第11期(总第52期)

【经典收藏】读者200期合集《读者》第1－200期总⽬录《读者》第1期-第200期原刊⽂章⽬录（按年分类）第1－200期总⽬录总第1 期总第2期总第3期总第4期总第5期总第6期总第7期（缺）总第8期总第9期总第10期总第11期总第12期总第13期总第14期总第15期总第16期总第17期总第18期总第19期总第20期（缺）总第21期总第22期总第23期总第24期总第25期总第26期总第27期总第28期（缺）总第29期总第30期总第31期总第32期总第33期总第34期总第35期总第36期总第37期总第38期总第39期总第40期总第41期总第42期总第43期总第44期总第45期总第46期总第47期总第48期总第49期总第50期总第51期总第52期总第53期总第54期总第55期 （缺）总第56期总第57期总第58期总第59期总第60期 （缺）总第61期总第62期总第63期总第64期总第65期总第66期总第67期总第68期总第69期总第70期总第71期总第72期总第73期总第74期总第75期总第76期总第77期总第78期总第79期总第80期总第81期总第82期总第83期总第84期总第85期总第86期总第87期总第88期总第89期总第90期总第91期总第92期总第93期总第94期总第95期总第96期总第97期总第98期总第99期总第100期总第101期总第102期总第103期总第104期总第105期总第106期总第107期总第108期总第109期总第110期总第111期总第112期总第113期总第114期总第115期总第116期总第117期总第118期总第119期总第120期总第121期总第122期总第123期总第124期总第125期总第126期总第127期总第128期总第129期总第130期总第131期总第132期总第133期总第134期总第135期总第136期总第137期总第138期总第139期总第140期总第141期总第142期总第143期总第144期总第145期总第146期总第147期总第148期总第149期总第150期总第151期总第152期总第153期总第154期总第155期总第156期总第157期总第158期总第159期总第160期总第161期总第162期总第163期总第164期总第165期总第166期总第167期总第168期总第169期总第170期总第171期总第172期总第173期总第174期总第175期总第176期总第177期总第178期总第179期总第180期总第176期总第177期总第178期总第179期总第180期总第181期总第182期总第183期总第184期总第185期总第186期总第187期总第188期总第189期总第190期总第191期总第192期总第193期总第194期总第195期（缺⽂）总第196期总第197期总第198期总第199期总第200期　。

