烟气脱氮技术机理及研究现状

浅谈烟气脱销技术的现状和发展我国火力发电以燃煤发电为主。

燃煤发电过程中产生的众多气态污染物中，氮氧化物危害很大且很难处理。

煤燃烧产生的氮氧化物主要包括（NO）、二氧化氮（NO2）及少量其他氮的氧化物。

新的标准自2022年7月1日起，现有的火力发电锅炉和燃气轮机机组执行氮氧化物限值由原来的450mg/m3改为100mg/m3。

重点地区的火力发电锅炉和燃气轮机机组执行100mg/m3的氮氧化物限值；由此可见，我国在污染物排放的趋势愈加严格。

目前，我国主要采用的脱销方法有，低氮燃烧技术，主要适用于新锅炉。

选择性催化还原技术（SCR）、选择性非催化还原技术（SNCR）主要试用于已经进行低氮改造或者无法进行低氮改造的老旧锅炉。

SCR+SNCR 主要针对单独SNCR无法满足国家要求的排放标准，场地有限，可以采用组合技术。

以下就这几种脱销技术进行论述。

1、低NOX燃烧技术主要包括低氧燃烧、空气分级燃烧、燃料分级燃烧、烟气再循环、低NOX燃烧器和低NOX炉膛设计，是一种较经济的控制氮氧化物的方法。

但减排效率较低，往往难以满足环保要求，不过将这一减排措施纳入锅炉的整体设计是合理必要的。

空气分级燃烧空气分级燃烧是美国在20世纪50年代发展起来的，是目前国内外燃煤电厂采用最广泛、技术上也比较成熟的低NOX燃烧技术之一。

原理空气分级燃烧降低NOX是几乎所有的燃烧方式均采用的技术，其思路是避开温度过高和大的过剩空气系数同时出现，从而降低NOX的生成。

其反应可表示为：CO+NOCO2+1/2N2空气分级燃烧可以在燃烧器内实现，也可以在锅炉内完成。

它在我国较为广泛，但是此技术会引起炉膛内结渣和腐蚀问题，因此在设计上必须考虑这一点，以减少该方面的影响。

2、选择性非催化还原脱硝（SeletiveNon-CatalyticReduction，SNCR）SNCR技术在20世纪70年代中期最先工业应用于日本的一些燃油，燃气电厂的烟气脱硝；80年代末，欧盟国家的燃煤电厂也开始应用。

●Vol.31,No.12013年1月中国资源综合利用China Resources Comprehensive Utilization根据国家环境保护“十二五”规划,要求氮氧化物2015年比2010年削减10%,持续推进电力行业污染减排。

目前氮氧化物控制技术主要分为两种,一种是在燃烧过程中控制NOx的生成量,主要有低氮燃烧技术、循环流化床洁净燃烧技术(CFBC)、整体煤气化联合循环(IGCC)洁净煤发电技术等。

另一种是从烟气中去除NO X,使NO X在形成后被净化,主要有选择性非催化还原(SNCR)、选择性催化还原(SCR)等成熟技术。

1国外燃煤电厂脱氮技术概述1.1德国燃煤电厂氮氧化物的控制技术德国燃煤电厂降低NO X排放措施分为一级脱氮技术和二级脱氮技术。

一级脱氮技术主要是采用低NO X燃烧器以及通过燃烧优化调整,有效控制NO X的产生;二级脱氮技术则是利用各种措施,尽可能减少已生成NO X的排放。

一级脱氮技术主要包括四角布置切圆燃烧系统、炉膛内整体空气分级燃烧器、同轴双切圆燃烧系统等。

一级脱氮技术主要为烟气脱氮装置的应用,包括选择性催化还原脱氮、选择性非催化还原脱氮和同步脱氮等类型。

通过开发利用一系列低NO X燃烧系统,全面安装烟气脱氮装置,并对老式锅炉进行技术改造和燃烧优化调整等技术措施,德国的燃煤电厂有效控制了NO X的排放。

1.2美国燃煤电厂氮氧化物的控制技术美国燃煤电厂氮氧化物的控制技术主要分为3种:第一种是采用“低公害”型燃烧器;第二种为低公害型燃烧器与两段燃烧的联合应用;第三种是集中燃烧的减少NO X排放技术。

1.2.1低公害型燃烧器采用“低公害”型燃烧器,可使82%的机组达到修订后的排放要求。

这种燃烧器通过使着火提前以及把空气分段射入火炬中而抑制NO X的生成,减少NO X排放。

然而,采用低公害型燃烧器的锅炉运行结果表明:飞灰可燃物明显增高,机械(固体)未完全燃烧热损失加大,锅炉热效率下降,煤耗变高。

尿素法
( NH 4 ) 2 CO 2 NH 2 CO NH 2 NO N 2 H 2O CO NO N 2 CO2
4
（2）非选择性催化还原法 (NSCR法)
• 用甲烷CH4、CO或H2等作为还原剂，在烟温550~800℃ 范围内及催化剂的作用下，将NOx还原成N2。 • 但是这类还原剂除了与烟气中的NOx反应以外，还与烟气 中的残余氧反应，生成水或二氧化碳，因此，还原剂的消 耗量比选样性催化还原法高出4~5倍。另外，该反应要放 出热量使烟气温度上升。
• 这两种还原NOx的方法均以催化反应为主要特征，因此， 都需要在烟道的合适位臵设臵催化反应器，CR法)
• 在不采用催化剂的条件下，将氨作为还原剂还原NOx 的反应只能在950~1100℃这一温度范围内进行，因此， 需将氨气喷射注入炉膛出口区域相应温度范围内的烟 气中，将NOx还原为N2利H2O。也称为高温非催化还 原法或炉膛喷氨脱氮法。 • 如果加入添加剂(比如氢)，可以扩大其反应温度的范 围。当以尿素(H4N2CO)为还原剂时，脱氮效果与氨 相当，但其运输和使用比NH3安全方便。
12
A、 350℃的温度区间（省煤器出口和空气预热器 进口之间)
• 这一布臵方案的温度范围适合于多数催化剂的反应温度，因此，被采 用得较为广泛。
• 主要问题：存在烟气中的飞灰对催比剂的污染、腐蚀、磨损和堵塞， 需要选择高活性的催化剂，合理布臵催化元件，减轻腐蚀和磨损。
• 另一个问题是烟气中SO2的存在对脱氮设备的运行所产生的不利影响。
国内外烟气脱硝（氮）技术
• 烟气脱氮是用反应吸收剂与烟气接触，以除去或减少 烟气中的NOx的工艺过程，亦称为烟气脱硝。
• 无论从技术的难度、系统的复杂程度，还是投资和运 行维护费用等方面，烟气脱氮均远远高于烟气脱硫， 使烟气脱氮技术在燃煤电站锅护烟气净化上的应用和 推广受到很大的影响和限制，加之世界各国对NOx的排 放限制尚不如对SO2的排放限制得那么严格，因此，目 前烟气脱氮装置在火电厂的应用也少得多，技术和装 置也欠成熟，设备投资和运行费用居高不下。 • 目前，已经研制和开发的烟气脱氮工艺有50余种，大 致可归纳为干法烟气脱氮和湿法烟气脱氮两大类

式静电除尘器中喷入 ２ ｔ Ｌ 可以使 Ｎ Ｉ ／ ０氧化效率
了紫外光照射 的方法 ， ｌ ℃ 一 ５￣的温度 范 围 内。 在 ｌ ７ ３０Ｃ
０的转化率可以达到 ７ ％，ｏ 的存在没有抑制 Ｎ ， ０ ｓ２ Ｏ 提高至 ６ ３％， — ６ 最终的脱氮效率可以提高 ５ １％，Ｏ —７ Ｎ Ｎ
２１１ ．． 氯酸氧化法
ＣａｇＧ Ｉｎ 等人利用简单的湿式洗涤器。 ｌ ９ 用黄磷和碱 的含水溶液同时脱除烟道气中的 ｓ２ Ｎ 黄磷首先 ０ 和 Ｏ，
与 ０ 反应生成 ，３ ２ ０ 选择性 的氧化 了烟气 中的 Ｎ ０为
Ｎ ２Ｓ２ Ｎ ２ ０， 和 ０ 被液态的碱性吸收浆液吸收生成硫酸 Ｏ
维普资讯
２Ｏ 年 ３ Ｏ６ 月
国外烟气同时脱硫脱氮技术研究现状
３ ３
国外烟气 同时脱硫脱 氮技术研 究现状
邓永 强 谭庆锋
（ 江西省电力科学研究院 江西 南昌 ３００） ３０６
摘 要： 同时脱硫脱氮处理是我国烟气治理的发展方向， 本文介绍了目 国外燃煤烟 前 气同时脱硫脱氮技术研究的各种方法， 并分析了其技术特点和发展前景， 供参考。
的同时脱硫脱氮技术 。 ２１ ． 氧化吸收法 由于 ｓ２ ０ 在水 中的溶 解度 大 ， 容易 被吸 收液 吸收。 氧化吸收法主要是针对燃煤烟气 Ｎ 主要 为 Ｎ ） 以 Ｏ（ Ｏ难 被吸 收 的 特 点 进 行 研 究 的 ， 虑 用 氯 酸、 、 磷 、 考 黄 ＮＣ（ 等作氧化剂将烟气 中的 Ｎ ａｌ ： ｈ Ｏ部 分氧化成 Ｎ ２然 ０， 后再用不 同的吸收荆吸收 ， 这些氧化剂 在氧化 Ｎ Ｏ的同 时也 氧化 ｓ２达到同时脱硫 脱氮的 目的。 ０，
化 工
２０ 年第 １ ０６ 期

