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稀土元素以及C N对铁钴基合金软磁材料微观结构和磁性能的影响

稀土元素以及C N对铁钴基合金软磁材料微观结构和磁性能的

影响

摘要

Fe、Co基有序合金常用于自旋阀和磁性隧道结等自旋电子元器件的铁磁电极材料,如何有效调控其铁磁电极材料的自旋极化电子结构,是开发新一代超高密度信息存储材料的重要课题之一。

本文基于密度泛函理论的第一性原理,首先研究了BCC Fe、Co的自旋极化电子结构,进而计算了Fe3Co(DO3结构),FeCo(B2结构),及FeCo3(DO3结构)有序合金的自旋极化电子结构。计算结果表明,Fe3Co、FeCo及FeCo3的磁矩分别为μ = 9.31 μB、4.47 μB和8.01 μB; 费米面处的自旋极化率分别为P = 9.5%、78.1%和80.1%。自旋极化率随着Co含量的增加而增大。对合金晶体结构进行第一性原理计算是研究其性质的一种非常重要的方法,将对分析研究上述结构和性质的变化起到一定的理论指导作用。

本文通过文献调查铁钴合金的电子结构和原子磁矩,然后用添加稀土元素,采用非自耗真空电弧炉冶炼Fe50Co50-x RE x( RE = La、Ce、Gd、Dy) 合金锭。通过MS软件等测试分析手段对添加稀土元素对FeCo合金的微观组织和磁性能影响做了系统研究。结果表明,稀土元素的添加会在周围形成富稀土相,当含量较高时还会出现过渡相。添加稀土是FeCo合金的磁导率增大。

关键词:自旋电子学;FeCo有序合金;磁性分析;微观组织

第一章绪论

1.1磁学发展概述

磁学(magnetism),又称为铁磁学(ferromagnetism),是现代物理学的一个重要分支。现代磁学是研究磁,磁场,磁材料,磁效应,磁现象及其实际应用的一门学科。

磁学和电学有着直接的联系。经典磁学认为如同电荷一样,自然界中存在着独立的磁荷。相同的磁荷互相排斥,不同的磁荷互相吸引。而现代磁学则认为环形电流元是磁极产生的根本原因,相同的磁极互相排斥,不同的磁极互相吸引。独立的磁荷是不存在的。由于电子围绕原子核的运动,所有的物质都具有某种特别的磁学效应。但是在自然界,铁,镍,钴等材料表现了很强的磁特性,所以磁学又被称为铁磁学。

我国是对磁现象认识最早的国家之一,公元前4世纪左右成书的《管子》中就有“上有慈石者,其下有铜金”的记载,这是关于磁的最早记载。类似的记载,在其后的《吕氏春秋》中也可以找到:“慈石召铁,或引之也”。东汉高诱在《吕氏春秋注》中谈到:“石,铁之母也。以有慈石,故能引其子。石之不慈者,亦不能引也”。在东汉以前的古籍中,一直将磁写作慈。相映成趣的是磁石在许多国家的语言中都含有慈爱之意。

法国物理学家库仑(Coulomb)于1785年确立了静电荷间相互作用力的规律——库仑定律之后,又对磁极进行了类似的实验后证明:同样的定律也适用于磁极之间的相互作用。这就是经典磁学理论

在磁场的经典理论中,一个最基本的公式就是一个单独的没有任何尺寸大小的磁极在磁场中所受到的作用力的公式。但是和电场理论中的电荷的概念不一样,电场中的独立的正负电荷可以单独存在,而单独的正负磁极实际上是不存在的,磁极从来都是成对出现的。正负磁极一般称为磁北极和磁南极。为了避免这种理论上的困难,经典磁场理论认为一个非常细长的磁铁中的一个磁极则可以被近似地看着是一个单独的磁极。根据这样一个假设,从而可以得出一个单独的磁极在磁场中所受到的力和磁极本身的强度成正比,和磁极所在地点的磁场强度成正比的关系式。

现代磁学电磁理论在经典磁场理论中,绝大多数的公式都是正确的,并且也一直沿用

至今,但是在整个理论中最根本的问题是它采用了一个实际上并不存在的所谓单独的磁极的假设。这就是经典磁学理论中的所谓库伦方法的一个致命弱点。

丹麦物理学家奥斯特在1820年发现,一条通过电流的导线会使其近处静悬着的磁针偏转,显示出电流在其周围的空间产生了磁场,这是证明电和磁现象密切结合的第一个实验结果。紧接着,法国物理学家安培等的实验和理论分析,阐明了载着电流的线圈所产生的磁场,以及电流线圈间相互作用着的磁力。通过应用电流元产生磁场的方法,磁场理论中的很多概念和电场理论中的很多概念十分相近。

安培同时提出,铁之所以显现强磁性是因为组成铁块的分子内存在着永恒的电流环,这种电流没有像导体中电流所受到的那种阻力,并且电流环可因外来磁场的作用而自由地改变方向。这种电流在后来的文献中被称为“安培电流”或分子电流。

在电场和磁场的理论中,洛伦兹(Lorentz)公式具有非常重要的意义,这个公式给出了一个运动中的电荷在电场和磁场中所受到的力的大小和方向。

1.2磁性材料宏观现象

1.2.1磁矩

在原子中,电子因绕原子核运动而具有轨道磁矩;电子还因自旋具有自旋磁矩;原子核、质子、中子以及其他基本粒子也都具有各自的自旋磁矩。这些对研究原子能级的精细结构,磁场中的塞曼效应以及磁共振等有重要意义,也表明各种基本粒子具有复杂的结构。

