介孔Pt /二氧化钛纳米复合材料作为高活性催化剂氧化二
氯乙酸
摘要：介孔Pt /二氧化钛纳米复合材料合成的两个途径:(1)原位制备Pt /二氧化钛纳米复合材料使用一步法合成的Pt 和TiO2的前体下嵌段共聚物溶液作为结构导向剂，其次是干燥、煅烧和减少气体H2。（2）铂粒子光化学沉积到介孔二氧化钛。在450 °C 下煅烧的介孔Pt/TiO2 纳米复合材料的透射电镜图像表明TiO2纳米粒子的平均直径约10 nm 无结块、大小和形状均匀一致。光分解沉积后，Pt纳米粒子分散良好统一高度统一,表现出直径约3nm；然而,
原位制备时Pt粒子直径约
15nm,最有可能是在高温下煅
烧和减少H2引起的。光催化活
性的新合成介孔光催化剂是衡
量和比较赢创德固赛原装气相
法二氧化钛P25和Pt/TiO2 P 25
在光降解二氯乙酸(DCA) 的
过程中释放H离子的速度来确定有机碳的含量。这两种制备路线是增加了Pt的岛屿和Pt粒子的大小。介孔Pt /二氧化钛纳米复合材料比赢创德固赛原装气相法二氧化钛P25光催化降解DCA高出2倍的活性。更大感光的介孔Pt /二氧化钛纳米复合材料归因于光分解沉积过程中的高分散性和Pt粒子的小尺寸(3nm)。就我们所知,光子降解沉积效率ξ= 7.95%是目前ξ值最高的报道。
1 前言
二氧化钛具有良好定义的介孔结构的设计是一种很有希望实现高光催化活性的方法。由于自有序介孔通道能方便底物分子的分子快速转移[1]。在另一方面,高度结晶的催化剂有利于快速的光分解沉积在二氧化钛粒
子表面，从而抑制他们的重组,增强的光子效率[2]。然而，半导体氧化物的制备表现出有序介孔结构和高度结晶孔壁通常是一个具有挑战性的任务[3]。虽然安东内利和同事在1995年已经合成了介孔二氧化钛[4]，但是有关报道有序介孔二氧化钛的合成的文献数量还是很有限。最近纳米尺度的贵金属颗粒和集群吸引了大量关注由于其独特的性质和潜在的应用在光化学、电化学、光学、电子、和催化等方面[6，8]。例如，贵金属沉积在二氧化钛表面可以通过吸引电子有效地分离导带的电子空穴。这个过程被证明能提高整体的光催化反应效率[9]。有几个因素强烈影响二氧化钛催化剂的活性:反应的活性表面积浓度中心，底物分子的吸附和他们类型的协调,费米能级和氧化中心(如中心被困的孔洞) 及氧化还原的属值。因此，增加的效率原则上，二氧化钛催化剂，可以有不同的实现的表面改性方法：贵金属离子的吸附和（或）的纳米微粒氧化还原活性分子的锚定等。
根据不同的制备条件，光分解沉积，通常存款收益率小金属从一个程序一些直径大约20 nm[10]的大小和分散然而，金属沉积二氧化钛粒子将是至关重要的控制他们的光催化活性。考虑到很强的影响存款规模和分散，制备的发展方法提供了一个控制存款规模必不可少的[11]。此外，高均匀性的Pt和二氧化钛在大小和形状也似乎是重要的实现增强光催化活动[12]。在本研究中，二氯醋酸(DCA) 被选为复合模型测试新准备的光催化剂，因为它有关工业污染物及其光催化降解机理已被完全阐明。气相法纳米级二氧化钛P25，Fe2O3-TiO2、银/二氧化钛、Pt /二氧化钛、钛白及介孔钛酸复合纳米材料分别在紫外线UV100 [13-17]以及可见光下照射[18]。
本研究报告主要是编制和适当的联系纳米Pt/TiO2 网络组装，通过从适合的前体结构加入导向剂的嵌段共聚物的一种新型原位制备方法。使用表面活性剂非常均匀的形成可控合成二氧化钛纳米晶体小粒径(大约10(2nm)在一个单步过程。达到这个规模领域是很重要的，因为热力学二氧化钛纳米粒子大小的稳定性，即在粒子直径< 16 nm(光催化更活跃)锐钛矿相已被证明比金红石相更稳定的[19]。我们的集中采用制备不同的介孔
Pt /二氧化钛纳米复合材料的途径：(1) 原位制备Pt /二氧化钛采用一步合成法将溶解和反应的所有前驱体放在反应釜里。(2)Pt粒子光化学沉积到之前准备好的介孔二氧化钛上。新开发催化剂与赢创德固赛原装气相法二氧化钛P25 (赢创AG)在光催化降解DCA的水悬浮液中H+的初始速度来确定相应的光子效率。
