滇池现代沉积物中磷的地球化学及其对环境影响

滇池地区风化磷块岩的地质特性及找矿标志摘要:风化磷块岩具有与原生矿不同的性质,为了满足采矿及选矿的需要,在四个矿的勘探中对风化矿作了探索,同时对滇池地区的风化矿进行了分析研究,对风化矿有了一些新认识,查明风化矿的特征及找矿标志,对地质工作具有重要的意义。

关键词:风化磷富集因素找矿标志云南省磷矿资源储量冠居全国,矿层多赋存于下寒武统梅树村组地层中。

磷块岩自成矿以来经历了漫长的地质岁月,特别是中生代以来受南方的温湿气候影响,靠近地表的露头被风化形成大量风化矿,地下深部一直保留原始矿层特点。

滇池地区的矿石储量丰富,风化矿的数量超过其他省份。

风化矿是碳酸盐类磷矿岩经风化作用后形成的一种新的矿石工业类型,与原生矿在矿石的采选及加工利用上有着不同的作用和意义。

风化矿的形成受矿床本身的特性和矿体赋存的外部条件制约,形成因素比较复杂,是多种因素的叠加,分内、外、次生淋滤富集,原始沉积特点等因素造成了矿石的富集。

1 风化矿的变化特征1.1 矿石的化学组成分布在滇池周围的大中型风化磷块岩矿床约1200平方公里的范围内,风化矿多位于顺向坡地形,有利于地表水体的垂直渗透及地下水体的运移。

在风化及水渗溶的作用下碳酸盐类矿物被溶解而流失,留下难溶的磷酸盐、硅质及泥质物,磷含量相对有所富集。

P2O5、Al2O3、SiO、F及酸不溶物有所增加,CO2、MgO、CaO等有所减少。

如发生矿泥的流失,泥质矿物中的SiO2部分流失。

风化矿与原生矿的化学组成上的差异很明显,其比值是判别磷块岩风化程度的一种经验判据。

此外,磷块岩中常伴生有稀土元素,风化矿中较富,原生矿中较贫。

1.2 矿石的风化作用形式风化作用在形式上表现为物理和化学变化,云南磷块岩主要为胶磷矿,多以低碳氟磷灰石形式出现。

寻甸以北为碳酸磷灰石,脉石矿物有白云石、方解石、石英、长石、云母、粘土矿物等组成,主要由磷酸盐、碳酸盐、硅酸盐等三种的盐类构成,化学成分由P2O5、CaO、SiO2、CO2、MgO、Fe2O3、AL2O3、F等8种氧化物组成,约占总成分的96%以上。