4# 纤维的脱硫活性要远远的高于活性炭 ! 9 ， 。
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活性炭材料表面结构对脱硫的影响
表面含氧官能团的影响
活性炭材料表面结构对脱硫影响很大， GHIJKI?H ! B* # 等人 用浓 -)%+ 将活性炭氧化后， 活性炭对 $%" 的吸附能力、 $%" 氧化为 $%+ 的能力及 -" $%& 的脱 附能力均有显著提高。李开喜等人 ! B= # 也进行了类似 的实验，发现 -)%+ 氧化后的活性炭对 $%" 的吸附 能力下降，但当高温热处理后却可显著提高活性炭 的吸附能力。 关于含氧官能团对活性炭纤维脱硫活性的影 响，一般均认为含氧官能团对脱硫不利，因为它阻 碍 $%" 在活性炭纤维上的吸附 ! B3 # 。1JLMHN> 等人 ! "’ # 认为某些含氧官能团可能通过氧化促进吸附 $%" ， 但在随后的研究中又认为，表面几乎不含任何氧原 子的活性炭纤维具有最高的脱硫活性 ! "B # 。 !% " 表面含氮官能团的影响 可以说，表面含氮官能团对活性炭和活性炭纤 维脱硫有显著的影响， OJ@M: ! "" # 及 $(JMP 等人
! *( ’ 以山楂核炭、山桃核炭、椰壳炭和煤质炭 D 种 均认为活性炭纤维上较 国产活性炭作载体制得 4>. E ;4 系列催化剂， 进行 在 *%# F 以上未检测到 6" .， 产物 6. 还原的研究， 且二者摩尔比为 $I $， 说明此时 6. 仅为 6" 和 4." ， 转化为 6" 的选择性为 $##J ；由于有 4." 生成，表 明活性炭作为还原剂参加了反应。通过对比实验发 现， D 种活性炭对 6. 的吸附量 + %#F , 和还原转化 率远低于其负载铜盐后相应的 4>. E ;4 催化剂。 D%# F 时 4>. E ;4 催化剂对 6. 的还原转化率分别 为：山楂核炭 KLM %J ，山桃核炭 $##J ，煤质炭 椰壳炭 %%M $J 。 &$M LJ ， 文献 ! *L ’ 系统研究了活性炭负载 AB、 45、 61、 4> 及 / 元素对 6. ! 的催化还原反应，并考察了 ." 对 其催化性能的影响。研究发现在无氧的惰性气氛 中， 在 6. E ;4 还原反应中， 催化剂参与了氧化还原 反应，其催化效能由两个因素决定：+ $ , 金属被 6. + " , 金属氧化物被 ;4 还原的难易。因 氧化的趋势； 而， 催化活性与反应温度有关。低于 D## F ， /、 45、 61 氧化物易使化学吸附的 6. 解离而呈现高活性； 高于 D## F ， 45、 4> 的氧化物易被 4 还原而更有 效。但是，通常尾气中含有大量的氧气会改变金属 的氧化状态， 从而影响其催化性能。 鉴于 4>. E ;4、 AB" .* E ;4 等催化剂在 6. 还原 反应中活性不高， 文献 ! *K ’ 研究了贵金属 ?N E ;4 催 化剂在处理 6. 反应中的催化行为， 发现 ?N 的引入 可大大提高催化活性 + %%# / , 且活性与 ?N 含量呈正 相关。不同载体对催化活性影响很大，无还原物质 时，活性炭作为还原剂参与反应，其本身性质十分 重要；体系中加入还原物质 4. 时，活性炭作载体， 由此开辟了 ?N 的分散状况对催化活性有重要影响。 贵 金 属 E 活 性 炭 催 化 还 原 6. 的 研 究 领 域 ， 文 献 ! D# ’ 系统研究了煤中矿物质对 6. 半焦还原反应的 影响，结果表明，4. 和 ." 对反应有显著的促进作 用。文献 ! D$ ’ 考察了两种商用沥青基活性炭纤维经 硫酸活化处理后，以 69* 为还原剂对烟道气中 6. 的选择性催化还原性能。据报道，具有较高强度的 活性炭具有大的比表面积、良好的孔结构、丰 活性焦已被日本和德国成功地用于移动床同时脱 除 6. ! 和 -. ! 的工业实践中， 我国这方面的研究已 经起步， 有望实现 ;4 的工业化应用。 用 ;4A + 包括用 ;4A 做载体 , 来处理含 6. ! 的 废气已经取得了较好的效果 !D"，D* ’ 。以 ;4A 为载体的 催化剂是一个很广阔的领域， 它具有高比表面积和外 表面积， 又不存在其它的杂质， 是一种理想的催化剂

选择性催化还原法烟气脱氮技术现状X王　雷1,梁　坤2(1.华能呼和浩特风力发电有限公司;2.内蒙古金山热电厂,内蒙古呼和浩特　010000) 摘　要:对燃煤电厂的尾部烟气进行脱氮处理可以大量减少氮氧化物的排放,显著改善环境。

选择性催化还原(SCR)脱氮技术是一种用于脱除燃料燃烧后烟气中所含的氮氧化物的技术。

本文介绍了SCR脱氮技术的基本原理、及加装SCR装置对空气预热器等相关辅机的设计选型等方面造成的影响。

关键词:氮氧化物;烟气脱氮 中图分类号:X784 文献标识码:A 文章编号:1006—7981(2012)07—0105—01 到目前为止,全世界应用SCR烟气处理技术的电站燃煤锅炉容量超过178.1GW。

其中,日本安装有SCR装置的机组容量约有23.1GW;欧洲安装有SCR装置的机组容量约有55GW;美国安装有SCR装置的机组容量超过100GW。

在我国大陆,部分燃煤机组同步安装SCR脱氮装置并已投入商业运行。

1　SCR脱氮工艺介绍1.1　SCR系统布置SCR为选择性催化还原脱氮法,这项技术是在20世纪70年代末和80年代初首先由日本发展起来的,其后迅速在欧洲和美国得以推广。

其反应方程式如下:4NO+4NH3+O2催化剂4N2+6H2O6NO2+8NH3催化剂7N2+12H2OSCR装置主要由2大主体组成:氮氧化物脱除剂制备系统和反应器本体。

通过向反应器内喷入反应剂NH3,将NO x还原为氮气。

由于此还原反应对温度较为敏感,故需加入催化剂以增强反应活性,满足反应的温度要求。

依据SCR脱氮反应器相对于电除尘的安装位置,可将SCR分为两类:SCR反应器布置在锅炉省煤器和空气预热器之间,这种布置方式的优点是烟气温度高,满足了催化剂活性要求。

缺点是烟气中的飞灰含量高,对催化剂的防磨损和防堵塞的性能要求较高。

1.2　催化剂催化剂材料一般以T iO2为载体,再在其中掺入V2O5和WO3等活性成分。

催化剂的活性温度范围从280～400℃不等。

燃煤电厂的烟气脱硫和脱氮技术改进随着我国工业化的快速发展和城市化进程的加速推进，燃煤电厂作为我国主要的电力生产方式之一，扮演着至关重要的角色。

然而，燃煤电厂在发电过程中会产生大量的烟气排放，其中包含的二氧化硫和氮氧化物等有害物质对环境和人类健康造成了严重威胁。

因此，开展燃煤电厂烟气脱硫和脱氮技术改进研究具有重要的现实意义。

一、燃煤电厂烟气脱硫技术改进1. 烟气脱硫技术原理分析烟气脱硫技术是指利用各种方法将燃煤电厂烟气中的二氧化硫等硫化物排放物质去除或转化的过程。

常见的烟气脱硫技术包括石灰石法、湿法烟气脱硫技术、干法烟气脱硫技术等。

其中，湿法烟气脱硫技术是目前应用最为广泛的方法，其原理是将石灰石浆液喷入烟气中，与二氧化硫反应生成硫酸钙，再通过沉淀或吸收等方式将硫酸钙分离，从而实现二氧化硫的脱除。

2. 烟气脱硫技术存在的问题尽管湿法烟气脱硫技术具有较高的脱硫效率，但也存在着耗水量大、产生大量废水、废水处理成本高等问题。

此外，石灰石法在运行过程中还存在着石灰石利用率低、硫酸钙回收困难等技术瓶颈。

因此，如何改进燃煤电厂烟气脱硫技术，提高脱硫效率，减少能耗和排放物处理成本，成为当前亟需解决的问题。

3. 烟气脱硫技术改进措施为了解决烟气脱硫技术存在的问题，可以采取以下改进措施：首先，通过技术创新，发展高效、低耗、低排放的新型烟气脱硫技术，如干法脱硫技术、生物脱硫技术等；其次，加强设备优化设计，提高硫酸钙的回收率，降低废水处理成本；再者，推动湿法和干法烟气脱硫技术的融合应用，充分发挥两者的优势，实现脱硫效率的提高和成本的降低。

