核燃料后处理技术发展及其放射化学问题_叶国安

铀钚分离
– 萃取器中铀处于六价态，将钚还原到三价态，实现铀 钚分离 – 方法：化学试剂还原法和电化学还原法
铀的反萃：将有机相中的铀反萃入水相
净化循环过程 钚的净化循环
– 经过铀、钚共去污—分离循环，钚从大量的铀中分离 经过铀、钚共去污— 出来以后，需要进一步除去裂变产物、铀和其他锕系 元素。
铀的净化循环
化学分离（净化与去污过程) 化学分离（净化与去污过程) 铀钚共萃取共去污
– 来自首端处理的铀、钚共萃取料液中含有硝酸铀酰、 硝酸钚、硝酸、裂变产物，将其中的铀和钚一起萃入 有机相，99%以上的裂片元素不被萃取而留在萃取残 有机相，99%以上的裂片元素不被萃取而留在萃取残 液中，使铀、钚共同实现了去污。
核燃料后处理的工艺过程 07辐射防护 07辐射防护 李逢伟
核燃料后处理的工艺过程可分下列几个步骤： 冷却与首端处理 化学分离 净化循环 尾端处理
冷却与首端处理 燃料元件解体，元件去壳
– 化学去壳法、机械去壳法、包壳与芯体同时溶解法、 机械机械-化学去壳法
溶解燃料芯块
– 燃料元件的剪切 – 燃料元件的学溶解
– 将来自共去污分离循环的铀溶液再经过两个TBP萃取循 将来自共去污分离循环的铀溶液再经过两个TBP萃取循 环以进一步除去裂片元素、镎和钚。
尾端处理 经过铀、钚共去污经过铀、钚共去污-分离循环过程，净化循环过程 后，铀和钚主要以硝酸铀酰和硝酸钚溶液的形式 存在，而对最终产品贮存成本分析结果表明，贮 存二氧化铀和二氧化钚比贮存硝酸铀酰、硝酸钚 溶液更经济。因此，通常将铀和钚制成二氧化铀 和二氧化钚。

乏燃料管理及后处理
乏燃料管理及后处理：乏燃料管理及后处理是指对核电站中已经使用过的、燃料棒燃烧产生的乏燃料进行处理和管理的一系列工作。

其主要包括以下几个方面：
1.乏燃料运输：将乏燃料从核反应堆中取出并用特殊运输装置运输到存储设施或后处理设施。

2.乏燃料存储：将乏燃料放置在专门的存储设施中，采取适当的措施确保其安全性和稳定性。

3.乏燃料回收：对可再利用的核材料进行回收和处理，如铀、钚等。

4.乏燃料后处理：对乏燃料进行不同方式的处理，以减少和控制放射性废物的数量和危害性。

5.放射性废物处置：将经过处理的放射性废物以安全的方式处置，以保护环境和公众健康。

乏燃料管理及后处理是核电站运行中不可或缺的环节，其目的是确保核能发电的安全和可持续性。

同时，为了减少放射性废物的数量和危害性，科学合理的乏燃料管理及后处理技术也在不断发展和应用。

乏燃料后处理干法
乏燃料后处理干法是一种用于处理乏燃料的方法，它能有效地将乏燃料中的放射性物
质进行处理和储存，从而减少对环境的影响。

以下是一份乏燃料后处理干法的基本原理和
步骤，上述内容全部使用虚构的名称和引用。

1. 预处理：首先对乏燃料进行预处理，将其划分为不同的组分，如核燃料棒、包覆
材料和冷却剂等。

2. 分离核燃料棒：采用虚构的"棒体分离器"，对核燃料棒进行分离，使得核燃料与
包覆材料分开。

3. 除去包覆材料：使用一个名为"包覆材料处理装置"的设备，对包覆材料进行处理，去除其中的放射性物质，以便进行后续的处理。

4. 核燃料再加工：分离出的核燃料进行再加工处理。

这个过程使用一个名为"核燃料
再加工单元"的设备，将核燃料进行化学处理，去除其中的放射性核素，并将其转化为易
于处理和储存的形式。

5. 清除冷却剂：使用"冷却液处理系统"对冷却剂进行处理，去除其中的放射性核素，并确保安全处理和储存。

6. 放射性废物处理：将所有处理后的放射性废物进行严格包装和标记，并以安全的
方式储存和处理。

这一步骤需要遵守一系列的国际和本地规格和法规，确保放射性废物的
安全处置。

通过乏燃料后处理干法，我们可以有效地处理乏燃料，将其中的放射性物质分离并储存，以减少对环境的影响。

这一技术是核能行业中非常重要的一环，对于核电发电厂的可
持续运行和安全性具有重要意义。

VVER核电机组回收铀燃料组件的应用研究摘要：回收铀燃料组件是指乏燃料后处理后回收的铀经浓缩加工而成的UO2燃料，用其制造的燃料组件能够较大的降低燃料采购成本。

回收铀燃料芯块中的U-232、U-234、U-236同位素含量比天然铀燃料芯块略高，可能对堆芯中子物理特性、功率分布、燃料的放射性及衰变热等均产生影响。

本文对VVER核电机组使用回收铀燃料组件后物理、热工、辐射特性、机械性能以及化学性能进行了分析研究，以确保堆芯装载回收铀燃料的安全性。

关键词：VVER；回收铀；燃料组件10 引言目前全球已探明的铀资源，中国仅占3.57%。

大部分核电站采用均是天然铀燃料组件，随着我国核电事业的发展，核电面临着天然铀资源短缺及价格上涨等问题，核燃料组件采购成本逐年增加。

回收铀燃料是指乏燃料后处理后回收的铀经浓缩加工而成的UO2燃料，在俄罗斯核电厂应用广泛，经验表明回收铀燃料具有良好的辐照性能，具有替换天然铀燃料的可行性。

通过采用回收铀燃料可大幅降低燃料组件采购费用，提高运行机组的经济性；同时也将有益于丰富国内核电燃料技术工程应用的经验积累，为拓展核电铀资源的利用渠道，满足日益增长的核电事业蓬勃发展需要，发挥积极作用。