滇池典型湖湾沉积物氮磷化学特性及疏浚层推算吴永红 胡俊 金向东 柯鹏振 陈晓国 刘剑彤 31中国科学院水生生物研究所 武汉 1武汉理工大学资源环境学院 武汉 1中国科学院研究生院 北京摘要 以滇池围湖试验区海东湾和马村湾的沉积物为研究对象 对沉积物柱状样按每 分层 测试有机质!总磷及赋存形态磷 包括不稳定性磷!铁铝结合态磷!钙结合态磷!残渣磷 !总氮!亚硝酸盐氮!硝酸盐氮和氨氮等指标 结果表明 近些年来 湾遭受的氮!磷内源负荷比以前大 铁铝结合态磷在磷的各形态中含量最高 氨氮所占总氮的比例较其它湖泊偏低 也发现海东湾和马村湾这 个湖湾在 ∗ 层总磷!总氮呈现污染减轻的趋势 同时在 ∗ 的深度上 总磷!总氮指标再次出现转折 考虑可行性和经济制约 ∗ 处可作为疏浚层厚度 关键词 垂向分布 沉积物 马村湾 海东湾 疏浚中图分类号 ÷ 文献标识码 文章编号 2 2 2收稿日期 2 2 修订日期 2 2 基金项目 中国科学院知识创新工程重大项目 ≤÷ 2≥•2国家重点基础研究发展规划 项目 ≤中国科学院水生生物研究所创新课题作者简介 吴永红 ∗ 男 江西吉安人 硕士研究生 主要从事富营养化控制技术与机理研究 3通讯联系人ΧηεµιχαλΧηαραχτεριστιχσοφΝιτρογενανδΠηοσπηορυσιντηεΣεδιµεντσοφτηεΤψπιχαλΒαψσιν∆ιανχηιΛακεανδΧαλχυλατιονοφΤηειρ∆ρεδγινγΛαψερσ• ≠ 2 ∏ ÷ 2 ∞° 2 ≤ ∞ ÷ 2 ∏ 21 ∏ ≤ ≥ •∏ ≤ 1≤ ∏ ∞ √ •∏ √ × •∏ ≤ 1 ∏ ≥ ≤ ≥ ≤Αβστραχτ:× ∏ ⁄ . ¬ ∏ × ∏ ∏ √ ∏ ∏ ∏ ∏ ƒ 2° ≤ 2° ∏ 2° ∏ × ∏ ∏ ∏ × ƒ 2° °2 ∏ × ∏ ∏ √ ∏ ≥ 2 ∗ Κεψωορδσ:√ ∏ ∏沉积物中的 和°在泥2水界面由于浓度差而释放进入水中 成为湖泊营养盐的内源负荷 并延续湖泊的富营养化≈ 当前相当多的研究采用化学治理技术包括用/捆绑0试剂来共沉淀!絮凝!固定!钝化 使内源负荷 停留 在沉积物中≈ ∗ 也有采用物理治理技术包括改变泥2水界面氧化还原电位!掩蔽等技术来削减内源营养的释放≈还有采用生态重建!微生物修复!生物操纵等措施来阻碍氮磷进入水体≈ ∗ 环保疏浚是近 来新兴的行业 是以清除及处理水体中污染沉积物为主要任务的环境工程和疏浚工程相互交叉的边缘工程技术≈本文重点调查了滇池海东湾和马村湾沉积物中氮磷含量 并初步推断出实验点位小区域的疏浚层厚度1 样品采集和分析方法111 调查区域/滇池蓝藻水华污染控制技术研究0试验区位于滇池东北部 滇池污染最严重区域之一 由马村湾和海东湾 部分组成 年起试验区开展控制蓝藻水华污染工程性示范研究 通过 的努力 严重暴发的蓝藻水华得到了有效控制 研究确定的 号和 号样点分别位于马村湾和海东湾湖心112 采样与测定采样时间为 2 利用内径为 1 的柱状采泥器采集 自表层向下按每柱 现场分割成 个样冷冻保存 经自然风干后 研磨后过 目筛 待测定 总磷 ×° 参照文献≈ 测定 沉积物中第 卷第 期 年 月环 境 科 学∞ ∂ ∞ × ≥≤ ∞ ≤∞∂∏磷的形态 根据/ 2 和°法0分为不稳定性磷 22°铁!铝磷 ƒ ! 2° 钙磷 ≤ 2° 和残渣磷 ∏ 2° 每步提取完成后 提取液于离心 然后经过 1 的滤膜过滤 滤液直接用钼蓝比色法分析 残渣磷 ∏ 2° 即为总磷与以上 种磷之差≈ 总氮及无机氮参照文献≈ 测定2 结果与讨论211 ×°图 中 号沉积柱×°含量明显高于 号沉积柱 这与汇入马村湾的几条河流常年污染严重 河流输入的悬浮粒物在这一区域大量沉积有关 据调查 马村湾沿岸多为韭菜!花卉种植区 年均耗化肥 1 左右 造成大量未经利用的磷肥成为面源污染 并且该区还有 条入污河流)))宝象河!五甲河!新河和新开河及 余条排水沟通向湖滩地 由 号和 号沉积柱垂向×°的分布规律趋势图 图 可以看出 在其各自历史沉积中虽然垂直方向上×°的分布并非完全的有规律 但在 ∗处 站位都出现了磷含量的极小值 从表层开始×°含量随着深度的增加而降低 在 附近呈现明显的低谷 根据于银亭和孟伟等≈ 计算的沉积速率 排除近十几年治污的人为影响 可知 相当于沉积了 说明近 来马村湾和海东湾沉积物中×°曾大幅度增加过 与齐素华和卢云涛调查研究的结论完全一致≈图1 12号和8号采样点总磷分布ƒ⁄ ∏ ×° 1 1212 各磷赋存形态的垂向分布21211 2°2°的含量是相当低的仅占很小一部分 号沉积柱含量在 1 Λ∗ 1 Λ 干重 之间 平均含量占×°含量的 1 号沉积柱2°含量在 1 Λ ∗ 1 Λ 干重 之间 平均含量占 号沉积柱×°平均含量的 1同总磷的分布趋势图一样 图 整体上随着深度的增加 不稳定性磷的含量逐渐降低 在 ∗深处附近不稳定性磷呈现一个极小值 据陈田耕报道≈影响不稳定性磷含量的因素 其一与沉积环境有关 在相对缺氧的环境中 表层环境中的磷酸铁被还原成磷酸亚铁而释放出磷酸根离子 其二 石灰性 碳酸钙 土壤中难溶性磷酸盐在长期的风化和成土过程中与土壤中各种有机酸!无机酸作用后 逐级脱钙 最后转化成水溶性磷酸钙 不稳定性磷在表层增多 说明环境作用和脱钙作用正在加强 其结果会更有利于浮游动植物的吸收生长 从而促进水华的产生 这对富营养化的滇池水质是极为不利图2 12号和8号采样点的不稳定性磷分布ƒ⁄ ∏ 2° 1 121212 ƒ ! 2°同磷的其它赋存形态相比 号和 号沉积柱ƒ ! 2°的含量比较高 尤其 号沉积柱 比较这 个沉积柱ƒ ! 2°含量的分布 图 号沉积柱明显高于 号沉积柱这也是决定 号沉积柱总磷含量明显高于 号沉积柱的原因 整体而言 随深度的增加 ƒ ! 2°的含量呈下降的态势 在 ∗附近都出现转折说明大致在 ∗ 的 余年间≈ 各因子都朝着有利于ƒ ! 2°生成的方向发展 历史也表明该时期正处于以提高蛋白质供给!发展渔业为目的的年代 而 号沉积柱表层ƒ ! 2°含量的急剧上升明显有别于其下各层ƒ ! 2°的含量说明马村湾沉积物表层现在铁浓度很高 前人研究认为滇池水域中属ƒ ! 高背景生物环 境 科 学 卷地球化学区的结论一致≈ƒ ! 2°在沉积物中的分布受水中铁!铝的含量溶解氧以及沉积物形成时间!酸碱性等的影响≈ ƒ ! 2°被认为是沉积物中易被解析的部分 因为它会随着氧化还原环境的变化而变化 即氧化还原电位 ∞ 降低时 ƒ被还原并被溶解 或导致闭蓄态磷酸盐中ƒ 胶膜也由ƒ 还原为ƒ其溶解度提高 膜内的磷酸盐也可释放出来 进入间隙水 而∞ 较高时 ƒ 被氧化成ƒ并沉淀 ƒ ! 2°也随之沉淀≈ 活泼的铁氧化物对°的快速吸附和释放控制着间隙水中°的浓度 从而直接影响沉积物2水界面磷的交换≈ 由于滇池具有低纬高原季风气候特征 湖内盛行西南风!偏南风和东南风 地处滇池北端的马村湾和海东湾恰好具有很长的吹程 大风大浪的搅动严重影响着水体中⁄ 和∞ 值图3 12号和8号采样点铁铝结合态磷分布ƒ⁄ ∏ ƒ ! 2° 1 121213 ≤ 2°≤ 2°的含量 号沉积柱在 1 Λ ∗ 1 Λ 之间 平均含量占总磷平均含量的 1 号沉积柱≤ 2°的含量在 1 Λ ∗1 Λ 平均含量占总磷平均含量的 1 个沉积柱中≤2°含量与ƒ ! 2°的含量相比 前者没有后者差异大 很明显它不能影响总磷曲线的走向 再次验证 个湖湾中磷赋存形态的主要区别在ƒ ! 2°上≤ 2°含量如图 所示 沉积柱浓度最大值依然出现在表层 并且从表层开始≤ 2°的含量随深度增加而减小 在 处出现第一个波谷极小值以下≤2°浓度含量的分布就不再是规律的变化 但整体是较表层低 这与调查发现滇池属于重碳酸钙镁钠型湖泊 富含石灰岩沉积物结论一致 在∗ 的深处又出现极小值 号沉积柱在其早年的沉积 ∗ 相当于 世纪 年代至世纪 年代≈ 中更是大起大落 反映了这些年份里 该地区底泥扰动频繁或者是生物消亡的残骸较其它年份多图4 12号和8号采样点钙结合态磷分布ƒ⁄ ∏ ≤ 2° 1 121214 ∏ 2°从图 中可以得出 号沉积柱 ∏ 2°的图5 12号和8号采样点残渣磷分布图ƒ⁄ ∏ ∏ 2° 1 1含量占×°平均含量的 1 号沉积柱∏ 2°占×°平均含量的 1 号沉积柱在垂向分布上 其含量都比相对应的 号沉积柱∏ 2°含量高这除了 号沉积柱所在的马村期环 境 科 学湾是含磷比较丰富的地区以外 也说明马村湾其磷元素的输入更活跃213 沉积物中 的垂向分布21311 ×× 是氨态氮!