第52卷第11期2023年11月人㊀工㊀晶㊀体㊀学㊀报JOURNAL OF SYNTHETIC CRYSTALS Vol.52㊀No.11November,2023Li 原子和Ca 原子修饰VO 2单层储氢性能的第一性原理研究侯茵茵,马良财(宁夏大学物理学院,银川㊀750021)摘要:具有高储氢容量和可逆储氢性能的新材料的开发对氢能的大规模利用至关重要㊂基于第一性原理计算,研究了Li 原子和Ca 原子单独修饰和共修饰VO 2单层体系的H 2分子存储性能㊂结果表明Li 原子和Ca 原子均能稳定结合在VO 2单层表面而不产生金属团簇㊂单个Li 原子和Ca 原子分别最多可稳定吸附3个和6个H 2分子,且H 2分子平均吸附能均大于0.20eV /H 2㊂吸附体系差分电荷和态密度分析结果表明,氢分子的极化机制以及氢分子与金属原子间的轨道杂化作用是H 2分子在金属原子周围稳定吸附的主要原因㊂Li 原子修饰体系的储氢质量密度随着Li 原子覆盖度的增加而逐渐增加,而Ca 原子修饰体系的储氢质量密度在低金属覆盖度时较高;Li /Ca 共修饰体系的储氢质量密度有所增加,其储氢质量密度为5.00%(质量分数)㊂此外,考虑了不同温度和压强条件下储氢体系的稳定性㊂关键词:VO 2单层;储氢;第一性原理计算;锂原子;钙原子;修饰中图分类号:O469㊀㊀文献标志码:A ㊀㊀文章编号:1000-985X (2023)11-2014-10First-Principles Study on Hydrogen Storage Performance of Li-and Ca-Decorated VO 2MonolayerHOU Yinyin ,MA Liangcai(College of Physics,Ningxia University,Yinchuan 750021,China)Abstract :The exploitation of new hydrogen storage materials with high-capacity and reversible performance could play a very important role in the large-scale utilization of hydrogen as an energy source.The hydrogen storage performances of Li and Ca atoms decorated as well as Li /Ca co-decorated VO 2monolayer system were comprehensively investigated based on first-principles calculations.The metal atoms are stably adsorbed on the surface of the VO 2monolayer without forming metal clusters.Three and six hydrogen molecules can be absorbed by a Li atom and Ca atom,respectively,and its average adsorption energy is larger than 0.20eV /H 2.Charge density differences and density of states of H 2adsorbed systems were analyzed,and the results reveal that both the polarization mechanism and orbital hybridization are responsible for the adsorption of hydrogen molecules.The hydrogen storage capacity of the Li-decorated system increases with the increase of Li coverage,while that of Ca-decorated system is high only in lower Ca coverage.Moreover,Li /Ca co-decoration can effectively increase the hydrogen storage capacity of the system,its hydrogen storage mass density is 5.00%(mass fraction).Finally,the influence of temperature and pressure on the stability of hydrogen adsorption system is studied.Key words :VO 2monolayer;hydrogen storage;first-principle calculation;lithium atom;calcium atom;decoration㊀㊀收稿日期:2023-05-11㊀㊀基金项目:宁夏自然科学基金(2022AAC03003)㊀㊀作者简介:侯茵茵(1998 ),女,广西壮族自治区人,硕士研究生㊂E-mail:houyinyin2021@ ㊀㊀通信作者:马良财,博士,教授㊂E-mail:maliangcai@0㊀引㊀㊀言随着社会的不断发展,人们所面临的能源危机和环境污染问题日益严重㊂为此,开发和利用清洁㊁高效的新能源并研究其转化与存储技术迫在眉睫[1]㊂氢能具有质量轻㊁储量丰富㊁能量密度大和清洁无污染等㊀第11期侯茵茵等:Li 