微孔曝气与覆盖对城市重污染河道底泥磷形态分布及释放过程的影响

第34卷第6期2015年6月环境化学ENVIＲONMENTAL CHEMISTＲY Vol．34，No．6June 20152014年10月30日收稿．*国家水体污染控制与治理科技重大专项（2011ZX07303-001和2011ZX07303-002）资助．＊＊通讯联系人，E-mail ：cmyang@tongji．edu．cn DOI ：10．7524/j．issn．0254-6108．2015．06．2014103001杨长明，荆亚超，沈烁，等．微孔曝气与覆盖对城市重污染河道底泥磷形态分布及释放过程的影响［J ］．环境化学，2015，34（6）：1150-1157YANG Changming ，JING Yachao ，SHEN Shuo ，et al．Effects of fine bubble aeration and capping on the distributions of phosphorus forms and release potential in the sediment from a heavily polluted urban river ［J ］．Environmental Chemistry ，2015，34（6）：1150-1157微孔曝气与覆盖对城市重污染河道底泥磷形态分布及释放过程的影响*杨长明＊＊荆亚超沈烁徐琛（同济大学，长江水环境教育部重点实验室，上海，200092）摘要采用自行研发的泥-水界面微孔曝气系统，开展了底泥表面曝气和覆盖对城市重污染河道底泥磷释放及形态分布规律的影响研究．结果表明，微孔曝气能够有效提高上覆水的溶解氧（DO ）和沉积物的氧化还原电位（Eh ），能够将泥-水界面Eh 维持在－100mV 左右，DO 提高到6mg ·L －1以上．与对照比较，原位覆盖处理的上覆水DO 和Eh 有一定提高，但仍明显低于微孔曝气处理．与对照相比较，微孔曝气处理均有效降低上覆水中总磷（TP ）和溶解性正磷酸盐（PO 3－4）的含量．试验结束时，微孔曝气（A ）和微孔曝气+原位覆盖处理（A+C ）上覆水中TP 含量由初始的0．201mg ·L －1分别降至0．062mg ·L －1和0．050mg ·L －1；上覆水中PO 3－4含量由0．086mg ·L －1和0．078mg ·L －1分别降至0．026mg ·L －1和0．023mg ·L －1．与对照相比，微孔曝气处理明显降低了底泥间隙水中TP 的浓度，在整个培养期间，其TP 含量平均下降38．8%（A ）和47．9%（A +C ）．底泥原位覆盖处理对抑制泥-水界面磷释放能力要弱于微孔曝气处理，而且在试验后期（50d ），上覆水中TP 和PO 3－4的含量均有所反弹．不管有无覆盖，泥-水界面微孔曝气处理均显著改变了表层底泥磷形态分布特征，显著降低了底泥中铁铝结合态磷（Fe /Al-P ）组分比例，而钙结合态磷（Ca-P ）含量比例却出现明显增加．单一的表面覆盖处理对底泥磷形态分布特征没有显著影响（P ＞0．05）．研究表明，与单一的处理效果相比较，泥-水界面纳米微孔曝气处理，并结合底泥原位覆盖，更有利于抑制城市重污染河道泥-水界面中磷的释放风险．关键词城市重污染河道，泥-水界面，纳米微孔曝气，原位覆盖，磷形态，释放过程．Effects of fine bubble aeration and capping on the distributions ofphosphorus forms and release potential in the sediment froma heavily polluted urban riverYANG Changming ＊＊JING Yachao SHEN Shuo XU Chen（Key Laboratory of the Yangtze Ｒiver Water Environment ，Tongji University ，Shanghai ，200092，China ）Abstract ：A simulation experiment with precision oxygen distribution system was conducted to study the effect of fine bubble aeration and capping on sediment-water interface on species distributions and release potential of phosphorus in the sediment sampled from a heavily polluted urban river in Hefei City ，Anhui Province．