学位论文数据集
中图分类号ＴＱｌｌ学科分类号５３０．９９
论文编号１００１０２０１３００８４密级公开
学位授予单位代码１００１０学位授予单位名称北京化工大学
作者姓名李昆静学号２０ｌＯ００００８４
获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码０８００Ｄ
中央高校基本科研业
课题来源研究方向纳米催化剂
务费项目论文题目磁性纳米钯催化还原Ｃｒ（Ⅵ）的催化性能及回收效果研究
关键词六价铬，催化还原，磁性纳米催化剂，磁性回收
论文答辩日期２０１２年Ｕ月日毒论文类型基础研究
学位论文评阅及答辩委员会情况
姓名职称工作单位学科专长
指导教师涂伟霞
副教授北京化工大学．纳米材料
评阅人１概教艟北蓐叙互大瞳
铅铆懒夫评阅人２刻恚犀昌懒授轼：茸化】娥铝洲楸评阅人３
评阅人４
评阅人５
答鹾勤毪注席仲崇立教授北京化工大学化学工程
答辩委员１密建国教授北京化工大学化学工程
答辩委员２曹达鹏教授北京化工大学化学工程
答辩委员３黄世萍教授北京化工大学化学工程
答辩委员４张现仁教授北京化工大学化学工程
答辩委员５刘志平副教授北京化工大学化学工程
注：一．论文类型：１．基础研究２．应用研究３．开发研究４．其它
二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。
三．学科分类号在中华人民共和国国家标准（Ｇａｆｆ１３７４５．９）《学科分类与代码》中查询。
四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。’
摘要
磁性纳米钯催化还原Ｃｒ（ＶＩ）的催化性能及回收效果研究
摘要
铬在现代工业中的广泛应用造成了环境中大量的铬污染现象。由于六价铬对人体及环境危害极大，通常采用化学催化还原法将六价铬还原成几乎无毒的三价铬治理铬污染。钯胶体纳米催化剂催化还原六价铬具有很高的活性，但是纳米钯较难回收。本文将纳米钯催化剂和磁性载体相结合，合成了磁性的Ｆｅ３０４＠ＩＳｉ０２一Ｐｄ和Ｆｅ３０４＠Ｃ—Ｐｄ纳米催化剂，用ＴＥＭ、ＥＤＸ、ＦＴＩＲ、ＸＲＤ、ＶＳＭ、ＮＭＲ、ＸＰＳ、ＩＣＰ等测试手段对催化剂进行了表征与分析。将催化剂用于六价铬的还原反应并进行重复性实验，用紫外可见分光光度计检测六价铬浓度变化，计算催化反应速率，评价催化剂性能及稳定性，得出以下结论：
１、磁性Ｆｅ３０４＠：Ｓｉ０２－Ｐｄ纳米催化剂中活性组分Ｐｄ通过物理吸附和氨基化载体络合两种方式负载在载体上，负载量为８．５８％。Ｐｄ颗粒平均粒径是７．５３ｎｌｎ。以磁性Ｆｅ３０４＠Ｓｉ０２一Ｐｄ为催化剂，研究六价铬的还原反应，反应速率受温度、ｐＨ和催化剂的量影响。最佳条件是反应温度６０。Ｃ，ｐＨ４．０８，催化剂的量是４．２９×１０～ｍｇ／ｍＬ。当催化剂过量时，该催化反应为扩散控制。催化剂在最佳反应条件下具有很高的转化频率（ＴＯＦ＝６５３．３ｈ‘１）。由于钯颗粒的团聚和脱落等原因导致催化剂从第三次重复使用反应起，性能逐渐下降，稳定性不高。
２、一步水热法合成具有多孔结构的磁性碳载体，７，－－醇溶剂还原Ｐｄ金属前体，得到磁性良好的Ｆｅ３０４＠Ｃ．Ｐｄ纳米催化剂。Ｐｄ吸附在碳
北京化工大学硕士学位论文
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北京化工大学硕士学位论文
北京化工大学硕士学位论文
２．２．３催化剂的物理性能表征……………………………．：…………………………１５２．２．４Ｃｒ（ＶＩ）的催化还原反应…………………………………………………………１６２．２．５紫外．可见分光光度计对Ｃｒ（ＶＩ）还原反应的检测原理………………………１７２．３结果与讨论……………………………………………………………………………１７２．３．１磁性Ｆｅ３０４＠Ｓｉ０２．Ｐｄ纳米催化剂的表征结果………………………………．１７２．３．２磁性Ｆｅ３０４＠｝Ｓｉ０２．Ｐｄ纳米催化剂的形成机理图……………………………．２ｌ２．３．３磁性Ｆｅ３０４＠ｓｉ０２．Ｐｄ纳米催化剂催化还原Ｃｒ（ＶＩ）的性能测试……………．２１２．３．４催化还原Ｃｒ（ＶＩ）反应的影响因素……………………………………………一２２２．４本章总结………………………………………………………………………………．２５
第三章磁性Ｆｅ３０４＠Ｃ－Ｐｄ纳米催化剂在Ｃｒ（ＶＩ）ｊ丕原反应中的催化性
能研究……………………………………………………………………………………………．２７
３．１引言……………………………………………………………………………………２７３．２实验部分………………………………………………………………………………２８３．２．１试剂与仪器……………………………………………………………………一２８３．２．２催化剂的合成…………………………………………………………………．２９３．２．３催化剂的物理性能表征……………………………………－………………．．３０３．２．４Ｃｒ（ＶＩ）的催化还原反应…………………………………………………………３０３．２．５紫外．可见分光光度计对Ｃｒ（ＶＩ）还原反应的检测原理………………………３０３．３结果与讨论……………………………………………………………………………３１３．３．１磁性Ｆｅ３０４＠Ｃ．Ｐｄ纳米催化剂的表征结果…………………………………。３１３．３．２磁性Ｆｅ３０４＠Ｃ—Ｐｄ纳米催化剂催化还原Ｃｒ（ＶＩ）的性能测试………………．．３６３．３．３催化还原Ｃｒ（ＶＩ）反应的影响因素……………………………………………．．３７３．４本章总结………………………………………………………………………………４１
第四章磁性纳米钯回收性能研究……………………………………………………４３
４．１引言………………………………………………………………………………………………………………．．４３４．２实验部分………………………………………………………………………………４４４．２．１试剂与仪器……………………………………………………………………．４４４．２．２催化剂的合成…………………………………………………………………．４４４．２．３磁性纳米钯催化剂在Ｃｒ（ＶＩ）的催化还原反应中回收利用效果测试………一４５４．３结果与讨论……………………………………………………………………………４６４，３．１磁性Ｆｅ３０４＠Ｓｉ０２．Ｐｄ纳米催化剂的重复利用性能…………………………．４６