2实验部分
材料：
嵌段共聚物表面活性剂EO106PO70EO106[F127、EO =-CH2CH2O- PO=-CH2(CH3)CHO-，MW12 600g/mol],Ti(OC(CH3)3)4(TBOT),浓盐酸(35%)、二氯乙酸、C2H5OH冰系, 和H2PtCl6从Sigma-Aldrich购买和使用。气相纳米级二氧化钛P 25（赢创AG)。
原位制备Pt /二氧化钛纳米复合材料。表面活性剂多组分配二氧化钛，Pt前体一步组装让均匀分布的Pt纳米颗粒进入二氧化钛的框架的过程。尽量减少可能的可变性，每个试剂的摩尔比率在开始的解决方案是固定在TiO2/ F127 / C2H5OH / HCl/CH3COOH = 1:0.02:50:2.25:3.75(摩尔比)。特别是，F127 1.6克，2.3毫升冰CH3COOH和0.74毫升35%盐酸溶解在30毫升乙醇，然后添加到3.5毫升的钛酸丁酯[20]。H2PtC l6的计算量添加到这个F127-TBOT-CH3COOH获得中间相0.5 wt % Pt /二氧化钛,随后充分搅拌混合60分钟，转移到一个培养皿中。此后，乙醇在40摄氏度,相对湿度40%的条件下蒸发12 h，然后将样品的转移到烘箱中烘烤24小时(65 摄氏度)。所述制成的介孔复合材料热处理的两种方法：(1) 将样品在450℃下在空气中煅烧4小时，然后减压用H2气2小时，在300℃（通过此光催化剂方法表示为PtTiO2-1）；(2)将样品首先在H2气下还原，然后在450℃和350℃的空气中下煅烧4小时（用这种方法制备的催化剂记为PtTiO2-2）。在这两种情况下, 他升温速率为1℃/分钟，冷却速度为2℃/分钟，以除去表面活性剂，并获得0.5wt％Pt/TiO2高度有序介观结构。
光化学沉积铂介孔二氧化钛。Pt光化学沉积到介孔二氧化钛或气相纳米级二氧化钛P25如下：1.0 g的介孔二氧化钛或气相纳米级二氧化钛P25被搅拌悬浮在200毫升甲醇水溶液(1.0wt%)包含 2.56 ?10- 5摩尔的H2PtC l6。最终的解决方案是与紫外线辐照(A)由飞利浦汞光灯(光照强度在350 n，2.0mWcm-2)12 h。获得的粉末分离了离心分离，用水洗，110℃下干燥12小时。准备的介孔二氧化钛和Pt /二氧化钛光催化剂Pt/P25日由这种方法被指示为PtTiO2-3和Pt /二氧化钛P25。透射电子显微镜(TEM)是由200千伏JEOL JEM-2100F-UHR现场配备了加坦GIF2001能量发射仪过滤器和一个1k-CCD相机，以获得EEL谱。购入使用铜KR1/2，λR1=154.060时，λR2=154.439时辐射布鲁克AXS D4奋进X衍射仪广角X射线衍射（WXRD）数据。小角度x射线衍射(SXRD)都被记录在布鲁克D8模式下。在77K的氮吸附和解吸等温线，使用康塔公司制造的全自动比表面和孔径分布分析仪计量后的样品进行真空干燥，在200℃下过夜。使用巴雷特- 乔伊纳–哈仑德的吸附数据进行分析（BJH）模型与哈尔西方程。使用的反应装置是配备一个磁性搅拌棒、水循环器和三个空缺又来放置pH电极,天然气供应和样品撤回。光催化降解DCA在60毫升双夹套石英玻璃反应器进行测量。在典型的运行中，将0.03g光催化剂的60ml水溶液10mM的KNO3中悬浮通过加入所需的DCA浆料之前，需要超声处理（初始DCA浓度为1mM）。通过加入0.1M的NaOH将pH值调节到3这个所需的值。反应装置冷却水循环系统的冷却水的温度稳定在25℃。将悬浮液在无光照下剧烈搅拌30分钟，对DCA分子的吸附平衡的光催化剂的表面上，不断用空气吹扫，以确保在整个实验中有恒定的O2浓度。紫外线（A）/ VIS照明是由一个450瓦中压提供氙气灯（欧司朗）置于石英外套里面采用带通滤波器（WG320），其消除了以下的UV辐射λ=320 nm处。DCA的pKa=1.2922,因此它以阴离子形式存于在pH > 2的水溶液里。光催化氧化DCA的结果之一是形成H+,两个二氧化碳分子和两个Cl-离子。使反应pH值保持恒定需要添加氢氧化钠调节。所采用的
