负载过渡金属催化剂上低碳烃选择催化还原氮氧化物的研究进展

过渡金属催化羰基化反应的最新研究进展
徐山梅;高帆;孙国庆;李明;权正军
【期刊名称】《西北师范大学学报（自然科学版）》
【年(卷),期】2024(60)3
【摘要】过渡金属催化羰基化反应是制备羰基化合物最直接的方法之一,近年来得到了迅速的发展.利用活性高且廉价的CO气体作羰基源,通过过渡金属催化的方法实现羰基化,是现代有机合成中构建含羰基化合物的有效方法.基于反应原料和产品氧化还原价态的改变等不同方式,将过渡金属催化羰基化反应分为四种主要类型:杂核亲核试剂的羰基化反应,碳亲核试剂的羰基化反应,碳亲电试剂的羰基化反应和还原偶联的羰基化反应,分别综述了各类型羰基化反应的最新研究进展.
【总页数】20页(P5-24)
【作者】徐山梅;高帆;孙国庆;李明;权正军
【作者单位】保水化学功能材料甘肃省国际科技合作基地
【正文语种】中文
【中图分类】O621.3
【相关文献】
1.过渡金属钯催化的炔烃羰基化反应新进展
2.过渡金属催化的羰基化合物及含酸性氢化合物的α-芳基化反应
3.过渡金属催化氯代物的羰基化反应研究进展
4.第Ⅷ族过渡金属配合物催化羰基化合物硅氢化的反应机理
5.过渡金属催化1,3-二羰基化合物不对称烯丙基烷基化反应的研究进展
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过渡金属电催化还原氮氧化物氮氧化物（NOx）是一类由氮氧化合物组成的气体，包括氮氧化物（NO）和二氧化氮（NO2）。

