysis (NTP -P)is e m ployed to re m ove the to l u ene ex i s ti n g i n volatile or -ganic co mpounds (VOC s).The m echanis m s o f toluene re m ova l i n cl u ding the reaction m echanis m and the m acr o -dyna m ics are then ana lyzed i n the case o f adding O 2and A r to the NTP -P syste m.The results sho w that pho tocata -l y stT i O 2i m pr oves the re m oval rate of toluene i n not only the n itrogen p l a s m a fie l d (NTP -P -O 2/N 2)erad iati n g u-l trav io l e t ligh t but also t h e argon plas m a fie l d (NTP -P-A r)eradiati n g v isi b le li g h.t Th is supports the i d ea that both t h e UV ligh t and the h i g h -ener gy electron i n the p las m a fi e l d can activate T i O 2.Further m ore ,the to l u ene re m ova l rate in NTP -P -A r syste m is 5%h i g her t h an that in NTP -P -O 2/N 2syste m ,con fir m ing that h i g h-energy e lectron has greater effect on t h e degradation perfor m ance o f toluene ,as co mpared w it h UV ligh.t B ased on the c l a ssica lk i n etic analysi s m ethod ,a dyna m ic m ode l o f to luene degradation i n non -t h er m a l p las m a -photocatalysis syste m is estab -lished ,whose va lidity is proved fro m the consistency bet w een the ca lculated data and the experi m ental ones .K ey w ords :non -ther m al plas m a ;photocatalysis ;titania ;to l u ene ;reaction m echan is m;deg radati o n dyna m ics33第11期陈华鑫等:低温等离子体结合光催化剂T i O 2去除甲苯。

低温等离子体联合光催化技术降解甲苯的实验研究李晶欣;李坚;梁文俊;郑锋;金毓峑n;张欣【期刊名称】《环境污染与防治》【年(卷),期】2011(033)003【摘要】采用低温等离子体联合光催化技术降解甲苯,从电压、电源频率、甲苯气体流量、初始浓度和Mn2+掺杂量等方面考察其对甲苯降解率的影响,并对比γ-Al2O3、TiO2/γ-Al2O3和Mn1.0/TiO2/γ-Al2O3(Mn2+摩尔分数为1.0%)3种填料的甲苯降解能量利用效果.结果表明,在相同电压和频率条件下,3种填料的甲苯降解率依次为Mn1.0/TiO2/γ-Al2O3>TiO2/γ-Al2O3>γ-Al2O3,Mn1.0/TiO2/γ-Al2O3填料的甲苯降解率最高可达98.77%对于甲苯气体流量和初始浓度的增加,低温等离子体联合光催化技术具有很好的缓冲能力,当气体流量由1.5 L/min提高到3.0 L/min时,Mn1.0/TiO2/γ-Al2O3填料的甲苯降解率仅下降0.97百分点;Mn2+存在最佳掺杂量,Mn1.0/TiO2/γ-Al2O3的甲苯降解率优于Mn0.5/TiO2/γ-Al2O3(Mn2+摩尔分数为0.5%)和Mn1.5/TiO2/γ-Al2O3(Mn2+摩尔分数为1.5%);在能量效率方面.Mn1.0/TiO2/γ-Al2O3填料比γ-Al2O3、TiO2/γ-Al2O3填料分别提高了99.7%和16.9%.【总页数】5页(P69-73)【作者】李晶欣;李坚;梁文俊;郑锋;金毓峑n;张欣【作者单位】北京工业大学环境与能源工程学院,北京,100124;华北电力大学环境科学与工程学院,河北,保定,071003;北京工业大学环境与能源工程学院,北京,100124;北京工业大学环境与能源工程学院,北京,100124;北京工业大学环境与能源工程学院,北京,100124;北京工业大学环境与能源工程学院,北京,100124;河北大学工商学院,河北,保定,071000【正文语种】中文【相关文献】1.低温等离子体联合技术降解甲苯气体的研究 [J], 竹涛;李坚;梁文俊;豆宝娟;金毓崓2.低温等离子体自光催化技术降解燃油尾气中的苯系物 [J], 竹涛;万艳东;方岩;徐东耀;舒新前3.低温等离子体-催化联合技术去除甲苯的实验研究 [J], 梁文俊;马琳;李坚;崔思媛;刘欢;吕玲玲4.电晕-介质阻挡协同放电低温等离子体降解大流量甲苯废气的研究 [J], 唐爱民; 王星敏; 胥江河; 王松; 何茂松5.低温等离子体协同CeO2/13X催化降解甲苯 [J], 叶凯;刘香华;姜月;于颖;赵亚飞;庄烨;郑进保;陈秉辉因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。

低温等离子体技术去除苯的实验研究蔡慧煊邓启红* 周鑫杨天智（中南大学能源科学与工程学院，湖南长沙410083）摘要：多极点介质阻挡放电协同光催化的一种新型、高效的反应装置常温常压下被应用于室内空气净化，取得了明显的效果。