pH缓冲剂的技术允许在光解实验形成的质子量的过程中进行原位测量。DCA的光催化降解速率，随后测定为保持pH值不变而添加的OH-的量，这相当于H+的形成的量[23]。取样的开头，从上部各运行结束以后从反应器中用尼龙针头式过滤器（孔径为0.45微米）过滤除去该催化剂计算有机碳总量（TOC）。反应时间为6小时。使用酶H2O2进行了分析。分析试剂（4 - 氨基安替比林和苯酚在过氧化物酶的存在下）加入到含有过氧化氢的红色醌亚胺染料的水溶液中，如果溶液变色，在过氧化氢的存在下可以被识别。过氧化氢浓度通过测量在505nm处的有色溶液的吸光度来确定。
3结果与讨论
结构调查。合成通过在F127的三嵌段共聚物作为结构导向剂的存在下，简单的单步溶胶- 凝胶法的介孔二氧化钛和Pt/TiO2正纳米晶体。我们对中孔Pt/TiO2正纳米复合材料的合成采用了一种表面活性物质为模板自组装与用于无机试剂的缩合模板的表面活性剂分子所形成的有序胶束的方法。为无定形二氧化钛和Pt还原的结晶拆除模板，我们在大气压力下450℃煅烧，用氢气在300℃下还原处理。该光催化剂被标记为PtTiO2-1。另一种方式来保持TiO2的介观结构顺序，二氧化钛和铂减少的结晶首先在H2气在450℃下完成。然后将模板在大气压煅烧除去，在350℃下该光催化剂被标记为PtTiO2-2。在第三种方法中，铂被光化学沉积到介孔二氧化钛，该光催化剂被标记为PtTiO2-3。制作的高度有序的中孔Pt/TiO2（图1，插图）的小角度X射线散射（SAXS）模式的PtTiO2-1，PtTiO2-2，和PtTiO2-3的样品如图1所示。所述制成的样品显示了两个很好分辨的峰，这可以被索引到（10）和（20）的布拉格反射，确认P6M空间群的一个有序的二维六方介孔结构（图1，小图）。所观察到清晰的两个峰证明了一个长程有序存在于Pt/TiO2纳米复合材料中。在450℃下煅烧，样品PtTiO2-3是折叠的结构；然而，在这种情况下，肩峰观察到在2θ=0.75衍射峰变得与（10）的反射较弱，表明该中孔的长程有序正在减少。这是解
释Pt的存在增强二氧化钛结晶的形成。另外, SAXS表明PtTiO2-2的内消旋结构秩序的程度比PtTiO2-1的高，因为中孔Pt/TiO2正纳米复合材料的制备过程关键是在确定孔的性质的。模板拆除后,结构的规律性下降但d10的晶格参数计算值从14.98减少到13.23nm,表明结构收缩了11.68%。图2显示了介孔二氧化钛的广角x射线衍射结果,PtTiO2-1、PtTiO2-2和PtTiO2-3纳米复合材料分别在450℃下煅烧。在所有情况下，从锐钛矿相的反射特征峰为（101），（004），（200），（211），和（213）晶面可观察到出二氧化钛相加热煅烧过程中容易成核并保持完好。在一半最大值处通过采用Scherrers方程计算分析二氧化钛纳米晶体的尺寸最大直径为10的（2毫微米（表1）反射的宽度分析。有趣的是，X射线衍射结果没有显示出任何结晶的Pt相的形成，因此在低铂含量的孔隙内较小的Pt纳米颗粒的高分散性明显得到实现。
Figure 1. SAXS patterns of mesoporous TiO2 (a), PtTiO2-1 (b), andPtTiO2-2 (c) nanocomposites calcined at
450 °C. Inset, SAXS pattern of as-made Pt/TiO2.
Figure 2. WAXRD patterns of mesoporous TiO2 (a), mesoporousPtTiO2-1 (b), PtTiO2-2 (c), and PtTiO2-3 (d) nanocomposites calcined at 450 °C. Shifted for the sake of clarity.