分子的磁矩就是电子轨道磁矩以及电子和核的自旋磁矩构成的(μ=μs+μl=g s p s+g l p l),磁介质的磁化就是外磁场对分子磁矩作用的结果。

粒子的内禀属性。每种粒子都有确定的内禀磁矩。自旋为s的点粒子的磁矩μ由给出,式中e和m分别是该粒子的电荷和质量,g是一个数值因子。自旋为零的粒子磁矩为零。自旋为1/2的粒子,g=2;自旋为1的粒子,g=1;自旋为3/2的粒子,g=2/3。理论上普遍给出g=1/s。粒子磁矩可通过实验测定。但实验测定结果并不与此相符,其间差别称为反常磁矩。对于自旋均为1/2的电子、μ子、质子和中子,精确测定其g因子分别为

电子g/2=1.001159652193(10)

μ子g/2=1.001165923(8)

质子g/2=2.792847386(63)

中子g/2=-1.91304275(45)

粒子反常磁矩的来源有二:一是量子电动力学的辐射修正,电子、μ子属于这种情形,即使是点粒子,粒子产生的电磁场对其自身的作用导致自旋磁矩的微小变化,这一改变可以严格地用量子电动力学精确计算,结果与实验测定符合得很好;另一是由于粒子有内部结构和强相互作用的影响,质子和中子属于这种情形,质子和中子的反常磁矩用于分析其内部结构。

1.2.2磁化强度

磁化强度,magnetization,描述磁介质磁化状态的物理量。是磁化强度,通常用符号M表示。

定义为媒质微小体元ΔV内的全部分子磁矩矢量和与ΔV之比,即

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对于顺磁与抗磁介质,无外加磁场时,M恒为零;存在外加磁场时,则有

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其中H是媒质中的磁场强度,B是磁感应强度,μo是真空磁导率,它等于4π×10^-7H/m。Ⅹ是磁化率,其值由媒质的性质决定。顺磁质的Ⅹ为正,抗磁质的Ⅹ为负。

1.2.3磁场强度和磁感应强度

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磁场强度在磁荷意义下,磁场强度的定义为:

在介质中,磁场强度则通常被定义为:[1]

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式中M 为磁化强度。

简易定义:把磁场中某点磁感应强度B与介质磁导率μ的比值叫作该点的磁场强度。

磁感应强度(magnetic flux density),描述磁场强弱和方向的物理量,是矢量,常用符号B表示。磁感应强度也被称为磁通量密度或磁通密度。在物理学中磁场的强弱使用磁感强度(也叫磁感应强度)来表示,磁感强度大表示磁感强;磁感强度小,表示磁感弱。

1.4磁畴和畴壁

磁畴(Magnetic Domain)理论是用量子理论从微观上说明铁磁质的磁化机理。所谓磁畴,是指铁磁体材料在自发磁化的过程中为降低静磁能而产生分化的方向各异的小型磁化区域,每个区域内部包含大量原子,这些原子的磁矩都象一个个小磁铁那样整齐排列,但相邻的不同区域之间原子磁矩排列的方向不同,如图所示:

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各个磁畴之间的交界面称为磁畴壁。宏观物体一般总是具有很多磁畴,这样,磁畴的磁矩方向各不相同,结果相互抵消,矢量和为零,整个物体的磁矩为零,它也就不能吸引其它磁性材料。也就是说磁性材料在正常情况下并不对外显示磁性。只有当磁性材料被磁化以后,它才能对外显示出磁性。

1.2.5磁滞现象

磁滞现象简称磁滞。磁性体的磁化存在着明显的不可逆性,当铁磁体被磁化到饱和状态后,若将磁场强度(H)由最大值逐渐减小时,其磁感应强度(符号为B)不是循原来的途径返回,而是沿着比原来的途径稍高的一段曲线而减小,当H=0时,B并不等于零,即磁性体中B的变化滞后于H的变化,这种现象称磁滞现象。

磁性物质都具有保留其磁性的倾向,磁感应强度B的变化总是滞后于磁场强度H的变化的,这种现象就是磁滞现象。

磁滞现象,在铁磁性材料中是被广泛认知的。当外加磁场施加于铁磁性物质时,其原子的偶极子按照外加场自行排列。即使当外加场被撤离,部分排列仍保持:此时,该材料被磁化。一但被磁化了,其磁性会继续保留。要消磁的话,只要施加相反方向的磁场就可以了。

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1.3自旋电子学简介

自旋电子学(Spintronics ),是利用创新的方法,来操纵电子自旋自由度的科学,是一种新兴技术。应用于自旋电子学的材料,需要具有较高的电子极化率,以及较长的电子自旋弛豫时间。许多新材料,例如磁性半导体、半金属等,近年来被广泛的研究,以求能有符合自旋电子元件应用所需要的性质。

硬盘磁头是自旋电子学领域中,最早商业化的产品。此外,尚有许多充满潜力的应用,例如磁性随机内存、自旋场发射晶体管、自旋发光二极管等。

1.3.1磁性隧道结---TMR 效应

磁性隧道结(Magnetic Tunnel Junction ,MTJ ),其结构与自旋阀很类似,是由两个铁磁层中间夹一个绝缘层得到的三明治结构。在固定层和自由层中间加的绝缘层通常是氧化铝。磁性隧道结的结构如图1.1所示:

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图1.1 磁性隧道结的结构 Fig1.FM 为铁磁层,I 为绝缘层

以绝缘层或半导体层作为隧道势垒的磁性多层膜即磁性隧道结中存在隧穿磁电阻(TMR)效应。TMR 效应属于自旋极化电子输运过程,主要来自于自旋相关的隧穿过程。由于磁性隧道结的层间耦合微弱,只需一非常小的外磁场便可得到较大的TMR ,所以TMR 的磁场灵敏度很高。另外,磁性隧道结本身电阻率高,因而性能也更加稳定。