硝态氮!氨基酸!酰胺和易水解的蛋白质氮等的总和≈ 经过分析测定 采样点沉积物中× 的含量如图 所示 号沉积柱平均含量为 1 Λ 号沉积柱平均含量为1 Λ× 的最大值出现在 ∗的表层 随深度增加氮的含量减少 不过也有波形起伏 在 处 沉积柱均出现一个拐点值 极小值表明进入湖湾的各类含氮污染物在增加 统计发现 仅 年流域内共排放污水 1 亿 排放≤ ⁄ !× !×° 其中生活污水 万≤ ⁄!× !×° 工业废水 万 ≤ ⁄ !×° 年城市生活污染比以往有较大幅度的增长 污染负荷占总负荷的比例为 ∗图6 12号和8号采样点总氮分布ƒ⁄ ∏ × 1 12131222 在整个沉积柱中的浓度含量都是很低 如图 海东湾平均含量为 1 Λ占× 平均含量的 1 马村湾平均含量为 1 Λ占× 平均含量的 1 撇开表层沉积物 ∗发现随着深度的增加 2 的含量反而增加了 在 ∗ 处达到一个高峰值 这与图 中× 含量垂向分布刚好相反2 是易于被生物所吸收的营养盐 较难被沉积物所吸附 沉积作用很缓慢 所以越近表层其含量也就越小 这个高峰值过后 2 的含量随着深度的增加趋于降低 这与表层的 2 含量的走向并不矛盾 作为的最高价态 显然在稍深层中不易保留 可能形成还原性的 等产物 也可以被粘土矿物吸附而转移≈可以认为 ∗ 是这 个湖湾 2 含量的分水岭图7 12号和8号采样点硝酸盐氮分布ƒ⁄ ∏2 1 12131322 在沉积物中的含量是极其微少的 从图 可以看出随着深度的增加其含量呈降低的趋势 在 ∗ 处达到一个波谷之后随深度的继续图8 12号和8号采样点亚硝酸盐氮分布图ƒ⁄ ∏2 1 1增加 2 的含量呈现增长的态势 之后又有波谷这与 2 的分布刚好相反 在 以下的深处 随着厌氧环境的加剧 矿物质中及其它形态的氮化合物会转变为低价态氮 从而在深层沉积物中环 境 科 学 卷2 的含量会偏高 21314 2沉积柱中2 含量如图 号沉积柱在 1 Λ ∗ 1 Λ 之间 平均含量占× 的1 号沉积柱2 含量范围为1 Λ ∗ 1 Λ 平均含量占× 的1可见氮在沉积物中无机氮形式主要是以氨氮存在 不过相比较国内其它水体沉积物中 2 含量而言 该 湾 2 含量偏低 如在保安湖沉积物中 2 占× 1 ≈ 长江口南翼上海滨岸带沉积物 2 约占× ∗ ≈虽然 2 分布的变化幅度比较大 但仍可看到 自表层而下随沉积物深度的增加 2 的含量也是呈正比增大的 说明在底泥中不断有其他形式氮的化合物或含氮矿物质其氮元素转变成2的形式 越深2 含量越高 也就是在厌氧条件下 更有利于氮的其它形态转变为2表层的 2 含量是很低的 明显低于其它层因为2易于释放溶解于水体图9 12号和8号采样点氨态氮分布ƒ⁄ ∏2 1 13 疏浚层的推算海东湾和马村湾 湖湾的沉积柱采样调查表明影响湖泊富营养化的主导因子氮和磷的在 湾都呈现相同的分布规律如图 从表层向下随深度的增加 氮和磷的含量都减小了 到 处出现 个转折点 之后随深度的增加 氮和磷的含量反而增加当然这种增加和近水的表层相比只是细微的增加以上氮!磷数据都显示 由氮!磷造成的污染基本都是从 开始至表层是不断加强的第 个转折区出现在 ∗氮和磷的含量主要集中在这之上的表层沉积物中这一层沉积物可以极大缓解 湾内源营养物的负荷 根据疏浚的可实施性和经济成本可考虑将 位点区域疏浚层的厚度初步定为表层至 ∗ 处一旦实施环保疏浚措施 沉积物中的泥炭层将成为新的表层 但其所造成的释放量将会很小 其一是因为选择的疏浚层恰好处于× 和×°的极小范围 其二是因为 2 和ƒ ! 2°是氮磷释放的主要形态 并且由于滇池的主导风向为西南风 试验区湖水常年受西南风掀起的大风浪搅动 底泥常被卷起环保疏浚的搅动并不一定强于风吹浪动 ⁄ 和∞ 仍然会大幅度变化 所以采用精密的环保疏浚技术对氮!磷赋存形态的改变以及物理搅动以致悬浮的影响会很小据调查 虽然马村湾和海东湾没有滇池草海的污染严重 但是其地质状况!沉积物质地以及污染物类型基本是相似的 事实证明≈ ∗ 年滇池草海进行环保疏浚措施之后 内湖底的有机污染物及金属污染物得到有效去除 减少了泥层中污染物向水中扩散 大部分水体透明度达到 1 已超过沉水植物恢复的光合补偿点深度 为草海水生态恢复创造了条件图10 12号和8号采样点总氮和总磷分布的折点曲线ƒ¬ ∏ √ × ×° 1 14 结论两湾沉积物从下往上总磷的含量呈不断上升态势 并且马村湾受磷的污染比海东湾严重 ƒ ! 2°和≤2°的含量最高 其次是残渣磷和可溶磷 而且各赋存形态磷的最大值均出现在表层 各形态磷含量马村湾均要高于海东湾 两湾中ƒ ! 2°都是主要释放的磷赋存形态期环 境 科 学总氮的含量自下而上呈增高的趋势 且两湾总氮的含量很接近 硝酸盐氮和亚硝酸盐氮的含量是极少的 硝酸盐氮含量自表层至深层 先增大后降低 亚硝酸盐氮却相反 自表层至深层 氨氮的含量呈增高趋势 且占总氮的比例很大 马村湾氨氮占总氮的 1 海东湾氨氮占总氮的 1 虽然两湾在氮磷的含量在垂向分布上有所区别 但在垂向分布图上有共同的规律 因此可考虑将 位点区域疏浚层厚度定为 至 ∗ 处 并且选择该层实施环保疏浚时 可以最大程度地减小二次污染参考文献≈ 国家环境保护总局 等 中国典型湖泊氮!磷容量与富营养化综合防治技术研究报告≈ 北京 中国环境科学出版社≈ ±∏ √ ⁄ ° √ ∂ ∏ ∏ ∏ ∏ 2 2¬ ≈ 253∗≈ ∏ ×° × ∏ ∏ ≈ √4 ∗≈ ∏ ×° ° ∞∞ × ≤ • ⁄× ∞√ ∏ ∏ ∏ ¬ 2∏ ∏ ≈ √6 ∗≈ ∏ ×° ° ∞∞ ∏ ∏ ≈ ∂ ∂24 ∗≈ ∏ ×° ° ∞ ° ⁄ √ 2 ≤ ≈ •18 ∗≈ ∂ ∏ ⁄ × ° √ ≈ • 26 ∗≈ ∏ ∏ ƒ × ° ≥ °≠ ≥∏ ∏ ∏ ≤ ≤ ≥∏ ≤ ≈ • ≥ × 7 2∗≈ ≠ ∏ ° ≈ ∞ √ ≥ 18 ∗≈ ƒ∏2 ∏÷∏ ≥ ∏× 2 εταλ 2≤ ≤ ≈ ∞17 ∗≈ ⁄ ∏± ∏ •∏ εταλ × ∏√ ∏ 2∏ ° √ ≤ ≈ ∞ ∞18 ∗≈ 金相灿 荆一凤 刘文生 等 湖泊污染底泥疏浚工程技术)))滇池草海底泥疏浚及处置≈ 环境科学研究 12∗≈ 徐骏 杭州西湖底泥磷分级分布≈ 湖泊科学 13 ∗≈ ° °∏ ≥ ƒ ∏ ∏ √ ∏ √ ∂ 2∏ ≈ 2≥∏ 70 ∗≈ ƒ ∏ ≈ ∞ √ ±∏ 9 ∗≈ 鲍士旦 土壤农化分析 第三版 ≈ 北京 中国农业出版社 ∗≈ ≈日 土壤标准分析测定委员会编 秦荣大 郑永章译 土壤标准分析方法≈ 北京 北京大学出版社≈ 于银亭 孟伟 李培泉 等 昆明滇池沉积速率的测定≈ 海洋与湖沼 27 ∗≈ 齐素华 艾萍 王趁义 滇池的富营养化状态分析及其防治对策≈ 江苏环境科技 13 ∗≈ 卢云涛 滇池草海污染底泥疏挖及处置工程效益分析≈ 云南环境科学 17 ∗≈ 陈田耕 关于磷自沉积物的释放≈ 环境科学丛刊 9 ∗≈ 余国营 张晓华 梁小民 徐小清 滇池水2植物系统金属元素的分布特征和相关性研究≈ 水生生物学报 24∗≈ 马莎 尹家元 曹槐 等 滇池水中铝的形态分布初探≈ 岩矿测试 21 ∗≈ 傅庆红 蒋新 湖泊沉积物中磷的形态分析及其释放研究≈ 四川环境 13 ∗≈ 刘浏 刘晓瑞 等 密云水库沉积物中磷的形态和分布特征≈ 矿岩测试 22 ∗≈ 扈传 潘建明 刘小涯 珠江口沉积物中磷的赋存形态≈ 海洋环境科学 20 ∗≈ 陈家宝 刘文炜 南宁市南湖沉积物磷释放的研究≈ 重庆环境科学 20 ∗≈ 宋金明 李鹏程 南沙群岛海域沉积物2海水界面间营养物质的扩散通量≈ 海洋科学 5 ∗≈ 张水元 刘瑞秋 黎道丰 保安湖沉积物和间隙水中氮和磷的含量及其分布≈ 水生生物学报 24 ∗≈ 高效江 张念礼 陈振楼 等 上海滨岸潮滩水沉积物中无机氮的季节性变化≈ 地理学报 57 ∗≈ 安琪 李发荣 滇池草海底泥疏浚对水体水质及底泥影响分析研究≈ 云南地理环境研究 14 ∗环境科学 卷。

