基于子带跃迁的非对称GaAs量子阱的三阶非线性系数研究车永莉;曹小龙;姚建铨【摘要】设计了一种适用于CO2激光器双波长泵浦的非对称结构的Al0.2Ga0.8As/GaAs/Al0.5Ga0.5As量子阱结构,用以差频产生THz波.运用密度矩阵理论和迭代方法计算了这种非对称量子阱的三阶非线性系数,并研究了其随两束差频泵浦光波长的变化.结果表明,量子阱对两束差频泵浦光的三阶非线性系数x(3)ω1和x(3)ω2随两束泵浦光波长的增大都是出现先增大再减小的变化趋势,峰值都位于9.756μm(λp2=10.64μ m)和10.96μm(λp1=9.69μm),相应的峰值大小为1.185×10-20m2V-2、8.002×10-21m2V-2和2.98×10-19m2V-2和8.565×10-20m2V-2.【期刊名称】《枣庄学院学报》【年(卷),期】2013(030)005【总页数】6页(P19-24)【关键词】非线性系数;非对称量子阱;太赫兹波;差频【作者】车永莉;曹小龙;姚建铨【作者单位】曲阜师范大学信息技术与传播学院,山东日照276826;山东科技大学机械电子工程学院,山东青岛266590;天津大学精密仪器与光电子工程学院,天津300072;天津大学精密仪器与光电子工程学院,天津300072【正文语种】中文【中图分类】O437太赫兹 (THz,波长λ=30μm -3mm,频率 0.1-10THz) 波在光学成像、材料检测、环境监测、通信、天文学、生命科学和国防安全等领域都有重大的科学研究价值和广阔的应用前景.目前限制THz技术快速发展的主要存在的技术问题,是缺乏性能优良的THz波辐射源和探测设备.根据THz波产生的方式以及它所处的电磁波谱图中的位置,THz波辐射一般可以利用光学技术和电子学技术两种方法来产生.在光子学中利用非线性光学差频技术产生相干可调谐THz波的方法凭借其显著的特性,逐渐引起国内外科研工作者极大的研究兴趣[1-4].量子阱或超晶格结构作为可人工剪裁材料,为开展相关理论基础研究提供了方便,而更重要的价值在于它的开发应用,特别是在激光器、光探测器、光调制器等方面的应用价值[5].对于量子阱的子带间跃迁来说,其对应的波长一般在中红外波段,这方面的研究主要集中在中红外激光器、红外探测器、共振增强的二阶或三阶非线性效应等方面.Fejer 等在1989 年利用外加电场改变了方形GaAs/AlGaAs 量子阱的本征结构对称性,以10.6μm 的CO2激光得到了5.3μm 的二次谐波输出,测得其值是GaAs 体状材料同样波长下的73倍[6];随后Rosencher在非对称阶梯型的量子阱中得到了光学整流系数为;陈正豪等在优化了量子阱的结构参数后,得到的二阶非线性系数为体材料的1900余倍,并用全内反射和表面发射二次谐波结构增大相互作用长度,使二次谐波的转换效率提高到3 ×10-4 m/ V和3 ×10-3m/ V [8].相比二阶非线性光学效应,三阶非线性光学效应对应了光电场与物质相互作用的三阶微扰,这决定了三阶效应一般来说比二阶效应更弱.对于三次谐波的研究主要集中在理论计算方面,如彭飞等人计算了半抛物型量子阱中的三次谐波,在入射光波长为10.7μm时,得到的三阶非线性系数为2.7×10-12m2/V2[9];Capasso在耦合量子阱中得到了~10-14m2/V2数量级的三阶非线性系数[10].我们通过理论上的计算和结构上的优化设计,设计了一种非对称结构的、组分为Al0.2Ga0.8As/GaAs/Al0.5Ga0.5As的量子阱,获得的二阶非线性系数与相应体材料相比要大几个数量级[11],这是采用非对称量子阱高效非线性光学差频产生THz波的优势之一.