原子和Ca 原子修饰VO 2单层储氢性能的第一性原理研究2015㊀优点[2],是化石燃料的理想替代能源㊂然而,传统的低温液化或高压压缩等储氢方式存在高成本㊁低密度和低安全性等缺点,使得氢能的大规模应用受到限制(如氢能源汽车)㊂因此,开发利用高效㊁安全㊁经济的储氢新材料成为氢能源发展的关键[3-4]㊂二维纳米材料具有较大的表面积,被认为是一种潜在的高效储氢材料[5],然而,早期的研究发现,氢气在本征二维纳米材料表面的吸附能较低(小于0.10eV/H 2),难以达到理想储氢吸附能范围(0.20~0.40eV/H 2)[6]㊂进一步的研究发现,利用金属原子修饰二维纳米材料表面后,H 2分子的吸附能和体系的储氢密度均得到了大幅提升[7-13]㊂二维石墨烯在储氢领域得到了广泛的研究[8],且金属原子修饰石墨烯体系可实现室温条件下的可逆储氢[8-11]㊂然而,石墨烯与金属原子间的相互作用较弱,当金属原子在石墨烯单层两侧同时吸附时,石墨烯的单层平面构型使得金属原子的结合能进一步降低,易于导致金属团簇的形成,而金属团簇的形成将使得体系储氢密度大幅减小㊂石墨烯在储氢方面的优势和存在的不足,激励科研工作者寻找其他合适的二维储氢材料㊂由于具有良好的光学和电子学特性,以及表面积大和质量轻等优点,二维过渡金属氧化物和硫化物单层材料成为潜在的储氢材料㊂二维过渡金属氧化物和硫化物单层为三层原子构成的三明治结构,中间为过渡金属单原子层,两侧为S 或O 单原子层,因此,当外来金属原子吸附在其两侧表面时,金属原子仅与其同侧的S 或O 原子发生相互作用,金属修饰体系的结合能将大幅增强,有效降低金属团簇形成的可能性,从而提高储氢量㊂Putungan 等[12]研究了金属Li 原子修饰二硫化钼(MoS 2)单层体系的储氢性能,结果表明Li 原子在MoS 2单层表面的结合能大幅增强,体系储氢质量密度为4.40%(质量分数)㊂Song 等[13]对Ca 原子修饰MoS 2单层体系储氢性能进行了研究,发现Ca 原子覆盖度较低时体系具有较好的储氢性能㊂二维二氧化钒(VO 2)纳米单层作为一种新型过渡金属氧化物材料,其优异的热稳定性㊁磁性和光学特性得到了广泛的研究[14-16],在Li㊁Na 和Mg 离子电池负极材料方面具有潜在的应用前景[17]㊂然而,VO 2纳米单层在储氢方面的研究尚未有相关报道,本文通过第一性原理计算方法,探讨了Li 和Ca 原子单独修饰和共修饰VO 2单层体系的储氢性能和储氢机理㊂1㊀计算方法本文的第一性原理计算采用基于平面波基组和投影缀加波(PAW)方法的VASP 软件包[18-19],平面波截断能为500eV,采用PBE 泛函来描述电子间的交换关联势[20]㊂选用DFT-D2方法对H 2分子吸附体系中的范德瓦耳斯作用进行修正[21]㊂基于周期性边界条件,垂直VO 2纳米单层表面方向填充厚度为0.16nm 的真空层,以消除相邻单层间的相互作用㊂布里渊区积分k 点取为8ˑ8ˑ1㊂结构优化时,体系能量和原子受力收敛值分别为1ˑ10-5eV 和0.20eV /nm㊂金属原子与VO 2单层的结合能E b 定义为E b =(E VO 2+mE M -E m M /VO 2)/m (1)式中:E m M /VO 2和E VO 2分别为金属原子M(M =Li,Ca)修饰VO 2单层体系和本征VO 2单层体系的总能量,E M 为单个金属原子的能量,m 为金属原子的数目㊂H 2分子的吸附性能可通过连续吸附能E con 和平均吸附能E ave 来描述,计算公式为E con =E ((n -1)H 2+m M /VO 2)+E H 2-E (n H 2+m M /VO 2)(2)E ave =(E m M /VO 2+nE H 2-E (n H 2+m M /VO 2))/n (3)式中:E ((n -1)H 2+m M /VO 2)和E (n H 2+m M /VO 2)分别为(n -1)个H 2分子吸附体系和n 个H 2分子吸附体系的总能量,n为吸附H 2分子数目,E H 2为自由H 2分子的能量㊂2㊀结果与讨论2.1㊀VO 2单层的电子特性和稳定性结构优化后VO 2单层单胞的平衡态晶格常数为0.274nm,对应的V O 键长为0.195nm,上㊁下两O 原子层的间距为0.228nm,与前人的计算结果一致[14-17]㊂为了明确计算体系的大小对计算结果的影响,以单2016㊀研究论文人工晶体学报㊀㊀㊀㊀㊀㊀第52卷个Li原子修饰尺寸不同的(2ˑ2)㊁(3ˑ3)和(4ˑ4)VO2单层超胞为例,计算了Li原子与VO2单层间的结合能和后续单个H2分子的吸附能,计算结果见表1㊂相对于更大尺寸的(4ˑ4)超胞体系,当采用包含9个V原子和18个O原子的(3ˑ3)超胞体系时,Li原子的结合能和H2分子的吸附能变化不大,而当采用较小尺寸的(2ˑ2)超胞体系(包含4个V原子和8个O原子)时,Li原子结合能和H2分子吸附能均有明显的减小,这是由于超胞尺寸较小时,相邻Li原子间相互作用明显增强㊂因此本文采用(3ˑ3)VO2超胞体系作为计算模型,其几何结构如图1(a)所示㊂VO2单层的能带结构如图1(b)所示,自旋向上与向下能带分布中均有能带穿过费米能级,表明VO2单层具有金属性,且自旋向上和向下能带分布具有不对称性,表明VO2单层具有磁性,计算得到VO2单层单胞体系的磁矩为0.66μB,与前人计算结果一致[17]㊂VO2单层在常温条件下的稳定性是其进行储氢应用的先决条件,为此计算了VO2单层的声子谱,结果如图1(c)所示,其声子谱中没有出现明显的虚频,因此VO2单层具有良好的动力学稳定性[16]㊂进一步采用从头算分子动力学(AIMD)模拟了VO2单层在500K下的热力学稳定性,模拟时间步长为1fs,模拟总时长为5ps,体系总能量随时间的变化趋势如图1(d)所示,在整个模拟时间内,VO2单层的总能量仅在很小的范围内发生波动,没有发生大幅度涨落,且VO2单层的末态结构几乎没有明显的变形,进一步表明VO2单层在高温条件下具有优异的结构稳定性㊂表1㊀不同大小VO2单层超胞的晶格常数㊁Li原子结合能和H2分子吸附能Table1㊀Lattice