相对于天然铀燃料，回收铀燃料中存在着少量的U-232、U-234和U-236，对堆芯中子物理特性、功率分布、燃料的放射性及衰变热等均会产生影响，因此需对其核设计、堆芯中子物理特性、热工水力事故分析等进行重新分析和评价。

1回收铀和天然铀燃料特性对比分析回收铀燃料芯块与天然铀燃料芯块的制造工艺、生产设备相同，燃料芯块结构尺寸完全相同。

两种燃料组件采用相同的棒束和元件设计、芯块几何结构，所不同之处在于芯块材料铀同位素成分略有差异，回收铀燃料的铀同位素中U-232、U-234和U-236的含量高于天然铀燃料。

根据俄罗斯的使用经验，回收铀燃料组件的性能与天然铀燃料芯块相似，都具有良好的辐照性能[1]。

在俄罗斯和国际上对于核燃料中铀同位素的含量具有严格的要求，而俄罗斯标准对回收铀燃料中铀同位素的含量要求更为严格。

表15-3 乏燃料中需要清除的重要同位素
• 3H 12.3a； 85Kr 10.7a；91Y 58d； 95Zr 65d； • 95Nb 35d； 103Ru 39.5d；141Ce 32d； • 144Ce 285d； 137Cs 30a； 143Nd 稳定； • 钷147Pm 2.6a；149Sm 稳定； 151Sm 100a； • 155Eu 1.8a ；155Gd 稳定。 • 短时间“冷却”后还有下列同位素 • 143Pr、 131I、 133Xe 、135Xe、 140Ba
中国原子能科学研究院 我国核能发展概况
中央领导批示后5年来的重大标志性进展：
● 我国核电进入快速发展期 ● 核燃料后处理事业受到前所未有的重视 后处理大厂建设项目启动（总投资千亿元以上） 后处理技术研发正在列入国家重大专项（申报70亿元） ● 核科技研究投入力度明显加大 核科研经费大幅增加 核科研基地建设得到加强（原子能院“十一五”13亿元） ● 大学恢复或新设核专业教育
乏燃料的后处理要求
• 为了减少宝贵的易裂变物质的损失，防止 铀、钚进入废液流造成环境危害和避免易 裂变物质积累达到临界状态的危险，后处 理一般要求铀回收率大于99.8%（可能达到 99.97%），钚回收率大于99.5%（可能达 到99.9%）。后处理厂还应负责实施铀、钚 物料衡算。
反应堆乏燃料元件的基本特性
• 由于静电斥力，两块碎片将向相反方向飞开。同 时，过程中还发出几个中子和一些γ射线。裂变反 应的普遍式：
235 92
U n F1 F 2 n 能量
1 0 A1 Z1 A2 Z2 1 0
• Z1+Z2=92;A1+A2+ γ=235+1=236. • 铀-235核吸收中子后并不是每次都发生裂变的， 通常用α表示其辐射俘获截面（概率）与裂变截面 （概率）之比： • α=δ γ/δf

溶液堆的应用及其核燃料处理梁俊福;何千舸;刘学刚;宋崇立【期刊名称】《核化学与放射化学》【年(卷),期】2009(031)001【摘要】溶液堆在医用同位素的生产方面具有一些优势,本文对溶液堆的发展过程进行了介绍,对用于医用同位素生产的水溶液均相反应堆的技术特点、核素生产以及相关的核燃料处理问题进行了综述.溶液堆可以提取的同位素主要有99Mo, 131I, 89Sr等.在核燃料处理方面,溶剂萃取法是切实可行的方法,针对硫酸和硝酸2种溶液体系,推荐了硝酸体系的φ=30% TBP流程.溶液堆运行1～2年左右,冷却3～5个月进行后处理,放射性浓度大于99%的裂变和腐蚀产物被去除,铀的回收率大于99.5%,回收的铀可以回堆继续应用,形成一个快速处理循环.在后处理设备方面,小型化的核用离心萃取器及过滤设备是最好的选择.【总页数】7页(P3-9)【作者】梁俊福;何千舸;刘学刚;宋崇立【作者单位】清华大学,核能与新能源技术研究院,北京,102201;清华大学,核能与新能源技术研究院,北京,102201;清华大学,核能与新能源技术研究院,北京,102201;清华大学,核能与新能源技术研究院,北京,102201【正文语种】中文【中图分类】R817.8【相关文献】1.轻水堆核燃料后处理技术的进展 [J], 林漳基2.难造核武器易于后处理的新型核燃料——钍与钍燃料核反应堆 [J], 丁青充3.重水堆核燃料芯块制备自动生产线的设计与应用 [J], 王海泊; 吕会; 郭吉龙; 方璐; 孙旭辉4.在重水堆中用贫铀作为核燃料的应用研究 [J], 张家骅;陈志成;包伯荣5.CANDU堆应用RU的PWR/CANDU联合核燃料循环的研究 [J], 霍小东;谢仲生因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。