除了二阶非线性过程,量子阱结构的子带共振增强效应同样适用于三阶或更高阶非线性过程,并由此可以计算量子阱的非线性折射率和非线性吸收[12-14],这对于研究差频产生THz波的量子阱的性质具有重要的应用意义.根据Manley-Rowe关系式,为了提高转换效率,采用波长更长的中红外波段的CO2激光器(~10μm)作为泵浦光源利用光学差频方法产生THz波是理想的提高转换效率的选择.当前CO2激光器的实际指标参数情况和技术要求表明,CO2激光器在9.6μm和10.59μm两个区域有着丰富并且可实际出射的谱线.在技术上,CO2激光器可做到在9.6μm附近每隔0.018μm出现一条稳定出射谱线,而在10.59μm附近每0.2μm可出现一条稳定输出的谱线.这表明,利用CO2激光器此波长范围内丰富的谱线,通过调节激光器的输出波长,很容易对量子阱导带子带中两个子能级进行双共振泵浦,从而利用非线性差频产生THz波.我们设计的非对称量子阱的结构,成分为Al0.2Ga0.8As/GaAs/Al0.5Ga0.5As,设定量子阱的深阱(GaAs)宽度为L1=7nm,浅阱(Al0.2Ga0.8As)宽度为L2-L1=23nm的双阱嵌套结构,总阱宽L2=30nm,两势垒高度通过计算分别为V1=167meV和V2=418meV.通过调节CO2激光器两束泵浦光波长,可满足一束泵浦光的光子能量ħω1对应量子阱导带子带中的E1→E3,而另一束泵浦光的光子能量ħω2对应E1→E2,在非线性光学差频的作用下,两束泵浦光的能量差即E3→E2间即对应非线性光学差频得到的THz波能量ħωTHz.这种非对称阶梯形的量子阱,除了研究其二阶非线性特性以差频生成THz波以外,其吸收特性和折射率的变化,需要对其三阶非线性系数进行研究.我们首先根据密度矩阵理论和采用迭代的方法,来计算这种量子阱的三阶非线性系数,并对其随两束泵浦光波长的变化情况进行讨论.根据密度矩阵理论,并考虑最简单的独立粒子,忽略粒子间的相互作用,则三阶极化强度矢量可写为[15-17]:P(3)(t)=NTr{Rρ3(t)}=NTr{Rρ3(ωn+ωm+ωu)}e-(ωn+ωm+ωu)t三阶极化强度的傅立叶级数形式可表示为:比较(1)式和(2)式,可得:P(3)(ωn+ωm+ωu)=Nr{Rρ2(ωn+ωm+ωu)}对(3)式求矩阵元,并与下式相比较:P(3)(ωn+ωm+ωu)=ε0χ(3)(ωn+ωm+ωu)E(ωn)E(ωm)E(ωu)可求得三阶极化率张量元的表达式,可写为:在(5)式中,a、b、c、d取所有可能的本征能态;n、m、u取所有入射的光频率. 在我们设计的非对称阶梯形量子阱中,考虑量子阱导带中最低的三个子能级,即导带中最低的基态、第一激发态和第二激发态对应的三个子带能级.考虑到热平衡情况下各状态的初始位相是无规则的,在密度矩阵中可设定非对角矩阵元ρij的稳态值为零,并可假定电子占据能级的概率有假定两束泵浦光频率分别为ω1和ω2,忽略(5)式中的非共振项,在近似双共振的条件下(ħω1≈E3-E1,ħω2≈E2-E1,ħωTHz≈E3-E2),由(5)式我们可计算得到该量子阱对两束泵浦光的两个三阶非线性系数,分别可表示为:χ(3)(ω1)=*{*(+)+*(+)+*+*++}χ(3)(ω2)=*{*(+)+*(+)+*+*++}为了系统的研究我们设计的非对称量子阱结构的吸收和折射率的变化,现在我们对这种量子阱结构的三阶非线性效应进行简单的探讨.