(1)隧道结磁电阻效应的理论解释

Julliere 【2】模型:1975年,Julliere 在其所制备的Fe/Ge/Co 隧道结中发现,隧穿电导和两边铁磁体中磁化强度的相对方向有关。在早期自旋极化隧穿的实验结果的基础上,Julliere 提出了一个关于FM/I/FM 隧道结的简单模型,并用来解释其实验上观测的隧穿电导的相对变化。该模型采用类似Tedrow 和Meservey ,分析隧穿电导的方法,假设电子在隧穿过程中保持其能量和自旋方向不变,不同自旋方向的隧穿电导与两铁磁电极中相应自旋方向的态密度成正比。这样当两铁磁层的磁化方向平行时,其零偏压隧穿电导为

[]↓↓↑↑+=,2,1,2,1N N N N C G P

这里C 为常数,N (1,2)(↑,↓)分别为两个铁磁电极费米面处↑,↓自旋电子的态密度。当两铁磁层的磁化方向为反平行排列时,零偏压隧穿电导为

[]↑↓↓↑+=,2,1,2,1N N N N C G AP

这样由两铁磁电极的磁化强度的相对取向所引起的隧穿电导的相对变化为

212

112P P P P G G G G G P AP P P -=-=?

其中

↓↑↓↑+-=

,,,,i i i i N N N N Pi

为铁磁金属中电子的自旋极化率。由于电阻的相对变化可转化为电导的相对变化,因而零偏压下的TMR 值为

212

112P P P P G G R R R R R TMR P AP P AP AP +=

?=-=?=

从公式中可以看出,如果P 1和P 2不为零,则磁隧道结中存在磁电阻效应,且两个铁磁电极的自旋极化度越大,TMR 值也越大。

Julliere 的开创性工作对后来的TMR 研究产生了深远影响,公式被普遍应用于TMR 的研究领域。从Julliere 公式出发,不仅可以测量铁磁材料的自旋极化度来得知TMR 值,也可从公式出发反推铁磁材料的自旋极化度。但Julliere 的模型不能处理TMR 与势垒高度、厚度的关系。对于一些具体现象,如TMR 与偏压和温度的关系也不能进行处理。

为了与后面的Slonczewski 【3】结果进行比较,我们采用另~种磁电阻定义:

Gav

G TM R ?=

,此处

2

AP

P G G Gav +=

为平均电导,于是公式被改写为

212P P TMR =

Slonczewski 的近自由电子模型:1989年Slonczewski 发展了另一种计算零偏压TMR 的方法。他使用自旋极化的近自由电子模型来描述两边的铁磁金属并假定自旋向上和自旋向下的电子是独立的且具有不同的波矢k ↑和k ↓,中间的绝缘层则用矩形(加电压时则变为梯形)势垒来模拟。考虑由两个铁磁电极(FM )夹一层非磁绝缘(半导体)(I )而构成的简单磁性隧道结。设界面均为平行的平面,以x 记垂直这些平面的坐标,I 的厚度为d ;于是自旋向上的电子流产生的投射几率为

∑ψψ=↑σ

σσ

dx

d T P *

Im

零温下隧穿电导由下式给出

()

()↓↑-↑↓

+=

??P P E eV E T T k d dE e G F F 222π

在此基础上,Slonczewski 给出了两带模型中隧穿电导随两铁磁层中磁化强度方向的夹角的依赖关系

()()

1

,cos 12

2≤+=fb fb fbf P P G G θ

式中

()()()()↓↑+↓+↑↓↑-↓-↑=

k k k k k k k k P fb 22κκ

平均电导由下式给出

(

)

()(

)(

)

d

fbf e k k k k k k e d G κκκπκκκ22

22222-↓↑↓↑↓↑????????++++=

相应的TMR 值为

()()22112A P A P G G

TMR fbf

=?=

式中P 1、P 2为铁磁金属的自旋极化度【4】

()()()2,1,/=-=↓+↑↓↑i k k k k Pi i i i i

而A 1、A 2为新出现的因子

()

2,1,2

2=+-=

↑↓↑i k k k k Ai i i i i κκ

和Julliere 模型相比,Slonczewski 模型进一步考虑了势垒的影响,认为方势垒的高度将严重影响铁磁金属和绝缘层界面处电子的自旋方向以及铁磁层的交换耦合,并且由它可讨论TMR 随两个铁磁层磁化强度方向之间夹角的关系。 (2)几种不同结构隧道结的研究概况

磁性隧道结除了基本的铁磁/绝缘层/铁磁结(F/I/F )外,还有F/I/N/I/F 双结、F/V (真空)/F 、N/F/I/F 等类型。为了获得磁性隧道结的磁性隧穿的完整图像,Jansen 和Mofera 在简单的F/I/F 隧道结的绝缘层中间掺进磁性杂质和非磁性杂质,直接探测杂质对隧穿电子的的自旋极化输运的影响。

近年来,采用了一些新的材料代替传统的铁磁材料来制作磁性隧道结,其中包括在用一纳米碳管联接两铁磁层的隧道结中发现了TMR 效应。特别是最近实验用磁性半导体作磁性层。最常见的磁性半导体如GaMnAs 就是在普通的半导体GaAs 中掺进Mn 制成的,它兼有磁性体和半导体的特点,能够把信息处理和数据储存统一于一个材料中。此外,它的有效自旋极化率随磁场的变化而变化,实验上,已经用外延的方法成功地制作了GaMnAs/AlAs/GaMnAs 隧道结,来研究电子半导体的电子自旋极化输运现象,获得的TMR 高达75%。