它们是大气污染的主要成分之一，对人类健康和环境产生严重影响。

因此，寻找有效的方法来降低氮氧化物的排放是一个重要的课题。

过渡金属电催化还原氮氧化物是一种被广泛研究和应用的方法。

该方法利用过渡金属作为催化剂，在适当的电位下将氮氧化物转化为无害的氮气（N2）或氨（NH3）。

以下将详细介绍过渡金属电催化还原氮氧化物的原理、影响因素以及应用前景。

过渡金属电催化还原氮氧化物的原理是利用过渡金属催化剂的氧化还原能力。

在催化剂的表面上，氮氧化物分子吸附并与催化剂表面的氧化物物种反应，从而实现氮氧化物的还原。

催化剂的选择是关键因素，一些常用的过渡金属催化剂包括铜、铁、钴等。

影响过渡金属电催化还原氮氧化物效果的因素有很多，其中包括催化剂的种类、催化剂的负载方式、催化剂的活性位点以及反应条件等。

催化剂的种类是决定催化剂活性的重要因素，不同的过渡金属具有不同的催化活性。

催化剂的负载方式也会影响催化剂的活性和稳定性，常见的负载方式有担载在碳、氧化铝等载体上。

催化剂的活性位点是指催化剂表面上能够发生反应的位置，通过调控催化剂的活性位点可以提高催化剂的活性。

反应条件，如温度、气氛等，也会对反应的效果产生影响。

过渡金属电催化还原氮氧化物具有广泛的应用前景。

一方面，它可以用于工业废气的净化，如汽车尾气、电厂废气等。

减少氮氧化物的排放，有助于改善大气环境质量，减少空气污染的程度。

另一方面，它也可以用于氮氧化物的合成。

氮氧化物是重要的化学原料，可以用于合成氨、硝酸等化学品。

通过过渡金属电催化还原氮氧化物，可以高效、环保地合成氮氧化物。

然而，过渡金属电催化还原氮氧化物在实际应用中还面临一些挑战。

首先，催化剂的选择和设计是一个复杂的过程，需要考虑催化剂的活性、稳定性和成本等因素。

其次，反应条件的选择也需要进行优化，以实现高效的氮氧化物还原。

第 37卷 第2期2024 年4月Vol.37　No.2Apr. 2024引用格式：徐琪杰,王宏浩,吕丽荣,等.金属负载量对CuO/NiO⁃CeO 2催化CO⁃Prox 性能的影响[J].石油化工高等学校学报,2024,37(2):42-49.XU Qijie,WANG Honghao,LÜ Lirong,et al.Effect of Metal Loading on Catalytic CO⁃Prox Performance of CuO/NiO⁃CeO 2[J].Journal of Petrochemical Universities,2024,37(2):42-49.金属负载量对CuO/NiO⁃CeO 2催化CO⁃Prox性能的影响徐琪杰1， 王宏浩1， 吕丽荣2， 姜雅新1,3， 侯晓宁4， 张磊1， 高志贤1（1.辽宁石油化工大学 石油化工学院，辽宁 抚顺 113001；2.北京市科学技术研究院 资源环境研究所，北京 100095；3.北京中医药大学东方学院 医学检验技术学院，河北 沧州 061108；4.山西师范大学 化学与材料科学学院，山西 太原 030000）摘要：　为深度去除富氢气中的CO ，制备CO⁃Prox 催化性能较好的催化剂是目前的研究热点。

采用分步浸渍法制备了CuO/NiO⁃CeO 2催化剂，通过XRD 、BET 、H 2⁃TPR 、HR⁃TEM 等手段对催化剂进行表征，探究了金属Cu+Ni 的负载量（金属负载量）对催化剂结构、还原性能及其CO⁃Prox 性能的影响。

结果表明，CuO/NiO⁃CeO 2催化剂中均形成了Cu/Ni⁃O⁃Ce 固溶体；催化活性主要与高度分散在载体表面的Cu 物种和固溶体的浓度有关；当金属负载量为8%时，高度分散在载体表面的Cu 物种和固溶体的浓度较高，催化剂表现出较好的催化活性；在CO/H 2/CO 2/O 2/Ar 气氛下、反应温度为130 ℃、氧过量系数为1.2、质量空速为20 266 mL/（g·h ）的条件下，CO 转化率为95.9%，CO 氧化选择性为86.3%。

仅耗 ＮＨ。且要 在 ３ ０ Ｃ以上 使用 才 有 较 高 的去 除 ， ５ 率 和好 的抗 毒 性 能． 时 ， 将 Ｓ Ｒ 床 层 置 于锅 炉 此 须 Ｃ 空气 预 热器 和 除尘 器 前 ， 时 高浓度 烟 尘 对催 化 剂 此
Ｃ ， 金 属 和稀 土 元 素 化 合 物 作 为活 性组 分 ［ ， ｏ碱 ９ 对 ］
＊ 湖 南 省 自然 科 学 基 金 资 助 项 目（ ５ＪＯ ９ ） 湘 潭 大 学 博 士 跨 学 科 交 叉 研究 项 目（ ６ＮＤ０ ） ｏＪ４ Ｏ Ｏ 和 ０Ｉ １ １ ）博 士 、 副教 授 ｆ ）硕 士 生 ；）硕 士 ， 潭 大 学 化 工学 院 ，１ １ ５ 湖 南 湘 潭 ２ ３ 湘 ４ １０
更适 宜 的处 理方 法 ， 中一 个 重 要 的方 向就是 寻找 其
望 获 得 能大 大 降 低炭 还 原 ＮＯ 温度 的有 效 催 化 剂 ， 也 希望 能摸 清炭 还原 ＮＯ过 程Ｃ 参与 反应 的条件 ， Ｏ 为 开发 炭基 Ｃ 催 化还 原 ＮＯ 催化 剂作参 考 ． Ｏ
能够 代 替 ＮＨ。的还 原剂 ［ｓ， ２］ 以碳 、 Ｏ 和 低 碳 烃 尤 － Ｃ 其 是 Ｃ 和 Ｈ。 为还原 剂 的 Ｓ Ｒ催 化脱 ＮＯ 的研 Ｈ 等 Ｃ 究广 泛开 展起来 ， 中Ｃ 是 燃烧 烟气 的 固有 成分 ， 其 Ｏ 且含量 远远 高于 Ｎ 所 以备受关 注 ． Ｏ， 活 性 炭等 含 碳物 质 本 身具 有 良好 的还 原性 ， 用
１ 实验 部 分
１ １ 实验 用活性 炭及 催化 剂制 备 ．
实 验 用 活 性 炭 为 ｚ 一 １ ０ ｚ 一 １ １和 ｚ 一 ２ ５ Ｊ Ｏ ，Ｊ ０ Ｊ １ 三 种颗粒 炭 ， 其性 质见 表 １ ．