constant of VO2supercell with different dimensions,the binding energy(E b)of Li atom and theadsorption energy(E ave)of single H2moleculeSupercell Lattice constant/nm E b/eV E ave/eV2ˑ20.548 5.080.2223ˑ30.822 5.360.2554ˑ4 1.096 5.380.260图1㊀VO2单层的优化几何结构㊁能带结构和声子谱,以及AIMD模拟中总能量随时间的变化趋势(T=500K)Fig.1㊀Optimized geometry structure,band structure,phonon spectrum of VO2monolayer,and the variations of totalenergy versus time for the VO2monolayer in AIMD simulation at500K2.2㊀Li原子和Ca原子修饰VO2单层金属原子修饰VO2单层时,考虑了4个不同的金属原子吸附位点,如图1(a)所示,分别为六原子环中心位(H)㊁V O键桥位(B)㊁V原子顶位(T V)和O原子顶位(T O)㊂结构优化后发现Li原子和Ca原子的最稳定吸附位点均为H位,结合能分别为5.36和5.78eV,远大于其相应金属原子的体相内聚能(Li:1.63eV, Ca:1.84eV),修饰体系中Li原子和Ca原子与单层表面的距离分别为0.118和0.151nm,为了便于表述,将金属原子修饰VO2单层体系标记为M/VO2(M=Li㊁Ca)㊂进一步考虑了金属原子在单层表面的动力学稳定性,利用微动弹性带方法(CI-NEB)模拟计算了金属原子从最稳定吸附位点(H位)开始,途经T O位扩散到邻近的次稳定吸附位(T V位)的扩散势垒,如图2所示,在金属原子扩散过程中,Li/VO2体系中存在约为0.70eV的势垒,而Ca/VO2体系中存在约为1.18eV的势垒㊂当金属原子覆盖度增加时,较大的扩散势垒表㊀第11期侯茵茵等:Li 原子和Ca 原子修饰VO 2单层储氢性能的第一性原理研究2017㊀图2㊀Li 原子和Ca 原子在VO 2单层表面的扩散路径和扩散势垒Fig.2㊀Diffusion pathway and energy barrier profile for Li and Ca atom migrate on the surface of VO 2monolayer明稳定吸附于VO 2单层表面的金属原子不易发生扩散,从而可有效避免金属团簇的形成,有利于吸附更多氢分子㊂为了分析金属原子与VO 2单层间的相互作用机制,计算了Li /VO 2和Ca /VO 2体系的分波态密度(PDOS)和差分电荷密度分布,如图3所示㊂从PDOS 图中可以看出,当金属吸附在VO 2单层上后,Li 原子的s 和p 轨道,以及Ca 原子的s 和d 轨道均与邻近O 原子的p 轨道在较大的能量范围内出现共振峰,表明金属原子与VO 2单层间具有较强的轨道耦合㊂从差分电荷密度图中可以发现,金属原子和近邻O 原子周围分别存在电子的缺失和聚集,这表明金属原子向VO 2单层转移了部分电荷㊂Bader 电荷计算表明Li 原子和Ca原子分别带有0.89|e |和1.51|e |的正电荷㊂金属原子与VO 2单层间的电荷转移以及强烈的轨道耦合导致了金属原子修饰体系的高稳定性㊂带负电荷的VO 2单层与带正电荷的金属离子之间形成了一个局域静电场,该静电场的存在将有利于H 2分子的吸附㊂图3㊀Li /VO 2和Ca /VO 2体系的PDOS 和差分电荷密度分布Fig.3㊀PDOS and charge density difference plots of Li /VO 2and Ca /VO 2systems 2.3㊀M /VO 2体系的储氢性能2.3.1㊀氢分子的吸附作为对比,首先研究了H 2分子在未经金属原子修饰的本征VO 2单层表面的吸附情况,结果表明H 2分子垂直吸附在H 位时最为稳定,但H 2分子的吸附能仅为0.08eV,过低的吸附能使得H 2分子在低于室温条件下已经自发脱附[22]㊂因此,本征VO 2单层不适于常温条件下的储氢应用㊂对于金属原子修饰VO 2单层体系,首先对单侧修饰体系的H 2分子吸附情况进行了研究㊂通过依次在金属原子周围添加H 2分子来确定单个金属原子所能吸附的最大H 2分子数目㊂吸附能计算结果和相应的结构参数如表2所示㊂对于Li /VO 2体系,第一个H 2分子的吸附能为0.255eV,远大于本征VO 2单层表面的H 2分子吸附能,因此,通过金属原子的修饰可大幅提升H 2分子的吸附能力,此时,吸附H 2分子的键长为0.0755nm,相比于自由H 2分子的键长(0.075nm [23])略有增加㊂当H 2分子吸附数目n 逐渐增加时,H 2分2018㊀研究论文人工晶体学报㊀㊀㊀㊀㊀㊀第52卷子间的空间排斥作用,H2分子与Li原子间的距离缓慢增大,导致H2分子的平均吸附能逐渐减小,3个H2分子在Li原子周围吸附时的平均吸附能为0.203eV/H2,处于理想储氢吸附能范围内(0.20~0.40eV/H2),其优化几何结构如图4(a)所示㊂在Li原子周围继续添加第4个H2分子,由于H2分子间的空间排斥作用,结构优化后第4个H2分子远离Li原子(d