中国环境科学 2005,25(3)：329~333 China Environmental Science滇池沉积物磷负荷估算*张燕1,邓西海2,陈捷2,彭补拙1 (1.南京大学城市与资源学系,江苏南京 210093；2.中国科学院南京土壤研究所,江苏南京 210008)摘要：采集了滇池100多个沉积物柱样,并借助GIS对滇池作了分区;分段测试每个柱样的全磷(TP)含量及各区代表性柱样的137Cs含量,利用137Cs定年法确定0~5cm,5~10cm,10~15cm深度区间对应的时段是1986~2003年,1963~1986年,1954~1963年.在此基础上估算滇池不同区域与泥沙沉积量对应的TP沉积通量和总量.结果表明,近50年,全湖TP年均蓄积量为780t,表层15cm沉积物中TP累积量为3.89×104t.沉积物中磷蓄积已成为滇池水体磷的重要内部来源.关键词：137Cs计年；泥沙沉积通量；磷沉积通量；磷负荷；滇池中图分类号：X524 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2005)03-0329-05 Evaluating phosphorus load in sediment of Dianchi Lake. ZHANG Yan1*, DENG Xi-hai2, CHEN Jie2, PENG Bu-zhuo1 (1.Department of Urban and Resources Science, Nanjing University, Nanjing 210093, China；2.Institute of Soil Sciences, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China). China Environmental Science, 2005,25(3)：329~333Abstract：The load of phosphorus in sediment of Dianchi Lake was studied and evaluated. The lake was divided into areas with the aid of GIS. The total phosphorus (TP) content of each area were measured in sections. The time sections were corresponding to the interarea depth of 0~5, 5~10, 10~15cm 1986~2003, 1963~1986, 1954~1963, utilizing 137Cs dating technique. Bared on this, the TP sedimentation flux and total amount, corresponding to different depth or time section, were evaluated. Average annual accumulation amount in entire lake was 780t in lately 50 years and the TP accumulation in 15cm depth of sediment was 3.89×104t. Phosphorus accumulation in sediment had become an important internal source of phosphorus in Dianchi Lake water body.Key words：137Cs dating；sedimentation flux；phosphorus sedimentation flux；phosphorus load；Dianchi Lake磷是影响湖泊富营养化的关键因子,因而沉积物的磷负荷成为关注的重点之一.近年来滇池的污染日趋严重,不同研究对滇池磷负荷的估算有较大出入[1],甚至同一文献的不同部分提供的数值也不同[2].一个重要原因在于估算时过于简化或仅对有限时段的测量值作放大处理;尤其缺少磷的年沉积资料,以致难以判断不同时期磷负荷的变动情况.本研究除密集采样外,还利用137积298km2,补给系数8.38,最大水深5.9m,平均湖底坡度为5′31″,换水周期981d.受断陷盆地控制,滇池呈南北长、东西窄的弓弦形,海埂以北称草海,以南称外海.有多条河流呈向心状注入湖区,湖水经海口河出湖[2,3](图1).入湖河流多流经农田、城镇、磷矿区,携带着丰富的泥沙及营养物质入湖.受流域地形、湖盆形态、水动力及物源供给条件等因素的影响,沉积物的平面分布存在区域差异.为准确估算滇池泥沙沉积总量及磷负荷, 本研究对滇池划分了不同的沉积区域. 收稿日期：2004-08-19基金项目：国家“973”项目(2002CB412401);中国科学院南京土壤研究所土壤与农业可持续发展国家重点实验室重点项目资助(5022505) * 责任作者, 副教授, zhangynju@Cs定年法及GIS手段,并考虑了沉积物存在的压实效应,通过估算泥沙沉积量和测量磷含量,估算了滇池沉积物的磷负荷. 1 材料与方法1.1 滇池概况及沉积分区滇池(24°40′~25°02′N,102°36′~102°47′E)面330 中国环境科学 25卷图1 采样点分布及滇池分区Fig.1 Sampling sites and distribution boundary ofDianchi Lake■测磷采样点▲ DC-1定年采样点滇池沉积物以陆源碎屑为主,沉积相大致呈环状分布[3],因此,首先以等深线作为分界线确定湖心区.其中又以深度大于5.0m区域为远岸湖心区(Ⅰ),深度在4.5~5.0m 之间的区域为近岸湖心区(Ⅱ),湖心区湖底地形平坦,沉积物为含粉砂黏土及黏土,分选性好;将4.5m等深线和北部湖心中线以西、海口河以北区域定为湖西区(Ⅲ),该区湖水紧逼山麓,湖岸陡,沉积物为含砂、粉沙、细沙质黏土;将4.5m等深线和北部湖心中线以东、柴河三角洲南界以北区域作为湖东区(Ⅳ),湖东区地形较平缓,沉积物为黏土质粉砂;将柴河三角洲南界、4.5m等深线及海口河以南的区域作为湖南区(Ⅴ);草海单独为一区(Ⅵ). 1.2 137Cs时标确定核试验进入大气的137Cs通过干湿沉降至陆地表面与水体.湖泊中的137Cs被沉积物强烈吸附,因此,137Cs沉降量随时间变化可完好保存于沉积物的沉积序列中,即沉积物垂直剖面中各层137Cs含量反映了各层沉积时的大气137Cs沉降量.于是可用137Cs在沉积物中的特异值作时标[4],常用的137Cs时标有1954,1963,1986年.1.3 样品采集与测试采用均匀布点法对滇池进行系统采样,为保证采样点的准确,使用GPS定位,同时结合1:50000地形图进行校正,采样点位置见图1.使用内径6cm聚丙烯筒式原状沉积物取样器采集30cm沉积物柱芯,悬浮层未受扰动,界面水清澈.采样后,多数样点柱芯按0~5cm,5~10cm和10~ 15cm间距进行分割,用以测试沉积物中的全磷(TP);定年样点DC-1~DC-5(分别代表Ⅰ~Ⅴ区域) 柱芯按1cm间距截分,其中86个样品用于测定分层样品容重[5]及137Cs含量.沉积物中的TP测量采用HNO3-HF-HClO4消解方法[6].用美国热电公司生产的ICP-PoemsⅡ仪器测量,对标准土壤样品(GSS1~GSS8)中TP的定值测定表明,测量相对误差＜10%.137Cs含量测定采用美国PerkinElmer Instruments公司生产的高纯锗探测器(GEM35P)、数字化γ谱仪(DSPEC-CH)及多道分析系统(MAESTRO-32).γ谱仪的能量分辨率1.68keV,峰康比69:1,在60Co,1.33MeV处的γ相对探测效率为37%.标准样由国防科学技术工业委员会放射性计量一级站提供,标准样容器形状与待测样品容器一致.测量时长86400s,分析精度为90%,置信水平为±10%.1.4 沉积物沉积率及磷负荷的估算由现场采样深度和测定的沉积物干容重,计算单位面积上的泥沙沉积量:∆M = ΣBihi (1)式中:∆M为对应T1~T2间隔(厚度Σhi=∆H, cm)的单位面积泥沙沉积量,g/cm2;Bi为第i层沉积物的容重,g/cm3;hi为第i层沉积物的厚度,cm; i为样3期张燕等：滇池沉积物磷负荷估算 331品的分截号.各时段单位面积年均泥沙沉积质量(沉积通量)Sm[g/(cm2·a)]为:Sm= ∆M/(T2-T1) (2)式中:T1、T2为估算时段的起止年份,a.根据沉积物中磷含量CTP(µg/g)及∆M,计算单位面积TP蓄积量∆P(µg/cm2)为: 用式(4)估算各时段附着于沉积物上的磷的沉积通量STP[µg/(cm2·a)]:2 结果与讨论 2.1 泥沙沉积STP = SmCTP (4)再由GIS测量各区域的湖底面积A(km2),便可估算各湖区沉积物中磷蓄积总量Stot(t):Stot= STPA /100 (5)∆P= ∆MCTP (3) 137Cs测量值及单位面积泥沙沉积量见表1.根据137Cs时标及表1值,由式(2)计算滇池各湖区的泥沙沉积通量,见表2.表1 各湖区沉积物137Cs含量及单位面积泥沙沉积量的垂直分布Table 1 Vertical distribution of 137Cs concentration and sedimentation mass per unit area insediments of Dianchi Lake深度 (cm) 0~1 1~2 2~3 3~4 4~5 5~6 6~7 7~8 8~9DC-1(Ⅰ) DC-2(Ⅱ) DC-3(Ⅲ) DC-4(Ⅳ) DC-5(Ⅴ) DC-6(Ⅵ)Cs M (Bq/kg) (g/cm2)0.3881 0.7774 1.1679 1.5604 1.9632 2.4015 2.9054 3.9950 4.5526137Cs M (Bq/kg) (g/cm2)4.88 6.70 5.58 8.07 8.76 9.16 8.85 9.630.2473 0.5102 0.7902 1.0926 1.4096 2.1028 2.9073 3.3258137CsM (Bq/kg)(g/cm2)4.046.787.507.928.547.9211.608.380.30010.69111.08881.48311.90662.34012.76543.20443.64394.08574.53514.98815.451 25.91606.39776.91837.48858.19478.84179.5417137CsM (Bq/kg)(g/cm2) 3.79 4.05 3.12 5.97 8.44 9.75 7.9211.6010.14 7.59 5.16 3.30 0.00 0.00 0.00 0.00 0.000.29120.60850.94211.28091.65332.53643.03293.54284.05814.62845.87386.50367.926 28.64049.358210.084010.8355137137Cs M Cs2(Bq/kg) (g/cm) (Bq/kg)137M (g/cm2)3.61 6.34 13.77a 10.96 15.88 15.08 15.58 10.693.48 5.72 6.96 7.10 8.73 9.38 10.06 10.64 12.31 b 8.30 5.29 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.000.2552 0.5800 0.9075 1.2469 2.0196 2.4323 3.2839 3.7361 4.7936 5.3515 6.45617.0028 7.5729 8.1463 8.7295 9.3438- 0.2127 - 0.4309 - 0.6468 - 0.8699 - 1.2961 - 1.5175 - 1.9749 - 2.2086 - 2.6494 -2.8668 -3.3564 - 3.5917 - 3.8375 -4.0805 - 4.3236 - 4.5678- 1.0849 10.98 a 1.617610.19 a 1.7343 9.86 a10.86 a2.069216.46b 3.4091 8.96 2.4957 9.3511.52 2.8517 - 1.75369~10 6.8710~11 5.28 5.1576 5.28 3.8290 11.3511~12 3.67c 5.8007 7.96 4.3873 10.8412~13 0.00 6.44499.524.975911.8613~14 0.00 7.0901 12.84 b 5.5682 13.57 b14~15 0.00 7.7446 9.20 6.2140 8.5215~16 0.00 16~17 0.00 18~19 0.00 19~20 0.008.4320 9.1394 10.5995 11.35857.56 6.80c4.2419 - 2.429811.34 b5.25562.50 c 5.9076 -3.10982.54 c7.19106.86867.5738 9.1607 9.98476.425.45c17~18 0.00 9.8480 2.28 8.3630 4.200.00 0.000.000.00注: M为泥沙沉积量; a、b、c分别表示该深度对应的年份为1986、1963、1954年; 顶层对应时间为采样年2003年, - 为未检测;DC-6所在湖区(草海)经过清淤, 137Cs值已失去时标意义,故不再测量其137Cs值由表2可见,各时段外海泥沙沉积通量以1986~2003年最小,1963~1986年次之,1954~1963年最大.各湖区泥沙沉积通量为沿岸区(湖西、湖东区)较大,远岸湖心区及湖南区较小. 2.2 TP分布滇池沉积物TP浓度等值线见图2,各区TP平均浓度见表3,其中0~5cm,5~10cm,10~15cm对应的沉积年代大致为1986~2003年,1963~ 1986年,1954~1963年.332 中国环境科学 25卷表2 滇池各湖区泥沙沉积通量Sm及TP沉积通量STPTable 2 Sedimentation fluxes (Sm、STP) of sediment and TP in Dianchi Lake采样点 (区号)Sm [g/(cm2·a)]STP [µg/(cm2·a)]164.4 183.1 427.7 223.5 290.0 491.5 298.4 301.2 475.3 229.4 231.5 301.1 280.7 289.6457.11986~2003 1963~1986 1954~1963 1986~2003 1963~1986 1954~1963DC-1(Ⅰ) 0.0687 0.0974 0.2657 DC-2(Ⅱ) 0.1020 0.1667 0.3105 DC-3(Ⅲ) 0.13770.1555 0.2532 DC-4(Ⅳ) 0.1217 0.1385 0.2150 DC-5(Ⅴ) 0.0952 0.1141 0.1851f i m0~5cmd j lljhjhhlahnbnjnnelniedgjnl j hngnonno5~10cmjgdlon h j h o 10~20cmnlnjhnn a c g j nb e i lni图2 滇池沉积物TP含量等值线Fig.2 Isoline chart of TP in sediments of Dianchi Lakea.>6400b.5600~6400c. 4800~6400d. 4800~5600e. 4000~5600f. 4000~4800g. 3200~4800h. 3200~4000i. 2400~4000j. 2400~3200 k. 1600~3200 l. 1600~2400 m. 800~2400 n. 800~1600 o. <800表3 滇池各湖区泥沙沉积量∆M、TP蓄积量∆P、平均TP浓度CTP及TP蓄积总量StotTable 3 Sedimentation mass ∆M and TP sedimentation amount ∆P per unit area, mean TP concentration CTP andgross accumulation Stot of TP in each area of Dianchi Lake区号 A (km)2∆M (g/cm2) CTP(µg/g) 0~5 5~10 10~15 0~53.1920 2393.52.8882 2190.62.3120 2167.43.1329 1885.12.7200 2949.71.1479 2386.5 5~10 10~151879.01739.61937.51670.72537.91204.71609.71582.71877.31400.42469.7 760.74698.83087.94132.43116.74771.42589.1∆P (µg/cm2) Stot (t) 0~55~10 10~15 0~5 5~10 10~154865.63333.44222.04017.65376.71353.85138.1 2879.9 2982.14571.0 1689.4 1823.74340.3 2176.5 2223.74387.2 2190.4 2823.56717.7 2453.4 2764.7 873.2 231.2 120.93149.22500.82286.03083.33454.3 78.01.96322.5895Ⅰ 61.29Ⅱ 54.71 1.4096 1.91621.9066 2.1791Ⅲ 52.67Ⅳ 70.28 1.6533 2.40481.6176 2.1185Ⅴ 51.42 Ⅵ8.93 1.0849 1.1237注: 0~5,5~10,10~15cm深度区间对应的大致时段是1986~2003年,1963~1986年, 1954~1963年3期张燕等：滇池沉积物磷负荷估算 333由图2和表3可见,草海接纳大量城市污水,沉积物中TP浓度较高,但因草海经过疏浚,故其数据不一定能反映真实情况;外海由北至南TP浓度上升,TP浓度最高的区域是湖南区的西岸与东岸,这两区域正位于昆阳、上蒜、晋宁磷矿开采区下游,大量磷经柴河、古城河进入滇池,沉积于河口三角洲区域,且TP随离岸距离增加而降低;湖东区TP浓度最低;除局部区域外(如受观音山磷矿区影响,湖西区出现局部TP 高值)其余三区浓度差异小,远岸湖心区TP浓度略高.从沉积物层深看,0~5cm层沉积物中TP浓度最高,随深度增加TP降低;TP递减率最大的是草海,外海0~5cm至5~10cm递减率最大的是湖心区,其次是湖南区,最小的是湖东区;5~10cm至10~15cm递减率最大的是湖东区,其次是湖心区,最小的是湖西区.湖东区的沉积物主要来自各入湖河流携带的流域侵蚀土壤入湖沉积,且东岸地形平缓,是主要的农作区,20世纪70年代后又大量推广使用化肥,致使沉积物0~5cm,5~10cm的TP含量差异小,而与10~20cm差异大.比较图2中3个深度各部分的面积可以看出,TP浓度高值区域的面积是从过去到现在逐渐加大. 2.3 TP负荷因为单位面积TP蓄积量∆P由沉积物中TP浓度及单位面积泥沙沉积量决定,因此,并非TP浓度大的区域∆P一定大,但与TP浓度最高为湖南区一致,湖南区∆P在0~5cm、5~10cm、10~15cm均最高.各湖区TP沉积通量是湖西、湖南及近岸湖心区较高,远岸湖心区及湖东区较低.与外海泥沙沉积通量的时段变动相一致,TP沉积通量也是1986~2003年最小,1963~1986年次之,1954~ 1963年最大;近50年来,湖东区TP沉积通量缓慢减少,而近岸湖心区TP沉积通量则减少较快. TP蓄积量最大的区域为湖心区及湖南区;而蓄积量上下层变化最小的区域是湖西区,湖东区与远岸湖心区则较大.0~5cm、5~10cm、10~15cm各深度区间的全湖TP蓄积总量分别为1.16×104、1.27×104、1.46×104t,全湖的0~15cm沉积物中共蓄积TP 3.89×104t.根据137Cs所定时标,近50年来滇池全湖平均沉积厚度约为15cm,据此估计,近50年来滇池沉积物净蓄积TP共计3.89×104t,年均净蓄积TP为780t/a,而滇池TP年入湖量1320t/a*,从年净蓄积比例来看,滇池底泥蓄积TP占年入湖量的60%. 3 结语滇池各湖区沉积物中TP浓度从1954年到2003年均逐渐增加,但相应时期入湖泥沙量逐年减少,使得TP净蓄积量逐渐减少,全湖TP净蓄积量在1954~1963年、1963~1986年和1986~ 2003年分别为1.46×104、1.27×104、1.16×104t.可见控制土壤侵蚀有助于降低湖泊沉积物的磷负荷. 近50年来滇池沉积物净蓄积TP共计3.89×104t,年均净蓄积TP为780t/a,占年入湖量的60%.对入湖TP加以控制后,沉积物多年蓄积的TP可能成为滇池水体磷的重要内部来源, 故应十分重视内源TP对滇池富营养化的影响.参考文献：[1] 夏学惠,东野脉兴,周建民,等.滇池现代沉积物中磷的地球化学及其对环境影响 [J]. 沉积学报,2002,20(3):416-420.[2] 昆明环境科学研究所.滇池富营养化调查研究 [M]. 昆明:云南科技出版社,1992.10,91,101.[3] 中国科学院南京地理与湖泊研究所.云南断陷湖泊环境与沉积[M]. 北京:科学出版社,1989.5,131,322.[4] Pennington W, Cambray R S, Fisher E M. Observations on lakesediments using fallout 137Cs as a trace [J]. Nature, 1973,242 (5396):324-326. [5] 中国科学院南京土壤研究所.土壤理化分析 [M]. 上海:上海科学出版社,1978.508-512,524-525.[6] 谭书香,曹玲江,李天瑞.岩石,土壤和沉积物中主成分的ICP—AES测定 [J]. 光谱学与光谱分析,1994,14(5):51-54,38.作者简介：张燕(1962-),女,江苏南京人,副教授,主要从事资源与环境方面的研究.发表论文22篇.* 国家环境保护总局.滇池流域水污染防治“十五”计划,环发[2003]84号。