3
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5.1 普雷克斯流程概述


共去污分离循环
装置：1A,1B,1C混合澄清槽 任务: 实现铀钚与裂片元素的分离，以及铀钚之间的分离。


铀的净化循环
装置：2D,2E混合澄清槽 任务：完成第一循环铀产品液的进一步净化


钚的净化循环
装置：2A,2B混合澄清槽 任务：完成第一循环钚产品液的进一步净化
提高铀饱和度，导致运行不稳定，造成铀/钚的流失量增大。

•
•
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5.2 共去污-分离循环


(1) 共萃取共去污(1A) ⑥ 温度
TBP萃取铀/钚的过程是一个放热反应过程 高温 有利于除钌，改善澄清分相，对铀/钚的收率有好处 低温 有利于除锆/铌 洗涤段加热到50-55℃

• •
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(4) 污溶剂的净化与复用



真空急骤蒸馏法再生污TBP-煤油 主要设备 TBP精馏塔 用途
从污TBP中出去高沸点降解产物，精馏回收TBP


煤油精馏塔 用途
从污煤油中除去低沸点的降解产物，精馏回收煤油
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5.3 钚的净化循环


任务
对经过初步分离掉铀和裂片元素的钚中间产品液 1BP再进行萃取分离，进一步除去铀和裂片元素， 以便得到较纯净的钚的浓缩液。

(一) 工艺过程 (二) 2DF料液制备 (三) 选择工艺条件 (1) 2D槽工艺条件 (2) 2E槽工艺条件
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(4) 污溶剂的净化与复用

•
• •
① 洗涤剂净化污溶剂
常用方法 酸、碱交替洗涤 碱洗作用

1.乏燃料的基本情况 (1)世界处理乏燃料的模式 (1)2.后处理方法 (2)水法后处理。

(2)干法后处理。

(3)3.后处理工艺 (3)普雷克斯流程的化学原理。

(3)普雷克斯流程的主要工艺步骤。

(3)后处理的发展趋向 (4)4.百科-乏燃料后处理 (4)核燃料后处理的主要目的 (4)后处理工艺 (4)水法后处理 (5)干法后处理 (5)后处理技术 (5)1.乏燃料的基本情况比如，一座100万KW的热中子反应堆核电站，每年产生约30t的乏燃料和800t的中低放射性废物。

其中800t的中低放射性废物加以处置可压缩成约几十立方米的低放固体废物，能直接放入到地质表层的中低放废物处置场。

目前，全世界运行中的443座核动力堆每年卸出约1万tHM乏燃料。

过去40年里，全世界卸出的乏燃料到2000年底，累计达万tHM，预计到2010年乏燃料累计量将达到33万tHM，其中大部分仍贮存在水池或干式贮存设施中。

我国预计到2010年我国积累的乏燃料将达到1000tHM，而到了2020年以后，预计每年都将卸下近2000tHM乏燃料。

核反应堆卸出的乏燃料中，有三种类型的放射性核素：一种是长寿命和短寿命的裂变产物，二是活化产物，三是锕系元素。

裂变产物和活化产物都是带β放射性，除了包含几种核素之外，其它半衰期都比较短，而锕系元素都是带α放射性，有些还带有自发裂变现象，大多数的锕系元素具有较短的半衰期，但是其子体的半衰期却很长，甚至长达几百万年。

世界处理乏燃料的模式由于核电站乏燃料的放射性很强，其中有些核素的毒性又大，所以整个乏燃料的处理过程必须在屏蔽和密闭的条件下远距离操作运行，这就给乏燃料处理过程带来很大的技术难度。

怎样处置这些放射性强毒性大的乏燃料，长期存在着争议，分歧也主要集中在经济性、安全性和核扩散上。

于是，世界上不同国家制订出了适应各自战略需求不同的技术路线：①一种是采取开环式或称“一次通过”式燃料循环，即将乏燃料在经过一段时间的中间贮存后，作为最终废料直接深埋在地质处置库中，同时可以防止燃料中的钚的扩散，这是美国卡特政府1977年制定的决策。