苯被选为实验处理物，作为一种典型的有机挥发物，具有很大的代表性。

该实验通过数字示波器测试得出了电压电流的数据，结合气流速度，得到了能量密度（SIE）的数值，通过气相色谱仪等检测仪器得到了苯的去除效率，并综合分析，获得该装置的最佳输入电压以使其能更有效的工作。

通过实验研究，这种新型的低温等离子体装置在同等条件下与传统方式相比，在处理苯等挥发性有机物时具有很好的效果。

Experimental Studies of Removing Benzene byNon-thermal PlasmaHuixuan Cai, Qihong Deng *, Xin Zhou, Tianzhi Y angSchool of Energy Science and Engineering, Central South UniversityChangsha, Hunan 410083 China*Corresponding author: qhdeng@Keywords: VOCs, DBD reactor, Non-thermal plasma, SIEAbstractA novel efficient plasma system, which consist of multiple-layer dielectric barrier discharges (DBD) reactor, is introduced for the abatement of volatile organic compounds (VOCs), this study proved the plasma system could convert VOCs effectively; Benzene, which is a typical matter among the VOCs，was chosen in this study for the research of removal efficiency, The applied voltage, current, were changed alone for optimization of system design; the specific input energy (SIE) was measured and calculated; The removal efficiency were detected by gas chromatograph (GC).In brief, compared with other existing plasma system, this study demonstrates that the novel system is capable to treat with the main source of indoor air pollution under low energy consumption.1. 引言随着生活质量的提升，越来越多的室内空气污染问题逐渐引起了人们的重视。

低温等离子体处理技术在废气处理中的应用研究一、引言环保问题是全球性问题，废气排放是众多污染源之一。

随着人们对环保意识的不断提升，废气治理技术也得到了越来越多的关注和研究。

作为一种高效、低污染的废气处理技术，低温等离子体处理技术因其成本低、效果好、安全可控等优点，近年来已成为废气治理技术的研究热点之一。

二、低温等离子体处理技术简介1. 概念及特点等离子体是独立的、带电的气体，具有广泛的应用前景。

低温等离子体处理技术是利用等离子体对有机污染物分解和氧化的一种新兴技术。

与传统的污染物处理技术相比，低温等离子体处理技术具有以下特点：（1）温度低。

处理过程中温度一般在100-1000 ℃之间，不会烧毁有机物的化学键，可实现有机物的高效处理。

（2）分解彻底。

等离子体具有高度活性，能通过一系列的离子反应分解有机物，将其分解为简单的无害物质。

（3）无二次污染。

等离子体处理过程中不需要添加任何化学物质，不存在二次污染问题。

（4）能耗低。

利用高电场强度产生等离子体进行废气处理过程中，能耗一般在10-100 W/m3之间，远低于其他废气处理技术。

2. 处理方法低温等离子体处理技术主要可分为以下几种：（1）光氧催化技术。

该技术利用光催化剂和紫外线辐射产生等离子体，对废气中的有机物进行催化分解。

（2）介质放电技术。

介质放电技术利用放电等离子体分解废气中的有害物质。

（3）非平衡等离子体技术。

该技术是利用电子能级的非平衡性代替传统热力学平衡态，提高化学反应的速率和选择性。

三、低温等离子体处理技术在废气处理中的应用研究1. 废气处理原理废气中的有机物经过各种反应，产生二氧化碳、水和其他无害物质。

低温等离子体处理技术利用高电场强度使气体分子电离，填充离子和电子在电场中受到强烈的加速作用，增加了其能级，形成等离子体体系。

这种体系的化学反应速率快，能清除废气中大部分的有机物。

2. 应用案例低温等离子体处理技术在废气处理领域已有多项成功应用案例。

低温等离子体协同光催化技术处理甲苯和硫化氢的
实验研究的开题报告
一、研究背景和意义
甲苯和硫化氢是有害气体，对人体和环境都有较大的危害。

目前，常用的净化方法有化学吸收、物理吸附、光催化等技术，但这些方法存在一些缺点，如效率低、成本高、处理效果不彻底等。

因此，有必要探索一种更加高效、低成本、彻底的气体净化技术。

低温等离子体技术是一种新型的气体处理技术，在污染物处理中具有许多优势，如高效率、可彻底清除污染物、操作简单等。

同时，光催化技术是一种将光能转化为化学能的技术，具有非常好的处理效果。

因此，将低温等离子体技术和光催化技术相结合，可以进一步提高气体污染物的处理效率和彻底程度。

二、研究内容和方法
本研究将采用低温等离子体与光催化相结合的技术，对甲苯和硫化氢进行处理。

主要包括以下几个方面：
1. 实验室制备低温等离子体发生器和光催化装置；
2. 调节参数，调试设备，确定最佳处理条件；
3. 采用红外光谱分析、质谱分析和气相色谱等技术，对污染物去除效率进行测定；
4. 对实验结果进行分析和讨论，探索低温等离子体与光催化技术协同处理甲苯和硫化氢的机理。

