氢气高温还原制备的负载型镍基催化剂用于苯酚加氢的性能

第36卷第4期 化学反应工程与工艺 V ol 36, No 4 2020年8月 Chemical Reaction Engineering and Technology Aug. 2020 收稿日期: 2020-01-05; 修订日期: 2020-03-03。

作者简介:董 静（1982—），女，高级工程师；王仰东（1967—），男，研究员，通讯联系人。

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文章编号：1001—7631 ( 2020 ) 04—0314—05DOI: 10.11730/j.issn.1001-7631.2020.04.0314.05氮修饰载体负载Pd 催化剂用于苯酚加氢制环己酮反应董 静1，刘 苏1，曹 勇2，刘永梅2，王仰东11.中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院,绿色化工与工业催化国家重点实验室，上海 201208；2.复旦大学化学系，上海 200433摘要：苯酚加氢是一条较理想的环己酮制备路线，如何实现高转化率条件下目标产物的高选择性仍极具挑战。

通过制备系列氮修饰载体，系统考察了Pd 基催化体系中载体特性对苯酚加氢制环己酮反应的影响。

结果表明：可通过在载体表面引入氮原子进行改性显著提高环己酮收率，且氮原子引入方式对反应结果影响显著。

氮掺杂的纳米碳材料表现最佳，苯酚转化率达99.1%，同时环己酮选择性达到97.6%。

载体CN-12中以结构修饰氮原子为主，氮原子进入骨架，形成类石墨相碳氮材料，更有利于增强载体表面的路易斯碱性，使得苯酚在载体表面形成“非共平面”吸附，有利于提高环己酮选择性。

关键词：氮修饰载体 Pd 基催化剂 苯酚 环己酮 催化加氢中图分类号：O643.38 文献标识码：A环己酮是一种非常重要的化工原料，是生产尼龙-6、尼龙-66的化工中间体。

苯酚加氢制环己酮技术已有工业应用，与其他工艺相比，该技术安全性高，产物分离提纯方便，制得环己酮的质量较好。

苯酚加氢制环己酮反应研究发布时间：2022-06-21T03:02:46.591Z 来源：《中国科技信息》2022年第33卷第4期作者：宋宗南[导读] 环己酮是具有许多用途的化工原料,主要用于制备合成纤维尼龙6及尼龙66,还可用作医药、涂料、染料等精细化学品的重要中间体。

宋宗南中国平煤神马集团尼龙科技有限公司河南省平顶山市 467000摘要：环己酮是具有许多用途的化工原料,主要用于制备合成纤维尼龙6及尼龙66,还可用作医药、涂料、染料等精细化学品的重要中间体。

本文通过对比分析不同环己酮制备工艺，得出苯酚加氢是制备环己酮的一条重要的途径。

但该技术存在苯酚转化率和环己酮选择性之间的矛盾，为此，提出了替代氢源为还原剂的绿色苯酚加氢工艺。

关键词：苯酚加氢；环己酮；环己烷法引言环己酮是一种重要的有机化工原料，在我国 85%主要用于制造己内酰胺和己二酸，其余用作溶剂和稀释剂。

己内酰胺和己二酸是生产合成纤维锦纶 6 和锦纶 66 以及聚酰胺树脂的原料。

环己酮在橡胶助剂、涂料、合成纤维、染料以及农药等工业部门中都有广泛的用途。

目前工业制备环己酮的方法有三种 :一，苯全部加氢制环己烷、环己烷氧化制环己酮;二，苯部分加氢制环己烯、环己烯水合制环己醇、环己醇脱氢制环己酮;三、苯酚加氢制环己酮。

苯酚加氢制环己酮主要通过苯酚的加氢反应(氢化反应)，以及苯酚加氢副产的环己醇的脱氢反应(醇酮转化反应)生成环己酮。

为此，本文开展苯酚加氢制环己酮反应研究具有十分重要的意义。

一、不同环己酮制备工艺对比分析环己酮制备技术主要有三类，即酚酮法、环己烷法和环己烯法。

就三种工艺技术从以下五个方面进行比较如下表:1、苯酚法。

（1）产品规格：99.9%；（2）产品产率：99%;副产环己醇可脱氢制环己酮；（3）工艺特点：工艺流程短;操作简便; 能耗低;原物料耗用低、产品产率搭配醇转酮系统可达 99%; 固定床反应器不需考虑触媒再生、分离问题。

（4）运行稳定性：无堵塞及结垢问题。

《Ni基催化剂低温催化愈创木酚加氢制备高附加值化学品》篇一一、引言随着环境保护意识的提高和可持续发展战略的推进，化学工业正面临着从高能耗、高污染向绿色、低碳的转型。

其中，愈创木酚作为一种重要的生物质平台化合物，其加氢制备高附加值化学品的研究备受关注。

Ni基催化剂因其良好的催化性能和较低的成本，在愈创木酚加氢反应中具有重要应用价值。

本文旨在探讨Ni基催化剂在低温催化愈创木酚加氢制备高附加值化学品的过程、机理及影响因素，为相关研究和工业应用提供理论依据。

二、愈创木酚及高附加值化学品概述愈创木酚是一种从木质纤维素生物质中提取的重要平台化合物，具有较高的化学活性和多种反应途径。

通过加氢反应，愈创木酚可以转化为一系列高附加值化学品，如环己醇、环己酮等。

这些化合物在医药、农药、香料、燃料等领域具有广泛应用。

因此，愈创木酚加氢制备高附加值化学品的研究具有重要意义。

三、Ni基催化剂的制备与表征Ni基催化剂是愈创木酚加氢反应中的关键因素之一。

本文采用共沉淀法、浸渍法等方法制备了不同载体（如氧化铝、二氧化硅等）的Ni基催化剂，并对其进行了表征。

通过X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）等手段，分析了催化剂的晶体结构、形貌和粒径分布等性质。

结果表明，合适的载体和制备方法能够有效提高Ni基催化剂的催化性能和稳定性。

四、低温催化愈创木酚加氢反应过程及机理在愈创木酚加氢反应中，Ni基催化剂通过提供活性位点，促进愈创木酚分子中的C=C双键和C-OH键的加氢反应。

本文通过实验和理论计算，探讨了低温催化愈创木酚加氢的反应过程和机理。

结果表明，在适宜的反应条件下，Ni基催化剂能够有效地催化愈创木酚加氢反应，生成环己醇、环己酮等高附加值化学品。

同时，反应过程中还伴随着一些副反应的发生，如过度加氢等。

因此，优化反应条件对于提高目标产物的选择性和收率具有重要意义。

五、影响因素及优化策略愈创木酚加氢反应的催化剂性能和反应效果受多种因素影响，包括反应温度、压力、催化剂用量、反应时间等。