介孔的氮吸附等温线PtTiO2-1、PtTiO2-2 PtTiO2-3纳米复合材料在450℃下煅烧如图3所示。从各自的孔径分布可得到吸附等温线的BJH模型（显示为图3中的插图）。通过观察所有样本可得到一个典型的可逆的IV型吸附等温线。急剧变化的阶段即TiO2(101) (3.54 ?) 区域电子衍射（SAED）模式（图4a的插图，三）进一步确认，锐钛型纳米微晶确实形成。从插图图4c中，很容易可以看出之间的角度（1，0，-1），零点，和（0，-1）为81.7°。这进一步证实了新制备的光催化剂为锐钛矿型。PtTiO2-1（图4d）和PtTiO2-3（图4e）的暗场TEM图像清楚地表明，Pt纳米粒子良好分散时显示出的直径约15至3nm。在原位合成Pt/TiO2正纳米复合材料样品PtTiO2-1和PtTiO2-2表明，即使相对较大的Pt纳米颗粒（15 nm）也有明显形成，现时并无迹象显示，铂纳米颗粒位于所述介孔TiO2的外表面网络（图4D）。在这种情况下，增加浓度在网络的边缘应该在TEM 照片上看出来，然而,情况并非如此。取而代之的是，生长Pt粒子似乎在创建新的细孔通过通道壁的局部破坏二氧化钛网，在晶壁上创造新的孔隙。这种新孔隙的创造是众所周知的。例如，选自分子筛的Pt颗粒，即使在Pt（15 nm）的纳米粒子也被认为是要比二氧化钛（10纳米）纳米晶体大，Pt纳米粒子的加入到二氧化钛框架并不完全破坏其构造。能量色散X射线（EDX）分析表明该铂、钛、和氧的存在证实了最终的Pt和Ti在复合材料的含量是一致的。该PtTiO2-2样品在起始硅溶胶的混合物中的Pt：Ti比值用EDX的定量分析结果清楚地表明，Pt，Ti和O的重量百分数分别为0.49，40和59.5。
光催化氧化二氯醋酸(DCA)。这是众所周知，DCA在所有的评估光催化活性的实验中被当作模型化合物来评估新制备的光催化剂（使用恒酸度器pH保持在3），在紫外线照射下，进行完全催化氧化。遵守下列化学计量
DCA的光降解的速度是测量为pH值保持不变添加到溶液里的OH—的量,因此测量H+形成的数量,相当于DCA的变化。光子效率(ζ)光催化降解DCA 的比例计算初始降解率DCA(初始降解速率计算得到的从各个浓度对的初始斜率根据方程2和3的时间曲线)。入射光子通量单位体积计算是6.32?10-6爱因斯坦L-1 s-1的基础上对紫外线a测光表测量和假设平均照明波长λ=350nm；辐照面积是3.14平方厘米,体积约是0.06 L。
I o是光子通量光强度,NA阿伏伽德罗数量、h普朗克常数c的光速度、速率常数k，照亮区域,公司最初的DCA浓度，λ照明波长,和V反应堆体积。
Table 1. Textural Properties of Mesoporous TiO2 and Pt/TiO2 Nanocomposites Calcined at 450 °C and of Commercial Aeroxide TiO2 P 25 and Pt/TiO2 P 25 and Photonic E?ciencies Obtained for the Photocatalytical Degradation of DCA as Well As the Respective Initial Ht Formation Ratesa
由图5 DCA的降解曲线可看出通过不同方法制备的介孔二氧化钛比气相纳米级二氧化钛P25（赢创工业集团）和Pt光学沉积到二氧化钛P25（Pt/TiO2正P 25）。DCA的氧化可以通过TOC测量结果看出。在实验结束时，超过90％的DCA被氧化。在实验的最初60分钟可作出DCA的降解和照射时间之间的关系。从这些斜坡形成计算表明，DCA确实可以大
Figure 3. N2 sorption isotherms and pore size distributions (inset) of the mesoporous PtTiO2-1, PtTiO2-2, and PtTiO2-3 nanocomposites calcined at 450 °C.
大增加了二氧化钛的催化作用，即当Pt岛屿出现在二氧化钛表面或框架中(表1和图5)。一般来说,介孔二氧化钛催化剂的制备路线是增加了附加的Pt的岛屿与Pt粒子的大小。图6显示了光子效率的介孔Pt /二氧化钛纳米复合材料与气相纳米级二氧化钛P 25和Pt /二氧化钛P25进行比较。结果表明,二氧化钛的光子效率ξ25，气相纳米级二氧化钛P25和Pt/二氧化钛分别是4.2%和3.92。Pt添加到介孔二氧化钛其光催化剂的光子效率大幅增加到(PtTiO2-3)的7.85%。另外，光子效率无孔的二氧化钛P 25掺杂Pt后已经从5.71%上升到3.92 (表1)，结果表明，介孔二氧化钛的光子效率ξ高于无孔隙的材料二氧化钛P25 (图6和表1)，这可以归因于初始H+形成的速度更高使DCA快速扩散，从而增加了光子效率。第二,介孔二氧化钛光催化活性的增加由于其表面积增大，有益的DCA分子的吸附(表1)。
Figure 4. TEM images of mesoporous Pt/TiO2 nanocomposites calcined at 450 °C for 4 h: PtTiO2-3 (a) and in situ prepared PtTiO2-1 (b). HR TEM image of PtTiO2-3 (c). Dark-?eld TEM image of mesoporous PtTiO2-1 nanocomposites (d) and PtTiO2-3 nanocomposites (e)
Figure 5. Time course of DCA photocatalytic degradation (shown as release of H+) using mesoporous TiO2, Pt/TiO2 nanocomposites, TiO2 P 25, and Pt/TiO2 P 25 as photocatalysts. Slope produced from the initial rate used for the determination of the photonic e?ciency of each run [photocatalyst loading, 0.5 g/L; 1 mM aqueous solution of DCA (O2- saturated, pH 3; T = 25 °C); reaction volume, 60 mL; Io = 6.32 ? 10-6 einstein L-1 s-1 (ca. >320 nm)].