Li-H2>0.36nm),其连续吸附能仅为0.048eV,表明Li/VO2体系无法稳定地吸附第4个H2分子㊂因此,Li/VO2体系中每个Li原子最多可吸附3个H2分子㊂利用同样的方法,得到了Ca/VO2体系中Ca原子吸附H2分子的情况(见表2),Ca/VO2体系中每个Ca原子周围最多可吸附6个H2分子,平均吸附能为0.232eV/H2,6H2+Ca/VO2吸附体系的优化几何结构如图4(b)所示㊂表2㊀Li/VO2和Ca/VO2体系中H2分子的计算吸附能(E ave和E con)㊁金属原子与H2分子间的距离(d M-H2)和H2分子键长(d H-H) Table2㊀Calculated adsorption energies(E ave and E con)of H2molecules,distances between metal atom and center of H2(d M-H2)and the H H bond lengths(d H-H)in Li/VO2and Ca/VO2systemsSystem n E ave/(eV㊃H-12)E con/(eV㊃H-12)d M-H2/nm d H-H/nmMin Max Min Maxn H2+Li/VO210.2550.2550.2010.2010.07550.0755 20.2430.2300.2020.2200.07550.0755 30.2030.1220.2080.2100.07540.0755 4 0.0480.2070.3640.07510.0755n H2+Ca/VO210.2040.2040.2670.2670.07590.0759 20.2460.2870.2670.2670.07600.0760 30.2430.2370.2640.2650.07590.0760 40.2560.2960.2630.2670.07590.0763 50.2450.2010.2630.2710.07580.0762 60.2320.1680.2620.2730.07540.0763 7 0.0470.2610.4350.07510.0763图4㊀3H2+Li/VO2和6H2+Ca/VO2吸附体系的优化几何结构Fig.4㊀Optimized structures of3H2+Li/VO2and6H2+Ca/VO2systems为了深入了解H2分子的吸附机制,图5中给出了n H2+Li/VO2(n=1,3,4)和n H2+Ca/VO2(n=1, 6,7)吸附体系的差分电荷密度分布㊂所吸附的H2分子中靠近金属原子一侧的H原子周围出现电荷聚集,而另一个H原子周围出现电荷缺失㊂以1H2+Li/VO2(1H2+Ca/VO2)吸附体系为例,Bader电荷计算结果表明,吸附的H2分子中两个H原子分别带有0.032|e|(0.022|e|)的正电荷和-0.057|e|(-0.055|e|)的负电荷,表明所吸附的H2分子发生了极化㊂金属离子与VO2单层间所建立的局域静电场是H2分子发生极化的主要原因[24],H2分子的极化也使得吸附H2分子的H H键长有所伸长㊂在3H2+Li/VO2和6H2+Ca/VO2体系中的H2分子也具有类似的极化现象(见图5(b)㊁(e))㊂而在4H2+Li/VO2和7H2+Ca/VO2吸附体系中,如图5(c)和5(f)所示,第4和7个H2分子没有发生极化,因此无法稳定吸附在金属原子周围,进一步表明Li/VO2和Ca/VO2体系中每个金属原子最多可吸附3个和6个H2分子,这与前文吸附能的计算结果一致㊂图6中以3H2+Li/VO2和6H2+Ca/VO2吸附体系为例给出了体系的PDOS分布,可以发现,在-8.5~-4.0eV能量区域内,H-σ轨道与Li-s/p(Ca-s/d)轨道发生明显的轨道杂化,这种通过轨道杂化作用来实现H2分子的吸附即为Kubas相互作用,通常为过渡金属修饰二维材料储氢时H2分子的主要吸附机㊀第11期侯茵茵等:Li 原子和Ca 原子修饰VO 2单层储氢性能的第一性原理研究2019㊀制[25],类似的轨道杂化作用在Ca 原子修饰石墨烯储氢体系中也被观测到[10]㊂综上所述,H 2分子在Li /VO 2和Ca /VO 2基底上的吸附机制主要源于所吸附H 2分子的极化和H 2分子与金属原子间的轨道杂化的共同作用㊂图5㊀H 2分子吸附体系的差分电荷密度图Fig.5㊀Charge density difference plots of H 2adsorbedsystems 图6㊀3H 2+Li /VO 2和6H 2+Ca /VO 2吸附体系的分波态密度分布Fig.6㊀PDOS of 3H 2+Li /VO 2and 6H 2+Ca /VO 2systems图7㊀M /VO 2体系中金属原子平均结合能随金属原子覆盖度的变化趋势Fig.7㊀Variations of binding energy versus metal atom coverage for the M /VO 2system 为了增加体系的储氢量,进一步研究了金属原子双面修饰体系的储氢性能㊂首先考虑了金属原子覆盖度对修饰体系稳定性的影响,在此,覆盖度定义为VO 2单层单面吸附金属原子的数量与表面六原子环中心吸附位点(H 位)数量的比值㊂当原子覆盖度较高时(大于0.22),通过减小超胞体系的大小来增加金属原子覆盖度,即在(2ˑ2)VO 2超胞体系上吸附不同数目的金属原子来实现㊂如图7所示,对于Li 原子修饰体系而言,Li 原子的平均结合能随着Li 原子覆盖度的增加而缓慢减小,当覆盖度为1.00时(满覆盖),Li 