The results showed that the concentration of dissolved oxygen （DO ）in the overlying water and the redox potential （Eh ）of the sediment-water interface had been significantly increased with the use of the bubble aeration device and were maintained at about 6mg ·L －1and －100mV respectively．Compared with the control ，the capping treatment increase the Eh and DO of sediment-water interface ，but the effectiveness was significantly lower relative to bubble aeration6期杨长明等：微孔曝气与覆盖对城市重污染河道底泥磷形态分布及释放过程的影响1151treatments．The treatments with bubble aeration had positive effects in reducing the concentration of）in overlying water．At the end of the total phosphorus（TP）and dissolved orthophosphate（PO3－4experiment，the concentrations of TP in overlying water dropped from0．201mg·L－1to0．062mg·L－1for single bubble aeration（A）and0．050mg·L－1for bubble aeration with capping treatment（A+C），and PO3－from0．086mg·L－1and0．078mg·L－1to0．026mg·L－1（A）and0.023mg·L－1（A+ 4C），respectively．Compared with the control，the aeration treatments significantly decreased theconcentration of TP with an average reduction of38．8%for A treatment and47．9%for A+Ctreatment during the experiment，respectively．Although capping treatment（C）inhibited the releasepotential of phosphorus in sediment-water interface as compared with the control，the inhibitoryefficiency was significantly weaker relative to the fine bubble aeration treatments．Even at the end ofin the overlying water for capping treatment the experiment，the concentrations of TP and PO3－4rebounded．Ｒegardless of capping or not，the fine bubble aeration on sediment-water interfacesignificantly changed the distribution of phosphorus species in surface sediment，and decreasedFe/Al-bound phosphorus（Fe/Al-P）fraction，but significantly increased Ca-bound phosphorusfraction．