Figure 6. Comparison of photocatalytic activities of TiO2, PtTiO2-1,PtTiO2-2, and PtTiO2-3
nanocomposites and commercial TiO2 P 25 and Pt/TiO2 P 25.
另一方面，这是众所周知的，在Pt沉积半导体表面作为高效催化剂的电子转移反应。而且，镀铂降低了重组的空隙与其对应（E-CB或E-TR）的概率并增加空隙可用于氧化的分数界面的电荷转移反应[31]。因此，建议实验时照明所形成的电子的反应光触媒与分子氧的速率控制，DCA是与孔进行反应（方程5）。光化学沉积Pt的二氧化钛(PtTiO2-3)表面似乎有效地催化这个反应，因此，ξ的相当大的增加。此外，H+率形成，因此PtTiO2-3的ξ值高于要么PtTiO2-1、PtTiO2-2或Pt /二氧化钛P25。这种差异不能是由于不同的表面区域,因为所有这些样本展览几乎类似打赌值约150 m2/g(表1)。光子效率越高的介孔PtTiO2-2相比PtTiO2-1可以归因于一个更快的运输的目标分子DCAto活动网站由于theDCAthrough灵巧的扩散有序多孔网络，从一枝得出结果(图1)。介孔的更大的感光Pt /使用光分解沉积二氧化钛纳米复合材料制备方法(PtTiO2-3)是归因于高分散度和Pt的体积小(3nm)。当光子能量大于禁带被二氧化钛粒子吸收,电子从价提升乐队的传导带,留下漏洞价乐队(方案4和方案1)。Pt粒子,接触二氧化钛网络,作为电子汇促进O2的减少到他们的表面(方案5)。同时，光诱导
的洞迁移到表面的粒子,它们的反应吸附CHCl2COO，收益率表面吸附CHCl2COO?自由基氧化H+,cl-2二氧化碳，(方程式10 - 12)。同时，过氧化氢分子可以形成的毛孔造成表面上的氧气还原二氧化钛和Pt(方程式6 - 9)。因此在光催化过氧化氢被检测到DCA的退化。结果表明，过氧化氢浓度逐渐增加从0.011增加到0.032毫米照明时间从10到60分钟PtTiO2-3催化剂。它可以很好的解释的H2O2二氧化钛和生产Pt表面，由于二氧化钛被证实是活跃在减少氧气过氧化氢(两个电子转移)。一般来说，氧气的存在被认为是作为一个先决条件。高效TiO2催化氧化有机污染物的湿系统。出乎人们意料的是，王等人已经表明去除O2通过清除悬浮液与N2导致只有一个小产量的减少,当他们研究了氧化产品光催化氧化甲醇的在
不同的论文中。这里也做了相似的观察(数据如图所示)。
第二个更高的光催化活性的原因PtTiO2-3 PtTiO2-1或PtTiO2-2可能是Pt 粒子的大小(3nm)的粒度PtTiO2-3 PtTiO2-1或PtTiO2-2小于(15nm)。假设粒子的球面几何学，Pt纳米粒子由光分解沉积的方法(3纳米粒径为0.5 wt % Pt /二氧化钛)14.1 nm计算。Pt的密度(21.4 g/ cm-3)，Pt纳米粒子的平均体重3.02 ? 10 -19克计算。同样,一个10nm的平均重量TiO2纳米颗粒(3.894 g /cm-3)2.04*10-18 g。因此，Pt和二氧化钛比率为0.5 wt % Pt /二氧化钛纳米颗粒制备计算1:30。原位制备Pt /二氧化钛样品(较大的Pt粒子平均直径15 nm)计算的Pt/二氧化钛比率为1:3700。
根据以上数据分析下面的机制建议。在三维介孔二氧化钛网络一个兴奋的二氧化钛纳米颗粒可以转移吸收能量通过网络与其他基态二氧化钛粒子,洞的概率被困在一个表面羟基组随后形成一个吸附羟基自由基转移到一个吸附DCA分子被认为是而高。因此,电子转移的概率工党粒子增加了增加DCA扩散通过毛孔的纳米结构。因此提出了所谓的天线机制一起增加DCA扩散可以用来解释有效光致氧化使用介孔的DCA Pt /二氧化钛纳米复合材料。通过这种介孔天线系统生成的最初电子可以从光的位置容易运输吸收与贵金属催化剂,一个合适的接口实际的电子转移反应将place.32在哪里光催化降解的先前的研究DCA最大光子效率4和15% 气相纳米级二氧化钛P 25和Sachtleben HombikatUV- 100,分别。而光子效率
被发现增加4倍的加载Hombikat UV- 100从0.5到5 g / L,光催化剂的进一步增加10 g / L导致额外增加的DCA退化50%的效率。因此,考虑到增加载荷实验问题造成非常高的催化剂,0.5 g / L P 25 - 5 g / L Hombikat uv - 100,分别这些以前的研究已经被使用。事实上,ξ=7.95%,新准备的介孔催化剂,依然如此达不到ξ值报告Hombikat UV – 100，然而只有0.5 g / L催化剂加载已经使用在所有的实验工作在高催化剂避免过滤问题加载和过度的材料消耗。此外,我们和以前相比，介孔Pd /二氧化钛和Pt /二氧化钛催化剂与Hombikat UV - 100关于他们的活动网形成的光催化氧化CH3OH。本研究表明介孔Pt /二氧化钛或Pd /二氧化钛具有活动的光致氧化高2.5倍CH3OH比HombikatUV - 100。在这些现有的基础上观察, 只有一个模型污染物很难得到一个明确的判断光催化剂的催化性能。此外,它更难以从一次实验明确得出结果。
4结论
制备介孔Pt /二氧化钛催化剂，观察到光催化活性的变化是相当重要的。制备介孔Pt /二氧化钛纳米复合材料的过程关键在确定其性质和进入介孔Pt粒子的大小。Pt的介孔二氧化钛网络使用一个原位制备或表面沉积方法可以提高光催化二氧化钛的活性。Pt沉积到介孔二氧化钛表面与纯介孔二氧化钛相比是增加了光子效率的因素。这是总结网络结构必须考虑少量的被激发转移或Pt电荷载体通过网络光子效率的增强的现象,即通过观察氧化的DCA解释二氧化钛粒子掺杂Pt后催化效率。