二、燃煤电厂烟气脱氮技术改进1. 烟气脱氮技术原理分析烟气脱氮技术是指利用各种方法将燃煤电厂烟气中的氮氧化物排放物质去除或转化的过程。

常见的烟气脱氮技术包括选择性催化还原技术（SCR技术）、选择性非催化还原技术（SNCR技术）等。

其中，SCR技术是目前应用最为广泛的方法，其原理是通过在高温下将氨气与氮氧化物反应生成氮和水蒸气，从而达到脱除氮氧化物的目的。

尿素／三乙醇胺法烟气脱氮的试验研究随着对大气污染的关注日益增加，烟气脱氮技术已成为热门领域之一。

尿素/三乙醇胺法是一种常用的烟气脱氮方法，本试验旨在探究其在某烟囱排气中的应用效果以及可能存在的问题。

实验方法：本次实验采用的是模拟某烟气排放的情况，首先将NOx、SO2、CO2等成分按照一定比例混合，制作成烟气样品。

接着将烟气样品通入尿素乙醇溶液中，观察烟气脱氮的效果，最后对实验数据进行处理分析。

实验结果：通过实验观察可以发现，尿素/三乙醇胺法能够有效地将排放出的NOx转化为N2和H2O，实现脱氮效果。

当尿素乙醇溶液浓度为9.8%时，烟气中NOx的去除率可达到80%以上。

同时，随着氨气的添加，脱硝效果会更加显著。

然而，在实验中还存在一些问题需要注意。

首先是尿素的加入量需要控制好，过多或过少都会影响脱氮效果。

同时，溶液的pH值也要注意，过高或过低都会影响脱氮效果。

此外，三乙醇胺的挥发也会导致其浓度变化，需要及时调整浓度。

结论：综上所述，尿素/三乙醇胺法是一种有效的烟气脱氮方法。

在实际使用中需要注意溶液浓度、pH值和三乙醇胺挥发等因素，以达到最佳的脱氮效果。

需要注意的是，该方法虽然能有效降低烟气中NOx含量，但仍会产生污染物NH3排放，需要加强后续处理。

烟气脱氮技术的研究和应用一直都是环保领域的热点，而尿素/三乙醇胺法是其中比较常见的技术之一。

以下是一些相关数据的列出和分析。

1. 尿素浓度和脱氮效果的关系：在尿素/三乙醇胺法中，尿素浓度是脱氮效果的重要因素。

实验结果表明，当尿素乙醇溶液浓度为9.8%时，烟气中NOx的去除率可达到80%以上。

此外，当尿素浓度过高时，会对脱氮效果产生负面影响，甚至适得其反。

2. 随氨气添加量脱氮效果的变化：氨气在尿素/三乙醇法中是一个重要的还原剂，可以促进NOx的转化。

一个典型的实验结果表明，当添加6%氨气后，NOx的去除率比无氨气添加的情况高了15%左右。

但过量添加氨气则会产生二次污染氨气，因此在实际应用中需要控制氨气的添加量。

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1.氮氧化物的产生机理
在氮氧化物中，NO占有90%以上，二氧化氮 占5%-10%，产生机理一般分为如下三种： (a).热力型
燃烧时，空气中氮在高温下氧化产生， 其中的生成过程是一个不分支连锁反应。其生 成机理可用捷里多维奇(Zeldovich)反应式表示。
浓度(ppm)
1.0 5.0 10-15 50 80 100-150 200 以上
影响
闻到臭味 闻到很强烈的臭味 眼、鼻、呼吸道受到强烈刺激 1 分钟内人体呼吸异常，鼻受到刺激 3－5 分钟内引起胸痛 人在30－60 分钟就会因肺水肿死亡 人瞬间死亡
一些大城市对空气中NO含量的测定
NO 含量 日最大含量 0.13-0.37ppm
HCN
O,OH NCO
N
H NH
NO
NH2 N2
NH3
NH3氧化的主要反应途径为：
燃料N 挥发分N
NH
O,H,OH
NH3
NH2
O,H,OH
NO N2
O2,H,OH NO
NH2,NH,N
燃料型NOx的转化率CR
• 定义燃烧过程中最终生成的NO浓度和燃 料中氮全部转化成NO时的浓度比为燃料 型NOx的转化率CR
快速型NOx的费尼莫尔反应机理
HCN
O2
CN
NCO
H
(a) CH,CH2,CH3,C2
(c) O,OH
(d)O,O2
NO
NH3
NO, N
N2
• (c).燃料型NOx
•
由燃料中氮化合物在燃烧中氧化而成。
由于燃料中氮的热分解温度低于煤粉燃烧温度，