三、预期成果和意义
本研究将探索低温等离子体与光催化技术相结合的处理甲苯和硫化氢的新方法，预计获得以下成果：
1. 确定适宜的处理条件，提高污染物去除效率；
2. 探究低温等离子体与光催化技术协同处理甲苯和硫化氢的机理，为进一步优化技术提供理论基础；
3. 提供一种新型的气体净化技术，为环境保护和健康安全提供技术支持。

通过本研究，将为气体净化技术的发展提供一种新的思路和方法，对于降低大气污染物的排放、提高空气质量具有实际意义。

低温等离子体-催化联合技术去除甲苯的实验研究梁文俊;马琳;李坚;崔思媛;刘欢;吕玲玲【期刊名称】《北京工业大学学报》【年(卷),期】2014(040)002【摘要】以挥发性有机污染物(volatile organic compounds,VOCs)代表物质甲苯为去除对象,采用低温等离子体-催化联合技术对其降解开展研究.比较了3种催化剂(TiO2、BaTiO3、TiO2+BaTiO3)等离子体反应器及无催化剂(空管)反应器对甲苯降解性能的异同;考察了BaTiO3和TiO2不同质量比下混合催化剂对甲苯的降解效果,确定了2种材料的最佳配比;对比了不同等离子体反应器的能耗;对生成的反应产物进行了测定分析.结果表明:有催化剂反应器对甲苯的降解性能均优于无催化剂反应器;不同类型催化剂反应器对甲苯的降解性能高低依次为:TiO2+BaTiO3-BaTiO3-TiO2;BaTiO3和TiO2质量比为2.375∶1的等离子体反应器对甲苯的去除效果最好,降解率最高达75.2％,且能耗相比其他催化剂最低,20 kV时功率为138.8 W.【总页数】6页(P315-320)【作者】梁文俊;马琳;李坚;崔思媛;刘欢;吕玲玲【作者单位】北京工业大学环境与能源工程学院,北京 100124;北京工业大学环境与能源工程学院,北京 100124;北京工业大学环境与能源工程学院,北京 100124;北京工业大学环境与能源工程学院,北京 100124;北京工业大学环境与能源工程学院,北京 100124;北京工业大学环境与能源工程学院,北京 100124【正文语种】中文【中图分类】X701【相关文献】1.低温等离子体技术去除苯的实验研究 [J], 蔡慧煊;邓启红;周鑫;杨天智2.分子筛吸附—低温等离子体氧化去除甲苯 [J], 赵军杰;党小庆;秦彩虹;康忠利;郭惠;刘聘3.低温等离子体联合光催化技术降解甲苯的实验研究 [J], 李晶欣;李坚;梁文俊;郑锋;金毓峑n;张欣4.低温等离子体协同催化技术降解甲苯的研究 [J], 竹涛;李坚;何绪文;徐东耀;舒新前;梁文俊;金毓峑5.低温等离子体结合光催化剂TiO2去除甲苯 [J], 黄碧纯;杨岳;张晓明;叶代启因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。

低温等离子体处理废水与废气研究随着工业化进程的不断加快，废水、废气污染问题日益突出。

传统的污染治理方法，如生化处理、化学处理、物理处理等，虽然可以在一定程度上降低废水、废气的污染量，但存在着成本高、效率低等问题。

近年来，低温等离子体技术逐渐受到人们的重视，成为一种新的废水、废气处理方法。

一、低温等离子体技术的概述低温等离子体技术是指在低温条件下，通过电离气体产生等离子体的一种技术。

在等离子体中，气体分子发生了电离过程，产生了电子、正离子、自由基等活性物种，这些活性物种可以在化学反应中发挥作用，达到去除污染物的目的。

低温等离子体技术具有结构简单、处理效率高、能耗低等优点。

同时，由于处理过程中不需要加入任何化学药剂，避免了二次污染问题的产生。

因此，低温等离子体技术具有较好的应用前景。

二、低温等离子体处理废水1. 原理废水处理过程中，由于水体中溶解的有机物、无机物等污染物的存在，会导致水体变得混浊、土壤酸化等问题。

低温等离子体技术通过产生等离子体，使得水体中的污染物发生电离反应，化学反应过程中活性物种生成可以快速分解有机物、氧化无机物。

2. 应用案例在某企业的污水处理中心，使用了低温等离子体技术进行废水处理。

处理过后的废水基本上已经达到了排放标准，处理效率高、稳定性好，节约了企业的处理成本。

三、低温等离子体处理废气1. 原理废气中的有害物质，如二氧化硫、二氧化氮、一氧化碳等，会对环境和人体健康造成危害。

低温等离子体技术通过电离气体产生等离子体，在等离子体的作用下，催化氧化废气中的有害物质，将其转化为无害物质，达到净化空气的目的。

2. 应用案例在一家染料企业的废气处理中，采用了低温等离子体技术。

经过处理后，废气中的有害物质被较有效地去除，排放水平达到了国家标准。

四、低温等离子体技术在废水、废气处理中的发展趋势低温等离子体技术在废水、废气处理中具有较好的应用前景。

未来随着科技的发展，低温等离子体技术对废水、废气处理领域的影响将越来越大。