化学反应催化剂的制备及其催化性能研究

05001许俊强等：

Fc、

Cc双助剂增强型Nl/Ti(

)2

催化剂的制备及其

NH^SCR性能研究

文章编号

：1001-9731 (2021 )05-05001-05

Fe

、Ce

双助剂增强型Nb/

TiO

2催化剂的制备

及其NH

3-SCR

性能研究

*

许俊强，杨传玲,余海杰，张强，郭芳，唐田，张艳容

(重庆理工大学化学化工学院，重庆

400054)

摘 要

：

采用柠檬酸络和法制备了 Fe.Ce

改性的系列Nb-Fe-Ce/Ti()2

催化剂，考察了 Fe.Ce

助剂的引入对

Nb/TiO2

催化剂的低温活性和反应温度窗口的影响。通过X

射线衍射

(XRD

)、氮气吸附-脱附

(BET

)、热重

(TG

)、程序升温还原

(H-TPR)

等手段对催化剂进行了表征。结果表明

，Fe

、Ce

改性的Nb/TiO2

催化剂在NH-

SCR

反应中表现出较优的低温脱硝活性和较宽的操作温度窗口。优化配方后得到的10%Nb-0.7%Fe-3% Ce-

TiO2

催化剂，在300 °C

时，其对NO

转化率达100%

，操作温度窗口为T80

为225〜

500 °C

，这可能归因于Fe

.Ce

助剂引入后催化剂具有较强的Nb-Fe-Ce-Ti

相互作用力和较好的氧化还原性能。

关键词

：选择催化还原:

NH

3；改性制备；宽温活性

中图分类号

：TQ221 文献标识码:

A DOI

： 10.3969/.issn.10019731.2021.05.001

0

引言

氮氧化物

(NO J是造成雾霾、臭氧空洞、酸雨和光

化学烟雾的主要大气污染物之一

［-3］。随着国

VI排放

法规的实施，对

NO’的排放要求越来越严格，因此开发

高效的氮氧化物

(NOQ催化剂至关重要

［-2］,以

NH

3为

还原剂的

SCR催化剂是研究的热点

［-10］ 0在现有的

NH3-SCR催化剂中，

V基催化剂因其在

300-400 C的中

温段具有较好的脱硝性能被广泛使用，但

V基催化剂存

在操作温度窗口窄和有毒等缺陷，其应用受到限制，因

此开发宽温且环保的催化剂显得尤为重要

《CeO2负载镍基催化剂的制备及其催化甲烷二氧化碳重整反应性能研究》

一、引言

随着全球能源需求的增长和环境保护意识的提高，寻找高效、环保的能源转化技术已成为科研领域的重要课题。甲烷与二氧化碳的重整反应（CO2 reforming of methane, DRM）是一种重要的能源转化过程，其能够产生合成气（H2和CO），具有很高的能源利用价值。该过程涉及到的催化剂在反应过程中起到关键作用。本文着重研究了CeO2负载镍基催化剂的制备及其在甲烷二氧化碳重整反应中的性能。

二、CeO2负载镍基催化剂的制备

制备CeO2负载的镍基催化剂的过程包括几个主要步骤。首先，需要选择合适的载体（如CeO2）和活性金属（如镍）。载体CeO2因其良好的储氧能力和促进氧化还原反应的特性，常被用于催化剂的制备。活性金属镍则因其对甲烷和二氧化碳的催化活性而备受关注。

在制备过程中，我们采用浸渍法将镍盐溶液浸渍在CeO2载体上，随后进行干燥和煅烧处理。这样就能在CeO2载体上成功负载上镍基活性组分。这种制备方法不仅操作简单，而且可以通过控制浸渍时间、浓度等参数来调整催化剂的组成和结构。

三、催化剂的表征与性能评价 我们采用多种表征手段对制备的催化剂进行了分析，包括X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）等。这些分析手段能够帮助我们了解催化剂的晶体结构、形貌和元素分布等信息。

性能评价方面，我们主要考察了催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的活性、选择性和稳定性。通过改变反应条件（如温度、压力等），我们能够了解催化剂在不同条件下的性能表现，从而为优化催化剂的制备提供依据。

四、甲烷二氧化碳重整反应性能研究

在甲烷二氧化碳重整反应中，我们发现在CeO2负载的镍基催化剂上，反应表现出较高的活性和选择性。这主要归因于CeO2的储氧能力和促进氧化还原反应的特性，以及镍基活性组分对甲烷和二氧化碳的催化作用。此外，我们还发现通过调整催化剂的制备条件和反应条件，可以进一步优化催化剂的性能。