在过去的几年里,人们把隧道结从FM /I /FM 推广到半导体(SM)中,在实验上也做了大量的研究,观察到自旋从铁磁体到半导体的注入。近年来,从实验上和理

论上,人们也研究了含有超导的各种各样的隧道结,如铁磁/超导体,铁磁/超导体/铁磁,超导体/铁磁/超导体,其中的超道题有s 波,d 波,混合波s 波+id 波,甚至f 波超导体。

在铁磁/超导体中,它具有邻近效应。一般情况下,影响邻近效应的重要因素必须考虑,一是粗糙度的影响;还有一个就是电子的关联影响。当考虑界面粗糙度时,平行于界面的动量已经不再守恒。目前已有两种方法对这个问题进行了处理。一种是准经典理论,把界面处的散射看作是一种随机过程;另一种是晶格模型理论,把界面问题放在实空间中进行处理,而且包括了电子之间的关联。最近Dong 等人从格林函数出发得出了一个模型,认为界面应当看作为一个含有复数的势垒,其可以用如下的界面有效势来描述

()()x iP i U x U δτδ?

???

??-=∧30

式中U 0是势垒,P 描述了通过粗糙界面的散射效应。然而,对粗糙度的研究还有待于进一步发展。

铁磁/超导体/铁磁双隧道结的各方面的特点也得到了广泛的研究。例如,理论和实验上都证实了自旋不平衡能对超导起抑制作用。在一个包含超导体的三明治结构中,自旋极化的注入和自旋不平衡是可能的。如果给这双结的两端加上电压时,令左端和右端的电势分别为V /2和-V /2,在两铁磁层的磁化方向平行排列时,从左端进入超导体的自旋向上和向下的电子数和从右端离开超导体的自旋向上和向下的电子数分别是相等的,因此,不会在超导体内产生电子自旋的非平衡分布。而当两铁磁层的磁化方向反平行时,由于自旋向上的电子在左侧是多数载流子,而在右侧是少数载流子,因此,进入超导体的自旋向上的电子数将大于离开超导体的自旋向上的电子数,从而产生自旋积累效应【5】。类似地,进入超导体的自旋向下的电子数将少于离开超导体的自旋向下的电子数,这就是导致电子的化学势的移动。在平衡态下,移动的化学势为

2/PeV =δμ

式中,P 是铁磁金属的自旋极化度。化学势的移动导致超导体的电子对的破坏,从而抑制了超导体的电导率,这种抑制随电压的增大而增大。另外,Baladie 等人从理论上得到,在这种三明治结构中,当超导层的厚度比超导的相干长度δs 小得多时,它的临界温度由两铁磁层的磁化方向的夹角所控制。

最近以来,人们也研究了一些包含铁磁层的约瑟夫森结,发现了一些有趣的现象,其中的磁性层可以是磁性金属或者磁性绝缘体。在这种结中,铁磁超导体即铁磁性和超导性共存引起了人们的极大关注,它的超导Cooper 对的两个电子的动量之和不再是零,而是一个有限值F h Q ν /2∝,因此会导致序参量在实空间被调制,

这里,是交换场的强度。这种情况早在60年代就被Fulde ,Ferrel ,Larkin 和Ovchyinnikov(FFLO)预言和被讨论过,但是由于交换场的强度2/0?>h 时,超导态即被破坏,一直没有在实验上观察到这种现象,但是在铁磁/超导体中,由于邻近效应导致的Cooper 【6】对和交换电子分别向对方的材料中渗透被认为有可能会导致铁磁超导态的存在。Bergert 【7】等人的文章分别讨论了由这种铁磁/超导结所组成的双隧道结(SF /I /SF)。他们发现在两铁磁层的磁化方向平行时,超导电流被抑制,而在反平行时,超导电流可能被抑制,也可能被提高。

(3)磁性隧道结的研究意义

虽然磁性隧道结的制备工艺较为复杂,但磁性隧道结具有高的磁电阻比值及相似的翻转磁场,因而可以有很大的灵敏度,且有内阻高、功耗低、输出电压高等特点,具有很大的应用前景。磁随机存储器(MRAM)就是基于隧穿磁电阻,它采用磁滞回线来存储数据而使用磁阻特性来读取数据。它的基本原理与硬盘的记录原理相同,也是采用磁化的方向来记录0和1。只要外场不改变,磁化的方向就不会改变,不像DRAM 为了存储资料需电流不断流动,MRAM 也不需要refresh 动作,由于磁性的永久存储特性,所以MRAM 属于非挥发的随机存储器。其优点在于写入时间可以和SRAM 相媲美,在记忆容量上可以和DRAM 相抗衡。IBM 和Motorola 均不惜余力的投入MRAM 的研发工作,声称五年内可商品化,进入后DRAM 竞争时代,2000年台湾投资的联邦半导体宣布研制出了1MB 的pseudo 自旋阀式DRAM 。

1.3.2巨磁电阻效应

巨磁电阻效应 即 巨磁阻效应 。所谓巨磁阻效应,是指磁性材料的电阻率在有

外磁场作用时较之无外磁场作用时存在巨大变化的现象。巨磁阻是一种量子力学效应,它产生于层状的磁性薄膜结构。这种结构是由铁磁材料和非铁磁材料薄层交替叠合而成。当铁磁层的磁矩相互平行时,载流子与自旋有关的散射最小,材料有最小的电阻。当铁磁层的磁矩为反平行时,与自旋有关的散射最强,材料的电阻最大。

巨磁阻效应(Giant Magnetoresistance )是一种量子力学和凝聚态物理学现象,磁阻效应的一种,可以在磁性材料和非磁性材料相间的薄膜层(几个纳米厚)结构中观察到。这种结构物质的电阻值与铁磁性材料薄膜层的磁化方向有关,两层磁性材料磁化方向相反情况下的电阻值,明显大于磁化方向相同时的电阻值,电阻在很弱的外加磁场下具有很大的变化量。巨磁阻效应被成功地运用在硬盘生产上,具有重要的商业应用价值。