氮掺杂碳负载镍基催化剂的设计合成及其电催化性能研究摘要：随着环境污染问题的日益严重，能源转化领域的研究备受关注。

设计、合成高效的催化剂是此领域的研究热点之一。

本研究采用杂化碳纳米材料为载体，将镍纳米材料与氮掺杂结合，制备出氮掺杂碳负载镍基催化剂。

通过SEM、TEM、XRD等表征手段对催化剂进行表征。

结果表明，氮掺杂对载体的晶格结构、表面电子结构和电荷密度分布有显著的影响，能够显著提升催化剂的电催化活性。

在酸性条件下，该催化剂对硫酸盐电解液中的氢气进行电催化还原反应时，表现出优异的电化学催化活性，且稳定性较好。

因此，该催化剂有望在能源转化领域中得到应用。

关键词：氮掺杂碳；镍纳米材料；催化剂；电催化性能；能源转化Introduction:随着全球对清洁能源需求的增加，能源转化领域的研究成为了研究的热点之一。

设计、合成高效的催化剂对于促进氢燃料电池和电化学制氢的发展至关重要。

传统的催化剂主要有Pt、Pd、Ru等，但是它们的使用受到了价格和供应的限制。

因此，寻找替代高效催化剂成为了研究重点之一。

杂化碳纳米材料因其特殊的晶体结构、优良的化学稳定性和高的导电性能，成为了作为载体制备催化剂的一种优良选择。

此外，将含氮组分掺杂到碳材料中，不仅可以增强催化剂对氧化物的吸附能力，还可以优化电子亲和力和电子密度分布等催化剂的属性，从而提升其催化活性。

本研究通过掺杂氮元素改变载体表面电荷分布和电子亲和力，将镍纳米材料均匀负载在氮掺杂碳载体上，制备出氮掺杂碳负载镍基催化剂。

采用SEM、TEM、XRD等表征手段对催化剂进行表征，并研究催化剂的电催化性能。

Results and discussion:实验结果表明，将镍纳米材料与氮掺杂碳载体结合，制备出氮掺杂碳负载镍基催化剂后，其表面结构得到了显著的改善。

此外，氮掺杂也使得催化剂电子密度分布更加均匀，并增强了界面导电性能。

这些因素促进了活性位点在表面形成，优化了催化剂的催化活性。

贵金属催化剂低温催化氧化一氧化碳研究进展
代欣;任德志;郭律;朱敬芳;于飞;常仕英
【期刊名称】《功能材料》
【年(卷),期】2024(55)1
【摘要】随着“双碳”政策的不断推行以及人们环保意识的不断提高,一氧化碳(CO)作为典型的大气污染物,已成为工业废气和汽车尾气排放的主要控制对象。

贵金属型CO氧化催化剂具有优异的低温活性、抗中毒抗性能,是CO催化氧化处理的最为有效的手段之一。

基于贵金属型CO氧化催化剂的研究现状,重点围绕Pt、Pd、Au、Ag、Rh贵金属催化剂的贵金属调控技术和载体可控技术进行综述,总结了贵金属型CO氧化催化剂的性能优化策略和发展方向,为开发高性能的CO氧化催化剂提供指导。

【总页数】8页(P1060-1067)
【作者】代欣;任德志;郭律;朱敬芳;于飞;常仕英
【作者单位】昆明贵金属研究所;昆明贵研催化剂有限责任公司;贵研催化剂(东营)有限公司
【正文语种】中文
【中图分类】TQ031.7
【相关文献】
1.低温等离子体协同催化剂催化氧化一氧化碳的研究
2.一氧化碳低温催化还原脱除氮氧化物的催化剂
3.铜基一氧化碳低温变换催化剂的研究进展
4.一氧化碳低温变
换催化剂研究进展5.负载贵金属催化剂在甲醛低温氧化消除反应中的应用研究进展
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甲醇制烯烃过程研究进展摘要：甲醇制烯烃是一种具有广泛应用前景的新型工业化合成技术，近年来得到了广泛关注和研究。