催化氧化法去除烟气中NO x 的研究现状与展望张瑞元,李㊀凯,宁㊀平,汤立红,刘㊀烨,王㊀驰(昆明理工大学环境科学与工程学院,昆明650500)摘要㊀㊀综述了SCO 法(选择性催化氧化法)中催化剂的研究现状㊂从过渡金属元素㊁稀土元素㊁贵金属㊁活性炭四类催化剂进行了介绍㊂锰类复合氧化物催化剂具有较高的催化活性,且成本较低㊂钙钛矿催化剂的催化活性能与贵金属类催化剂相媲美㊂这些非贵金属催化剂成本都较低,具有潜在的应用价值㊂但总的来说目前对于催化剂抗硫抗水的研究还不够深入,一些催化剂可能还未达到实际工业应用中应具有的抗中毒能力㊂总结分析了SCO 法应用中存在的问题,展望了其应用前景㊂关键词㊀㊀NO㊀选择性催化氧化㊀金属氧化物催化剂㊀烟气脱硝中图分类号:X511㊀㊀文献标识码:A㊀㊀DOI :10.11896/j .issn.1005-023X.2015.015.023Research Status and Pros p ects of Usin g Catal y tic OxidationMethod to Remove NO x in Flue GasZHANG Rui y uan ,LI Kai ,NING Pin g ,TANG Lihon g ,LIU Ye ,WANG Chi(Facult y of Environmental Science and En g ineerin g ,Kunmin g Universit y of Science &Technolo gy ,Kunmin g 650500)Abstract ㊀㊀The research status of the catal y st in the SCO method (Selective catal y tic oxidation )were summa -rized.It introduces four kinds of catal y sts ,which includin g transition metal oxides ,oxides of rare earth elements ,p recious metals ,and activated carbon.The com p osite oxides catal y sts of man g anese exhibit g ood p erformance ,whichis cost -low.The activit y of rare -earth p erovskite structure catal y sts can be com p arable with that of noble metal cata -l y sts.All these non -noble metal catal y sts is cost -low ,it has p otential a pp lication value for industr y .But now the re -search of p oison tolerance of the catal y sts is less ,the tolerant abilit y for p oisonin g of the catal y sts still could not reach the re q uirements of p ractical a pp lication.We also anal y ze the p roblems existin g in the a pp lication of SCO and the out -look of the SCO method.Ke y words ㊀㊀NO ,selective catal y tic oxidation ,catal y sts of metal oxide ,De-NO x ㊀张瑞元:男,1991年生,硕士生,研究方向为大气污染控制㊀E -mail :954770469@qq .com㊀李凯:通讯作者,男,1986年生,博士,讲师,研究方向为大气污染控制及资源化技术的研究㊀E -mail :likaikmust@0㊀引言氮氧化物(NO x )的排放一直都受到全球的重视㊂我国供电方式主要以燃煤火电为主,目前全球广泛采用SCR 法(选择性催化还原法)脱除燃煤电厂尾气中的NO x ;但现有的SCR 法不仅成本高昂[1],而且会对细颗粒物(PM2.5)的形成做出贡献㊂有研究结果表明大气中的氨在PM2.5的形成中起到了一定的作用[2-5],SCR 法就存在着NH 3逃逸的问题㊂环保部为推进大气污染防治工作,已发布了‘大气氨源排放清单编制技术指南“㊂除了氨逃逸污染之外,由于SCR 法催化反应温度大多要求在350ħ以上,为满足反应条件,未经过除尘脱硫的尾气直接参与催化反应会导致催化剂的寿命缩短,造成了较高的脱硝成本㊂如何低成本㊁无污染㊁高效率地去除燃煤尾气中的NO x 成为一个研究热点㊂SCO 法(Se -lective catal y tic oxidation ,选择性催化氧化法)是指将NO x 催化氧化到50%~60%的氧化度(n (NO 2)/n (NO x ))后,用碱液或其他吸收液将NO x 吸收脱除的污染控制方法,该法与前者相比具有无氨逃逸污染;催化氧化后的NO x 可与SO 2利用湿法一起脱除,工艺操作简便,成本较低等优势㊂根据对文献的统计发现,近期内对于SCO 法的研究主要集中在我国,而其他国家对NO 催化氧化的研究主要是针对控制柴油热机污染的LNT 技术(NO x 吸附还原催化系统)和快反应SCR 法中的氮氧化物氧化度问题展开的㊂虽然这两者与SCO 法不同,但其研究的针对催化氧化NO 的问题对SCO 法具有借鉴意义㊂SCO 法后一步的碱液吸收技术已经成熟[6],本文只对选择性催化氧化过程进行总结㊂1㊀选择性催化氧化+液相吸收法脱硝原理燃煤烟气中的氮氧化物90%以上是NO ,NO 很难被碱液吸收㊂利用催化剂催化氧化烟气中的NO ,当氧化度(n (NO 2)/n (NO x ))达到50%~60%之间时,利用碱液吸收法对其进行吸收的效率最高[7],脱硝效果与SCR 法相当㊂1.1㊀反应过程及方法催化氧化过程:2NO+O2催化剂NO2(1)由于燃煤烟气等工业尾气中氧含量较低,所以导致NO 的催化氧化较难进行㊂液相吸收过程以氢氧化钠碱液为例,催化氧化后的NO 分子与NO2分子结合生成N2O3,反应式为:NO+NO2=N2O3(2) N2O3易溶于水[7],与水反应:N2O3+H2O=2HNO2(3) HNO2与溶液中的OH-继续反应㊂由于整个过程在液相中进行,所以一般简写为NO x与氢氧化钠碱液发生的反应[8]㊂NO+NO2+2NaOH=2NaNO2+H2O(4) 2NO2+2NaOH=NaNO3+NaNO2+H2O(5) 1.2㊀热力学分析Joёl Des p rés等[9]针对NO2在不同氧气分压㊁温度的条件下分解为NO和O2的热力学平衡曲线做了研究,在实验中,200ħ以下NO2分解为NO和O2的现象并不明显,当温度升高到200ħ以上时,NO2分解趋势显现㊂900ħ时,体系内原有的NO2几乎全部分解㊂所以低温有利于NO2的形成㊂高温条件催化不利于NO2的氧化,且高温促进烟气中的SO2形成SO3,SO3与金属氧化物催化剂结合生成硫酸盐,导致催化剂中毒[6]㊂2㊀SCO法脱硝催化剂的研究现状目前,研究者已从尝试单一的金属氧化物,活性炭等作为催化剂,转变为面向多种金属复合氧化物㊁负载型催化剂等方向的研究㊂前人对各种单金属氧化物的催化活性进行了摸索尝试㊂Kai Li等[10]对Mn㊁Co㊁Ce㊁La四种金属氧化物在相同实验条件下做了催化实验,发现催化效率依次是MnO x>Co3O4>CeO2>LaO x㊂鲁文质等[11]研究了在γ-Al2O3上负载的过渡金属氧化物催化剂,发现活性顺序为Mn>Cr>Co>Cu>Fe>Ni>Zn㊂唐晓龙等[12]采用共沉淀法,将盐溶液与氨水混合,焙烧得到的金属氧化物活性顺序为Mn>Cr>Co>Cu>Fe>Zn㊂本文针对目前的催化剂制备文献,进行了总结归类,存在以下几个方向㊂2.1㊀锰氧化物类催化剂2.1.1㊀锰氧化物负载型由于MnO x对NO的催化氧化能力在所有金属氧化物中相对较高而受到关注㊂大量的研究都是针对MnO x及其负载型催化剂展开的㊂另外因为Mn与其他稀土元素㊁贵金属相比,价格较低,所以MnO x及其负载型催化剂是较有应用潜力的催化剂㊂Baohuai Zhao等[13]鉴于前人制备的负载型MnO x催化剂活性差异较大的问题,进行了研究㊂他们选用了两种常见载体:ZrO2㊁TiO2,将MnO x负载于其之上㊂由于载体ZrO2表面具有双官能团的性质,即同时具有酸性位和碱性位,所以能吸附更多的氮氧化物㊂MnO x/ZrO2的活性要明显优于MnO x/TiO2㊂不仅如此,负载于ZrO2之上的催化剂还有更好的抗硫抗湿特性㊂Zhon g biao Wu等[14]合成了MnO x/ TiO2催化剂,应用比较了沉积-沉淀法(DP)㊁浸渍法(WI)两种不同的制备方法㊂结果表明MnO x(0.3)/TiO2(DP)效果明显优于MnO x(0.3)/TiO2(WI)㊂经分析测试发现,MnO x(0.3)/ TiO2(DP)有更大的比表面积,活性组分MnO x高分散于载体之上,XPS㊁H2-TPR㊁NO-TPD表征都有力证明Mn3+在沉积-沉淀法中产生的更多,这可能是导致催化效率提高的原因㊂根据分析反应过程机理发现:NO2的产生源于催化剂吸附O2和NO后,在其上生成的含氮化合物(中间产物)之后发生了热分解㊂程俊楠等[15]利用等体积浸渍法(IM)和共沉淀法(CP)制备了以氧化锆为载体的MnO x催化剂㊂表征结果显示,IM法制备的催化剂表面疏松多孔,这可能是导致其催化活性较好的原因之一㊂NO在催化剂晶格氧的作用下形成中间氧化态产物,进而分解为NO2㊂但NO2的脱附速率慢,制约了NO的吸附,进而影响催化效率㊂而高温使NO2易于脱附,这可能是高温催化活性高的原因㊂Zhon gy i An 等[16]将锰氧化物负载于3种不同形态的TiO2之上(P25㊁锐钛矿㊁金红石)㊂与锐钛矿㊁金红石相比,P25作为载体促进了Mn2O3(即Mn3+)的形成和分散㊂O2吸附后,Mn3+能与O2形成Mn3+-O键,之后脱附又形成O2-粒子,O2-促进了NO 的氧化㊂表1为一些负载型锰氧化物催化剂的性能㊂2.1.2㊀以锰为主要活性组分的复合氧化物近期发现以Mn为主掺杂一定量的其他过渡金属元素的复合氧化物催化剂与单独的锰氧化物催化剂相比有更高的活性㊂王访等[17]将Fe㊁Ce㊁La掺杂于MnO x之中,发现掺杂铁的样品活性大幅度提高;而将Ce㊁La掺杂于MnFeO x之后,催化效率却有所下降;当在混合气中添加了H2O之后反而促进了NO的转化㊂李小海等[18]将Ce掺杂于MnO x中,负载于TiO2之上㊂表征结果表明,掺杂后反应活化能降低,导致催化活性大幅度增高,且两种元素的掺杂促进了活性组分元素在载体上的分散㊂赵宁等[19]对Mn㊁Cu㊁Ce三种元素掺杂也进行了研究㊂实验发现单独将Cu㊁Ce氧化物负载于TiO2制备的催化剂对NO的催化氧化效果较差,后又合成了MnCuCe/TiO2型催化剂,催化效果较佳㊂徐文青等[20]制备了Mn-Co/TiO2催化剂,在270ħ以下MnCoO