作者信息
Corresponding Author
*E-mail: a-ismail@iftc.uni-hannover.de
致谢
A.A.I. acknowledges the Alexander von Humboldt (AvH) Foundation for granting him a research fellowship.
参考文献
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中等分辨率制备分离的 快速色谱技术 W. Clark Still,* Michael K a h n , and Abhijit Mitra Departm(7nt o/ Chemistry, Columbia Uniuersity,1Veu York, Neu; York 10027 ReceiLied January 26, 1978 我们希望找到一种简单的吸附色谱技术用于有机化合物的常规净化。这种技术是适于传统的有机物大规模制备分离，该技术需使用长柱色谱法。尽管这种技术得到的效果非常好，但是其需要消耗大量的时间，并且由于频带拖尾经常出现低复原率。当分离的样本剂量大于1或者2g时，这些问题显得更加突出。近年来，几种制备系统已经进行了改进，能将分离时间减少到1-3h，并允许各成分的分辨率ΔR f≥（使用薄层色谱分析进行分析）。在这些方法中，在我们的实验室中，媒介压力色谱法1和短柱色谱法2是最成功的。最近，我们发现一种可以将分离速度大幅度提升的技术，可用于反应产物的常规提纯，我们将这种技术称为急骤色谱法。虽然这种技术的分辨率只是中等（ΔR f≥），而且构建这个系统花费非常低，并且能在10-15min内分离重量在的样本。4 急骤色谱法是以空气压力驱动的混合介质压力以及短柱色谱法为基础，专门针对快速分离，介质压力以及短柱色谱已经进行了优化。优化实验是在一组标准条件5下进行的，优化实验使用苯甲醇作为样本，放在一个20mm*5in.的硅胶柱60内，使用Tracor 970紫外检测器监测圆柱的输出。分辨率通过持续时间（r）和峰宽（w,w/2）的比率进行测定的（Figure 1），结果如图2-4所示，图2-4分别放映分辨率随着硅胶颗粒大小、洗脱液流速和样本大小的变化。
关于基于FPGA的波形发生器论文翻译的译文 FPGA 技术介绍 概述 场域可程式化闸阵列(FPGA) 技术正持续发展，而全世界FPGA 市场的产值，则预估可从2005 年的19 亿美金提升到2010 年的27 亿 5 千万美金。FPGA 是在1984 年由Xilinx 公司所发明，从简单的胶合逻辑(Glue logic) 晶片，演变为可取代客制的特定应用积体电路(ASIC) 与处理器，适用于讯号处理与控制应用。为何FPGA 技术如此成功？此篇文章将介绍FPGA，并说明数项让FPGA 如此独特的优点。 何谓FPGA？ 最笼统来说，FPGAs 即为可再程式化的晶片。透过预先建立的逻辑区块与可程式化路由资源，不需更改面包板或焊锡部分，即可设定这些晶片以建置客制硬体功能。使用者可于软体中开发数位运算系统(Computing task) 并将之编译为组态档案或位元流(Bitstream)，可包含元件接线的相关资讯。此外，FPGA 完全为可重设性质，当使用者重新编译不同的电路设定时，可立刻拥有不同的特性。在过去，工程师必须深入了解数位硬体设计，才能够使用FPGA 技术。然而，高阶设计工具的新技术可针对图形化程式区或 C 程式码，转换为数位硬体电路，即变更了FPGA 程式设计的规则。 FPGA 整合了ASIC 与处理器架构系统的最佳部分，使FPGA 晶片可应用于所有产业。FPGA 具有硬体时脉的速度与可靠性，且其仅需少量即可进行作业；可降低客制化ASIC 设计的费用。可重新程式设计的晶片，具有与软体相同的弹性，却不受限于处理核心的数量。与处理器不同的是，FPGA 为实际的平行架构，因此不同的处理作业并不需要占用相同资源。每个独立的处理作业均将指派至专属的晶片区块，不需影响其他逻辑区块即可自动产生功能。因此，当新增其他处理作业时，应用某部分的效能亦不会受到影响。 FPGA 技术的5 大优点 效能–透过硬体的平行机制，FPGA 可突破依序执行(Sequential execution) 的固定运算，并于每时脉循环完成更多作业，以超越数位讯号处理器(DSP) 的计算功能。BDTI 为着名的分析公司，并于某些应用中使用DSP 解决方案，以计算FPGA 的处理效能2。于硬体层级控制I/O 可缩短回应时间并特定化某些功能，以更符合应用需求。
外文翻译： 发现者，管理者？吸引，激励和留住知识型员工 吸引，激励和保留知识型员工已成为一个以知识为基础和劳动力市场紧张，在不断变化的知识管理实践和技术的全球趋同已重新界定工作性质的重要。虽然就业的做法和团队为基础的工作的个性化可能提供的个人和组织的灵活性，使人力资源的竞争优势和组织战略变得更加这一探索性研究确定的最和最有效的的人力资源战略，知识密集型企业在新加坡（KIFs）用于吸引，激励和留住这些工人。最流行的策略并不总是最有效的，似乎有独特的“捆绑”人力资源管理知识工作者的做法。这些措施有所不同，根据是否是外国或本地的所有权。统计学意义的结果为基础的架构，改善管理知识工作者的这些做法的有效性、建议。跨文化研究是有必要建立这些做法的扩散程度。 德鲁克在1989年创造“知识工人”一词，它是描述谁携带它们的个人，，而不是作为一个强大的资源知识组织，自己的。