本文主要综述了甲醇制烯烃过程的研究进展，包括催化剂的选择和改性、反应机理、反应条件对产物选择性和反应副产物的生成等方面。

通过对近年来的研究成果进行梳理和总结，展望了甲醇制烯烃反应的未来发展趋势，以期为该领域的研究提供参考。

关键词：甲醇制烯烃；催化剂；产物选择性；副产物生成；反应机理甲醇制烯烃是一种重要的化学反应，可以通过催化剂在高温下将甲醇转化为烯烃。

这种反应在工业上有广泛的应用，可以制备出许多有用的化学品，例如丙烯、丁二烯、异戊烯等。

因此，甲醇制烯烃的研究一直受到工业和学术界的关注。

在甲醇制烯烃反应中，催化剂是一个至关重要的因素。

催化剂可以提高反应速率、选择性和产物收率，同时减少副反应和能量消耗。

目前，许多催化剂被广泛应用于甲醇制烯烃反应中，如MFI型分子筛、SAPO-34、铝硅酸盐等。

不同的催化剂会对反应产物和副产物的生成规律产生不同的影响。

在本文中，我们将综述甲醇制烯烃过程中的催化剂、反应机理和影响反应效果的因素，并分析近年来该领域的研究进展和未来的发展方向，为该领域的研究提供参考。

一、甲醇制烯烃过程的催化剂使用研究在甲醇制烯烃反应中，催化剂是一个非常重要的因素。

目前，常用的催化剂主要包括MFI型分子筛、SAPO-34、铝硅酸盐等。

MFI型分子筛是最早被应用于甲醇制烯烃反应中的催化剂之一。

它具有优异的酸性和空间结构，能够有效地将甲醇转化为烯烃。

然而，MFI型分子筛也存在一些问题，例如易于积炭、反应活性难以维持等。

为了解决这些问题，研究人员对MFI型分子筛进行了改性，如添加钼、锆、镓等元素，制备Mo/HZSM-5、Zr/HZSM-5和Ga/HZSM-5等复合催化剂，能够提高催化剂的稳定性和活性，同时还可以控制烯烃的选择性。

SAPO-34是另一种常用的催化剂，它是一种层状的磷硅酸盐分子筛，具有独特的结构和催化性能。

第53卷第2期 辽 宁 化 工 Vol.53，No. 2 2024年2月 Liaoning Chemical Industry February，2024过渡金属催化的炔烃碳金属化串联环化反应研究进展聂敏铃（温州大学 化学与材料工程学院，浙江 温州 325035）摘 要：用过渡金属催化炔烃与有机硼试剂的加成反应，经过碳金属化串联环化可实现炔烃的不对称官能团化。

其中芳基硼酸因其高亲电性、高稳定性和来源广泛的特点最常被使用。

主要综述了近年来各种过渡金属催化的炔烃与芳基硼酸的碳金属化串联环化反应研究进展。

关 键 词：过渡金属；炔烃；芳基硼酸；碳金属化；串联环化中图分类号：O621 文献标识码：A 文章编号：1004-0935（2024）02-0289-05近年来，利用过渡金属催化转化构建碳碳键的方法已经被广泛研究。

特别是过渡金属催化的串联环化反应，可以从相对简单的原料出发，使用单一的催化剂，“一锅法”合成结构复杂的分子，具有效率高、原子经济性好、对环境保护友好等优点，因此受到许多科研人员的关注[1]。

用过渡金属催化炔烃与有机硼试剂的加成反应，经过碳金属化串联环化可实现炔烃的不对称官能团化。

其中芳基硼酸因其具有高亲电性、高稳定性和来源广泛的特点最常被使用[2-4]。

在过渡金属的使用中，主要以钯[5-11]、铑[12-19]等贵金属催化为主，后期也逐渐发展了 镍[20-25]、钴[26]、铜[27]等廉价金属催化的方法。

本文主要从贵金属催化和廉价金属催化2个方面综述近年来过渡金属催化的炔烃与芳基硼酸碳金属化串联环化反应研究进展。

1 贵金属催化的炔烃与芳基硼酸碳金属化串联环化反应2012年，陆熙炎[5]课题组报道了钯（Ⅱ）催化的烯酮-炔与芳基硼酸的对映选择性芳基化-环化反应，如图1所示。

该反应底物1.1经历碳钯化后先形成烯基钯阳离子中间体1.2，然后发生分子内碳碳双键插入得到中间体1.3，最后质子化得到产物1.4。

ZSM-5分子筛合成和改性的研究进展摘要：ZSM-5分子筛在工业中应用广泛。

本文详细阐述了ZSM-5沸石分子筛的各种合成方法，并介绍了常用的高温水热处理、金属改性和磷改性等改性技术现状及其应用。

关键词：ZSM-5，分子筛，合成，改性ZSM-5沸石分子筛是Mobil公司于20世纪70年代开发的一种高硅三维交叉直通道的新结构沸石分子筛。

ZSM-5分子筛属高硅五元环型沸石，其基本结构单元由8个五元环组成，这种基本结构单元通过共边联结成链状结构，然后再围成沸石骨架，其理想晶胞组成为：Na n(Al n Si96-n O192)·16H2O。