x的催化活性要大大高于MnO x㊂表征发现Mn的掺杂促进了催化剂表面O2-的脱附能力增强,促进氧的低温脱附,进而提高催化剂上NO的氧化性能㊂在NO催化氧化反应过程中,催化剂表面生成了桥式NO3-和多齿式NO3-两种形态的氮氧化物中间产物,表征发现效果最好的Mn(0.3)Co(0.7)/TiO2催化剂在反应过程中更多地是生成桥式NO3-的中间产物,NO3-更容易转换为NO2,进而表现出较好的NO氧化活性㊂表2为一些锰的复合氧化物催化剂的性能㊂2.2㊀过渡金属氧化物类催化剂(除锰之外)2.2.1㊀钴元素Dae Su Kim等[21]将Co3O4负载于SiO2㊁ZrO2㊁TiO2㊁CeO2之上,发现负载于CeO2之上的活性要远远高于其他载体,分别制备了两种9.5%(质量分数)Co3O4/CeO2催化剂,其中一种载体为购买的商品CeO2,比表面积较高㊂另一种为利用沉淀法自制的CeO2㊂表征发现利用商品CeO2制备的样品比表面积是沉淀法制备的样品3.5倍,TPD表征吸附NO的量前者也是后者的11倍㊂催化效率前者是后者的3倍,Co3O4/CeO2催化剂与制备的1%(质量分数)Pt/γ-Al2O3催化剂的活性相当,有很高的催化效率㊂在模拟SO2中毒实验中,9.5%(质量分数)Co3O4/CeO2与1%(质量分数)Pt/γ-Al2O3相比有更好的抗中毒性能㊂表征发现9.5%(质量分数)Co3O4/CeO2催化剂中的晶格氧并没有参与NO的催化氧化反应㊂Yan Huan g等[22]将Co3O4负载于MPS(Meso-p orous silica,介孔氧化硅)之上,在573K的条件下焙烧出的催化剂效果最好,表征发现573K焙烧后催化剂表面分散性最好,形成了最小的晶体颗粒㊂另外,介孔氧化硅与其他载体相比有更大的比表面积也是效果好的原因之一㊂Muham-mad Faisal Irfan等[23]考察了Co3O4催化剂的性能,发现300ħ低温焙烧的Co3O4与其他高于300ħ焙烧的Co3O4相比,有高的活性㊂分析发现低温焙烧的Co3O4有更大的比表面积,这是影响效果的主要原因㊂彭莉莉等[24]合成了CoO x-CeO x/ ZrO2型催化剂,与只负载了CoO x的催化剂相比,铈的添加提高了催化剂的储氧能力,有利于O2吸附并参与反应,并且在CoO x-CeO x/ZrO2中生成的Ce1-x Zr x O2固溶体有助于Co 元素在催化剂表面的分散,提高催化剂的低温氧化活性㊂催化剂中Co含量越高,其比表面积越大,低温活性越好㊂表3为一些钴氧化物催化剂的性能㊂表1㊀一些负载型锰氧化物催化剂的性能[13-16]Table1㊀The p ro p erties of the load t yp e catal y sts of man g anese oxide[13-16]负载型锰氧化物催化剂反应条件NO转化率15%MnO x/ZrO2500ˑ10-6NO,10%O2,GHSV=75000h-1,300ħ76% 15%MnO x/TiO2500ˑ10-6NO,10%O2,GHSV=75000h-1,270ħ56% MnO x(0.3)/TiO2(DP)600ˑ10-6NO,4%O2GHSV=25000h-1,250ħ89% MnO x(0.3)/TiO2(WI)600ˑ10-6NO,4%O2GHSV=25000h-1,350ħ70% Mn8/ZrO2/450-IM600ˑ10-6NO,10%O2,GHSV=15000h-1,300ħ84% Mn8/ZrO2/450-CP600ˑ10-6NO,10%O2,GHSV=15000h-1,300ħ74% 10%MnO x/TiO2(P)500ˑ10-6,6%O2,GHSV=20000h-1,300ħ83% 10%MnO x/TiO2(A)500ˑ10-6,6%O2,GHSV=20000h-1,300ħ75% 10%MnO x/TiO2(R)500ˑ10-6,6%O2,GHSV=20000h-1,350ħ49%表2㊀一些锰的复合氧化物催化剂的性能[17-20]Table2㊀The p ro p erties of the com p osite oxides catal y sts of man g anese[17-20]锰的复合氧化物反应条件NO转化率MnFeO x500ˑ10-6NO,3%O2,100ħ,GHSV=47770h-190% MnFeCeO x500ˑ10-6NO,3%O2,100ħ,GHSV=47770h-140% MnFeLaO x500ˑ10-6NO,3%O2,100ħ,GHSV=47770h-133% 10%Mn-Ce/TiO2300ˑ10-6NO,10%O2,GHSV=41000h-1,250ħ,[Ce]/[Mn]=1/390% 10%Mn/TiO2300ˑ10-6NO,10%O2,GHSV=41000h-1,250ħ48% MnCuCe/Ti500ˑ10-6NO,10%O2,GHSV=27000h-1,300ħ79% Mn(1)/TiO2200ˑ10-6NO,5%O2,GHSV=50000h-1,300ħ90% Mn(0.3)Co(0.7)/TiO2200ˑ10-6NO,5%O2,GHSV=50000h-1,300ħ88%表3㊀一些钴氧化物催化剂的性能[21-24]Table3㊀The p ro p erties of the catal y sts of CoO x[21-24]Co元素催化剂反应条件NO转化率9.5%Co/CeO2500ˑ10-6NO,5%O2,270ħ,200mL/(min㊃0.15g)70% 9.5%Co/CeO2500ˑ10-6NO,5%O2,270ħ,200mL/(min㊃0.15g)25% 25%Co3O4/MPS500ˑ10-6,10%O2,GHSV=12000h-1,300ħ82% Co3O4500ˑ10-6,10%O2,GHSV=12000h-1,300ħ74% Co0.2Ti400ˑ10-6NO,8%O2,GHSV=30000h-1,300ħ50%Co3O4150ˑ10-6NO,10%O2,GHSV=150000h-1,300ħ76% Co-Ce/ZrO2500ˑ10-6,10%O2,GHSV=20000h-1,250ħ80.9% CoO x/ZrO2500ˑ10-6,10%O2,GHSV=20000h-1,250ħ70%2.2.2㊀其他过渡金属元素夏斌等[25]对CuSO 4-CeO 2/TiO 2-SiO 2型催化剂进行了研究㊂CuSO 4在SCR 法中作为催化剂已有所研究,因为Cu -SO 4作催化剂不存在硫酸盐中毒的问题,CeO 2的添加可以增加吸附氧的能力提高催化剂活性㊂然而实验结果表明无论是载体TiO 2-SiO 2还是CuSO 4都没起到抗硫抗水的作用,效果低于预期㊂Muhammad Faisal Irfan 等[23]尝试将Cu 氧化物负载于TiO 2之上,但结果表明其催化效率不佳,活性较差㊂秦旭东等[26]尝试将常用于SCR 法中的V 2O 5-WO 3/TiO 2催化剂用于NO 的催化氧化中㊂实验结果表明,即使低空速条件下,效果也不出众,但对SO 2和H 2O 的抗性很好,能够自我恢复,这是其能广泛应用SCR 法中的主要原因㊂当停止加入SO 2和H 2O 时,在高于250ħ条件下,催化剂活性能够基本恢复㊂Wei Cai 等[27]利用Cr /Ce x Zr 1-x O 2固溶体纳米颗粒对NO 的催化氧化做了研究,发现Cr 6+在催化过程中起到了吸附NO 的作用,Ce 3+吸附O 2㊂最终,两者相互作用生成NO 2㊂Lei Zhon g 等[28]针对Cr 和Ce 的复合氧化物在NO 催化氧化中的协同作用开展了研究,发现吸附NO 的活性成分是CrO x ,吸附后在表面形成NO +,之后形成Cr 的硝酸盐㊂CeO x 倾向于激发O 2形成空缺位与前者形成硝酸盐,最终一同脱离催化剂表面生成NO 2㊂表4为一些过渡金属元素氧化催化剂的性能㊂表4㊀一些过渡金属元素氧化催化剂的性能[23,25-28]Table 4㊀The p ro p erties of the catal y sts of other transition metal oxides[23,25-28]其他过度金属元素催化剂反应条件NO 转化率CuSO 4-CeO 2/TiO 2-SiO 2500ˑ10-6,8%O 2,SV=10000h -1,350ħ67.5%CuO x /TiO 2150ˑ10-6,10%O 2,SV=100000h -1,8%H 2O ,350ħ35%V 2O 5-WO 3/TiO 2550ˑ10-6,10%O 2,GHSV=5000h -1,120ħ33%10Cr /Ce x Zr 1-x O 2390ˑ10-6NO ,8%O 2,GHSV=35400h -1,300ħ60%Cr0.8Ce0.2/TP400ˑ10-6NO ,8%O 2,流速=100mL /min ,320ħ67%2.3㊀稀土元素氧化物类催化剂2.3.1㊀镧元素钙钛矿结构催化剂的研究始于20世纪70年代,它的形式常以ABO 3表示㊂许多元素都可掺杂于这种形式的晶格中,且这种结构具有较好的热稳定性㊂部分的替换A 或B 金属元素的位置,可以调节晶格结构缺陷,改变掺杂金属的价态㊂这些性质使得钙钛矿结构的催化剂能广泛的应用㊂一系列文献报道了将钙钛矿应用在柴油机尾气污染控制的NO x 吸附还原催化系统中㊂与传统的催化剂相比,钙钛矿型催化剂不使用昂贵的金属Pt ㊂Yuxin Wen 等[29]将铈与La 元素替换,按照La 1-x Ce x CoO 3的替换形式做了实验㊂表征发现,在反应过程中氮氧化物能与催化剂以3种方式结合成硝酸盐㊂其中只有单原子螯合配位形式的硝酸盐能在300ħ时脱离催化剂表面生成NO 2,这是NO 催化氧化的主要形式㊂铈的加入能减少NO x 与催化剂生成其他两种硝酸盐的机会,让NO x 更多的以单原子螯合形式出现㊂综合多种因素实验发现当x =2时效果最佳㊂Chan g Hwan Kim 等[30]在Yuxin Wen 等实验的基础上,将Sr 掺杂于LaCoO 3㊁LaMnO 3中形成La 1-x Sr x CoO 3㊁La 1-x -Sr x MnO 3,其得到的La 0.9Sr 0.1CoO 3对NO 催化剂氧化的效果已经超越了商业生产的Pt 催化剂㊂实验先比较了La -CoO 3㊁LaMnO 3两种催化剂的活性,前者优于后者㊂他们又在LaCoO 3中加入锶形成La 0.9Sr 0.1CoO 3催化剂,在300ħ时La 0.9Sr 0.1CoO 3的催化效率与LaCoO 3相比提高了15%,而La 0.9Sr 0.1MnO 3却没什么变化㊂分析认为,二价的Sr 部分替换三价的La 后,使晶格中的电荷达到了不平衡的状态,生成了O 空穴促进了NO 的催化氧化㊂而在La 1-x Sr x MnO 3的结构中,三㊁四价态的Mn 元素中和了Sr 对晶格电荷的影响㊂Bo Shen 等[31]也制备了4.3%(质量分数)Pt /γ-Al 2O 3和La 0.8Sr 0.2MnO 3两种催化剂,并比较了两者的性能,结果表明后者的催化效果优于前者㊂Jiahao