早在1988年,费尔和格林贝格尔就各自独立发现了这一特殊现象:非常弱小的磁性变化就能导致磁性材料发生非常显著的电阻变化。那时,法国的费尔在铁、铬相间的多层膜电阻中发现,微弱的磁场变化可以导致电阻大小的急剧变化,其变化的幅度比通常高十几倍,他把这种效应命名为巨磁阻效应(Giant Magneto-Resistive ,GMR )。有趣的是,就在此前3个月,德国优利希研究中心格林贝格尔教授领导的研究小组在具有层间反平行磁化的铁/铬/铁三层膜结构中也发现了完全同样的现象。

巨磁阻效应自从被发现以来就被用于开发研制用于硬磁盘的体积小而灵敏的数据读出头(Read Head )。这使得存储单字节数据所需的磁性材料尺寸大为减少,从而使得磁盘的

存储能力得到大幅度的提高。第一个商业化生产的数据读取探头是由IBM公司于1997年投放市场的,到目前为止,巨磁阻技术已经成为全世界几乎所有电脑、数码相机、MP3播放器的标准技术。

在Grünberg最初的工作中他和他领导的小组只是研究了由铁、铬(Chromium)、铁三层材料组成的样品,实验结果显示电阻下降了1.5%。而Fert及其同事则研究了由铁和铬组成的多层材料样品,使得电阻下降了50%。

阿尔贝·费尔和彼得·格林贝格尔所发现的巨磁阻效应造就了计算机硬盘存储密度提高50倍的奇迹。单以读出磁头为例,1994年,IBM公司研制成功了巨磁阻效应的读出磁头,将磁盘记录密度提高了17倍。1995年,宣布制成每平方英寸3Gb硬盘面密度所用的读出头,创下了世界记录。硬盘的容量从4GB提升到了600GB或更高。

1.1

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图1.2 (a) 巨磁电阻效应; (b) 原理图

1.3.3 自旋极化

对于普通金属.电子的自旋是简并的.所以不存在净的磁矩.而费密面附近的电子态对于自旋向上和自旋向下也是完全一样的. 因而输运过程中电子流是自旋非极化的。对于铁磁金属来说. 交换作用能与动能的平衡使不同自旋的子带发生交换劈裂. 产生多数自旋子带(全部或绝大部分被电子占据)和少数自旋子带(仅部分被电子占据)。此即自旋极化。极化程度用自旋极化度P=(N↑-N↓)/(N↑+N↓)来表征. 其中N↑和N↓分别为自旋向上和自旋向下电子态密度。

1.4 FeCo合金的研究进展及意义

1.4.1 FeCo合金的发展

纳米磁性材料是20世纪70 年代后逐步产生发展的一种新型磁性材料,当颗粒尺寸为纳米级时,由于纳米颗粒的表面效应、小尺寸效应、量子尺寸效应和宏观量子隧道效应等,其

多种电磁特性或物理特性发生变化。而纳米磁性材料Fe-CO合金因具有高饱和磁化强度、高居里温度、低矫顽力、高磁导率和低磁各向异性常数等独特的软磁材料性能从而倍受人们的关注。已被广泛应用于航空发电机、计算机读、写磁头微电机械系统、磁性钥匙以及汽车工业等领域。因此研究纳米磁性材料Fe-CO合金已引起了世界各国的广泛兴趣,目前,已合成各种不同纳米结构的Fe-CO合金,如纳米粒子、纳米丝、纳米薄膜等,且已有商品化的 hiperco 合金

1.4.2 FeCo合金的结构和性能

Fe-CO 合金具有3种物相,B2a有序晶体结构,体心立方(bcc)a相及面心立方(fcc)Y 相。B2a有序晶体结构的Fe-CO 金属间化合物在浓度范围为20%~70%CO原子分数时可稳定存在,但当加热到高温时,这种合金将经历有序-无序相转变(B2a 到bcc a)和结构转变(bcc a 到fcc Y ),对于化学计量成分的Fe-CO 合金 730℃时经历有序-无序(B2a 到bcc a)转变,960℃时经历多晶形转变(bcc a 到fcc Y),在有序结构的Fe-CO合金中,钴在整个浓度范围内磁矩的变化很小,保持在1 .7μB,而铁的磁矩增加很快,从纯bcc铁2.2μB增加到化学计量成分时的3.0μB,在接近等原子成分的有序Fe-CO 合金中,平均磁化强度比组分元素固体平均磁化强度要大,且居里温度和磁致伸缩也高,所以Fe-CO合金具有广泛的工业应用,其有序化合金值得更进一步研究。

1.4.3论文选题背景及主要研究内容。

硬磁材料和软磁材料是应用领域最广的磁性功能材料[,追求尽可能高的饱和磁化强度和尽可能低的矫顽力是软磁材料的主要研究方向。FeCo 合金软磁材料具有良好的磁性能,其饱和磁感应强度高达2. 4 T,居里温度高达980 ℃,兼有高磁导率和低矫顽力的优点[3],在诸多领域都备受青睐。主要用作变压器、电动机、电话机膜片、高速打印机嵌铁、接收机线圈、开关和存储铁芯等。由于居里温度高,为了能保持良好的磁稳定性,因此不可替代地应用于高温环境下。随着工业的发展,对FeCo 合金的磁性能和机械性能都提出了更高的要求,引起了磁性材料研究工作者的广泛关注[4]。为了改善合金的机械性能,很多研究工作者通过添加V、Nb、Ni、Al 等元素及热处理方式[5 ~7]来优化合金的微观结构,提高其机械性能。目前已经批量生产,应用得到了很大程度上的推广[8,9]。稀土号称材料中的味精,少量的添加可大幅度的提高材料性能。但是到目前为止,就FeCo 合金中添加稀土元素的报道很少。,本文就稀土元素对FeCo 合金的磁性能及微观结构的影响作了较为详细的研究。