假定量子阱导带为抛物线形,通过求解薛定谔方程,我们得到量子阱中最低三个能级值分别为: E1=58.8381meV、E2=172.1491meV、E3=186.1842meV.跃迁矩阵元定义为:Rj=<i|z|j>,假定所有电子都聚集在能级“E3”,我们可得到三个跃迁矩阵元分别为:R12=-8.3696×10-10,R13=-1.1745×10-9 ,R23=-4.1839×10-9.在(5)、(6)两式中,N是量子阱中自由载流子的体浓度,可取一般值为N=5.0×1016cm-3,波尔频率ωij=(Ei-Ej)/ħ,Rij=<i|z|j>为电子在i,j能级间的带间跃迁矩阵元(i,j=1,2,3),为在热平衡情况下电子占据E1能级的概率,可取ρ11=1.我们在量子阱中一般只考虑两个不同的弛豫值,即和).在(6)、(7)两式中,Γ=1/T1,T1是量子阱导带子带间弛豫的平均时间,一般可认为T1=1ps、T2=0.14ps,即可取ħΓii=0.1meV,ħΓ13=ħΓ31=0.3meV,ħΓ12=ħΓ23=ħΓ21=ħΓ32=1meV.由三阶非线性系数(6)、(7)两式,我们用Matlab软件进行仿真,研究其随两束泵浦光波长的变化情况.结果表明,在假定量子阱导带为抛物线型情况下,量子阱对泵浦光1的三阶差频系数随两束泵浦光波长的增加,都出现了先增大再减小的现象,其峰值分别位于9.756μm(λp2=10.64μm)和10.96μm(λp1=9.69μm),相应的峰值大小分别为1.185×10-20m2V-2 和8.002×10-21m2V-2.从图2中还可以看出,随着泵浦光1波长的增大,在10.96μm处的峰值逐渐减小,当的值达到最小,然后再开始增大.由图3可知,量子阱对泵浦光2的三阶非线性系数随两束泵浦光波长的变化而发生变化,其峰值同样位于9.756μm(λp2=10.64μm)和10.96μm(λp1=9.69μm),相应的峰值大小分别为2.98×10-19m2V-2 和8.565×10-20m2V-2.从(6)、(7)两式分析,两个三阶非线性系数峰值的出现,与共振项E3-E1和E2-E1有关,当泵浦光波长对应的光子能量满足与两能级差共振时,得到三阶非线性系数的极大值. 我们设计的量子阱是非对称结构,这种结构的特点是具有非常大的二阶非线性效应,以利用非线性光学差频产生THz波.相对来说,其三阶非线性效应很小,其数值在量级上只有10-19数量级,和二阶非线性系数10-4~10-5数量级相比,在研究差频产生THz波时,其三阶非线性效应的影响可以忽视.但三阶非线性系数决定了量子阱的非线性吸收和折射率的变化,研究其特性具有重要的意义.我们设计了一种非对称阶梯形的量子阱,通过密度矩阵理论,利用迭代的方法计算得到了该量子阱对两束泵浦光的三阶非线性系数,通过Matlab模拟仿真了两个三阶非线性系数随两束泵浦光波长的变化.量子阱的三阶非线性系数和随两束泵浦光波长的变化而变化,当两束泵浦光波长分别为λp1=9.69μm和λp2=10.64μm时,两个三阶非线性系数的峰值都位于9.756μm和10.96μm,相应的峰值大小为1.185×10-20m2V-2 、8.002×10-21m2V-2和2.98×10-19m2V-2 和8.565×10-20m2V-2.三阶非线性系数其数值大小在数量级上远小于二阶非线性系数,但却是决定非线性吸收和折射率变化的重要因素.【相关文献】[1]Kawase K, Hatanaka T, Takahashi H, et al. 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