Chen 等[32]利用溶胶-凝胶法对Fe ㊁Co ㊁Mn 三种元素在钙钛矿中的掺杂做了研究,以LFO ㊁LCO ㊁LMO 表示掺杂3种不同元素的催化剂㊂结果表明,依然是Co 的掺杂效果最好㊂Kai Li 等[10]研究了LaO x 的催化效果,发现其与ABO 3结构的催化剂效果相差较远,证明单独的LaO x 并没有钙钛矿形式的催化剂效果好㊂2.3.2㊀铈元素单独的Ce 氧化物对NO 的催化氧化活性并不高,由于Ce 的高储氧能力,通过Ce 3+到Ce 4+的转变吸附氧气㊂一般都将Ce 作为一种助剂掺杂于与其他元素制备的催化剂中,Kai Li 等[10]㊁Suresh Kumar Me g ara j an 等[33]对CeO 2催化氧化NO 的活性都进行了尝试,效果与其他元素相比较差㊂表5为一些稀土元素氧化物催化剂的性能㊂2.4㊀贵金属类催化剂2.4.1㊀Pt (铂)以及Pt -Pd (铂-钯)贵金属Pt 广泛的应用于现有的汽车尾气催化剂中,用来控制尾气污染㊂一些研究表明当Pt 负载于Al 2O 3㊁SiO 2之上时,会出现催化效率的降低现象㊂表征发现,Pt 负载于在载体表面之后部分的接触氧化为PtO 或PtO 2,从而失活㊂Muhammad Faisal Irfan 等[34]将Pt 负载于锐钛矿和金红石两种TiO 2之上,结果发现负载于金红石上的催化剂活性较差㊂P.J.Schmitz 等[35]筛选了Pt 的两种载体:Al 2O 3和SiO 2,发现两种载体对Pt 活性的影响基本相同㊂Pt 的失效原因在于催化剂长期在高温条件下使用后,金属Pt 会由之前的纳米级颗粒团聚成更大的颗粒,比表面积降低从而影响催化效率㊂用Pt 与Pd 合成的合金催化剂,可以有效抑制催化剂长大㊁团聚为较大颗粒,并且能减少Pt 在高温条件下的挥发损失㊂合成的Pt -Pd 催化剂最初是以合金的形式存在,而随着长时间的使用,两种金属发生了分离,彼此形成各自的晶体,但并没有团聚成粒㊂这种Pt-Pd催化剂与Pt催化剂相比无疑能保持更持久的高催化效率㊂M. Kaneeda等[36]制备了Pt(0.94)/Al2O3和Pt(0.77)Pd(0.30)/ Al2O3两种催化剂,开始时这两种催化剂的催化效果相当,当在830ħ焙烧60h后,Pt(0.94)/Al2O3的催化效率下降了1/2,而Pt(0.77)Pd(0.30)/Al2O3的催化效率只下降了1/4㊂Pd的添加提高了催化剂的热稳定性㊂O.K.Ezeko y e等[37]分别制备了Pt100-Pd0和Pt50-Pd50两种催化剂㊂其结果与M.Kaneeda的实验结论相同㊂但Pd的掺杂与纯Pt的催化剂相比催化活性并没有提高或者降低㊂表6为一些铂和铂-钯催化剂的性能㊂表5㊀一些稀土元素氧化物催化剂的性能[10,29,30,32,33]Table5㊀The p ro p erties of the catal y sts of rare earth[10,29,30,32,33]镧掺杂其他元素的催化剂反应条件NO转化率La0.8Ce0.2CoO3800ˑ10-6NO,8%O2,GHSV=37500h-1,300ħ80% La0.9Sr0.1CoO3400ˑ10-6NO,8%O2,GHSV=30000h-1,300ħ86% La0.9Sr0.1MnO3400ˑ10-6NO,8%O2,GHSV=30000h-1,300ħ40% LFO(LaFeO3)100ˑ10-6NO,10%O2,GHSV=30000h-1,300ħ63% LMO(LaMnO3)100ˑ10-6NO,10%O2,GHSV=30000h-1,300ħ73% LCO(LaCoO3)100ˑ10-6NO,10%O2,GHSV=30000h-1,270ħ83%LaO x500ˑ10-6NO,3%O2,GHSV=35000h-1,250ħ21%CeO2500ˑ10-6NO,3%O2,GHSV=35000h-1,250ħ30%CeO2500ˑ10-6NO,5%O2,SV=150000h-1,400ħ40%表6㊀一些铂和铂-钯催化剂的性能[34,35,37]Table6㊀The p ro p erties of the catal y sts of Pt and Pt-Pd[34,35,37]铂及铂-钯催化剂反应条件NO转化率Pt/TiO2(A)150ˑ10-6NO,3%O2,8%H2O,GHSV=100000h-1,350ħ39% Pt/TiO2(R)150ˑ10-6NO,3%O2,8%H2O,GHSV=100000h-1,350ħ18% 0.75%Pt/SiO2500ˑ10-6NO,8%O2,GHSV=36000h-1,275ħ83% 0.75%Pt/Al2O3500ˑ10-6NO,8%O2,GHSV=36000h-1,275ħ85%Pt100-Pd0500ˑ10-6NO,8%O2,GHSV=20000h-1,230ħ93% Pt50-Pd50500ˑ10-6NO,8%O2,GHSV=20000h-1,230ħ95%2.4.2㊀其他贵金属将其他贵金属用于NO催化氧化的研究较少㊂阳鹏飞等[38]对金元素催化氧化NO做了尝试,在较低空速㊁较高氧含量的条件下,效果较好,但高空速㊁低氧含量的情况下Au 的催化效果还有待实验验证㊂曲玲玲等[39]将贵金属钌负载于氧化锆之上,催化活性甚至优于文献中报道的Pt催化剂㊂研究发现对Ru/ZrO2进行750ħ高温焙烧会致使Ru与ZrO2之间产生相互作用,与此同时也形成RuO2粒子,这是高温煅烧后催化剂降低的原因㊂同样Ru也存在着颗粒团聚的问题,进而可能影响催化活性㊂表7为一些其他贵金属催化剂的性能㊂2.5㊀活性炭类催化剂活性炭在室温㊁较低空速的条件下催化氧化NO活性很高㊂但是用于NO的催化氧化目前存在两个困难:(1)只能在室温下保证高活性,文献中报道当温度高于60ħ后活性降低很快,100ħ以上时已基本没有活性㊂(2)湿度对其的影响是强烈的,即使烟气中含有少量水分,也会导致大量的水与活性炭结合,抢占了活性位点,致使NO不能被催化氧化㊂Zhanchen Guo等[40]利用聚丙烯腈基(PAN-ACF)㊁沥青基(Pitch-ACF)㊁椰壳(Coconut-AC)3种活性炭,在室温㊁低空速(1500h-1)的条件下对NO催化氧化达到了较高的转化率㊂其中椰壳活性炭效果最高,但是由于活性炭对湿度和温度的变化敏感,随着湿度的增加效率急剧下降㊂当温度达到100ħ时,活性炭基本失去了催化活性㊂这表明活性炭对NO的催化氧化作用只能保持在低温㊁干燥的条件下㊂表7㊀一些其他贵金属催化剂的性能[38,39]Table7㊀The p ro p erties of the catal y sts ofother noble metals[38,39]其他贵金属反应条件NO转化率1%Au/TS-1500ˑ10-6,10%O2,GHSV=5000h-1,260ħ78%Ru/ZrO2400ˑ10-6,10%O2,GHSV=180000h-1,275ħ93%㊀㊀Juliana P.S.Sousa等[41]利用尿素对活性炭进行了N元素的掺杂改性,发现改性后活性炭的表面含氮成分促进了NO的催化氧化㊂在25ħ下NO的转化率达到了70%,并且做了尾气吸收装置,用水吸收了NO x尾气,吸收效果较好,去除率达90%㊂刘鹤年等[42]用4种(A5㊁A7㊁A10㊁A15为按照比表面积大小的顺序编号)沥青基活性炭纤维为材料,研究了常温下模拟空气气氛中体积分数为50ˑ10-6的NO 的催化氧化性能㊂结果表明,低比表面积的活性炭纤维因为其有较窄的孔径分布和较大的类石墨微晶而有利于NO 的催化氧化㊂表8为一些活性炭催化剂的性能㊂表8㊀一些活性炭催化剂的性能[40-42]Table 8㊀The p ro p erties of the catal y sts of modified activated carbons[40-42]活性炭反应条件NO 转化率PAN -ACF400ˑ10-6NO ,2%O 2,GHSV=1500h -1,30ħ25%Pitch -ACF 400ˑ10-6NO ,2%O 2,GHSV=1500h -1,30ħ43.8%Coconut -AC400ˑ10-6NO ,2%O 2,GHSV=1500h -1,30ħ83%AC -U 100N ㊃cm 3㊃min -1/0.2g ,1000ˑ10-6,20%O 2,25ħ70%A5(Pitch -ACF )30ħ,21%O 2,GHSV=39798h -1,50ˑ10-631%A7(Pitch -ACF )30ħ,21%O 2,GHSV=39798h -1,50ˑ10-630%A10(Pitch -ACF )30ħ,21%O 2,GHSV=39798h -1,50ˑ10-624.8%A15(Pitch -ACF )30ħ,21%O 2,GHSV=39798h -1,50ˑ10-620.1%3㊀展望目前对SCO 法的研究都是设想将NO 氧化成为NO 2后,采用湿法脱除工艺与SO 2一同脱除㊂因此,催化剂同样遇到SO 2和H 2O 中毒的问题㊂根据目前的文献报道来看,对中毒问题㊁催化剂再生问题的研究还较少㊂文献中报道了钴氧化物具有较好的抗中毒能力,且具有较高的活性㊂虽然SCR 法钒基催化剂在NO 的催化氧化中没有好的活性,但是其优异的抗SO 2中毒能力使其能够广泛应用在SCR 法中㊂钒与其他元素的复合氧化物应用于NO 的催化氧化还未见报道,该类催化剂是否会兼顾高活性和高抗中毒特性还有待尝试㊂锰氧化物催化剂和钙钛矿催化剂具有高活性而受到了关注,相对低廉的成本使它们具有潜在的应用价值,但目前对于这两类催化剂中毒㊁再生的问题研究还不够深入㊂燃煤电厂常规的除尘脱硫脱硝步骤是:省煤器-SCR-空预器-除尘-FGD (湿法脱硫),广泛通用的SCR 法因为烟气没有除尘脱硫,而使催化剂的寿命缩短㊂所以SCO 法催化剂的最佳布设区间应是在除尘后,催化剂的活性温度范围也应该考虑在烟气除尘后的温度区间范围内,以达到延长催化剂的寿命目的㊂参考文献1㊀王晓明.催化法去除氮氧化物的研究进展[J ].工业安全与环保,2009,35(1):212㊀Huan g X ,Qiu R ,Chan Chak K ,et al.Evidence of hi g hPM2.5stron g acidit y in ammonia -rich atmos p here of Guan -g zhou ,China :Transition in p athwa y s of ambient ammonia to form aerosol ammonium at [NH 4+]/[SO 42-]=1.5[J ].Atmos p heric Res 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Catal y tic oxidation of NO to NO2on N-do p ed activated car-bons[J].Catal Toda y,2011,176:38342刘鹤年,黄正宏,王明玺.常温下沥青基活性炭纤维对NO的催化氧化性能[J].化工学报,2011,62(2):369(责任编辑㊀周媛媛)。

