大亚湾和岭澳一期核电站氚年排放量计算分析

第３３卷　２０１３拄　第１期　３月　核科学与工程　Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ　Ｖｏ１．３３　ＮＯ．１　

Ｍａｒ．２０１３　

大亚湾和岭澳一期核电站氚年排放量计算分析　单陈瑜　，石秀安　，蔡德昌　，韩　嵩　，李　雷　（１．中广核工程设计有限公司，深圳５１８０５７；２．中科华核电技术研究院，深圳５１８０２６）　摘要：本文依据氚在压水堆中的产生、扩散、渗透机制研究氚的计算原理，提出了一套有效地计算压水堆　核电站氚年排放量的计算方法。根据该方法并结合大亚湾和岭澳核电站的实际运行工况及参数计算氚　的逐年排放量，并通过计算值与核电站实测数据的比较证明了方法的合理与正确。　关键词：压水堆；氚；排放；Ｏｒｉｇｅｎ；ＭＣＮＰ　中图分类号：ＴＬ４１３，ＴＬ４２１　．１　文章标志码：Ａ　文章编号：０２５８—０９１８（２０１３）０１—００３１—０７　

Ａｎａｌｙｓｉｓ　ａｎｄ　ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎ　ｏｆ　ａｎｎｕａｌ　ｅｍｉｓｓｉｏｎｓ　ｏｆ　ｔｒｉｔｉｕｍ　ｆｏｒ　ｄａｙａ　ｂａｙ　ａｎｄ　ｌｉｎｇ　ａｏ　ｎｕｃｌｅａｒ　ｐｏｗｅｒ　ｐｌａｎｔｓ　

ＳＨＡＮ　Ｃｈｅｎ—ｙｕ　，ＳＨＩ　Ｘｉｕ—ａｎ　，ＣＡＩ　Ｄｅ—ｃｈａｎｇ　，ＨＡＮ　Ｓｏｎｇ　，ＬＩ　Ｌｅｉ　（１．Ｃｈｉｎａ　Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｐｏｗｅｒ　Ｄｅｓｉｇｎ　Ｃｏ．，Ｌｔｄ．，Ｓｈｅｎｚｈｅｎ　ｏｆ　Ｇｕａｎｇｄｏｎｇ　Ｐｒｏｖ．５１８０５７；　２．Ｃｈｉｎａ　Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｐｏｗｅｒ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　Ｒｅｓｅａｒｃｈ　Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ，Ｓｈｅｎｚｈｅｎ　ｏｆ　Ｇｕａｎｇｄｏｎｇ　Ｐｒｏｖ．５１８０２６）　

Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｈｉｓ　ｐａｐｅｒ　ｐｒｅｓｅｎｔｓ　ａｎ　ｅｆｆｅｃｔｉｖｅ　ｍｅｔｈｏｄｏｌｏｇｙ　ｆｏｒ　ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎ　ｏｆ　ａｎｎｕａｌ　ｅｍｉｓｓｉｏｎｓ　ｏｆ　ｔｒｉｔｉｕｍ　ｆｒｏｍ　ＰＷＲ，ｗｈｉｃｈ　ｉＳ　ｉｎ　ａｃｃｏｒｄａｎｃｅ　ｗｉｔｈ　ｔｈｅ　ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ　ｏｆ　ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ，　ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ，ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ　ｏｆ　ｔｒｉｔｉｕｍ　ｉｎ　ＰＷＲ．Ａｃｃｏｒｄｉｎｇ　ｔｏ　ｔｈｉｓ　ｍｅｔｈｏｄｏｌｏｇｙ　ａｎｄ　ａｃｔｕａｌ　ｏｐｅｒａｔｉｎｇ　ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ　ａｎｄ　ｐａｒａｍｅｔｅｒ　ｏｆ　ｔｈｅ　Ｄａｙａ　Ｂａｙ　ａｎｄ　Ｌｉｎｇ　Ａｏ　ＮＰＰｓ，ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎ　ｏｆ　ｔｈｅ　ａｎｎｕａｌ　ｅｍｉｓｓｉｏｎｓ　ｏｆ　ｔｒｉｔｉｕｍ　ｉｓ　ｓｈｏｗｎ　ａｎｄ　ｐｒｏｖｅｄ　ｒｅａｓｏｎａｂｌｅ　ａｎｄ　ｃｏｒｒｅｃｔ　ｂｙ　ｃｏｍｐａｒｉ’ｓｏｎ　ｂｅｔｗｅｅｎ　ｖａｌｕｅｓ　ｆｒｏｍ　ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎ　ａｎｄ　ｍｅａｓｕｒｅｄ　ｄａｔａ．　Ｋｅｙ　ｗｏｒｄｓ：ＰＷＲ；ｔｒｉｔｉｕｍ；ｅｍｉｓｓｉｏｎ；Ｏｒｉｇｅｎ；ＭＣＮＰ　