第二章第一性原理计算的理论基础

2.1 Hartree一Foek方程

量子化学方法的基础是Hartree一Fock近似【29】,即假设多电子体系波函数可以表示成单电子波函数的行列式的形式"在量子力学中,处理一个多粒子体系问题,其出发点就是求解该体系的薛定谬方程:

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(2.1)

其中哈密顿量为

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其中,r和R分别是电子和原子核的坐标,Mj、me是原子核和电子的质量。第一项是电子的动能,第二项是电子与电子之间的库仑相互作用能,求和遍及除i=iˊ了外的所有电子,第三项是原子核的动能,第四项是核与核的相互作用能求和遍及除j=jˊ。外的所有原子核,最后一项是电子和核的相互作用能。

考虑到在固体物理中起主要作用的是原子中外层的电子,其余的电子和原子核一起构成离子实。其次,离子实的质量Mj大约比电子质量me大三个数量级以上,特征速度就会比电子的速度慢很多。采用Bohn一oppenheimer近似把电子和离子实的运动分开处理"那么,体系电子部分的哈密顿量可以简写为:

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解这个方程的难度在于电子之间的库仑相互作用项。如果不考虑电子之间的相互作用,就可以得到相互独立的单电子近似的Hamiltonion量。为了把多体问题转化成单粒子问题,把其它电子对所考虑电子的瞬时作用平均化和球对称化,即:

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这样就可以把多电子问题变成单电子问题。整个体系的波函数是每个电子波函数ψi(Υi)连乘积。单电子波函数满足单电子的Hartree方程

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(2.5)

V(r)是该电子所受到的核的作用势。Hartree方程描述了:处单电子在核作用势和其他电子的平均势中的运动,Ei是单电子的能量。这样简化后,就可以通过从假设的一组ψi(Υi)出发,通过自洽的方法求解波函数,则整个体系的能量:

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(2.6)

但是考虑到Pauli原理,需要增加一个条件,就是波函数必须是电子交换反对称的。相当于把波函数写成Slater行列式的形式。这时候体系的总能量就会增加一个由电子交换引起的交换项,则体系的总能量会变成::

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(2.7)

而相应的单电子方程就是:

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(2.8)

这就是Hartree一Fock方程。作为量子化学的一个基本方法。因为没有考虑电子相关效应,这使得Hartree-Fock方法并不能得到体系的精确解。电子相关能占体系的总能量约1%左右,所以在考虑总能量的时候,Hartree-Fock近似是一个很好的近似。然而,在考虑一些化学或者物理过程中,涉及的物理量常常是能量差值,电子相关能与化学反应的反应热!活化能以及分子键能是相当的,所以对于与体系fermi面相关的性质,如电子激发,反应过渡态,分子离解,键能计算等重要的问题,都无法处理。为了考虑电子相关,人们发展了一些理论方法,如组态相互作用(CI),Mφller-Plesset微扰理论(MP)等。前者是将多电子波函数展开为行列式波函数的线性组合,用变分法确定系数。全组态相互作用将全电子波函数展开为Hatree-Fock行列式和所有可能的取代行列式的线性组合,考虑到计算量,HF方法的计算量正比于N4,MPZ方法的计算量正比于N5,全组态相互作用方法的计算量随N呈指数增长。这样计算量极大。实用的组态相互作用方法只采用有限数量的取代行列式,这样可以得到精确的能量的上限。一些半经验的计算方法被应用于Hatree-Fock方法来降低计算量,如推广的Huekle方法(EH),全略微分重叠法(CNDO),间略微分重叠法(INDO),忽略双原子微分重叠法(NDDO),改进的微分重叠法(MCNDO,MINDO和MNDO),AMI,PM等。这些方法在一些大分子体系计算中得到比较广泛的应用"

2.2密度泛函理论的基础

早在1927年,H.Thomas和E.Fermi就提出了建立在均匀电子气基础上的Thomas-Fermi 模型。均匀电子气模型中,电子不受外力,彼此之间也无相互作用。通过求解电子运动的波动方程,通过简单的推导,可以发现体系的能量仅仅是取决于电子密度的函数。密度泛函理论(Density Functional Theory)因此得名【30】。1930年,Dirac把交换相互作用考虑进去。给出了在外势Vert(γ)中电子的能量泛函表达式:

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(2.9)

其中第一项是动能的局域近似表达式,第二项是外势作用能,第三项是交换相互作用,

第四项是经典的静电作用能。但是Thomas-Fermi-Dirac近似太简单,忽略了物理和化学中的一些本质现象,并没有得到很广泛的应用。

2.2.1 Hohengerg-Kohn【31】理论

1964年Hohenberg和Kohn在巴黎研究均匀电子气Thomas-Fermi模型的时候,提出了密度泛函理论的严格理论基础是Hohenberg-Kohn(HK)第一和第二定理。

第一定理:处于外势V(r)中的不计自旋的电子体系,其外势V(r)由电子密度唯一决定(可相差一个常数)。

系统的Hamiltonian量H=T+v+U,其中T为电子动能,V为外势,U是电子相互作用势。不同体系的H中,T和U的表达式是一样的,只有外势V是不同的,确定了外势,也就唯一确定了体系的H。因此,这一定理表明,由电子密度可以决定系统Hamiltonian量H所决定的所有性质"由H通过Hψ=Eψ可唯一确定系统的波函数,因此电子密度也决定了系统波函数所决定的所有性质,即由波函数到电子密度,我们没有损失任何信息"这一结论是惊人的。

第二定理:对于给定的外势,体系基态能量等于能量泛函的最小值.