The capping treatment showed little effect on the distributions of phosphorus species．Ourstudy implies that the fine bubble aeration combined with in situ capping on sediment-water interfacecan more effectively inhibit the release risk of phosphorus from sediment to overlying water from aheavily polluted urban river，as compared with the corresponding single treatment．Keywords：heavily polluted urban river，sediment-water interface，fine bubble aeration，in situcapping，distribution of phosphorus forms，P release potential．磷是控制水体富营养化的关键性和限制性营养盐之一［1］．对于富营养化水体，尽管采取了各种措施，如降低外源磷的输入，但水体水质并未得到有效控制，这可归因于水体沉积物中磷等营养元素的释放［2］．底泥被普遍认为是水体中磷素的“源”和“汇”，进入沉积物中的磷有可能解吸出来，并向水体释放，从而对水体水质与水生态系统健康构成严重威胁［3］．影响磷在泥-水界面迁移转化过程的主要因素可分为两大类：环境因子如温度、溶解氧、扰动、pH值；底泥本身的特性，如磷的赋存形态、有机质种类及含量、含水率、粒径分布以及微生物活动等［4-6］．研究表明，重污染水体长期缺氧条件对底泥吸附磷具有显著的负面影响，是促使底泥中磷向上覆水释放的主要原因之一［7］．目前，原位控制底泥磷释放的工程措施主要包括表面覆盖和水体曝气复氧．原位覆盖技术通过在污染底泥表面铺放一层或多层清洁的覆盖物，使污染底泥与上层水体隔离，从而阻隔底泥中污染物向水体的迁移，是目前受到广泛重视的一种底泥污染原位控制技术［8-9］．该方法具有控制效果好、易于操作，且二次污染较小等特点．但是，原位覆盖物可能会改变底泥结构，影响底栖生物生境，从而对水生生态系统健康造成不利影响［10］．已有研究表明，水体曝气充氧可抑制底泥氮、磷的释放．这是因为曝气可以通过增加上覆水中溶解氧的含量来提高泥-水界面微域环境氧化还原电位，进而增强底泥对磷的吸附和固定作用，从而可以有效抑制底泥中铁磷的释放［11］．与传统的疏浚和覆盖相比，曝气技术具有处理效率高、不加入新的污染物，基本不存在二次污染问题［12-13］．但是传统的曝气主要针对上覆水进行复氧，通过改变上覆水中的溶解氧和沉积物表面的氧化还原电位来实现对磷释放的控制，这种曝气方法很容易由于曝气量控制不当而使得底泥发生再悬浮，从而增加沉积物中污染物释放风险［14］．因此，如何在维持曝气复氧效率的同时，尽量降低对沉积物的扰动作用是目前污染水体底泥曝气修复方法应用与推广的一个重要瓶颈．随着城市化和工业化的迅猛发展，目前城市河流水系污染非常严重［15］．特别是城市内河承纳生活污水、工业废水和地表径流，人为污染较其他河流更为严重，对城市总体水环境与水生态系统健康构成严重威胁．目前关于泥-水界面微孔曝气和原位覆盖联合处理对城市河流重污染底泥磷释放行为和形态分布特征的影响研究还鲜有报道．本文以受污染严重的合肥市南淝河老城区段河道底泥为研究对象，采用本课题组自主研发的泥-水1152环境化学34卷界面精准布气系统，研究了微孔曝气对南淝河沉积物磷形态分布以及释放潜力的影响，以期为今后城市重污染河道底泥原位修复和内源污染控制提供技术支撑．1材料与方法1．1模拟试验装置构建模拟试验装置采用2个长、宽、高分别为1400、700、1000mm 的硬质有机玻璃水箱．其中一个水箱用作微孔曝气处理，微孔曝气系统采用特制的纳米孔径的曝气盘做成（管外径1．2cm ，气泡直径100—200μm ），盘内管间距为5cm 左右，曝气盘直径500mm ，并放置于底泥表层2cm 处．