随着核能的发展，核电站运行过程中产生　的氚向环境中的排放量越来越引起人们的重　视。ＩＡＥＡ及我国核电法规对核电站的氚年排　放量有严格的规定，氚年排放量的限值也成为　一个核电厂址可建机组数量的主要制约因素　之一。　氚在压水堆中的产生、扩散、渗透以及排放　过程比较复杂。我国目前的在运行压水堆核电　机组中，氚年排放量的申请值大多是参考法国　早期同类型机组的设计值；但从大亚湾和岭澳　核电站的经验数据来看，这一套值已与我国当　前实际状况不相符合，氚年排放量的实测值经　

收稿日期：２０１１－０５—１０；修回日期：２０１２－０９—１２　作者简介：单陈瑜（１９８３一），男，江苏泰州人，工程师，硕士，从事堆芯设计和源项等方面的研究　

３１　常超过设计值。以往国内设计单位在设计时仅　进行了经验反馈评价或者简单估算，尚无应用　于工程设计的新氚源项值；而法国设计人员目　前也没有给出确定的氚排放量计算方法，依然　根据法国电站的实测数据进行氚源项的设计。　基于这种情况，从氚在堆内的产生机理出发，计　算其生成量，以确定每台核电机组的氚年排放　量申请值十分必要。　本文详细研究了氚的产生途径，提出了一　套有效地计算压水堆核电站氚年排放量的计算　方法，在计算堆芯多区多群中子注量率的基础　上不仅考虑燃料组件和反应堆冷却剂中氚的产　生，而且开创性地为二次中子源中的产氚反应　建模。根据该方法并结合大亚湾和岭澳核电站　的实际运行工况及参数，计算了氚的逐年排放　量。同时，通过计算值与核电站实测数据的比　较表明，该计算方法是合理正确的。　１　氚的特性　氚是一种低毒性放射性核素，半衰期　１２．３３年，发生８一衰变产生稳定的。Ｈｅ。氚衰变　发出的ｊ３射线平均能量为５．７　ｋｅＶ，最大为　１８．６　ｋｅＶ，在环境中可以通过与周围物质的相　互作用而使其分子激发或化学键受到破坏，并　形成电子、离子对和自由基，进一步对物质产生　辐射效应ｌ＿】　］。　多数金属对氚有极大的溶解能力。氚在固　体材料中由于浓度分布不同而造成氚从高浓度　向低浓度迁移流动的现象被称为扩散；而氚在　固体材料中的渗透是一个复杂的物理、化学过　程，与氚在材料中的溶解和扩散过程密切　相关　。　氚易溶于水，由于其在压水堆中不能被三　废系统有效去除且半衰期与反应堆运行时间相　比极长，故会在回路中滞留。反应堆正常运行　时会把冷却剂中的氚浓度控制在一定范围内，　并拟定合理的计划定期排放。　２氚在压水堆中产量的计算方法　２．１产生来源　在压水堆中，氚主要是由运行时燃料的裂　变反应和冷却剂中的硼、锂、氘＿４　以及二次中　３２　子源中铍受到中子活化反应产生的。　燃料组件中的重核通过三元裂变反应产生　氚，不同重核三元裂变生成氚的产额见表１。　这部分氚绝大部分积存在燃料棒中，少部分扩　散到包壳后再渗透进入反应堆冷却剂中。　

表１　重核兰元裂变生成氚的产额　Ｔａｂｌｅ　１　Ｐｏｒｔｉｏｎｓ　ｏｆ　ｔｒｉｔｉｕｍ　ｇｅｎｅｒａｔｅｄ　ｂｙ　ｔｅｒｎａｒｙ　ｆｉｓｓｉｏｎ　ｏｆ　ｈｅａｖｙ　ｎｕｃｌｉｄｅｓ　

重核　中子类型　每１Ｏ　次裂变产生的氚原子数　２３　５Ｕ　热中子　０．８５　２３　９Ｐｕ　热中子　１．８５　２４１Ｐｕ　热中子　２．６　２３　５Ｕ　快中子　２．２　２３８Ｕ　快中子　１．４　