知识工作，可以说是一个知识分子的性质和以及合格员工形糊不清知识工作者和知识密集的企业（KIFs）的概念（Alvesson1993年）。乌尔里希（1998）断言说，随着知识工作的增加，智力资本是一家公司的只有可观的资产。福格特（1995）定义为一个人与知识工作者动机和能力，共同创造新的见解和能力，沟通，教练和便于实施的新思路。这项工作是不可重复性和结果为导向，用两个“传统”的科学方法和需要连续学习，直觉，新的思维和想象力。但其中一些概念可能矛盾，有些理想化，根据Alvesson（1993年：1000年至1004年）。他指出知识工作者的工作是更恰当地定性为“含糊不清密集的”比“知识密集”。这些工人可能同时拥有传统知识的类型连接科学和理性的分析问题的解决和必要的知识，以及作为一个特定的主体，需要处理的复杂性和不确定性的能力。后者需要直觉，创造性，灵活性和社交技巧。 一个新兴的文学和具体的人力资源战略研究证据，为吸引，激励和保留这些做法和组织蓝图工人（男爵和汉南，2002年，休伊特＆Associates公司，2001年）。 Alvesson和Karreman 2001年），从文献和案例研究的审查，认为“知识管理的可能性，或更多的，作为一个管理人员或实践操作比对促进知识的创造“（2001年：1）切合做法的信息。知识工作者个人与个人的知识，并组织越来越多地寻求如何转化为社会共享的部署知识组织的目标。 我们的研究探讨有效的人力资源战略和措施，吸引、激励和留住知识型工人。我们的工作，认为跨国公司和当地知识密集的企业（KIFs）在六个部门，有两个主要目的： 1、确定最佳或最有效的人力资源管理知识的做法和工人，吸引提出了一个模式，激励和保 留这些工人； 探索的概念，负责管理人力资源的做法是否有一组特殊的一般的知识型工人和其他工人。 2、第二个目的是： ●提供一个以知识为基础的企业大多数受访者接受的通用定义；比较有关的知识型员工的可接受的和不可接受的营业额 ●其他员工和人力资源的做法套件; ●查明原因和采取的措施，以解决高层次知识 流动率; ●识别知识工作者从事的就业形式。这些包括为核心的全职员工，并作为非核心员工与就业分包，转包，咨询，兼职，定期，临时，休闲或家庭雇佣条款。 我们的结论认为超越东亚范围内的调查结果的相关性，跨文化比较研究的进一步指示。鉴于探索上述目标的性质，实证的方法是调查而不是假设检验。 文献回顾
英语励志演讲稿带翻译范文 ----WORD文档，下载后可编辑修改---- 下面是小编收集整理的范本，欢迎您借鉴参考阅读和下载，侵删。您的努力学习是为了更美好的未来！ 励志的英语演讲稿篇一：I have a dream today.抓牢你的梦想I have a dream that one day every vally shall be exalted, every hill and mountain shall be made low, the rough places will be made plain, and the crooked places will be made straight, and the glory of the Lord shall be revealed, and all flesh shall see it together. Wow, what a dream it has been for Martin Luther King. But the changing world seems telling me that people gradually get their dreams lost somehow in the process of growing up, and sometimes I personally find myself saying goodbye unconsciously to those distant childhood dreams. However, we meed dreams. They nourish our spirit; they represent possibility even when we are dragged down by reality. They keep us going. Most successful people are dreamers as well as ordinary people who are not afraid to think big and dare to be great. When we were little kids, we all dreamed of doing something big and splashy, something significant. Now what we
New technique of the computer network Abstract The 21 century is an ages of the information economy, being the computer network technique of representative techniques this ages, will be at very fast speed develop soon in continuously creatively, and will go deep into the people's work, life and study. Therefore, control this technique and then seem to be more to deliver