采用长橡胶管将曝气盘与可调节流量的鼓风机相连，安装定时开关装置对鼓风机进行自动开关控制．另一个水箱用作原位覆盖处理，选用洗净的石英砂作为底泥覆盖物，石英砂粒径约为0．2—0．5mm ，铺设厚度约为1．5cm．每个装置两侧分别安装2个水龙头，以方便采集上覆水；同时在靠近沉积物表层2cm 处安装2个间隙水采集装置（高流量旋入式多孔陶瓷头）．具体试验装置如图1所示．图1泥-水界面纳米微孔曝气模拟试验装置Fig．1Experimental setup with fine bubble diffuser on the sediment-water interface1．2试验方法试验用沉积物采自受污染较为严重的南淝河城区河段底泥，泥质主要指标见表1，模拟装置上覆水为去离子水，底泥和上覆水分别充分混匀，向各箱体中分别装入30cm 厚的底泥，再将上覆水缓缓倒入箱体中，使水深达到60cm．填装完沉积物和去离子水后稳定10d ，再开展微孔曝气（A ）、原位覆盖（C ）以及微孔曝气+原位覆盖（A +C ）处理试验．微孔曝气处理采用间歇式曝气的方式进行曝气．曝气时间为每3h 中有1h 进行曝气，1d 总曝气时间为8h ，曝气量为100L·h －1．同时设置无曝气和覆盖处理作为对照（CK ）．整个模拟试验持续50d．表1供试沉积物泥质特征指标Table 1Selected chemical characteristics of the surface sediment used in this study pH（土ʒ水=1ʒ2）Eh /mV CEC /（mmol ·kg －1）TOC /（g ·kg －1）碳酸盐含量/%重金属含量/（mg ·kg －1）Pb Cu Ni Cr 4．43－53．71．6718．230．03131．492．4287．5468．911．3采样与分析模拟试验开始进行后，每3d 取1次上覆水和间隙水；试验结束后采集不同处理装置表层沉积物样进行磷形态分级分析．上覆水中溶解氧（DO ）含量、pH 和电导率（EC ）采用多参数水质分析仪测定（HQ30d ，哈希公司）；同时，采用FJA-5型氧化还原电位（OＲP ）去极化法全自动测定仪原位测定表层沉积物氧化还原电位（Eh ）．上覆水和间隙水中总磷采用过碱性硫酸钾消解-紫外分光光度法测定；将水样经0．45μm 醋酸纤维滤膜过滤后，所得滤液再采用钼酸铵分光光度法测定可溶性正磷酸盐含量．6期杨长明等：微孔曝气与覆盖对城市重污染河道底泥磷形态分布及释放过程的影响1153沉积物中磷形态分离提取采用Ｒuban等［16］在欧洲标准测试委员会框架下发展的SMT分离方法．主要步骤如下：（1）称取200mg沉积物样品，加入1mol·L－1NaOH20mL，振荡16h后离心取10mL上清液加入3．5mol·L－1HCl4mL静置16h后离心，钼锑抗比色法测定上清液中的溶解态活性磷（SＲP）；得到铁/铝结合态磷（Fe/Al-P）；提取后的残渣加入1mol·L－1HCl20mL，振荡16h后离心分离，测定上清液中SＲP，得到钙结合态磷（Ca-P）．（2）称取200mg沉积物样品，加入1mol·L－1HCl20mL，振荡16h后离心分离，测定上清液中SＲP，得到无机磷（IP）；残渣用12mL去离子水洗涤2次后，在450ħ下灰化3h，加入1mol·L－1HCl 20mL，振荡16h后离心分离，测定上清液中SＲP，得到有机磷（OP）．（3）称取200mg沉积物样品，在450ħ下灰化3h，加入3．5mol·L－1HCl20mL，振荡16h后离心分离，测定上清液中SＲP，得到总磷（TP）．铁铝结合态磷（Fe/Al-P）和有机磷（OP）能被微生物利用，在一定条件下具有再次释放到水体中的可能性，称为潜在释放磷［17］．1．4数据统计与分析试验数据采用Excel2010和SPSS19．0统计软件进行处理，所有试验数据通过ANOVA变异分析程序进行统计分析，采用邓肯新复检验法（Duncan’s new nultiple range test）对不同处理底泥磷形态分布特征和释放潜力差异进行统计估计，在P＜0．05的概率水平视为显著．2结果与讨论2．1微孔曝气和原位覆盖对上覆水的pH值、电导率和溶解氧（DO）以及沉积物Eh的影响图2为试验过程中上覆水的pH值、电导率（EC）和溶解氧（DO）以及表层沉积物的氧化还原电位（Eh）的变化过程．