湖泊现代化沉积物中磷的地球化学作用及环境效应作者：卓先勤公维杰胡锐来源：《科学与财富》2017年第03期摘要：湖泊是地表水的主要存在形式之一。

它不仅是人类生活用水的主要来源，更在自然环境、生态系统中起着重要的调节作用。

在水污染日益严重的情形下，通过研究降低和防止湖泊污染，保持湖泊水质的健康至关重要。

由此，本文结合某湖泊实例，在分析湖泊现代沉积物中磷的积累赋存情况后，通过实验方法对湖泊现代沉积物磷的地球化学作用和环境效应进行研究。

关键词：湖泊现代化沉积物；磷；地球化学作用；环境效应前言：磷是湖泊沉积物中含有的主要化学元素之一。

近两年，受人类生产生活的强烈影响，湖泊沉积物大大增加，尤其是有机质含量。

湖泊沉积物与水体的相互作用会造成沉积物中的某些污染物对水体再次产生污染，导致湖泊出现富营养化、进一步加重水体污染程度。

而研究湖泊沉积物中磷的地球化学作用与环境效应，有利于人类对湖泊富营养化的预防和改善，减轻水体污染程度，意义重大。

1.湖泊现代沉积物中磷的积累赋存情况湖泊沉积物包含表层沉积物和湖底沉积物两部分，物质从流域中搬运至湖泊或是在湖泊水体中生成，并以矿物质和有机质的形式沉积在湖泊的表面和底部。