环氧丙烷的催化加氢制备及其性能研究

环氧丙烷是一种广泛应用于化工领域的有机化合物，广泛用于塑料、树脂、橡胶等行业中。其生产工艺主要包括环氧化和催化加氢两种方法。催化加氢可以有效地降低生产成本，提高产品质量，因此越来越受到化工领域的关注。本文主要探讨环氧丙烷的催化加氢制备及其性能研究。

一、催化加氢的原理

催化加氢是指在一定的条件下，将有机化合物分子中的氧、氮、卤素等元素全部或部分置换成氢，从而得到相应的饱和化合物的过程。该过程需要催化剂的参与，催化剂可以促进化学反应的进行，并且使反应速率更快，反应时间更短。

二、催化加氢制备环氧丙烷的方法

催化加氢制备环氧丙烷的方法主要有两种：一种是均相催化加氢法，另一种是非均相催化加氢法。

均相催化加氢法是将环氧丙烷和气态氢气在催化剂存在下进行反应，反应物中催化剂和产物均为液态。均相催化加氢法的反应条件相对简单，但是由于反应物和产物均为液态，反应液容易污染，催化剂也容易损耗，因此反应企业的运行成本较高。

非均相催化加氢法是将固态氧化亚铝（Al2O3）作为载体的催化剂放在反应釜内，然后将环氧丙烷和气态氢气一起送入反应釜中进行反应。反应物中的催化剂为固态，可以循环利用，反应效率高，生产成本低。

三、催化剂的选择

不同种类的催化剂具有不同的活性和选择性，对反应的影响也不同。研究表明，在环氧丙烷的催化加氢反应中，铂（Pt）和钯（Pd）催化剂具有良好的催化效果，能够高选择性地将环氧丙烷加氢成为丙烷。但是，使用铂催化剂的成本较高，因此一般选择钯催化剂作为环氧丙烷催化加氢反应的催化剂。

四、催化加氢制备环氧丙烷的优劣性

催化加氢制备环氧丙烷和均相合成法相比，具有以下优点：

1. 可以高效、高选择性地制备环氧丙烷。

2. 催化剂成本低。

3. 产品纯度高，带有少量杂质。

4. 生产过程中污染物释放量少，对环境污染小。

但是，催化加氢制备环氧丙烷也存在以下缺点：

1. 过程中氢气用量大，能耗高。

第31卷第3期 化学反应工程与工艺 Vol 31, No 3 2015年6月 Chemical Reaction Engineering and Technology June 2015

收稿日期: 2015-03-12; 修订日期: 2015-05-12。 作者简介: 徐俊峰（1986—），男，工程师。E-mail:xujunfeng1986@。

文章编号：1001—7631 ( 2015 ) 03—0233—08

正丁烷氧化制顺酐催化剂的制备及其催化性能

徐俊峰，顾龙勤，曾 炜，陈 亮，赵 欣

中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院，上海 201208

摘要：采用有机相法制备了具有优异催化性能的正丁烷氧化制顺酐钒磷氧（VPO）催化剂。通过X射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、扫描电镜（SEM）、氮气吸附脱附、X射线光电子能谱（XPS）、热重分析（TG）等方法对催化剂的制备过程进行了研究，分析了催化剂在整个制备过程中物相、价态、形貌和比表面积的变化。在固定床反应器上对正丁烷氧化制顺酐的反应条件进行研究，考察了反应温度、正丁烷浓度和反应空速等条件对催化剂性能的影响。结果表明，催化剂前驱体的主要物相为VOHPO4·0.5H2O。经活化后的催化剂活性相包括(VO)2P2O7（V4+）、VOPO4（V5+）和钒磷云母相（V4+和V5+混合相）。催化剂呈规则的片层结构，具有较高的比表面积，可以达到24.08 m2/g。催化剂在制备过程中需要经过干燥、焙烧和气氛活化，对催化剂的形成具有至关重要的作用。最佳的反应条件：反应温度为395 ℃，正丁烷摩尔分数为1.4%~1.5%，反应空速为2 000 h-1，此时正丁烷转化率为85%~87%，顺酐收率可达到59%~60%。 关键词：顺酐钒磷氧催化剂 正丁烷 顺酐 中图分类号：TQ426.6 文献标识码：A

顺丁烯二酸酐（简称顺酐，也称马来酸酐，MA）是仅次于苯酐、醋酐的第三大酸酐类产品。正