在压水堆运行的过程中为了控制反应性会　在反应堆冷却剂中加入硼酸，同时为了调节冷　却剂的ｐＨ值需要依据化学与放射化学技术规　范中的硼锂协调图加入Ｉ　ｉＯＨ。在冷却剂流经　堆芯时，硼、锂元素受到堆内中子活化后会产生　氚。这是压水堆核电站氚的另一重要来源。　在压水堆堆芯内放置二次中子源　（　。Ｓｂ一。Ｂｅ中子源），其中的。Ｂｅ受到中子活化　后产生氚。这部分氚在二次源组件中积存，其　中一部分通过包壳（表面氧化处理后的不锈钢）　渗透到反应堆冷却剂中去。　此外，冷却剂中天然存在的氘也会俘获中　子产生氚，这部分产量较小。　各部分产氚的核反应道见图１。　２．２计算程序　Ｏｒｉｇｅｎ—Ｓ——由美国ＯＲＮＬ研制的用于　计算放射性物质积累、衰变、处理的程序。该程　序使用矩阵指数方法求解线性一阶常微分方　程，数据库中包含１　７００多种核素，其中包括　１３０种锕系核素、８５０种裂变产物核素、７２０种　活化产物核素。利用Ｏｒｉｇｅｎ—Ｓ程序可以计算　出燃料里三元裂变反应产生的氚的积存量。　ＭＣＮＰ程序——由美国Ｌｏｓ　Ａｌａｍｏｓ国家　实验室研制开发、用于计算三维复杂几何结构　中的中子、光子、电子或者耦合中子／光子／电子　输运问题的通用软件，它能求解本征值问题以　及固定源问题。　奁　衽　鼹　赵　

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图３产氚反应的微观反应截面　Ｆｉｇ．３　Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｉｃ　ｃｒｏｓｓ　ｓｅｃｔｉｏｎ　ｏｆ　ｔｒｉｔｉｕｍ—ｇｅｎｅｒａｔｉｎｇ　ｒｅａｃｔｉｏｎ　

２．３计算方法　基于３．１节中压水堆中氚产生来源的分　析，产氚的各部分计算步骤如下：　（１）燃料组件的氚排放贡献。氚通过包壳　向反应堆冷却剂的扩散和渗透是一个持续的过　程，因此计算中所采用的渗透率是一个宏观的　平均参数；氚的年度平均堆芯积存量取年度各　个时刻的堆芯积存量平均后得到。假设积存在　燃料棒中的氚以一定的渗透率进入到反应堆冷　却剂中，则扩散到冷却剂中的氚量由氚的年度　平均堆芯积存量乘以氚的渗透率得到。　（２）冷却剂中产生的氚排放贡献通过分别　求解活性区、径向反射层、顶部反射层、底部反　射层和下降区的冷却剂中各关键核素的活化和　级联活化反应燃耗方程得到（　为群号，Ｊ为堆　芯分区号，ｋ为核素号）：　５　Ａ（。Ｈ）一厂・　・∑（∑（　・　

ｋ　Ｊ＿－ｌ　３０　∑（Ｎ　・　）））　

一１　其中，　

一Ａ（。Ｈ）：产生的氚的活度，Ｂｑ／ｄ　厂：核电站年平均负荷因子　

：衰变常数　一　，：

堆芯各区受到活化的冷却剂体积，ｃｒｎ３　

Ｎ　：堆芯各区冷却剂中硼、锂、氘同位素　

３４　

的核子数密度，ｂ　・ｃｍ　Ｏ．　：各活化反应的３Ｏ群微观截面，ｂ　声　堆芯各区３Ｏ群中子注量率，１＂１・　ｃｍ～２・Ｓ一１　（３）对于二次中子源的氚排放贡献通过计　算铍的活化反应燃耗方程得到　Ａ（。Ｈ）一ｇ・ｆ・　・∑（Ｖ・　

３Ｏ　（Ｎ　。・　・　）））　

＝１　其中，　

Ａ（。Ｈ）：产生的氚的活度，Ｂｑ／ｄ　ｇ：氚通过二次中子源包壳的渗透率　Ａ：衰变常数　Ｎ　。：二次源中。Ｂｅ的核子数密度，　ｂ一　ｃｍ一　Ｏ．　：各活化反应的３Ｏ群微观反应截面，ｂ　

：二次中子源芯块中的３０群中子注量　率，ｎ・ｃｍ　・ｓ　

３　大亚湾和岭澳一期核电站氚年　排放量的核算　

３．１计算参数　核电站的运行工况包括正常稳态运行工　况、异常运行工况以及事故工况。各种工况下　的机组运行方式、一回路水化学条件不同，对氚