烟气脱硫技术的现状分析与应用烟气脱硫技术的现状分析与应用烟气脱硫技术是一种处理工业烟气中二氧化硫污染物的方法，广泛应用于燃煤发电、钢铁冶炼、化工和石油炼制等行业。

随着环境保护意识的提高和政府对大气污染防治的重视，烟气脱硫技术的研究和应用越来越受到关注。

本文将对烟气脱硫技术的现状进行分析，并探讨其在工业生产中的应用情况。

一、烟气脱硫技术的现状分析1.常见的烟气脱硫技术目前常见的烟气脱硫技术主要包括湿法烟气脱硫和干法烟气脱硫两大类。

湿法烟气脱硫技术是指将脱硫剂溶解在水中，通过喷洒或浸泡等方式将湿润的脱硫剂与烟气进行接触反应，以达到脱硫的目的。

浆式脱硫和石灰石熄焦水脱硫是湿法烟气脱硫技术的代表。

干法烟气脱硫技术则是指将脱硫剂直接喷洒在烟气中，使其与烟气中的污染物进行接触反应，并达到脱硫的效果。

干法电除尘除湿工艺和反应器内喷射层状脱硫技术是干法烟气脱硫技术的主要代表。

2.烟气脱硫技术的优缺点湿法烟气脱硫技术具有脱硫效率高、适用范围广的优点。

它能够同时去除烟气中的二氧化硫和氮氧化物等多种污染物，并且对烟气中的微尘也有较好的去除效果。

湿法烟气脱硫技术的脱硫效率可以达到90%以上，且对烟气中的颗粒物也有较好的去除效果。

但是，湿法烟气脱硫技术存在着酸性废水的产生、设备占地面积大、设备运行成本高等缺点。

干法烟气脱硫技术具有设备结构简单、设备占地面积小、设备运行成本低的优点。

干法烟气脱硫技术的脱硫效率可以达到80%以上，且对烟气中的微尘有较好的去除效果。

但是，干法烟气脱硫技术对烟气中的水分和温度要求较高，且不能同时去除烟气中的氮氧化物和颗粒物。

二、烟气脱硫技术的应用状况1.燃煤发电行业燃煤发电是重要的能源供应方式之一，但同时也是重要的大气污染源。

据统计，我国的燃煤发电行业占全国工业二氧化硫排放总量的50%以上。

为了减少燃煤发电对大气环境的污染，大规模应用烟气脱硫技术势在必行。

目前，我国在燃煤发电行业普遍采用湿法烟气脱硫技术。

一种燃煤锅炉烟气NOx-SO2联合脱除新工艺的研究的开题报告1. 研究背景及意义随着我国经济的快速发展，燃煤锅炉作为主要的供热设备，已经成为我国国民经济的重要组成部分。

然而，燃煤锅炉的烟气排放带来的环境污染问题不容忽视，其中NOx和SO2是主要的排放物质，不仅对人体健康造成严重威胁，还会导致大气酸化和光化学烟雾等环境问题。

因此，探索一种能够同时减少NOx和SO2排放的脱除工艺，具有重大的理论、实践意义。

2. 研究现状目前，燃煤锅炉烟气的NOx和SO2脱除技术主要包括SCR、SNCR、FGD等，这些技术虽然在一定程度上减少了烟气排放，但存在着一些不足之处。

例如，SCR技术需要高成本的催化剂和氨水喷射系统，成本较高，且易产生二次污染；SNCR技术对氨水喷射的温度和精度要求较高，工业应用受限；FGD技术对于高浓度烟气脱除效果较差，且产生大量废渣。

针对这些问题，近年来国内外学者提出了一些新的脱除工艺，例如组合脱硝（SNCR+SCR）、催化氧化-湿式脱除等，但这些方法仍存在一定的不足之处，例如复杂的操作条件，高成本等。

3. 研究内容和方法本研究旨在探索一种燃煤锅炉烟气NOx-SO2联合脱除新工艺，综合使用催化氧化、湿式脱硝、选择性催化还原等技术，以达到高效、低成本、环保的目标。

主要研究内容：（1）催化氧化-湿式脱硝：采用催化剂氧化NO为NO2，再与苯硫酚反应，制得可溶性的硝酸。

然后将其用于湿式脱硝，利用还原剂（如三氧化二硫）将NO2还原为N2，将脱硝废液和NOx产生的SO2与CaCO3反应，制得可用于工况条件下的CaSO4。

（2）选择性催化还原：高温下通过催化剂将还原剂（如氨）与NOx 反应，生成分子氮和水。

主要研究方法：（1）基于实验室模拟和燃煤锅炉现场试验，评价新工艺的效果和优势。

（2）分析催化剂的性能、结构和稳定性等因素，寻找最佳配方和工艺条件。

（3）进行工艺经济评价、环境评价，探讨新技术的应用前景和推广意义。

烟气脱硝技术的研究现状摘要随着火电、水泥行业的的快速发展，氮氧化物排放量逐年增长。

“十二五”期间我国首次将氮氧化物纳入污染物减排行列。

本文对近年来国内外烟气脱硝的最新研究现状进行了综述，并结合国内实际情况提出建议。

关键词烟气；脱硝；研究进展“十二五”期间我国将NOX纳入主要污染物总量减排四项约束性指标之一。

据统计，燃煤电厂、水泥企业的NOX排放量约占全国NOX年排放总量的60％，成为“十二五”NOX减排的重点领域。

目前，NOX污染治理主要采用低氮燃烧和烟气脱硝两种措施，低氮燃烧控制技术脱硝效率不高，而烟气脱硝工艺在国外已较为成熟。

因此，结合我国实际情况，作为NOX污染控制主要技术的烟气脱硝具有极高的研究意义。

1国内外成熟技术我国烟气脱硝技术研究和项目实施起步较晚，国内现有的较大型烟气脱硝工艺均引进于欧美、日本等国家[1，2]。

应用较为广泛的烟气脱硝技术主要有选择性催化还原法、选择性非催化还原法和SNCR-SCR联合脱硝法。

1.1选择性催化还原法（Selective Catalytic Reduction，SCR）SCR法是指常压下，向含有NOX和其它适宜温度的烟气中喷入约5%的气氨，并使其混合均匀，流经装有催化剂的反应器进行NOX与NH3的选择性还原反应，生成无害的N2和H2O。

我国首例SCR脱硝工程于1999年投运[2]，目前国内约300家电厂已采用该工艺。

SCR烟气脱硝效率较高，可达80%~90%，但该工艺设备投资大，所用催化剂昂贵且容易受多种因素影响失效，大多数中小型企业难以承受。

1.2选择性非催化还原法（Selective Non-catalytic Reduction，SNCR）SNCR法是在无催化剂存在的条件下向炉内喷射化学还原剂使之与烟气中的NOx反应，将其还原成N2和H2O，使用最广泛的还原剂为氨和尿素。

1974年日本首次将该技术投入商业使用。

目前在国外SNCR工艺已普遍用于电站锅炉、工业锅炉、市政垃圾焚烧炉和水泥窑脱硝[3]。

热力发电厂烟气脱除NOx技术分析近年来，随着人们环保意识的不断提高，热力发电厂的环保问题越来越受到关注。

其中，烟气中的氮氧化物（NOx）排放是一个不可忽视的问题。

为了保护环境，热力发电厂需要采取有效的技术手段脱除烟气中的NOx，保证其排放达到标准。

一、NOx的危害NOx主要包括一氧化氮（NO）和二氧化氮（NO2）两种物质。

它们是热力发电厂燃煤所排放的废气中比较关注的污染物之一。

NOx对环境和人类健康造成的危害主要有以下几个方面：1. 空气污染：NOx是大气臭氧、光化学烟雾等致酸物质的前体，对空气质量有着显著的危害；2. 温室效应：NO2是强大的温室气体，对全球变暖造成了重要影响；3. 酸雨：NOx也是形成酸雨的主要组成部分之一，对植被和土壤的危害不容忽视；4. 健康危害：NO2能引起肺部损害，对呼吸系统和心脏造成危害。