该沸石分子筛亲油疏水，热和水热稳定性高，大多数的孔径为0.55nm左右，属于中孔沸石。

由于其独特的孔结构不仅为择形催化提供了空间限制作用，而且为反应物和产物提供了丰富的进出通道，也为制备高选择性、高活性、抗积炭失活性能强的工业催化剂提供了晶体结构基础。

由此，其成为了石油工业中择形反应中最重要的催化材料之一。

不仅如此，ZSM-5分子筛在精细化工和环境保护等领域中也得到了广泛的应用。

因此，对ZSM-5分子筛的研究具有重要的理论意义和实践价值。

本文在介绍ZSM-5分子筛结构的基础上，分析总结了ZSM-5分子筛的各种合成方法，如有机胺合成，无机胺合成等方法。

此外，浅述了ZSM-5分子筛在改性方面的研究，以及未来ZSM-5分子筛的重点研究方向。

1 ZSM-5分子筛的结构ZSM-5分子筛属于正交晶系，晶胞参数[1]为a=2.017nm，b=1.996nm，c=1.343nm。

ZSM-5的晶胞组成可表示为Na n(Al n Si96-n O192)·16H2O。

式中n是晶胞中Al原子个数，可以由0~27变化，即硅铝物质的量比可以在较大范围内改变，但硅铝原子总数为96个。

ZSM-5分子筛的晶体结构由硅(铝)氧四面体所构成。

硅(铝)氧四面体通过公用顶点氧桥形成五元硅(铝)环，8个这样的五元环组成ZSM-5分子筛的基本结构单元。

负载型金属催化剂的热稳定机制杨晓丽;苏雄;杨小峰;黄延强;王爱琴;张涛【摘要】负载型金属催化剂是一类重要的催化材料,在石油炼制、环境保护以及材料合成等领域起着重要的作用.然而,由于活性金属在反应环境下容易烧结团聚,以致活性降低乃至失活,因此,如何提高其热稳定性成为负载型金属催化剂研究的一个关键问题.概述了催化剂的金属团聚成因及其稳定机制.简要介绍了Ostwald效应以及颗粒合并长大两种团聚模型,从热力学角度解释了导致催化剂烧结团聚的原因.总结了现阶段几种提高负载型金属催化剂热稳定性能的方法,具体包括以包覆封装隔离为原理的物理方法,以及以形成化学键为基础的化学方法,可为进一步开发高热稳定性的负载型金属催化剂提供借鉴.【期刊名称】《化工学报》【年(卷),期】2016(067)001【总页数】10页(P73-82)【关键词】负载型金属催化剂;稳定性;团聚;烧结;稳定机制;稳定策略【作者】杨晓丽;苏雄;杨小峰;黄延强;王爱琴;张涛【作者单位】中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连116023;中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连116023;中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连116023;中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连116023;中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连116023;中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连116023【正文语种】中文【中图分类】TQ032.42015-10-14收到初稿，2015-11-26收到修改稿。

联系人：张涛。

第一作者：杨晓丽（1992—），女，硕士研究生。

Received date: 2015-10-14.催化剂作为化学工业的基础，在现代工业生产活动中起着关键作用，其中90%以上的化学工业过程都是在催化剂作用的条件下实现的[1]。

而负载型金属催化剂因其具有制备过程简单、高活性和选择性、低腐蚀性、易重复利用等优点，成为应用最为广泛的催化剂之一[2-4]。

铈基催化剂用于CO选择性催化还原NOx的研究进展康嘉霓;邓双;王海强;苏发兵;陈卓苗;熊雨苏【期刊名称】《化学研究与应用》【年(卷),期】2024(36)5【摘要】CO选择性催化还原NO技术(CO-SCR)是利用烟气中CO作为还原剂,将NO,还原为N_(2);与目前普遍应用的氨选择性催化脱硝(NH_(3)-SCR)相比,避免了氨还原剂的使用及逃逸等问题,且同时脱除CO和NO大气污染物,极具应用潜力。

稀土金属铈氧化物因其优异的氧传递能力,可作为载体或助催化剂有效提高COSCR 催化反应性能。

本文系统比较以氧化铈(CeO_(2))作为载体和活性组分的两大类催化剂体系的CO-SCR脱硝性能,探讨烟气成分(O_(2)、SO_(2)和H_(2)O)对铈基催化剂CO-SCR活性的影响,揭示了催化剂的构效关系;并且归纳总结了铈基催化剂上CO-SCR可能的反应机理。