原子平均结合能为3.59eV,仍远大于其体相内聚能(1.63eV),因此当覆盖度较大时,Li 原子在VO 2单层表面不会发生团簇现象㊂而对于Ca 原子修饰体系,Ca 原子的平均结合2020㊀研究论文人工晶体学报㊀㊀㊀㊀㊀㊀第52卷能随着覆盖度的增加而快速减小,当Ca 原子覆盖度超过0.5时,Ca 原子平均结合能远低于其体相内聚能(1.84eV),因此,表面覆盖度较高时Ca 原子易于形成团簇,而团簇的形成将大幅降低体系的储氢量,这与Song 等研究Ca /MoS 2体系储氢性能时发现Ca 原子覆盖度较低时体系具有较好储氢性能的结果一致[13]㊂当金属原子覆盖度为0.11时,2Li /VO 2体系最多可稳定吸附6个H 2分子(优化结构见图8(a)),此时,H 2分子的平均吸附能为0.20eV /H 2,理论储氢质量密度为1.60%(质量分数,下同);而2Ca /VO 2体系可稳定吸附12个H 2分子(见图8(b)),H 2分子的平均吸附能为0.24eV /H 2,储氢质量密度为2.80%㊂当金属原子覆盖度增大到0.22时,4Li /VO 2体系最终可吸附12个H 2分子(见图8(c)),H 2分子的平均吸附能为0.22eV /H 2,储氢质量密度为3.00%;而在4Ca /VO 2体系中,可稳定吸附20个H 2分子(见图8(d)),其平均吸附能为0.21eV /H 2,储氢质量密度可达到4.30%,相比于覆盖度为0.11时的吸附情况,每个Ca 原子周围所能吸附的H 2分子数目有所减少,这是由于Ca 原子覆盖度增大时,Ca 原子周围能够提供H 2分子吸附的空间位置有限㊂当进一步增加金属原子的覆盖度时,发现每个金属原子所能吸附的H 2分子数目进一步减少㊂以Li 修饰VO 2体系为例,Li 原子满覆盖时,Li 原子均匀吸附在VO 2单层表面,每个Li 原子上只能稳定吸附1个H 2分子(见图8(e)),H 2分子的平均吸附能为0.24eV /H 2,此时储氢质量密度为4.00%㊂图8㊀n H 2+m M /VO 2体系的优化几何结构Fig.8㊀Optimized structures of n H 2+m M /VO 2system 由于Li 原子和Ca 原子修饰VO 2单层体系良好稳定性和储氢性能,进一步考虑了Li 原子和Ca 原子共修饰体系的稳定性和储氢性能㊂由于低覆盖度时(0.11)Ca 原子与VO 2单层间较大的结合能(见图7),两个Ca 原子首先吸附在(3ˑ3)VO 2单层上㊁下表面,由于Ca 原子的平均结合能随着覆盖度的增加而快速减小(见图7),因此在2Ca 修饰体系表面继续吸附4个Li 原子,形成了Li /Ca 共修饰体系4Li2Ca /VO 2,其能量最低构型如图9(a)所示,此时金属原子均匀分布在VO 2单层表面,相邻金属原子间距约为0.476nm,金属原子平均结合能为4.0eV /atom㊂进一步采用AIMD 模拟了4Li2Ca /VO 2体系在300K 时的热力学稳定性,模拟时间步长为1fs,模拟总时长3ps㊂体系能量随时间的变化趋势和3ps 后体系的几何结构如图9(a)所示,在整个模拟过程中,体系能量在很小范围内发生振动,没有发生大幅度涨落,且3ps 后体系没有发生明显的变形或断键现象,表明共修饰体系在室温下是稳定的㊂氢分子吸附结果表明,每个Li 原子周围仍然可以吸附3个H 2分子,而每个Ca 原子周围可以吸附5个H 2分子,即4Li2Ca /VO 2体系中最多可稳定吸附22个H 2分子,优化几何结构图见图9(b)㊂H 2分子的平均吸附能为0.23eV /H 2,理论储氢质量密度为5.00%㊂上述结果表明,相对于单金属原子修饰体系,Li /Ca 共修饰VO 2单层体系的储氢性能有了进一步的提升㊂前人有关Li /Ca 共修饰g -CN 单层体系和Li /Na 共修饰石墨炔单层体系的储氢性能研究中也得到了类似的结果[26-27]㊂2.3.2㊀氢分子的脱附上述基于密度泛函理论的第一性原理计算,预测了金属原子修饰VO 2单层体系在理想状态下(绝对零度)的储氢性能,并未考虑环境条件下温度(T )和压强(p )的影响,因此不能准确描述H 2分子的吸附行为㊂下面采用包含了温度和压强的相对能量(E r )来描述H 2分子的吸附稳定性[28-29],其定义为E r =E (n H 2+m M /VO 2)-E m M /VO 2-n (E H 2+μH 2(T ,p ))(4)式中:E (n H 2+m M /VO 2)和E m M /VO 2分别为吸附n 个H 2分子吸附体系和金属修饰体系的总能量,E H 2为自由H 2分子能量,n 为所吸附H 2分子的数目,m 为金属原子数目㊂据此定义,当E r 为负值时吸附体系是稳定的㊂μH 2(T ,p )为H 2分子的化学势,其定义为㊀第11期侯茵茵等:Li原子和Ca原子修饰VO2单层储氢性能的第一性原理研究2021㊀图9㊀AIMD模拟中4Li2Ca/VO2体系能量随时间的变化趋势(T=300K)和3ps末体系几何结构的顶视图和侧视图,以及22H2+4Li2Ca/VO2体系的优化几何结构Fig.9㊀Variations of total energy versus time for the4Li2Ca/VO2system in AIMD simulations at300K,insets represent the top and side views of the structure at the end of AIMD simulations of3ps,and the optimized structure of22H2+4Li2Ca/VO2systemμH2(T,p)=ΔH-TΔS+k