第41卷㊀增刊12021年㊀10月㊀辐㊀射㊀防㊀护Radiation㊀ProtectionVol.41㊀No.S1㊀㊀Oct.2021㊃核与辐射安全㊃乏燃料后处理厂核材料衡算与控制国际经验及关键技术启示初泉丽1,张㊀亮2,李多宏1,张天宝1,田㊀川1,何佳霖1,武朝辉1(1.国家核安保技术中心,北京102401;2.国防科工局核技术支持中心,北京100080)㊀摘㊀要:本文系统地调研和分析了国内乏燃料后处理厂核材料管制现状,国外商业乏燃料后处理厂核材料衡算与控制措施的实施经验和采用的关键技术,包括典型商业乏燃料后处理厂物料平衡区和实物盘存关键测量点的设置㊁核材料衡算与控制措施的总体设计要求㊁近实时衡算的概念等㊂根据调研结果和分析,针对我国核材料管制的现状,提出了我国在商业乏燃料后处理厂核材料管制技术准备工作的几点初步建议㊂关键词:乏燃料后处理;核材料衡算与控制;在线测量和监视中图分类号:TL24文献标识码:A㊀㊀收稿日期:2021-08-28作者简介:初泉丽(1980 ),女,2006年毕业于核工业北京化工冶金研究院核燃料循环与材料专业,硕士㊂E -mail:quanlichu @㊀㊀2010年,我国动力堆乏燃料后处理中间试验工厂 中试工程热调试取得成功,顺利生产出合格产品,这标志着我国动力堆乏燃料后处理取得重大突破㊂ 十三五 期间我国加强乏燃料后处理技术研究,补齐核燃料循环后端短板,分阶段筹划建设后处理示范工厂㊁商用后处理厂㊂我国乏燃料后处理设施核材料衡算与控制系统虽然已经进行了一些研究和尝试[1-2],但相关的设计㊁建设和运行缺乏成熟的技术基础,国内监管部门对此进行核材料管制监管也迎来挑战㊂1㊀国内外乏燃料后处理厂核材料衡算与控制技术现状㊀㊀国际上认识到乏燃料后处理厂的核材料衡算与控制措施不仅可用作国际或者地区核保障的主要核查措施,而且对支持流程控制㊁核材料管理等核安保和核安全方面的工作有重大作用,因而已经成为工厂设计㊁建造㊁运行和维护的一个重要组成部分㊂但从总体上看,国内在该领域还处在起步阶段㊂1.1㊀国外乏燃料后处理厂核材料衡算与控制技术研究近况㊀㊀近年来,美国㊁欧共体国家以及国际原子能机构(IAEA)纷纷对商业乏燃料后处理厂的核材料衡算与控制措施设立了研究课题,收集和总结IAEA 对典型后处理厂保障监督的经验和教训,以便将来改进此类散料设施的核材料衡算与控制系统,提高监测灵敏度㊁可靠性等㊂1.2㊀国内乏燃料后处理厂核材料衡算与控制技术现状㊀㊀我国动力堆乏燃料后处理中间试验工厂已经运行,但还未能发布适用于乏燃料后处理厂的核材料衡算导则㊂而且,该厂的核材料衡算尚有一些问题需要进一步解决,例如,在首端缺乏对乏燃料燃耗和废包壳中的铀㊁钚含量等的测量手段,难以进行收发差评估和获得不可回收的废物中的核材料量㊂与乏燃料后处理示范工厂同步建设的钚和铀混合氧化燃料(MOX)组件生产线,该生产线的核材料衡算与控制也将成为我国核材料管制的新课题㊂因此,我国乏燃料后处理设施核材料衡算与控制系统相关的设计㊁建设和运行缺乏技术基础㊂2㊀核材料衡算技术的发展2.1㊀衡算核查目标㊀㊀直至20世纪80年代中期,IAEA 采用衡算核㊃711㊃㊀辐射防护第41卷㊀第S1期查目标(Accountancy Verification Goal,AVG)判断是否对乏燃料后处理厂实行了有效的保障监督[2]㊂按照AVG,将一个显著量设定为8kg(一个显著量即1SQ定为8kg,是制造一个核武器所需核材料的估计值)钚,对分离钚铀混合氧化燃料(MOX)的及时性探测目标设定为1个月㊂但是,由于核材料测量系统的精度和可靠性的限制,例如,有文件[3]规定在热室条件下用同位素稀释法测定钚元素浓度的不确定度为ʃ0.42%;而混合式K-边界/X射线荧光密度计的不确定度为ʃ0.94%,因此,对于通过量每年为800tHM(吨重金属)的商业后处理厂,年度盘存的核材料衡算不平衡差((Material Unaccounted For,下称MUF)的不确定度σMUF较大㊂2σMUF(95%探测概率,5%伪报警概率)将大大超过1SQ㊂因此,商业后处理厂不可能利用传统的核材料衡算评价技术探知在一年里转移1SQ钚㊂2.2㊀衡算评价技术的改进㊀㊀认识到这一困难后,核工业界至少提出了4种方案,用于改进传统的核材料衡算评价技术㊂其中,持续的账面库存结算(running book inventory,RBI)和累计核材料流量方法技术(cumulative flux method techniques)两者雷同,仅可用于稳定以及流程中物料量小的运行状态,都不适用于流程的启动㊁停工检修和工艺条件的变更等实际工况,也不适用于流程中物料量较大的商业后处理厂㊂与此相反,调整的账面库存结算(adjusted running book inventory,ARBI)和近实时衡算(near-real-time accountancy,下称NRTA)都基于直接测量流程中的物料库存量,ARBI与NRTA 的不同点是ARBI还参考核材料平衡区(下称MBA)的历史衡算数据进行必要的调整㊂2.3㊀近实时衡算㊀㊀NRTA的基本概念是综合利用在线测量系统直接测量㊁线下分析样品和计算机程序模拟计算等非直接测量方法频繁地监视流程中的铀钚存量(尽可能每日或者每周),积累大量的数据,利用统计方法,达到每月进行一次有效的物料平衡结算的目的㊂在每月的物料平衡结算时,厂方需要收集和申报 盘存截止时间 (下称CoT)正在运行中的所有关键测量点的物料存量数据㊂对国际视察员和国内检查人员而言,也必须在一个较短的时间间隔内完成对所有关键测量点的物料存量数据的核查任务㊂这些要求使得采用核材料离线测量技术难于完成物料平衡结算任务㊂近年来,在国外先进的商业乏燃料后处理厂化学主流程中,采用了高精度的在线溶液测量和监视系统(下称SMMS-1)监测对核材料衡算最重要的料罐中料液的体积和密度,而其它的料罐可采用工业应用的在线料液测量仪器(下称SMMS-2)㊂这些在线测量和监视系统以频繁或者实时的方式获取了大量的数据㊂同时,可采用混合式K-边界/X射线荧光密度计等快速测量方法缩短离线测量乏燃料溶解液中Pu浓度的时间㊂这些技术的应用有助于采用各种统计方法提高核材料衡算的可靠性和及时性,为实现近实时衡算的目标提供了基础㊂为达到有效的核材料平衡结算,乏燃料后处理厂需要确定各种计量仪器和在线/离线测量系统对测量相关物料层的随机误差和系统误差,并且定期进行更新㊂按照NRTA的要求,厂方也应对各种不同运行条件,建立过程中不可测量的物料存量(The