可通过载体改性、活性金属掺杂、形貌调控、制备条件优化等手段,开发具有较宽反应温度区间及抗氧抗硫性能的铈基CO-SCR脱硝催化剂。

【总页数】13页(P942-954)【作者】康嘉霓;邓双;王海强;苏发兵;陈卓苗;熊雨苏【作者单位】环境基准与风险评估国家重点实验室;浙江大学环境与资源学院环境技术研究所;浙江省工业锅炉炉窑烟气污染控制工程技术研究中心;中国科学院过程工程研究所【正文语种】中文【中图分类】O643.3【相关文献】1.铈基催化剂用于NH3选择性催化还原NOx的研究进展2.Ce基催化剂NH3选择性催化还原NOx的研究进展3.Ir基催化剂用于CO选择性催化还原NO的研究进展4.铁基催化剂用于氨选择性催化还原氮氧化物研究进展5.铈基催化剂用于NH_3选择性催化氧化的研究进展因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。

碳 的 复 合 催 化 剂 C o T A P c /g -Q jN u 利 用 扫 描 电 子 显 微 镜 、透 射 电 子 显 微 镋 以 及 X 射 线 二 维 衍 射 仪 等 对 CoTAPc/
g-C3N4的 微 观 形 貌 和 晶 体 结 构 进 行 表 征 ；利 用 荧 光 光 谱 和 光 电 流 测 试 对 CoTAPc/g-C3N4 的 催 化 机 理 进 行 分 析 。表
Key words：g-C3N4 ；tetraaminocobalt phthalocyanine；photocatalysis；reduction of carbon dioxide
收稿日期：2021_01 —09 网络出版日期： 2021 —03—30 基金项 目 ：国家自然科学基金项目（51103133) 作者简 介 ：王 纯 （ 1997— ），女 ，安徽安庆人，硕士研究生，主要从事光催化方面的研究。 通信作者：吕汪洋，E-mail: lUWy@zstu.
本文通过回流法将四氨基钴酞菁负载到片状 g-C3N4 上 ，制备得到具有宽光谱响应的复合催化剂 CoTAPc/g-C3N4，采 用 扫 描 电 镜 、透射电镜、紫外分 光 光 度 计 和 红 外 光 谱 仪 等 对 其 进 行 表 征 ，在氙灯照 射下 进 行 C〇TA Pc/g-C3N4 的光催化还原二氧化碳 实 验 ，并通过荧光分光光度计和光电流测试研究光 催化机理，为 阐 明 C o T A P c 与 g-C3N4 协同催化的 机制提供理论依据。
浙 江 理 工 大 学 学 报 ， 2021，45(4): 462-469 Journal of Zhejiang Sci-Tech University D ()I：10. 3969/j.issn.l673-3851(n).2021. 04.004

１ ， 元 素分析 谱线 为 ２８８２ｎ ５Ｓ钴 ３ ． ｍ． ９
Ｉ Ｐ测定 之前 ， ｏＣ ｓ催 化剂样 品用 少量 混合 Ｃ Ｃ ／ ＮＴ 酸 液 在 Ｍｕｔ ａ ｅ３ ０ （ 地 利安 东 帕） 波反 应 器 ｌｗ ｖ ０ ０ 奥 ｉ 微
内进 行微 波辐射 消解 ． 波消解 条件 为 ： 微 称取 ２０ｍｇ ０ 催化 剂样 品 ， 添加 ６ ｍＬ 浓 Ｈ ＮＯ３ 溶液 和 ２ｍＬＨ２ ２ Ｏ 溶 液 ， 于聚 四氟微 波 反 应 罐 内 ， 封 自生压 力 ， 置 密 经 １ ｎ 功率 升 高 至 １ ０ ， 持 ３ ｎ ｌ级 风 ５ｍｉ， ０Ｗ 保 ４ ０ ｍｉ，
Ｃ ／ｉ ２ ａ ｌｓ，ｗｈｌ Ｃ ＃ Ａ１ ３ ｎ ｏＳＯ ａ ｌｓ ａ ｅ ｉｈｒｓｌ ｔ ｉ ５ ａｄ ａｖ ｌｅｔａ ｏＣ ｓ ａａ ｓ ｏＳＯ ｔｙｔ ｃａ ｉ ｏ － ２ ｄＣ ／ｉ ２ ｔ ｙｔｈ ｖ ｇ ｅ ｅ ｉ ｔ Ｃ ＋ ｎ ＂ａ ｎＣ ／ＮＴ ｔｌ ｔ ｅ ０ ａ ｃａ ｓ ｈ ｅ ｃｖｙ ｕ ｈ ｃ ｙ．
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通讯 作者 ：李振 花 ，ｌｈｎ ｕ０ １ ｍａｌｏ ｉ ｅｈ ａ ０＠ｇ ｉｃｍ． ｚ ．
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第４ ５卷 第 ４期 பைடு நூலகம்
Ｃ 体积 比大于 １ Ｏ ． ８的情况 ， 相对于铁基催化剂有更 高 的活性 ， 并且 对 于高 碳烃 类 的选 择 性更 高 ， 因此 在 以天然气 为合成 气原料来 源 时主要采用这 类催化