定理二给出了密度泛函理论的变分法,是使用密度泛函理论进行实际应用的基础。关于密度泛函理论,由于其推导过程以及大部分的应用,都是对于基态进行的,因此常常被误解,认为它是一个关于基态的理论。但从上面的分析过程可以看出,实际情况并非如此。因为由基态的电荷密度,可以得到确定的唯一的外势,从而得到系统Hamiltonian量,于是可以求解系统的基态以及激发态波函数。导致这一误解的直接原因,是因为下面的Kohn-Sham方程,确实是只用于基态计算的"而近年来在密度泛函理论框架内,已经发展了多种方法用于激发态的计算。

在Hohenberg一Kohn理论中,一个多粒子体系在外势Vext,中的哈密顿量可以写作:

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(2.10)

相应的能量泛函的表达式为:

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(2.11)

其中EⅡ,是核之间的相互作用能,T[]和E[int]包含了相互作用体系的所有的动能和势能,Vext(r)包含了核的作用以及外场的作用势。

2.2.2 Kohn-Sham方程:有效单电子近似

Kohn和Sham随后的工作为实际计算提出了一个解决的方法,他们引进了一个与相互作用多电子体系有相同电子密度的假想的非相互作用多电子体系,构造了一个假想的由多个单电子的轨道(K一S轨道)组成的空间。把所有复杂的相互作用部分放在交换相关作用项中,而动能项可以用非相互作用体系的动能来描述。通过求解这一非相互作用体系,可以得到相互作用体系的电子密度和能量,其计算精度仅仅取决于交换相关泛函的精确程度。

通过这样的假定,电子密度定义为有不同自旋σ的轨道的平方之和

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(2.12)

无相互作用粒子的动能Ts(使用Hartree原子单位为

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(2.13)

其经典的库仑相互作用在这里定义为电子密度n(r)与其自身的相互作用

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(2.14)

这样,Kohn-Sham近似下多体相互作用体系的能量泛函可以表达为

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(2.15)

所有交换相关多体效应都被包含在交换相关能项Exc[n]中。对比Hohenberg-Kohn和Kohn一Sham近似中能量泛函的表达势,可以发现Exc[n]可以表达为

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(2.16)

这里的电荷密度n同时是空间位置r和电子自旋σ的函数。从上面的公式可以看出,交换相关相互作用能Exc[n]是真实的多体相互作用体系与假想的非相互作用体系的动能以及内部相互作用能之差。在非相互作用体系中,电子与电子之间的相互作用能用Hartree能代替。

将能量泛函EK:对KS轨道进行变分可以得到著名的KS方程

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(2.17)

其中Vext(r)、VH(r)、Vxc(r)分别是外势、Hartree势和交换相关势。在KS方程中,有效势Veff=Vext十VH+Vxc由电子密度决定,而电子密度又由方程的本征函数一KS轨道求得,所以我们需要自洽求解KS方程"这种自洽求解过程通常被称为自洽场(SCF)方法。当我们得到一个自洽收敛的电荷密度n0后,我们就可以得到系统的总能

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(2.18)

其中εi是KS方程的本征值。

需要注意的是,Kohn-Sham方程中本征值没有实际的物理意义。唯一的例外是体系的最高占据轨道,它的本征值对应于体系的离子化能。

2.3交换相关能量泛函

在Kohn-Sham方程的基础上,把多电子问题转变成有效单电子问题,因此密度泛函理论的难题就在于怎么去精确描述交换相关泛函Exc[n]。通过各种近似,目前得到了许多实用的泛函形式,包括最简单的近似局域自旋密度近似【32】(Loeal spin density aPproximation,即LSDA),广义梯度近似(GeneralizedGradient proximations,GGA),以及杂化泛函等"下面我们将介绍一些重要的交换相关能量的近似方法.

2.3.1 局域自旋密度近似(LSDA)

交换相关泛函最初的简单近似就是LSDA,即交换和相关作用是局域的。因此与密度的变

化无关。在局域近似下,能量表达式为

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(2.19)

LSDA形式虽然简单,但是实际计算中对于很多体系都给出了很好的结果。正是LSDA取得的巨大的成功,导致密度泛函理论有了广泛的应用。但是LSDA普遍过高地估计了结合能,并且其渐进行为不是理论上的一1/r,而是指数下降。这种情况下,L(S)DA并不能给出非常好的结果,这促使了各种广义梯度近似(GGA)的发展。

2.3.2 广义梯度近似(GGA)

在LSDA的基础上,引入电荷密度的梯度,以考虑电荷分布的不均匀性。常用的就是广义梯度近似(GGA)。在GGA近似下,交换相关能是电子密度n(r)以及密度梯度|▽nσ|共同的泛函。它的基本表达式为

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(2.20)

其中,Fxc是一个无限维的函数,εhom x是非极化电子气的交换能。

相对于L(S)DA,GGA大大改进了原子的交换相关能的计算结果,对分子和固体中L(S)DA 高估的结合能也给出了很好的校正,甚至可以用来研究氢键体系的能量和结构在化学领域得到广泛的应用。现在常用的GGA近似包括:Beckess,Pwgl和PBE。但是需要指出的是,GGA并非总是优于L(S)DA,也并非总是得到低于L(s)DA的结合能。