微孔曝气装置能够有效提高上覆水的DO含量，在整个试验过程中，微孔曝气（A）和微孔曝气+原位覆盖（A+C）处理上覆水DO含量均保持在6—8mg·L－1左右，而无曝气上覆水的DO 含量均在3mg·L－1以下．与对照相比较，原位覆盖处理前期，上覆水DO含量有一定的增加，但很快与对照无显著差异（P＞0．05）．微孔曝气对CO2的吹脱作用，使得上覆水pH值升高．只曝气无覆盖的处理对上覆水电导率影响较大．通过底泥表层氧化还原电位的变化曲线可以看出，对泥-水界面进行微孔曝气能有效提高界面微域环境的氧化还原电位，2种曝气处理表层底泥Eh均可维持在－100mV左右，特别是微孔曝气并结合原位覆盖对泥-水界面Eh提高的效果更好．泥-水界面Eh是影响底泥磷释放的重要因素［18-19］，微孔曝气处理显著提高了泥-水界面Eh，从而可以抑制底泥中磷的释放过程．2．2微孔曝气和原位覆盖对上覆水磷变化过程的影响图3为不同处理条件下上覆水总磷（TP）和溶解性正磷酸盐（PO3－4）含量的变化曲线．从图3中可以明显看出，在整个试验过程中，上覆水中TP总体呈下降趋势．与对照（CK）相比，有微孔曝气处理（A和A+C）的上覆水TP下降幅度更大，但在30d后趋于稳定．说明曝气利于降低上覆水中TP的含量．PO3－4含量的变化趋势与TP略有不同，总体波动较大，初期呈现下降趋势，但之后又出现明显的上升，特别是对照处理的上覆水PO3－4的含量回升尤为明显，说明在此阶段底泥中磷向上覆水释放速率增加．微孔曝气处理虽然在试验10—20d也出现了明显回升现象，但是回升幅度明显低于对照处理，说明本试验所构建的曝气装置能够有效抑制底泥中磷的释放．在试验25d后，不同处理上覆水PO3－4含量总体呈现显著下降趋势，并且微孔曝气和原位覆盖处理上覆水PO3－4含量始终低于对照处理．在试验中后期（35d 之后），2种微孔曝气处理（A和A+C）上覆水PO3－4含量变化规律趋于一致，且两者差异缩小．试验结束时，微孔曝气处理的上覆水中TP和PO3－4含量分别由初始浓度0．201mg·L－1和0．086mg·L－1降至0．062mg·L－1和0．026mg·L－1；而微孔曝气+原位覆盖处理上覆水中TP和PO3－含量则分别由初始浓4度0．201mg·L－1和0．078mg·L－1降至0．050mg·L－1和0．023mg·L－1．与对照相比较，单一原位覆盖处理也显著降低上覆水中TP和PO3－4含量，但是在试验后期均出现了不同程度的反弹，致使试验结束时，上覆水中TP和PO3－4含量与对照无显著差异（P＞0．05）．由此可见，从整个试验来说，微孔曝气并结合1154环境化学34卷原位覆盖对抑制底泥中磷的释放、降低上覆水磷含量的效果更佳．重污染水体由于长期缺氧，底泥中磷很容易向水体释放［20-21］，而经过微孔曝气以后，明显提高了泥水界面的DO含量，从而可以有效抑制底泥中磷的释放［22］．图2上覆水的pH值、电导率和溶解氧（DO）以及沉积物Eh的变化Fig．2Variations of pH，DO and EC of the overlying water and Eh of the surface sediment图3上覆水总磷和溶解性正磷酸盐含量变化过程Fig．3Variations of total phosphorus and dissolved inorganic phosphorus of the overlying water2．3微孔曝气和原位覆盖对间隙水中磷的影响图4为不同处理下底泥间隙水总磷、溶解性正磷酸盐含量的变化曲线．间隙水中总磷（TP）含量较6期杨长明等：微孔曝气与覆盖对城市重污染河道底泥磷形态分布及释放过程的影响1155高，但溶解性正磷酸盐（PO3－4）含量比较低，说明间隙水中磷主要以颗粒态存在．在整个试验过程中，与上覆水相比较，间隙水中TP含量波动较大，但是总体而言，微孔曝气处理装置（A和A+C）比没有微孔曝气的装置（C和CK）TP平均含量明显更低（P＜0．05），与CK相比平均下降38．8%（A）和47．9%（A+C）．但试验结束时，微孔曝气处理与对照间隙水中TP含量趋于一致；与对照（CK）相比，单一的原位表面覆盖处理（C）TP浓度在试验中、前期均有所下降，但在后期（40d）后却出现了大幅度回升，并明显超过了其它处理，可能的原因是石英砂覆盖导致底泥所释放的磷向上覆水迁移能力减弱，加上石英砂本身在试验开始阶段对磷也具有一定的吸附作用，但是随着时间延长，这种扩散阻隔作用和吸附作用会大大减弱［23］．