Unmeasureable Inventory,UMI),包括留在管道㊁取样器㊁脉冲萃取柱㊁混合澄清槽和蒸发器内的物料量,以及所有其他不可直接测量的物料存量㊂有时,厂方根据工程设计参数㊁流程热试验结果进行模拟计算,或者利用对同类或者模拟料罐的刻度数据等非直接方法推算UMI㊂3㊀典型商业乏燃料后处理厂的核材料衡算与控制方案㊀㊀迄今,全球通过量为800tHM/a以上的商业乏燃料后处理主要有法国阿格的UP2和UP3,日本六个所后处理厂(RRP)以及英国温茨凯尔的THORP㊂其中UP2㊁UP3和THORP接受欧洲原子能联营(EURATOM)和IAEA的保障监督,而RRP 则接受IAEA的保障监督㊂目前,通常认为RRP 的核材料衡算与控制方案比较典型㊂3.1㊀物料平衡区和实物盘存关键测量点的设置㊀㊀RRP的乏燃料处理能力为最大通过量800tHM/a,主要用于处理压水堆和沸水堆的乏燃料;最大日通过量为4.8tHM;钚储存能力为30t 钚;高放废液玻璃固化桶储存能力为1440桶㊂㊃811㊃初泉丽等:乏燃料后处理厂核材料衡算与控制国际经验及关键技术启示㊀RRP共设置了5个核材料平衡区(MBA)和9个盘存关键测量点(inventory KMP)[4]㊂按照PUREX流程核材料盘存关键测量点的设置列于表1㊂厂方在核材料库存变更报告中申报所有的核材料跨越平衡区边界的流动和路径,IAEA则开展核材料库存变更核查活动㊂除此之外,平衡区内部还设置了其他关键测量点(Other Strategic Points,OSP)用于核查平衡区内部的核材料流动,确认厂方申报的运行状态,以及未发生利用收发差(Shipper/Receiver Differences,SRD)和MUF掩盖转移的核材料量,以及未将核设施用于未申报的目的㊂表1㊀六个所乏燃料后处理厂物料平衡区和实物盘存关键测量点的设置Tab.1㊀Setting up of material balance zone and key measurement points for physical inventory in RRP3.2㊀核材料衡算与控制方案总体设计㊀㊀既然现有的核材料测量方法的灵敏度和可靠性不能满足及时地探知1SQ分离钚的非法转移和使用,必须采用额外的保障措施加强衡算核活动,从而能够确认 运行与申报一致 ㊂IAEA对RRP的保障监督方案在NRTA基础上采用了 不间断视察 ㊁过程监测㊁Np的流程图核查(FSV)和现场分析实验室(OSL)等概念和方法㊂3.2.1㊀ 不间断视察㊀㊀要求 不间断视察 ,在工厂运行期间必须保持机构视察员的现场值班,配备数据集成监控系统,实现连续监控㊂日本政府的保障办公室(JSGO)和核材料控制中心(NMCC)也派驻厂视察员现场连续值班㊂由于破坏性分析(DA)样品取样和分析工作量大,尽可能采取了在线分析㊁远程数据收集和传送㊁适当采用无人值守非破坏性分析(NDA)方法或随机安排现场视察活动等㊂3.2.2㊀过程在线测量和监视㊀㊀按照NRTA的概念,RRP几乎必须提供任何流程点㊁任何时间的核材料流量和存量的数据,但是由于乏燃料后处理流程的特点和取样㊁分析系统的限制,很难做到对许多料罐进行同时取样和分析㊂因此,需要建立完整的过程在线测量和监视系统㊂RRP总共安装了50多套测量和/或监控系统,以及70多套封隔/监视系统组㊂从乏燃料储存㊁分离过程的首端和主流程,到MOX转换过程和储存,安装的大多数设备均具有连续监测核材料流动和存量的功能㊂3.2.3㊀Np的流程图核查㊀㊀由于Np-237对制造核武器的战略价值而引起国际社会的高度关注㊂IAEA对RRP实施了Np 流程图核查(FSV),确认Np在流程中的走向与申报路线一致㊂IAEA在RRP的热试验过程中确认厂方所申报的Np的流程图,在日常的核材料存量变更核查㊁每月中期核材料平衡结算和平衡区内核材料流动监测中,在有关关键测量点取DA样品,用于测定Np浓度㊁Np/Pu或者Np/U比率㊂3.2.4㊀取样和现场分析实验室㊀㊀RRP安装的取样系统是厂方和IAEA共用的㊂为视察员能够使用取样系统,IAEA开发和安装了自动取样验证系统(下称ASAS),ASAS确保空的和满的视察员样品瓶未被篡改,跟踪它们从IAEA的现场分析实验室到取样机,以及返回现场分析实验室㊂ASAS也确保是在正确的料罐中取的样㊂为满足NRTA的要求,同时节省将DA样品运㊃911㊃㊀辐射防护第41卷㊀第S1期输到IAEA在维也纳的保障监督分析实验室(SAL)的费用,在RRP建立了现场分析实验室,提供及时分析核材料样品的能力㊂4㊀我国核材料衡算与控制的方案制定需要考虑的主要问题㊀㊀乏燃料后处理厂核材料衡算与控制不仅技术复杂,资源需求量大,而且国家和设施核材料管制难度和工作量都很大㊂考虑到核材料衡算与控制的方案涉及一系列在线监测仪器和设备,需要嵌入工程整体设计要求,做到同时设计㊁同时建造和同时运行㊂我国对乏燃料后处理厂核材料管制仍然缺乏经验㊂在确定国内商业后处理厂核材料衡算与控制方案的过程中,必须考虑以下方面问题:(1)示范工厂核材料衡算与控制的基本要求;(2)采用核材料近实时衡算方法的可行性;(3)核材料通过量与实物盘存周期的要求;(4)核材料测量系统主要组成和基本要求;(5)核材料测量质量控制系统的基本要求;(6)核材料封隔/监视系统的主要组成和基本要求;(7)核材料衡算与控制与核安全㊁核安保和生产运行的协调要求;(8)同时设计㊁同时建造和同时运行的保障条件;(9)分阶段审查机制,例如,基本要求审查㊁初步设计审查和许可证申请文件审查等㊂此外,乏燃料后处理厂对于运输到达的乏燃料不能在接收时现场确定收发差㊂乏燃料在运输前,需