氮掺杂碳纳米材料在氧还原反应催化剂中的研究进展摘要：长期以来，碳材料负载高分散的铂催化剂及其合金材料一直是商业化质子交换膜燃料电池（PEMFC）中氧还原反应和氢氧化反应十分有效的催化剂。

但由于Pt基催化剂成本高、电化学条件下稳定性差、易CO中毒以及氧还原反应（ORR）动力学迟缓等一系列问题，阻碍了其在燃料电池中的进一步应用和大规模生产。

相比之下，氮掺杂碳纳米材料具有低成本、高活性、高稳定性、环境友好等特点，这些优异的性能使其在燃料电池领域有着广阔的应用前景。

结合近几年国内外研究现状，综述了原位掺杂法、后掺杂合成法和直接热解法等3种氮掺杂碳纳米材料的制备方法，并分析了各自的优点和不足之处，及其作为ORR催化剂的研究进展。

最后，对未来氮掺杂碳纳米材料催化剂研究的主要发展方向进行了展望。

关键词：氮掺杂碳纳米材料；氧还原反应；燃料电池能源短缺和环境污染成为当今世界日益严重的问题，因此高效利用清洁可再生燃料发电的燃料电池越来越受到人们的关注。

燃料电池是一种利用催化剂将化学能转化为电能的电池装置，与一般电池不同，只要有燃料和氧化剂持续供给，它就能连续不断地放电，而不用反复充电［1-6］。

燃料电池中的电催化反应包括阴极氧还原反应（Oxygen reduction reaction，ORR）和阳极氢氧化反应（Hydrogen oxidation rection，HOR）。

质子交换膜燃料电池（Proton exchange membrane fuel cell，PEMFC）是一种应用前景更广阔的新能源发电装置。

由于其工作温度低、体积小，适用于电动汽车的动力源，被业内公认为是电动汽车的未来发展方向，已成为世界各国燃料电池研究的热点。

长期以来，碳材料负载高分散的铂金属（如Pt/C催化剂）及其合金材料一直是商业化PEMFC中氧还原反应和氢氧化反应十分有效的催化剂。

由于氧还原是多电子反应，其反应速率比氢氧化反应慢几个数量级，因此阴极需要比阳极更多的Pt基催化剂用来加速氧的还原［7-8］。

• 具有较好的加氢活性,因此人们主要采用Pt作为
2 SCO去除氮氧化物
• 烟气中NO浓度较低,故依靠烟气中的O2直接氧化 NO
• 的速度极低,没有工业应用价值。为加速低浓度 NO的氧
• 化,可采用氧化剂直接氧化或催化氧化的方法。国 外对O3、
• Cl2、ClO2、KMnO4、H2O2、K2Cr2O7、 (NH4)2Cr2O7等氧化剂直接氧
催化法去除氮氧化物
2019013157 李慧妍
NOX可以诱发光化学烟雾和酸雨，是主要的大气污染 物之一。全球NOX的排放量目前已达35 Mt/a，其中95% 以上来自化石燃料的燃烧过程。燃烧烟气中NO占NOX总 量的90%以上。因此，必须在NOX排放进入大气前对其进 行有效的净化处理。目前研究最深入的处理方法有SCR法 和SCO法。
• 行了深入的探讨,大量实验数据证明,这2种方法都 有各自
• 的优势。随着研究的深入,可以摸索出适用于工业 化的NOX
• 去除方法。届时企业可以根据自身的实际情况,选 用不同的
• 方法,降低氮氧化物的排放量。
谢谢！
• 2.1 分子筛及其负载型催化剂 • 用于处理NO的分子筛催化剂,大多用于还原法和
分解
• 法处理工艺,如Cu-ZSM-5催化剂及Co-ZSM-5催化 剂
• 等。用于氧化反应的分子筛催化剂只有少量文献 报道,主要
• 为过渡金属离子交换分子筛和特定类型的沸石分 子筛,且这
• 些分子筛催化剂仅表现出高温活性[19]。
• 1.2 以炭为还原剂去除氮氧化物 • C-NO反应是气-固异相反应,所需的反应温度很高。 • 1983年Chan等[4]发现,炭中天然存在的某些金属
类矿物质
• 能催化C-NO反应,可使反应在较低温度下进行。 众多学