以上是NOx的危害，因此热力发电厂需要采取一定的技术手段来脱除烟气中的NOx，达到环保要求。

二、现有的脱NOx技术针对NOx排放这个问题，目前已经有多种有效的脱除技术。

下面我们来简单介绍一下几种常见的脱NOx技术：1. SCR技术：SCR即选择性催化还原技术，是目前比较成熟、应用广泛的NOx脱除方法。

该技术采用催化剂，在脱除NOx废气中，添加一定量的氨水（NH3）或尿素，使NOx在催化剂的作用下，与氨水或尿素还原为氮气和水，从而达到脱除NOx的目的。

SCR技术具有效率高、稳定性好、对烟气成分变化适应性强等优点，但成本较高，运营与维护成本也相对较高。

2. SNCR技术：SNCR即选择性非催化还原技术，它也是脱除NOx的方法之一。

该技术通过将NH3或H2O溶液在进入燃烧器的前端喷入，使其于燃料同时燃烧时转变为NH3或H2O的同位素NOx。

这样做的好处就是不需要催化剂，能够适应烟气成分的变化，但其脱除效率不如SCR。

3. LNB技术：LNB即低氮氧化物燃烧技术，它靠优化燃烧过程和腔室结构，达到降低NOx的目的。

烟气脱硝技术研究进展与现状摘要：随着科学技术的发展，我国的烟气脱硝技术也有了很大进展，氮氧化物是形成酸雨、导致温室效应的主要污染物之一，烟气中NOx的减排是保护环境、绿色发展的必然要求。

本文介绍了脱硝技术的现状，比较了各种脱硝技术的优点和缺点，在此基础上，预测了未来脱硝技术的发展趋势和可能实现的技术突破。

关键词：脱硝；炉内脱硝；干法脱硝；湿法脱硝引言氮氧化物对环境的危害很大，同时对人体的伤害也很大，容易引起各种呼吸道疾病，甚至中毒。

NOx与SO2一样，在大气降水过程中随之形成酸雨，会严重破坏植物、土壤，污染水体，腐蚀建筑物及基础设施。

为了减少氮氧化物对环境的污染，控制氮氧化物排放有以下三个途径：（1）通过脱氮预处理严格控制入炉原料、燃料中的氮含量；（2）采用低氮燃烧技术，或者燃烧过程进行喷氨等方法，降低燃烧过程中NOx的生成；（3）末端控制技术，即对燃烧烟气进行脱硝处理，降低NOx排放量。

在进行氮氧化物治理时，目前末端控制技术的研究和应用报道较多，即烟气脱硝处理技术。

其主要分为湿法脱硝和干法脱硝两大类。

1我国烟气脱硝技术研究进展目前国内烟气脱硝技术较为成熟。

主要分为干法式脱硝、湿法式脱硝，其中以干法式脱硝技术为主。

湿式烟气脱硝技术是以利用碱液吸收法，硝酸吸收法为核心氧化的方法；干式吸收法方式、原理更多元，同时，催化剂对于烟气脱硝至关重要，直接影响脱硝效率。

2湿法烟气脱硝技术2.1酸液吸收法NO在水中的溶解度很小，但在酸中的溶解度却大很多，同时NOx又可充分地被浓硫酸吸收，故可以把含NO和NO2的尾气吸收到浓硫酸中，制成亚硝酸硫（NOHSO4）。

但是由于NOHSO4遇水易发生分解，不适合含水尾气中氮氧化合物的吸收。

该工艺同时还存在须加压操作、酸循环量大、能耗高的缺点。

文献报道：钼硅酸（H4SiMo12O40，H3PMo12O40，H4SiW12O40等典型组成）可以有效吸收SO2及NOx。

其原理是利用钼硅酸中的金属离子与NOx形成一个自催化氧化还原体系，利用6价金属离子Mo极易被还原成5价的Mo，可将SO2氧化生成硫酸，而5价的Mo反过来也极易被氧化为6价的Mo，可以将NOx还原成N2。

烟气脱氮工艺及其应用如今，随着环保意识的不断提升，对大气污染的关注度也越来越高。

据调查数据显示，燃煤和燃油燃烧是主要的大气污染来源之一，其中NOx是最为常见的污染物之一。

为解决这个问题，许多研究者开始探讨烟气脱氮工艺及其应用，以从根本上解决NOx的排放问题。

一、烟气脱氮技术简介烟气脱氮的技术是指在废气中对NOx进行去除，防止其进入大气中对环境产生危害。

常用的脱氮方法主要有催化还原法、选择性催化还原法、非催化还原法、吸收法、曝气法等。

催化还原法是一种常见的烟气脱氮工艺。

该工艺的原理是，在一定温度下，NOx和还原剂（如氨气或尿素水）在催化剂的作用下发生氧化反应，将NOx还原成无害的氮气。

相对于其他工艺，催化还原法具有反应速度快、效果稳定、投资成本低等优点。

选择性催化还原法是指在NOx和还原剂的反应中，通过催化剂的选择性作用只将NOx还原成氮气。

与催化还原法相比，选择性催化还原法具有更高的选择性，能有效减少氨气的使用量和催化剂的耗损。

非催化还原法是指在高温（1000℃以上）下直接将NOx还原为氮气。

该工艺的优点在于无需添加任何催化剂或还原剂，但也面临着工艺复杂、能耗高的问题。

吸收法是指通过吸收剂（如石灰石）将NOx吸附固定在吸收剂上，达到脱氮的目的。

该工艺相对于其他工艺而言，具有储存方便等优点，但存在吸收剂回收困难、工艺稳定性不佳等问题。

曝气法是指将氨气喷洒到烟道中，利用烟气中的水蒸气与氨气反应，将NOx还原成氮气。

该工艺与非催化还原法相比，具有更低的能耗和投资成本，但也存在氨气泄漏等安全问题。

二、烟气脱氮的应用烟气脱氮技术的应用非常广泛，随着大气污染问题的不断加剧，烟气脱氮的需求也越来越大。

下面列举几个具体的应用场景：1、燃煤电厂煤炭作为我国主要的能源之一，燃煤电厂是我国主要的电力生产场所之一。

但同时，燃煤也是NOx排放的主要来源之一。

因此，在燃煤电厂中使用烟气脱氮工艺，进行NOx排放的有效控制，能够降低大气污染的程度，保护环境。

燃煤锅炉脱氮技术研究一、前言随着环保意识的不断提高，对于燃煤锅炉的污染排放也越来越关注。

其中，NOx（氮氧化物）排放量是燃煤锅炉在烟气排放中主要的污染物之一。

针对这一问题，燃煤锅炉脱氮技术的研究也随着不断深入。

本文将从原理、技术方法和应用领域等方面探讨燃煤锅炉脱氮技术的研究。

二、原理燃煤锅炉氮氧化物的排放产生是由于燃烧空气中的氮气和煤中的氮的氧化反应所致。

而燃煤锅炉的脱氮技术原理，就是通过各种生物、化学和物理方法降低氮氧化物排放的浓度，从而达到减少污染的目的。

三、技术方法1. 低氮燃烧技术低氮燃烧技术是一种通过调整燃烧室结构和燃料喷射方式等措施进行降低燃烧温度，减少氮氧化物生成的技术。

其优点在于能够同时减少SOx（二氧化硫）和NOx的排放，但因需要消耗更多的燃料，故能效比传统方式低。

2. SCR（选择性催化还原）技术SCR技术则是通过将SCR催化剂放置在烟气中的方式，利用氨水还原NOx的浓度。

其优点在于可将氮氧化物的排放浓度降至较低水平，但需要使用大量的氨水，同时SCR催化剂成本也较高。

3. SNCR（选择性非催化还原）技术SNCR技术与SCR技术类似，不同之处在于没有使用SCR催化剂，采用了另一种非催化的还原剂，比如氨水、尿素水等。

其优点在于相比于SCR技术来说，成本更低，能够较好的适应不同型号的燃煤锅炉。

四、应用领域目前，燃煤锅炉脱氮技术已经得到了广泛的应用。

在电力、化工和冶金行业等方面，都需要使用燃煤锅炉进行高效的生产。

但由于燃煤锅炉产生的污染问题，引起了社会的广泛关注。

因此，在这些行业中，燃煤锅炉脱氮技术得到了广泛的机会应用。

例如，在煤炭行业中，采用多项技术措施，如低氮燃烧技术、ARC技术等大大降低了大气污染物的排放浓度。

而在化工和电力行业中，则更多地采用SNCR和SCR技术等技术进行氮氧化物的减排。

总之，燃煤锅炉脱氮技术的应用领域将不断地得到拓展和扩大。

五、结论燃煤锅炉脱氮技术的研究，是针对当前环境问题的一个必要措施。