要逐一核对组件编号和在运输罐中的位置,确认罐内组件数目,并给出各个组件的燃耗值㊁235U同位素量以及经衰变校正后的钚量,发运前在罐上安装封记㊂在乏燃料运输过程中和乏燃料交接时检查封记的完整性以及根据运输容器装载图核实位置和数量,在乏燃料组件卸料过程中再核对组件数目和标识号,后处理厂用无损分析核实组件燃耗,在组件溶解后用混合式K-边界法测量铀钚浓度,用电子压差计测量溶液体积,获得的核材料量与核电站发料量比较,才能得到收发差㊂因此后处理厂应考虑在明确收发差前核材料的衡算问题㊂5㊀结论㊀㊀商业乏燃料后处理厂的核材料衡算与控制方案应综合考虑国内法规体系和国际义务,以及满足工厂运行和工艺流程控制的各种要求㊂由于我国核材料管制法规对核材料衡算与控制的要求与国际核保障不尽相同,需要在借鉴国外经验的过程中,进行认真的分析和评估,有重点地选取那些既能够满足我国法规的要求,也适用于我国后处理厂特定条件的核材料衡算与控制技术和方法,达到高的费用效果㊂由于按照我国核材料管制法规要求对乏燃料后处理厂一年开展两次实物盘存和平衡结算工作,与国外近实时衡算差距很大,因此,应研究建立完整的过程在线核材料测量和监视系统,配合先进的自动取样和现场样品分析,逐步实现掌握乏燃料后处理厂的任何流程点㊁任何时间的核材料流量和存量数据,实现近实时衡算的目标㊂参考文献:[1]㊀陈云清,张兆清.后处理厂核材料衡算与MUF评价[J].产业与科技论坛,2019,18(06):41-43.[2]㊀杨英.后处理设施放射性调试铀的衡算[C]//第十三届全国核化学与放射化学学术研讨会论文摘要集.2014.[3]㊀Johnson S J,Abedin-Zadeh R,Pearsall C,et al.Development of the safeguards approach for Rokkasho Reprocessing Plant[R].IAEA-SM-367/8/01.2001.[4]㊀Judson B F.Needs and obstacles in the international safeguards of large nuclear fuel reprocessing plants[R].1993.[5]㊀IAEA.International target values2010for measurement uncertainties in safeguarding nuclear materials[R].IAEASafeguards Technical Report STR-368.2010.[6]㊀Ootou Y,Iwamoto T,Ebata T,et al.Establishment of the safeguards at Rokkasho Reprocessing Plant(RRP)[C].AustralianNuclear Association,2006.㊃021㊃初泉丽等:乏燃料后处理厂核材料衡算与控制国际经验及关键技术启示㊀International experience and key technology enlightenment of nuclearmaterial accounting and control in spent fuel reprocessing plantCHU Quanli1,ZHANG Liang2,LI Duohong1,ZHANG Tianbao1,TIAN Chuan1,HE Jialin1,WU Zhaohui1(1.State Nuclear Security Technology Center,Beijing102401;2.Nuclear Technology Support Center of CAEA,Beijing100080) Abstract:This paper investigates and analyses the situation of nuclear material control in spent fuel reprocessing plants in China,the key technology and experience of accounting and control measures for nuclear materials in commercial spent fuel reprocessing plants abroad,including the setting of material balance area and key measurement points for inventory in typical commercial spent fuel reprocessing plants,the overall design requirements and reality of accounting and control measures for nuclear materials.The concept of real-time accounting,etc.Based on the investigation results and analysis,and in view of the current situation of nuclear material control in China,some preliminary suggestions for the preparation of nuclear material control technology in commercial spent fuel reprocessing plants in China are put forward.Key words:spent fuel reprocessing;nuclear material accounting and control;online measurement and monitoring㊃121㊃。