化工进展CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS 2016年第35卷第10期·3180·二氧化碳加氢逆水汽变换反应的研究进展徐海成，戈亮（海军装备部装备采购中心，北京 100071）摘要：化石能源的热能利用产生大量的CO2，破坏了地球生态系统中的碳平衡，严重威胁人类的可持续发展。

利用可再生能源产生的氢气与CO2通过逆水汽变换（RWGS）反应产生CO可以作为F-T合成的主要原料，有望部分替代煤制合成气路线，与此同时还是解决“弃风”、“弃光”等问题的有效方案之一。

本文归纳了近年来研究RWGS反应所使用的催化体系，包括负载型金属催化剂、复合氧化物催化剂和过渡金属碳化物催化剂；介绍了在不同催化剂上RWGS反应的反应机理。

重点分析了影响CO2加氢制CO选择性的因素，包括催化剂活性组分的颗粒尺寸、载体效应、助剂、反应条件等以及如何提高催化剂的高温稳定性。

总结了RWGS反应在不同催化体系上的优缺点，可为进一步设计高性能的RWGS反应催化剂提供借鉴。

关键词：二氧化碳；加氢；逆水汽变换；催化剂中图分类号：TQ 032.4 文献标志码：A 文章编号：1000–6613（2016）10–3180–10DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2016.10.023Progress on the catalytic hydrogenation of CO2via reverse water gas shiftreactionXU Haicheng，GE Liang（Naval Equipment Procurement Center，Beijing 100071，China）Abstract：The excess emission of CO2 through the combustion of fossil fuels，have triggered a severe crisis to the carbon balance in the earth’s ecological system and thus threatened the sustainable development of our economy and society. An attractive way to mitigate the problem is to utilize CO2 and the excess H2 generated from renewable energy sources，to produce CO via the reverse water gas shift reaction (RWGS)，which can be used as feedstock in the successive Fischer-Tropsch synthesis，and therefore could replace partially the coal-to-syngas route. Meanwhile，this strategy could provide a reference to the abandoned wind and light energy issues. In this review，the catalytic systems for the study of RWGS reaction in recent years were summarized，including supported metal catalysts，metal oxide catalysts and transition metal carbide catalysts. We also introduced the reaction mechanisms of RWGS reaction over different types of catalysts. The factors affecting the selectivity of CO2 hydrogenation to CO were analyzed，mainly including the particle size of active component，supports，promoters，reaction conditions，as well as the strategy to improve the catalyst stability when exposed toa high temperature environment. Moreover，the advantages and disadvantages of different catalysts inthe RWGS reaction were discussed，which can provide a guidance for the development of high-performance RWGS catalysts with increases CO selectivity and life.Key words：carbon dioxide；hydrogenation；reverse water gas shift reaction；catalyst收稿日期：2016-01-19；修改稿日期：2016-03-23。

综述+氮还原催化剂
氮还原催化剂是实现氮气还原为氨或肼等有用化合物的关键。

近年来，随着全球对可持续能源和绿色化学的需求不断增加，氮还原催化剂的研究受到了广泛关注。

本文综述了氮还原催化剂的研究进展，介绍了不同催化剂的催化机理和优缺点，为氮还原反应的优化提供参考。

目前，常用的氮还原催化剂主要包括金属氮化物、碳基材料和过渡金属催化剂等。

其中，金属氮化物催化剂具有高活性和选择性，但制备成本较高；碳基材料催化剂具有来源广泛、成本低等优点，但其催化活性较低；过渡金属催化剂则具有优异的催化性能和可控性，但其稳定性较差。

在催化机理方面，氮气分子在催化剂表面发生解离并形成活性中间体，随后通过吸附态或表面反应转化为氨或肼等产物。

因此，调控催化剂表面的电子结构和吸附性质是提高氮还原催化剂活性和选择性的关键因素之一。

此外，合理设计催化剂的形貌和结构也有助于提高其催化性能。

氮还原催化剂的研究仍面临许多挑战和机遇。

未来
的研究应该注重开发新型高效、低成本的催化剂体系，并深入研究其催化机理和应用前景。