即湖泊沉积物与流域侵蚀和污染物排放有着密切的相关性。

从近几年的研究发现，当前我国大多数湖泊污染严重，对于湖泊水库而言人为干扰更是严重，通过各条流域进入不同湖泊的污染物、营养物大大增加，造成了湖泊沉积物含量的显著上升[1]。

当代人为化学的强烈干扰，造成了湖泊现代化沉积物作用形式的改变，磷在湖泊沉积物中参与着各种重要的自生作用，它的迁移再循环和营养功能，对湖泊沉积物产生了巨大影响，成为研究人员关注的重点对象之一。

湖泊沉积物中磷的溶出与其自身化学沉淀相态密切相关。

根据这一关系，利用矿物相化学提取技术对湖泊现代化沉积物中磷的垂直分布特征、不同储存形式、迁移循环方式等进行研究非常重要。

因为不同相态的磷能够反映出湖泊沉积物中磷释放物的可能物源。

滇池水体中磷的时空变化特征研究滇池水体中磷的时空变化特征研究应用GPS定位技术,对滇池海埂、斗南、罗家村、新街、昆阳等5个代表性样点水体总磷及可溶性磷进行了为期1 a的动态监测,全面分析了不同区域、不同层次、不同时期滇池水体总磷、可溶性磷的时空动态变化特征.结果表明,全湖水体总磷的平均浓度为0.10～0.20 mg·L-1,全湖水体可溶性磷的平均浓度为0.003～0.021 mg·L-1.水体磷含量因季节而变化较大,总体趋势是总磷浓度以夏季较高,可溶性磷以5月和10月较高,但不同位点变化高峰和趋势不同.水体总磷浓度以底层较高,除斗南外均显著高于中层,而表层和中层水体总磷浓度差异不大.水体可溶性磷浓度以底层较高,但无显著的层次变化.不同区域总磷浓度1年的平均动态跃迁范围是:表层为0.05～0.41 mg·L-1,中层为0.07～0.30 mg·L-1,底层为0.05～0.88 mg·L-1.水体总磷年均层次变化范围为0.14～0.30mg·L-1.各区域总磷浓度以海埂和昆阳较高,其次是斗南,新街和罗家村较低;可溶性磷含量以昆阳和海埂位点较高.作者：陈永川汤利谌丽李杰CHEN Yong-chuan TANG Li CHEN Li LI Jie 作者单位：陈永川,CHEN Yong-chuan(云南农业大学资源与环境学院,云南,昆明,650201;中国科学院南京土壤所土壤圈物质循环重点实验室,江苏,南京,210008)汤利,谌丽,李杰,TANG Li,CHEN Li,LI Jie(云南农业大学资源与环境学院,云南,昆明,650201)刊名：农业环境科学学报ISTIC PKU英文刊名：JOURNAL OF AGRO-ENVIRONMENT SCIENCE 年，卷(期)：2005 24(6) 分类号：X832 关键词：滇池水体总磷可溶性磷时空变化特征。

滇池地区沉积磷块岩中胶磷矿矿物学特征及其意义
夏学惠;黄青山
【期刊名称】《矿物岩石地球化学通报》
【年(卷),期】1989()1
【摘要】滇池地区是我国最大的磷矿基地之一。

磷矿的时空分布具有一定规律性,受早寒武世梅树村期扬子海盆的次一级盆地沉积环境及古地理展布的控制,沉积磷块岩主要发育在陆缘一侧的浅水地带及浅海台地,海湾(?)湖相内。