核燃料循环与材料
1 核燃料循环的定义和意义
核燃料循环指的是核燃料的整个寿命期内的加工、使用和后处理等过程。

它的意义在于促进核能的可持续发展。

2 核燃料循环的流程
核燃料循环的主要流程包括：燃料制备、燃料使用、燃料后处理和废物管理等四个阶段。

其中，燃料制备包括铀矿石采选、选冶、浓缩和加工等；燃料使用包括核反应堆中燃料的使用、燃耗分析和辐照损伤评估等；燃料后处理包括燃料元件的分解、提取和分离等；废物管理则包括放射性废物的处理、转运和储存等。

3 核燃料循环的好处
核燃料循环有以下好处：
（1）减少核废物的产生；
（2）提高铀燃料的利用率；
（3）促进核能的可持续发展；
（4）保障能源安全。

4 核燃料循环的挑战
核燃料循环也面临一些挑战，包括：
（1）技术难度高；
（2）投资成本大；
（3）对环境和人体安全的风险不能忽视。

5 材料在核燃料循环中的作用
材料在核燃料循环中扮演着重要的角色。

例如，钢铁、铜、铝、
铝合金等金属材料在核反应堆中用于支撑燃料元件，载体和结构件等。

在燃料后处理过程中，铀、钍等元素需要用到特殊的抽提剂和萃取剂
等化学材料。

此外，石墨、氧化铝等材料也在核燃料循环中发挥着重
要作用。

6 材料与核燃料循环的研究方向
研究方向包括：制备高效的燃料元件，开发新型燃料，设计稳定
可靠的燃料隔离体，加强废物管理的技术，提高材料与核辐射的耐受
性等。

在核燃料循环中的应用材料研究，是核能科技的重要领域之一，也是我国能源安全和国防建设的重要一环。

乏燃料后处理工艺尾气中放射性碘的净化技术□曹鑫侯学锋李鑫陈勇【内容摘要】乏燃料后处理是核燃料闭式循环最关键的一个环节。

乏燃料后处理厂运行过程中，最重要的一项任务之一是有效的控制放射性气体进入大气，以防止对环境造成污染。

乏燃料处理过程中，部分工艺系统会产生含有放射性碘的废气，包括剪切溶解排气、贮槽排气等。

本文调研了现有乏燃料后处理厂工艺尾气中碘元素的工程数据和特征。

实际后处理厂运行经验和数据表明，溶解器产生的工艺废气会释放出95 99%的放射性气态碘；其余残留在溶解液中的碘绝大部分以胶体碘形式存在；溶解液中残留碘的40 50%最终会进入贮槽尾气中，这部分碘绝大部分为有机碘化物。

本文对现有乏燃料后处理厂中碘净化的方法进行了调研，主要净化技术包括湿式洗涤和固体吸附两种。

本文对每种净化方法进行了介绍，并对各种方法的优缺点进行了对比，希望对乏燃料后处理厂碘净化工艺的选取提供有意义的指导。

【关键词】乏燃料；工艺尾气；放射性碘【作者简介】曹鑫（1989．2 ），男，山东人；中国核电工程有限公司工程师；研究方向：核化工侯学锋，李鑫，陈勇；中国核电工程有限公司目前国际上和国内运行的乏燃料后处理厂基本采用PUＲEX流程，主要包括首端、化学分离和铀钚尾端等关键工艺过程。

后处理厂在运行过程中会有大量的放射性尾气，主要包括气体裂变产物（如129I等）和放射性裂变产物的气溶胶（含有放射性裂变产物的固体微粒和微小液滴的气体），均需经净化处理后才能排放，保证经净化处理的尾气满足国家规定的排放标准，保证辐射防护安全，并最大限度地降低对环境的影响。

放射性碘是动力堆乏燃料元件中主要的裂变产物之一，经过数年（5年以上）冷却的乏燃料，除碘－129和碘－131之外，其它碘放射性同位素已全部衰变。

碘－129半衰期非常长（1.52ˑ107年），其长期累积造成的潜在辐射危害和生物毒性问题都不可忽视。

因此，放射性气态碘的吸附捕集和治理控制对于保障我国核安全至关重要。

第４４卷第３期核　化　学　与　放　射　化　学Ｖｏｌ．４４Ｎｏ．３　２０２２年６月Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｎｕｃｌｅａｒ　ａｎｄ　ＲａｄｉｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙＪｕｎ．２０２２ 收稿日期：２０２１ ０５ ０６；修订日期：２０２２ ０５ １２ 基金项目：中国原子能科学研究院稳定性支持经费科研项目（ＢＪ１９００１２０３） 通信联系人：叶国安铀、钚氧化物氯化溶解技术进展孟照凯，林如山，陈　辉，宋文臣，王长水，何　辉，叶国安中国原子能科学研究院放射化学研究所，北京　１０２４１３摘要：氧化物的溶解过程是氧化物乏燃料熔盐电解干法后处理工艺的关键步骤，溶解产物将为后续铀钚的分离回收提供原料。