2.3.3 杂化泛函

尽管基于LSDA和GGA近似的密度泛函理论计算构成了流行的电子结构计算方案,但是寻找更好的交换相关泛函的步伐并没有停止。其中的一种尝试就是在泛函中加入精确的交换项。为此,人们引进了杂化密度泛函方法,把交换能表示为Haltree-Fock方法和密度泛函方法的交换能的线性组合,这样构造的交换相关能量泛函常常比密度泛函方法的交换相关能量泛函更精确,在化学中得到广泛的应用

2.3.4 LDA+U和自相互作用修正

对于一些特殊材料,如过渡金属氧化物以及稀土元素和它们的化合物,电子高度局域并且有很强的相互作用,L(S)DA和GGA并不适用"这些体系表现出很多与相关效应有关的现象,如金属绝缘体转变、重费米子行为和高温超导。为了解决这一问题,人们发展了各种方法,其中包括SIC和LDA+U。前者是一种自相互作用修正,用来消除交换相关能中不真实的电子与自身的相互作用。而后者实际上包括LDA-和GGA-计算,通过在密度泛函理论中加入一个Hubbard模型中的原子占据位库仑排斥项,来解决一些强关联体系中的电子结构计算问题

2.4密度泛函理论的优势和应用

在密度泛函理论的计算中波函数有两种表示方法,一种类似HF方法,把K一S轨道波函数写成局域基函数的线性组合,基函数可以是Gaussian函数或者类原子波函数"另一种是把

波函数扩展成平面波矢。与其他基于多电子波函数的算法比较,密度泛函理论具有几个优点:l)密度泛函理论的基本原理是严格的,原则上有望获得任意高的精度;2)计算量比较低,理论上可以通过重新表述,使得计算量仅随N线性增长,在密度泛函理论框架下,许多重要的化学概念都能得到有效理解"随着密度泛函理论的发展,它的应用领域也变的越来越广泛,在物理!化学和生物多门学科中,密度泛函理论都成为了有力的研究手段和工具。研究的体系包括从零维的团簇,量子点,一维的纳米线,纳米带,纳米管,二维的表面,到三维的材料

2.5本论文所采用的基于密度泛函理论的计算软件包

CRYSTAL(http://www.crystal.unito.it),CRYSTAL使用Hartree-Foek,密度泛函或各种杂化密度泛函方法,计算周期体系的电子结构"周期体系的Bloch函数作为原子中心Gaussian函数的线性组合展开"程序使用了强大的屏蔽技术研究实空间区域"代码可以用来研究分子,多聚物,表面和晶体的物理的!电的和磁的性质,使用全电子基组或者包含有效核势的价基组进行限制性闭壳层,限制性开壳层,或者非限制性计算"输入工具可以从三维晶体结构产生平面层(二维体系),或者团簇(零维体系),格子的弹性畸变,或者创建有缺陷的超级晶胞。

第三章Fe、Co和Fe4?x Co x(x = 1–3)合金自旋极化率

的第一性原理研究

3.1 引言

近年来,以BCC Co(001)为电极的外延Co/MgO/Co单晶磁性隧道结(MTJs)的研究引起了科学家和工程技术人员的共同研究兴趣。这主要有两方面的原因:第一方面是在工程技术上具有广阔的应用前景;第二方面是科学上也具有重要的研究价值。理论计算预言,外延的Fe/MgO/Fe(001)和Co/MgO/Co(001)单晶磁性隧道结具有高于1000%的隧道磁电阻(TMR)效应。多晶体磁性隧道结中的TMR效应是自旋极化隧穿电子的漫散射效应。其TMR比值受多晶体磁性电极的平均自旋极化率的限制。传统3d 过渡族元素(Fe、Co、Ni及其合金)构成的铁磁层的自旋极化率一般在40~50%。因而,到目前为止多晶体MTJs最高的TMR比值仍低于70%。因此,高TMR效应对高速度和高密度信息存储技术具有重要的技术价值。

在理论研究中,人们往往依靠单晶体模型系统。通过外延生长技术,我们可以实现外延的单晶磁性隧道结的实验制备。因为Fe/MgO(100)单晶系近乎完整的晶格匹配度,这使得外延Fe/MgO/Fe(001)和Co/MgO/Co(001)单晶MTJs成为热门的研究对象。

3.2 BCC Fe自旋极化率

3.2.1 计算方法和参数设置

BCC结构Fe属于IM-3M(序列号229)空间群,晶格常数为a=b=c=2.86 ?,α=β=γ=90?,单晶胞原子位置为(0,0,0)、(0.5,0.5,0.5)。

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图3.1.立方晶系中Fe 的体心立方晶胞

首先对Fe 进行结构优化,BCC Fe 晶胞从MS 软件库中可以提取到。在计算中,自旋态选高自旋态(High );密度泛函采用GGA —PBE ;计算精度采用中等精度(Medium );赝势采用超软赝势(USP );平面波截断能为280eV 。在以下的计算中均采用此模型为基础,参数设置同上。在以后的章节中便不在赘述。

3.2.2计算结果和分析

(1),优化后的晶格常数为a=b=c=2.84 ?,α=β=γ=90?,与理论参考值非常接近,可以说,我计算中先对体系进行结构优化们选择的计算方法是合理的。 优化后的体系磁矩和能量如下:

2*Integrated Spin Density = 2.53944 μB 2*Integrated |Spin Density| = 2.78523 μB Final energy, E = -863.4112380466 eV Final free energy (E-TS) = -863.4159699125 eV 可以看出总自旋和|自旋转|是接近而且有限的,可以判断其为铁磁性的。

(2)然后分析Fe 的能带和态密度

-10

010********

6070E n e r g y (e V )

H

G

N P

G

N

spin up

-10

010********

6070E n e r g y (e V )

G

H

N P G

N

spin down

(a) (b)

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