不同处理底泥间隙水中PO3－4含量变化与TP变化趋势存在较大区别，与上覆水中PO3－4含量变化也不一致（图4）．在试验前期，不同处理间隙水中PO3－4含量均出现较大幅度的下降．但之后，CK、单一曝气（A）和单一原位覆盖处理（C）底泥间隙水中PO3－4含量均趋于稳定，并均低于0．012mg·L－1，由此可见，本试验中单一曝气和单一原位覆盖处理对底泥间隙水中溶解性磷酸盐含量影响不很明显．相对于其它处理，微孔曝气+原位覆盖处理（A+C）间隙水中PO3－4含量在整个试验期间波动较大，特别是在培养10—20d期间，底泥间隙水中PO3－4含量出现了一次较大幅度的起落，之后虽然与其它处理变化规律趋于一致，但是在试验结束时PO3－4浓度又出现了小幅回升．图4底泥间隙水总磷和溶解性正磷酸盐含量变化过程Fig．4Variations of total phosphorus and dissolved inorganic phosphorus of the interstitial water of the sediments2．4微孔曝气和原位覆盖对底泥磷形态分布的影响水体底泥中磷的总量不能完全反映磷的环境行为和生态效应，磷的迁移转化规律、生物毒性和生物有效性更大程度上取决于其赋存形态［24］．磷的赋存形态与底泥中磷的释放潜力、生态效应和环境风险密切相关［25-26］．本研究对各处理组试验结束后的底泥磷的形态分布进行测定分析，结果如图5所示．图5泥-水界面微孔曝气与原位覆盖作用对表层底泥磷形态分布的影响Fig．5Effects of fine bubble aeration and in situ capping on the sediment-water interface ondistributions of phosphorus forms in the surface sediment1156环境化学34卷由图5可明显看出，泥-水界面微孔曝气处理对表层底泥中磷形态分布特征产生了明显影响．与对照（CK）相比较，泥-水界面微孔曝气处理明（A和A+C）显降低了铁铝结合态磷（Fe/Al-P）含量；而钙结合态磷（Ca-P）的比例增加明显．以上结果说明，泥-水界面微孔曝气处理有助于表层底泥磷形态由易释放组分向难释放组分转化，从而有利于降低因表层底泥磷释放带来的水生态与水环境健康风险．与对照相比较，底泥原位覆盖处理对表层底泥磷的形态分布影响不明显（P＞0．05）（图5）．影响底泥中磷形态和释放潜力的因素很多，而且相互作用极其复杂［27-28］，微孔曝气和原位覆盖对重污染河道底泥磷释放研究才刚刚起步，相关机理还有待进一步深入研究．3结论本试验以合肥市南淝河城区重污染河段底泥为研究对象，采用微孔曝气装置对沉积物界面进行曝气，对比微孔曝气法和原位覆盖处理对泥-水界面微域理化环境改善和控制磷释放的效果，得出以下结论：（1）泥-水界面微孔曝气处理能够有效提高上覆水的pH值，同时对提高上覆水溶解氧含量和表层底泥的氧化还原电位具有明显的促进作用．而既有微孔曝气又有原位覆盖对泥-水界面Eh和DO提高的效果最好，能够将表层底泥Eh维持在－100mV以上，溶解氧维持在6mg·L－1以上．（2）与对照相比，微孔曝气有利于减少上覆水中总磷和溶解性正磷酸盐的含量，并降低了间隙水中磷的含量．表明微孔曝气装置能够阻止上覆水中溶解性正磷酸盐的升高．虽然底泥原位覆盖也可降低上覆水中磷的含量，但其抑制磷释放的效果较微孔曝气处理明显要差，持续时间较短．（3）微孔曝气处理明显改变了表层底泥中磷的形态分布特征．与对照相比，微孔曝气处理显著降低了底泥中铁铝结合态磷（Fe/Al-P）组分比例，而钙结合态磷（Ca-P）含量比例却明显增加．说明泥-水界面微孔曝气处理，并结合原位覆盖有利于底泥中磷形态由易释放组分向难释放组分转化，降低底泥中磷的释放风险．参考文献［1］AlexanderＲB，SmithＲA．Trends in the nutrient enrichment of US rivers during the late20th century and their relation to changes in probable stream trophic 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