B T ln(p/p0)(5)式中:p0=0.1MPa,k B是玻耳兹曼常数,ΔH和ΔS分别为焓变和熵变,可从实验热化学实验表中得到[30]㊂以储氢质量密度较高的8H2+8Li/VO2㊁20H2+4Ca/VO2和22H2+4Li2Ca/VO2吸附体系为例,图10(a)中给出了标准大气压下(p=0.1MPa)吸附体系相对能量随温度的变化趋势㊂相对能量随温度的升高而逐渐增加,当温度较低时(T<200K),相对能量为负值,表明H2分子能够稳定吸附在金属原子周围,而当温度继续上升时,相对能量转变为正值且越来越大,表明吸附体系中H2分子的脱附趋势逐渐增强㊂8H2+8Li/VO2㊁20H2+4Ca/VO2和22H2+4Li2Ca/VO2吸附体系中H2分子完全脱附的临界温度均在210K左右,远低于室温298.15K,因此,三种金属修饰体系均无法实现室温条件下的可逆储氢[31]㊂进一步考虑了室温条件下吸附体系的稳定性随压强的变化趋势(见图10(b)),随着压强的增加,吸附体系的相对能量逐渐减小,且压强超过一定大小时,体系的相对能量重新变为负值,此时,H2分子依然可以稳定吸附在金属原子周围㊂具体来说,当体系压强分别大于1.9㊁6.2和2.8MPa时,8H2+8Li/VO2㊁20H2+4Ca/VO2和22H2+4Li2Ca/VO2体系的相对能量为负值,表明H2分子在室温条件下均可稳定地吸附在相应的基底材料上㊂因此,在室温条件下,可通过适当地增加吸附体系的压强,以增强H2分子的吸附稳定性,从而实现室温条件下的可逆储氢㊂图10㊀储氢体系相对能量随温度和压强的变化趋势Fig.10㊀Relative energy(E r)of H2adsorbed systems as a function of temperature and pressure 低微纳米材料作为高效储氢材料在实验方面也取得了一定的进展,尤其是碳基储氢材料㊂Wang等[32]的实验结果表明,Li掺杂多壁碳纳米管(MWCNTs)在77K和0.1MPa实验条件下的可逆储氢质量密度可以达到3.90%,是无掺杂MWCNTs储氢质量密度的3倍㊂Reyhani等[33]实验研究了环境条件下Ca㊁Co㊁Fe㊁Ni2022㊀研究论文人工晶体学报㊀㊀㊀㊀㊀㊀第52卷和Pd修饰MWCNTs的储氢性能,相对于无金属原子修饰MWCNTs的储氢质量密度(0.30%),Ca/MWCNTs 和Pd/MWCNTs修饰体系的储氢质量密度(分别为1.05%和7.00%)均有大幅度的提升㊂最近,Mehrabi 等[34]实验研究了Pd纳米颗粒修饰MWCNTs体系的储氢性能,其最大储氢质量密度可达到6.00%,Gu 等[35]在实验上成功制备了Ni和Al掺杂石墨烯单层复合材料,其最大储氢质量密度可达到5.70%㊂然而,有关金属原子修饰VO2纳米单层体系储氢性能的实验研究尚未见有相关报道,本文的研究可以为实验上制备高性能的VO2纳米单层储氢材料提供理论参考㊂3㊀结㊀㊀论本文基于第一性原理计算,研究Li原子和Ca原子修饰二维VO2单层体系的储氢性能和储氢机理㊂Li 和Ca原子均能稳定吸附在VO2单层表面,金属原子的结合能均高于相应金属的体相内聚能,且金属原子在VO2单层表面的扩散势垒较大,从而能够有效避免金属团簇的形成㊂在Li原子修饰VO2单层体系中,最多有3个H2分子可以稳定吸附在Li原子周围,而在Ca原子修饰VO2单层体系中,每个Ca原子可以稳定吸附6个H2分子㊂电子结构分析表明H2分子主要通过H2分子的极化机制和H2分子与金属原子间的轨道杂化机制吸附于金属原子周围㊂本文研究了金属原子覆盖度对储氢性能的影响,对于Li原子修饰VO2单层体系,理论储氢质量密度随着金属原子覆盖度的增加而增大,最高理论储氢质量密度为4.00%(质量分数),H2分子平均吸附能为0.24eV/H2㊂而对于Ca原子修饰VO2单层体系,Ca原子的平均结合能随着Ca原子覆盖度的增加而迅速减小,当Ca原子覆盖度为0.22时,Ca原子的平均结合能依然高于体相Ca的内聚能,体系理论储氢质量密度为4.30%(质量分数),H2分子平均吸附能为0.21eV/H2㊂进一步研究了Li/Ca共修饰体系的稳定性和储氢性能,分子动力学模拟结果表明4Li2Ca/VO2共修饰体系在室温下是稳定的,其储氢质量密度可达到5.00%(质量分数)㊂最后,考虑了温度和压强对氢分子吸附稳定性的影响,研究结果表明,通过增加吸附体系的压强可以提高金属原子修饰VO2单层体系对H2分子的吸附稳定性,从而实现室温条件下的可逆储氢㊂参考文献[1]㊀LI J T.Oxygen evolution reaction in energy conversion and storage:design strategies under and beyond the energy scaling relationship[J].Nano-Micro Letters,2022,14(1):112.[2]㊀FAYE O,SZPUNAR J,EDUOK U.A critical review on the current technologies for the generation,storage,and transportation of hydrogen[J].International Journal of Hydrogen Energy,2022,47(29):13771-13802.[3]㊀SAKINTUNA 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1234名句赏析！！！！！不限5主题不限抒情四季山水天气人物人生生活节日动物植物食物山有木兮木有枝，心悦君兮君不知。