【总页数】2页(P56-57)
【关键词】盆地沉积;胶磷矿;次一级;湖相;梅树村期;磷块岩;矿物学特征;陆缘;成岩环境;胶结物
【作者】夏学惠;黄青山
【作者单位】化工部地质研究院
【正文语种】中文
【中图分类】P59
【相关文献】
1.滇池地区沉积磷块岩及其胶磷矿矿物学特征 [J], 陆建有
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3.云南滇池地区磷块岩地质特征及磷矿床找矿标志 [J], 童顺智
4.云南滇池地区磷块岩地质特征及磷矿床找矿标志 [J], 童顺智;
5.云南磷块岩中胶磷矿矿物学特征研究 [J], 肖喆;庞建涛;刘丽芬;杨祖荣;蜂世友
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滇池入湖河流磷负荷时空变化及形态组成贡献李乐;王圣瑞;王海芳;张蕊;焦立新;丁帅;余佑金【摘要】The temporal and spatial changes of total phosphorus(TP) and various forms of phosphorus concentration, and the inlet load characteristics were studied in major inlet river of Lake Dianchi. At the same time, the contribution of different forms of phos-phorus from the inlet load was discussed. The results showed:(1) The TP concentrations of the inlet river into Lake Dianchi were between 0.11-1.93 mg/L, and the particulate phosphorus(PP) and dissolved inorganic phosphorus(DIP) forms were the main part. (2) The TP loading of the inlet rivers of Lake Dianchi was 280.51 t/a, and DIP was the main form in most rivers into the lake with an average contribution of 43.48%. PP form into the lake load followed with an average contribution of 31.64%. DOP form into the lake load was relatively low with an average contribution of 24.88%. (3) DIP load into the lake with the higher con-tribution value appeared in dry season (March, April and November), which the average contribution rate reached to 55.30%. Higher values of PP forms into the lake load occurred in January and July, with the average contribution of 56.14%. Change of the DOP load into the lake was relatively low, with the highest value appeared in December and its contribution was 21.85%. (4) The river pollution load into Lake Dianchi not only needs to be considered the contribution of the dissolved inorganic phosphorus into the lake, but also to be paid an attention on the dissolved organic phosphorus andparticulate phosphorus loading. During the process of comprehensive improvement of the inlet river loading into the lake, we should take corresponding measures according to different forms of phosphorus loading in different rivers and in different months in order to attempt getting a better effect.%研究了2013年滇池主要入湖河流总磷（ TP ）及各形态磷浓度的时空变化与入湖负荷特征，并探讨了不同形态磷的入湖负荷贡献.结果表明：（1）滇池河流入湖TP浓度在0.11～1.93 mg／L之间，以溶解性无机磷（DIP）和颗粒态磷（PP）为主，溶解性有机磷（DOP）浓度较低；（2）滇池河流入湖磷负荷总量为280.51 t／a，绝大多数河流主要以DIP形态入湖，平均贡献率为43.48％；PP形态入湖负荷次之，平均贡献率为31.64％；DOP 入湖负荷较低，平均贡献率为24.88％；（3）DIP入湖负荷贡献率较高值出现在3、4和11月的枯水期，平均入湖负荷贡献率达到55.30％；PP入湖负荷贡献率较高值出现在1和7月，平均入湖负荷贡献率为56.14％；DOP 入湖负荷贡献率月变化差异较小，最高值出现在12月，贡献率为21.85％；（4）研究滇池入湖河流污染负荷不仅要考虑溶解态无机磷的贡献，而且需要重视PP和DOP负荷，控制滇池入湖河流污染负荷需要考虑不同河流不同形态磷负荷组成及月变化差异特征，有针对性地采取相应措施.【期刊名称】《湖泊科学》【年(卷),期】2016(028)005【总页数】10页(P951-960)【关键词】滇池;入湖河流;磷负荷;时空变化;贡献【作者】李乐;王圣瑞;王海芳;张蕊;焦立新;丁帅;余佑金【作者单位】中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京100012; 中国环境科学研究院国家环境保护湖泊污染控制重点实验室，湖泊生态环境创新基地，北京100012; 中北大学化工与环境学院，太原030051;中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京100012; 中国环境科学研究院国家环境保护湖泊污染控制重点实验室，湖泊生态环境创新基地，北京100012;中北大学化工与环境学院，太原030051;中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京100012; 中国环境科学研究院国家环境保护湖泊污染控制重点实验室，湖泊生态环境创新基地，北京100012;中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京100012; 中国环境科学研究院国家环境保护湖泊污染控制重点实验室，湖泊生态环境创新基地，北京100012;中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京100012; 中国环境科学研究院国家环境保护湖泊污染控制重点实验室，湖泊生态环境创新基地，北京100012;中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室，北京100012; 中国环境科学研究院国家环境保护湖泊污染控制重点实验室，湖泊生态环境创新基地，北京100012【正文语种】中文磷是湖泊初级生产力的限制性营养元素[1]，也是导致水体富营养化的重要营养物质之一[2]. 我国的水功能区水质达标率小于60%[3]，在滇池、太湖和巢湖流域，由于人口密集，农业生产集约化程度高，流域总磷(TP)浓度比20年前提高了10倍以上[4-5]. 滇池是云贵高原最大的淡水湖泊，近些年来由于城市扩展，人口增长，经济快速发展，大量含磷污染物通过河流进入滇池，导致水体不断污染，富营养化趋势加重，蓝藻水华暴发更为频繁[6-7]. 据统计，滇池每年约有70%～80%的入湖水量是来自河流水体的补给[8]. 因此，滇池入湖河流不仅是滇池的主要水量来源，又是污染物汇入河流的主要通道，大部分点源与面源污染物通过入湖河流进入湖泊[9]. 故控制入湖河流磷污染是减弱湖泊磷污染的重要途径[10]. 进入滇池的磷营养负荷主要来自工业废水和城市污水等点源及农田地表径流流失和磷矿开采[11]. 对美国与日本等国的研究表明，即使点源污染已完全控制，河流水质达标率仅为65%，湖泊的水质达标率仅为42%，而在中国，面源污染已接近甚至高于点源污染，一些流域的面源污染已成为水环境的主要威胁[12-13]. 因而推行入湖河流磷负荷的控制是治理滇池富营养化的重要措施之一，也成为滇池流域磷总量控制的重要基础[14].外源负荷对浅水湖泊富营养化的影响往往至关重要[15-16]，滇池入湖河流所携带的污染物是造成滇池富营养化的重要原因之一. 滇池流域入湖氮磷负荷已有较多报道[17-20]，但相关研究多集中在入湖流量模型验证以及总氮(TN)和TP入湖负荷总量评估方面，而系统研究入湖河流氮、磷负荷时空变化的报道较少，尤其是对不同形态氮、磷负荷及其对TN、TP贡献的报道罕见. 本文通过研究入湖河流中TP和不同形态磷负荷及其负荷贡献的时空变化，了解并掌握各个入湖河流对湖泊磷负荷的贡献大小是准确评估入湖河流污染负荷的前提，可以为入湖河流污染现状和治理及滇池富营养化防治提供基础数据.1.1 样品采集与流域特征根据滇池流域入湖河流及子流域分布情况，于2013年1-12月，对盘龙江、新运粮河、老运粮河、广普大沟、老宝象河、东大河等28条主要入湖河流的河口布设监测点，采样时用GPS仪记录下滇池入湖河流位点的经纬度坐标及河流名称(图1). 分别在每个月的15-25日期间(采样时间避开风雨天气)采集入湖河口表层水样，同时现场监测流量. 每个水样充分混合后分别装入1 L聚乙烯塑料瓶内，当天带回实验室并测定ρ(TN)、溶解性总磷浓度(ρ(DTP))和溶解性无机磷浓度(ρ(DIP))等指标. 根据昆明市环境科学研究院监测结果，滇池28条主要入湖河流中达到劣V类水质标准的有20条，占74.1%；达到V类水质标准的有4条，占14.8%. 河流入湖流速为0.01～0.50 m/s，pH值为6.22～9.92，4-10月水温在17.0～20.3℃之间. 滇池入湖河流及子流域水量根据河口监测流速计算，并参考HSPF模型结果. 滇池流域以盘龙江(24667.61 m3/a)和新运粮河(10438.82 m3/a)入湖水量最高，老运粮河、大清河、捞鱼河、老宝象河、新宝象河等次之，入湖水量在2000～4000 m3/a之间，西坝河、金家河、大沟河和六甲宝象河等入湖水量最低，小于200 m3/a. 入湖水量以7-8月较高，8月最高达10703.65 m3/a.1.2 分析及计算方法ρ(TP)和ρ(DTP)采用过硫酸钾-钼锑抗分光光度法测定，ρ(DIP)采用钼锑抗分光光度法测定，具体方法参照文献[21].