氧化物在熔盐体系中溶解度和溶解速率一般较小，为满足工艺需要，通常需要引入氯化试剂。

使用不同的氯化试剂，其溶解机理有较大差异。

通过广泛的文献调研，分析比较了各种氯化试剂在氯化过程中相关原理及特点，为我国开展铀、钚氧化物氯化溶解的研究提供指导。

关键词：铀氧化物；钚氧化物；氯化试剂；氯化溶解中图分类号：ＴＬ２４１．２ 文献标志码：Ａ 文章编号：０２５３ ９９５０（２０２２）０３ ０３１３ １３犱狅犻：１０．７５３８／ｈｈｘ．２０２２．ＹＸ．２０２１０４３犘狉狅犵狉犲狊狊犻狀犆犺犾狅狉犻狀犪狋犻狅狀犪狀犱犇犻狊狊狅犾狌狋犻狅狀犜犲犮犺狀狅犾狅犵狔狅犳犗狓犻犱犲狊狅犳犝狉犪狀犻狌犿犪狀犱犘犾狌狋狅狀犻狌犿ＭＥＮＧＺｈａｏ ｋａｉ，ＬＩＮＲｕ ｓｈａｎ，ＣＨＥＮＨｕｉ，ＳＯＮＧＷｅｎ ｃｈｅｎ，ＷＡＮＧＣｈａｎｇｓｈｕｉ，ＨＥＨｕｉ，ＹＥＧｕｏ ａｎＣｈｉｎａＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙ，Ｐ．Ｏ．Ｂｏｘ２７５（２６），Ｂｅｉｊｉｎｇ１０２４１３，Ｃｈｉｎａ犃犫狊狋狉犪犮狋：Ｔｈｅｄｉｓｓｏｌｕｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｏｆｏｘｉｄｅｓｉｓａｋｅｙｓｔｅｐｉｎｔｈｅｐｙｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｐｒｏｃｅｓｓｏｆｓｐｅｎｔｏｘｉｄｅｆｕｅｌｂｙｅｌｅｃｔｒｏｌｙｚｉｎｇｉｎｍｏｌｔｅｎｓａｌｔ．Ｔｈｅｄｉｓｓｏｌｖｅｄｐｒｏｄｕｃｔｓｗｉｌｌｐｒｏｖｉｄｅｆｅｅｄｓｆｏｒｓｕｂ ｓｅｑｕｅｎｔｓｅｐａｒａｔｉｏｎａｎｄｒｅｃｏｖｅｒｙｏｆＵａｎｄＰｕ．Ｔｈｅｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙａｎｄｄｉｓｓｏｌｕｔｉｏｎｒａｔｅｏｆｏｘｉｄｅｓｉｎｍｏｌｔｅｎｓａｌｔｓｙｓｔｅｍｓａｒｅｇｅｎｅｒａｌｌｙｌｏｗ．Ｉｎｏｒｄｅｒｔｏｍｅｅｔｐｒｏｃｅｓｓｒｅｑｕｉｒｅｍｅｎｔｓ，ｉｔｉｓｕｓｕａｌｌｙｎｅｃｅｓｓａｒｙｔｏｉｎｔｒｏｄｕｃｅｃｈｌｏｒｉｎａｔｉｎｇｒｅａｇｅｎｔｓ．Ｗｉｔｈｄｉｆｆｅｒｅｎｔｃｈｌｏｒｉｎａｔｉｎｇｒｅａｇｅｎｔｓ，ｔｈｅｄｉｓｓｏ ｌｕｔｉｏｎｍｅｃｈａｎｉｓｍｉｓｑｕｉｔｅｄｉｆｆｅｒｅｎｔ．Ｔｈｒｏｕｇｈｅｘｔｅｎｓｉｖｅｌｉｔｅｒａｔｕｒｅｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎ，ｔｈｅｒｅｌａｔｅｄｐｒｉｎｃｉｐｌｅｓａｎｄｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓｏｆｖａｒｉｏｕｓｃｈｌｏｒｉｎａｔｉｎｇｒｅａｇｅｎｔｓｉｎｔｈｅｃｈｌｏｒｉｎａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｗｅｒｅａｎａｌｙｚｅｄａｎｄｃｏｍｐａｒｅｄ，ｗｈｉｃｈｐｒｏｖｉｄｅｄｇｕｉｄａｎｃｅｆｏｒｔｈｅｒｅｓｅａｒｃｈｏｎｃｈｌｏｒｉｎａｔｉｏｎａｎｄｄｉｓｓｏ ｌｕｔｉｏｎｏｆＵａｎｄＰｕｏｘｉｄｅｓｉｎＣｈｉｎａ．犓犲狔狑狅狉犱狊：ｕｒａｎｉｕｍｏｘｉｄｅ；ｐｌｕｔｏｎｉｕｍｏｘｉｄｅ；ｃｈｌｏｒｉｎａｔｉｎｇｒｅａｇｅｎｔ；ｃｈｌｏｒｉｎａｔｉｏｎａｎｄｄｉｓｓｏｌｕ ｔｉｏｎ 由于世界范围内面临化石燃料和ＣＯ２的排放限制，核能作为一种可持续能源正重新获得全球瞩目。