____佚名《越人歌》人生若只如初见，何事秋风悲画扇。

____纳兰性德《木兰词·拟古决绝词柬友》十年生死两茫茫，不思量，自难忘。

____苏轼《江城子·乙卯正月二十日夜记梦》只愿君心似我心，定不负相思意。

____李之仪《卜算子·我住长江头》玲珑骰子安红豆，入骨相思知不知。

____温庭筠《南歌子词二首/ 新添声杨柳枝词》曾经沧海难为水，除却巫山不是云。

____元稹《离思五首·其四》愿得一心人，白头不相离。

____卓文君《白头吟》去年今日此门中，人面桃花相映红。

____崔护《题都城南庄》平生不会相思，才会相思，便害相思。

____徐再思《折桂令·春情》入我相思门，知我相思苦。

____李白《三五七言/ 秋风词》山无陵，江水为竭。

冬雷震震，夏雨雪。

天地合，乃敢与君绝。

____佚名《上邪》人生自是有情痴，此恨不关风与月。

____欧阳修《玉楼春·尊前拟把归期说》一往情深深几许？深山夕照深秋雨。

____纳兰性德《蝶恋花·出塞》两情若是久长时，又岂在朝朝暮暮。

____秦观《鹊桥仙·纤云弄巧》执子之手，与子偕老。

____佚名《击鼓》花自飘零水自流。

一种相思，两处闲愁。

____李清照《一剪梅·红藕香残玉簟秋》问世间，情为何物，直教生死相许？____元好问《摸鱼儿·雁丘词/ 迈陂塘》一日不见兮，思之如狂。

____司马相如《凤求凰/ 琴歌》人生如逆旅，我亦是行人。

____苏轼《临江仙·送钱穆父》世间无限丹青手，一片伤心画不成。

____高蟾《金陵晚望》林花谢了春红，太匆匆。

无奈朝来寒雨，晚来风。

____李煜《相见欢·林花谢了春红》独立寒秋，湘江北去，橘子洲头。

____毛泽东《沁园春·长沙》身无彩凤双飞翼，心有灵犀一点通。

52期大副考证班“航海学”模拟试卷A卷（附答案）姓名得分答题说明：本试卷试题均为单项选择题，请选择一个最合适的答案，并将该答案按答题卡要求，在其相应位置上用2B铅笔涂黑。

每题1分，共100分。

1.从海图上查得GPS船位修正的说明中有“Latitude 1′.0 Northward，Longitude 0′.2 Eastward”字样。

GPS的经、纬度读数为：33°40′.2S，10°12′.5E。

则用于海图上定位的数据应为。

A．33°39′.2S，10°12′.7E B．33°41′.2S，10°12′.7EC．33°39′.2S，10°12′.3E D．33°40′.0S，10°11′.5E参考答案：A2.某船在我船右前方成交叉态势，系统观察后断定该船能安全在我船首通过，则该船通过我船首线之后时，他船位于我船的舷角（半周法度量）如何变化。

A．舷角变大 B．舷角变小 C．舷角不变 D．无法确定参考答案：A3.某船真航向120°，该船右舷280°某物标的真方位为。

A．400° B．160° C．320° D．040°参考答案：D4.某轮计程仪改正率为0.0%，无航行误差，则在44°14＇S～44°14＇N范围内，无论航向是多少，推算船位永远比实际船位（不考虑风流影响）。

A．超前 B．落后 C．重合 D．无法确定参考答案：B5.测者眼高为16m，物标高程为25m，则测者能见地平距离为 n mile。

A．6.27 B．8.36 C．10.45 D．18.81参考答案：B6.英版海图和灯标表中所标射程仅与有关。

A．测者眼高和灯塔灯高B．灯塔灯高和灯光强度C．灯光强度和气象能见度D．灯塔灯高、灯光强度、地面曲率和地面蒙气差参考答案：C7.对地航程是。

第01~50期 2007.08.05~2008.07.13第01期070805忠北永洞上【MC：姜虎东、李秀根、殷志源、金钟民、卢洪哲、池相烈，下至第07期相同。

】尚根选秀根车载大家，卢宏哲签名会换吃的，去村里挨家要吃的，一盆水六人共用洗浴第02期070812忠北永洞下虎东、志源偷吃拉面，金钟民、池上烈钓鱼偷上饭店被发现第03期070819京南通萦洲岛上志源、虎东、卢宏哲坐上游艇，水里桌子上的福不福游戏第04期070826京南通萦洲岛下虎东被罚吃辣椒发狂第05期070902全州上卢宏哲隐藏摄像机第06期070909全州中金钟民7战7败枕头大战第07期070916全州下第08期070923江原道正县上【MC：姜虎东、李秀根、殷志源、金钟民、卢洪哲、金英澈临时代班8-9期，池相烈退出。

】金钟民吃面被中途扔在火车站第09期070930江原道正县下石滩斗鸡，虎东被骗跳水，卢宏哲愿望，金钟民自作自受第10期071007独岛上【MC：姜虎东、李秀根、殷志源、金钟民、卢洪哲、申智临时代班10-12期。

】这集是卢宏哲给志源第一次取了初丁这个称呼！！！第11期071014独岛中墨水游戏福不福，出发去独岛第12期071021独岛下给独岛士兵做炸酱面第13期071028密阳上【MC：姜虎东、李秀根、殷志源、金钟民、卢洪哲、金C加入！】金C隐藏摄像机第14期071104密阳下金c强大的味觉忍耐功力，钟民对虎东的自杀似袭击、好玩的柿子园摘柿子，钟民的疲劳乱舞第15期071111江原道平昌上【MC：姜虎东、李秀根、殷志源、金钟民、金C、李胜基加入！卢洪哲退出。

】胜基车被制作组征用，金钟民把车偷开走第16期071118江原道平昌中胜基踩了尚根的便便第17期071125江原道平昌下胜基经纪人和制作组工作人员的衣服被尚根小便，吃热地瓜比赛第18期071202釜山【MC：姜虎东、李秀根、殷志源、金C、李胜基，金钟民因服兵役在这集途中退出。