式中，DOP为溶解性有机磷，DIP为溶解性无机磷，PP为颗粒态磷，单位均为mg/L.入湖河流TP负荷计算公式为：式中，Wij为i年j月入湖河流TP负荷(t/a)；Cij为i年j月河流入湖口ρ(TP)平均值(mg/L)；Qij为i年j月入湖水量平均值(m3/s)，入湖负荷计算方法参考文献[22-24].1.3 数据统计分析数据统计分析及制图采用Origin 8.5和ArcGIS 10.0软件.2.1 入湖河流磷浓度的时空变化通过计算不同月份入湖河流磷浓度的平均值得到磷浓度空间变化特征(图2). 滇池不同入湖河流磷浓度差别显著，ρ(TP)在0.11～1.93 mg/L之间，平均值为0.66 mg/L，最高值出现在广普大沟，茨巷河、海河和金家河浓度相对较高，为1.0～1.8 mg/L，绝大部分入湖河流ρ(TP)小于0.8 mg/L；水体ρ(DIP)在0.02～1.13 mg/L之间，平均值为0.28 mg/L，最高值出现在广普大沟，海河次之；ρ(PP)在0.03～1.57 mg/L之间，平均值为0.25 mg/L，最高值出现在茨巷河，广普大沟次之(0.45 mg/L)；而ρ(DOP)相对较低，在0.04～0.39 mg/L之间，平均值为0.13 mg/L.总体来看，滇池草海及外海北部入湖河流较多，主要有新运粮河、老运粮河、盘龙江和广普大沟等较大河流. 入湖河流流经昆明市主城区，以城市点源污染为主，大量工业废水及城市生活污水、雨水等汇入河流，故污染情况严重，磷浓度较高，且以DIP为主. 其中，广普大沟污染最为严重，各形态磷浓度均较高，主要由于河道汇集了沿线居民小区生活污水、农村面源污水和工业生产废水，且均为直排河道，再加之污水管道堵塞，导致河水污浊且散发着阵阵恶臭[25]. 外海东部及南部流域入湖河流相对较少，主要包括洛龙河、捞鱼河、茨巷河和东大河等，以农业面源污染为主，城市点源污染较少，除茨巷河外，大部分河流水质较好. 茨巷河的磷浓度仅次于广普大沟，以PP为主，是典型的农业灌溉与养殖污染影响下的滇池入湖河流[26]. 同时受到磷矿开采区的影响，在雨季降雨量很大时，其污染物浓度增长更为迅速[27]. 由此可见，农田地表径流和磷矿的开采成为滇池水体富营养化亟需控制的重要内容[28-29]. 除农业面源外，在开采磷矿的过程中，大量的扬尘随即产生，污染物会通过降雨进入河流，故茨巷河的磷浓度很高，并以PP为主. 海河磷浓度较广普大沟和茨巷河再次之，以DIP为主，其流域周围分布着农村、学校和工厂，污染物以农村生活污水、工业和企业废水为主. 而滇池东部随着“十二五”城市重心的转移、呈贡新区的建设、生活污染源和城市面源污染的增加[30]，东部入湖河流水质面临着新的压力，使滇池入湖河流磷污染由北部逐渐向东部转移.通过计算每月不同入湖河流磷浓度的平均值得出磷浓度月变化特征(图3). 滇池入湖河流磷浓度总体呈波动式先升后降的趋势，ρ(TP)在0.53～0.87 mg/L之间，4月最高，7月最低，6月出现次峰值；不同月份ρ(DTP)在0.30～0.61 mg/L之间，4月最高，9月出现次峰值；不同月份ρ(DIP)在0.20～0.50 mg/L之间，4月最高，8月出现次峰值；ρ(PP)在5月(0.47 mg/L)最高，8月(0.09 mg/L)最低；DOP浓度在8月(0.24 mg/L)最高，7月(0.04 mg/L)最低. 从图3中可以明显看出，冬季降雨量少，各指标相对较低，4-9月降雨量大，各指标显著升高. ρ(TP)、ρ(DTP)和ρ(DIP)高峰值都出现在4月，主要原因可能是滇池西南地区干旱，降水稀少，排入河道的工业废水和生活污水中的磷污染物得不到稀释；较低值出现在7月和10月，原因可能是雨季的降水不断补给河流，使外源污染得到了稀释[31].总体来说，磷在水体中的浓度一般较低，主要吸附于土壤颗粒中[32]，降雨、开沟排水等产生的地表径流，使营养丰富的表层底泥被侵蚀从而进入河流，使水体中磷浓度升高. 所以入湖河流在雨季时的磷浓度往往高于旱季，也就是说，降雨较少的时期，对土壤的冲刷作用较弱，流入河流的土壤颗粒较小，导致河流磷浓度较低. 2.2 入湖河流磷负荷的时空变化根据滇池入湖河流水量及水质数据，计算得到滇池入湖河流TP及不同形态磷的入湖负荷. 滇池入湖河流TP负荷为280.51 t/a，其中，DIP入湖负荷为124.81 t/a，占TP负荷的44.49%；PP入湖负荷为116.18 t/a，占TP负荷的41.42% ；DOP 入湖负荷为39.52 t/a，占TP负荷的14.09%. 总体来看，各河流不同形态磷负荷均以DIP和PP负荷为主，DOP负荷较低(图4).从滇池主要入湖河流磷负荷的空间变化来看，TP负荷量较大的(>20 t/a)有新运粮河、盘龙江、老运粮和大清河，其中新运粮河(75.35 t/a)和盘龙江(55.78 t/a)分别占TP负荷的26.86%和19.89%. 与国内学者[33-34]对盘龙江的研究结论一致：盘龙江主要污染因子为TP，是引起水体富营养化的重要因素. 盘龙江流域城镇众多，人口密集，生活污水及工业废水排放量大，湖水流速较快，形成较大的水环境容量，故TP负荷很高. 对于水流速度较小的新运粮河，由于分布在河流两岸的323个排污口持续汇入大量污染物，同时在河道整治过程中忽视了河道整体的生态治理和修复，河流磷负荷持续升高[35]. 因而，盘龙江和新运粮河的磷负荷很高的最主要原因是入湖水量极高，其中盘龙江入湖水量高达24667.61 m3/a. 可见，滇池入湖河流磷负荷主要来源于北部的2条主要入湖河流，总体来说东部和南部的入湖河流磷负荷均较低. 蔡佳亮等[36]的研究发现，滇池入湖河流污染状况严重程度为北部入湖河流>南部入湖河流>东部入湖河流，与本研究印证. 因此亟需加强对滇池北部(特别是新运粮河、盘龙江及其流域)的综合治理，以减少该河流的入湖磷负荷. 滇池入湖河流TP及不同形态磷入湖负荷季节性差异显著(图5)，TP负荷呈现先升后降的趋势，8月最高，占入湖河流磷负荷总量的20.93%，最低值出现在5月. PP负荷在7月最高，占全年的23.44%；DIP负荷和DON负荷均在8月最高，分别占全年的23.48%和21.86%. 入湖河流中PP负荷所占比例较高，尤其是在水中含有大量泥沙的雨期(7-8月)，这与水体TP浓度在入湖河流较高相互印证. 滇池一年内干湿季节分明[37]，在汛期的7、8月，TP及不同形态磷负荷均最高；11月至次年4月的旱季，雨量稀少，磷负荷变化平稳且处于较低水平. 总体来讲，全年的磷浓度在时空分布上均具有较大差异，变化趋势是夏季高于冬季，入湖河流的磷负荷均主要集中在7-10月，占全年TP负荷的62.04%. 入湖河流TP、DIP及DOP负荷均在8月出现最大值，而PP负荷在7月出现最大值，之后随时间推移显著降低. 入湖河流各形态磷负荷均在5月出现最低值，故此时水质状况最佳. 之后随着降雨量的增加各种磷负荷持续增加，8月达到最大值(8月入湖水量是5月的9倍多)，故控制滇池河流入湖磷负荷，可以考虑在雨季之初加以控制.2.3 不同形态磷的入湖负荷贡献根据滇池不同河流各形态磷入湖负荷占总磷入湖负荷的百分比计算得到各形态磷的入湖负荷贡献率(图6). 总体来讲，滇池绝大多数河流以DIP和PP入湖负荷为主，其中DIP占TP入湖负荷的5.14%～64.36%，平均贡献率为43.48%；PP占TP 入湖负荷的12.07%～59.77%，平均贡献率为31.64%. DOP负荷贡献相对较小，占TP入湖负荷的1.95%～64.12%，平均贡献率为24.88%. 故不同入湖河流各形态磷对TP入湖负荷的贡献差异显著. 茨巷河、盘龙江和东大河PP入湖负荷占有相对较高的比例，其对TP负荷的贡献率可达到50%以上，而洛龙河、中河和马料河PP入湖负荷占有相对较高的比例，其对TN负荷的贡献率可达到60%以上，其中PP负荷贡献率最高值出现在茨巷河，DON负荷贡献率最高值出现在洛龙河(图6). PP和DOP均是河流入湖磷负荷的重要组成部分，以往针对滇池及其流域的研究多集中在TP和DIP入湖负荷方面，而有关PP和DOP入湖负荷的报道较少. 近几十年，随着滇池周边工、农业的发展，不仅无机磷入湖负荷逐年增加，而且DOP 和PP入湖负荷也显著提高，并已经成为影响滇池水质的重要因素之一[38]. 茨巷河流域的农田有大量的蔬菜、花卉等作物种植区，雨水冲刷和灌溉流失的农田土壤绝大多数进入茨巷河，从而导致PP负荷最高. 要减少茨巷河等河流的PP负荷，首先要避免农业生产中过量施放磷肥，然后进行水土保持工作，使附着于土壤颗粒中的磷减少流失. 洛龙河流经人口较为密集的龙城镇，龙城镇是呈贡县城所在地，人口较为集中，每天约有0.22×104 t的城市污水流入洛龙河，加之农田灌溉是洛龙河的主要功能(2007年前共灌溉农田284.4 hm2)[39]，主要污染源为来自流经区域的农业面源，使得DOP负荷贡献占主导地位.不同形态磷入湖负荷贡献率的月变化差异明显(图7)，DIP入湖负荷贡献率较高值出现在3、4和11月的枯水期，平均入湖负荷贡献率达到55.30%；PP入湖负荷贡献率较高值出现在1和7月，平均入湖负荷贡献率为56.14%； DOP入湖负荷贡献率较高值出现在12月，为21.85%. PP与DIP月负荷贡献率呈此消彼长的震荡趋势，而DOP月负荷贡献率在全年中都处于较低地位，也就是说全年以PP与DIP负荷贡献率为主，两者波动明显，但DOP与DIP总体趋势相近. PP负荷贡献率在1-4月持续下降，而DOP和DIP负荷贡献率持续上升，这是因为磷在DTP 和PP两种形态之间转化并达到动态平衡. 而随着颗粒物进入水体的磷通常有两种运移方式：一部分附着在悬浮颗粒物表面，可以很快解吸附进入水体[40]；另一部分与固体颗粒物基质紧密相连的磷有较小的释放速率，这部分含磷固体颗粒物易沉降形成沉积物，也将成为内源磷负荷的主要来源[40]. 故合理并有效控制PP负荷至关重要，如适当地河道清淤，内布设人工水草、浮床、沉床等，以减弱PP负荷贡献.2)2013年滇池河流入湖磷负荷总量为280.51 t，绝大多数河流以DIP入湖负荷为主，平均贡献率分别为43.48%；PP入湖负荷次之，平均贡献率为31.64%；DOP入湖负荷较低，平均贡献率为24.88%. 不同形态磷入湖负荷贡献率的月变化差异明显，DIP入湖负荷贡献率较高值出现在3、4和11月的枯水期，平均入湖负荷贡献率达到55.30%；PP入湖负荷贡献率较高值出现在1和7月，平均入湖负荷贡献率为56.14%；DOP入湖负荷贡献率月变化差异较小，最高值出现在12月，贡献率为21.85%.3)滇池入湖河流PP和DOP入湖负荷贡献率占有一定的比例，不同季节有机磷和无机磷入湖负荷贡献率差异显著. 滇池入湖河流污染负荷评估，不仅要考虑对DIP 的入湖负荷，而且需要重视PP和DOP负荷，在入湖河流河道综合整治过程中应根据不同河流磷负荷组成及其月变化差异，有针对性地采取相应措施，力求得到事半功倍的效果.【相关文献】[1] Søndergaard M, Jensen JP, Jeppesen E. Role of sediment and internal loading of phosphorus in shallow lakes. Hydrobiologia, 2003, 506(1/2/3): 135-145.[2] Sanclements MD, Fernandez IJ, Norton SA. Soil and sediment phosphorus fractions ina forested watershed at Acadia National Park, ME, USA. 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