the importance. Now I mainly introduce the new technique of a few networks in actuality live of application. keywords Internet Network System Digital Certificates Grid Storage 1. Foreword Internet turns 36, still a work in progress Thirty-six years after computer scientists at UCLA linked two bulky computers using a 15-foot gray cable, testing a new way for exchanging data over networks, what would ultimately become the Internet remains a work in progress. University researchers are experimenting with ways to increase its capacity and speed. Programmers are trying to imbue Web pages with intelligence. And work is underway to re-engineer the network to reduce Spam (junk mail) and security troubles. All the while threats loom: Critics warn that commercial, legal and political pressures could hinder the types of innovations that made the Internet what it is today. Stephen Crocker and Vinton Cerf were among the graduate students who joined UCLA professor Len Klein rock in an engineering lab on Sept. 2, 1969, as bits of meaningless test data flowed silently between the two computers. By January, three other "nodes" joined the fledgling network.
英语翻译的指导书范文 《翻译实践》，又称“翻译大作业”，是为已经系统地进行了翻译课程、掌握了基本翻译知识和技巧的英语高年级学生而开设的专业实训课程。 通过翻译实践，检验学生对翻译的本质和规律的理解和掌握情况，考察学生的实际翻译能力，使学生对所学的翻译理论有切身体会和理解，并能学以致用。其主要任务是在巩固翻译的基础理论、翻译方法和技巧的基础上，引导学生进行大量的练习，在实践中证明和巩固所学理论，深化学生的语言能力、百科能力、领悟能力、再现能力、译文对比分析能力、译作鉴赏能力。 本次实训是在巩固翻译的基础理论、翻译方法和技巧的基础上，引导学生进行大量的练习，在实践中证明和巩固所学理论，深化学生的语言能力、百科能力、领悟能力、再现能力、译文对比分析能力、译作鉴赏能力。其内容如下： 实训目的: 通过实训了解商贸函电的特点；了解商务建交函的主要内容和语篇特点；了解商务信函翻译的主要原则。熟练运用词类转换、语序调整、省词略词、语气转换、分译合译等等，并结合自身的特点，能够对商贸函电进行基本准确的翻译。
实训过程： 1) 分析商务信函的文体特征 2) 学生进行项目练习，翻译商务信函 3) 学生课堂汇报 实训目的：通过实训加深了解公共场所中各种不同的中英文标识；掌握中英文公共标识的语言特点；熟悉翻译表达阶段的两种基本方法：直译法和意译法，并根据不同的语境作不同的处理，采用以下几种方式灵活处理：去繁从简、遵从习惯、程式化套译、反面着笔等。 实训过程： 1) 讲解英汉标识语的差异、翻译原则及翻译要点 2) 学生调查、讨论 3) 小组汇报讨论或调查结果。
实训目的：通过实训加深了解求职信翻译的常见词汇和翻译的 过程，并对其进行熟练翻译。 实训过程： 1) 分析求职信的固定格式、翻译的常见词汇和句型、 2) 学生操练 3) 译文纠错、评鉴——学生展示 实训目的：通过实训加深了解商品说明书的语言特点、商品说 明书翻译必须注意的几个方面、并能灵活运用各种翻译方法进行翻译。 实训过程： 1) 分析说明书的语言特点 2) 商品说明书的项目操练 3) 商品说明书纠错、评鉴——学生展示
STRESSES IN A LAYER 5.1 Vertical stresses In many places on earth the soil consists of practically horizontal layers. If such a soil does not carry a local surface load, and if the groundwater is at rest, the vertical stresses can be determined directly from a consideration of vertical equilibrium. A simple case is a homogeneous layer, completely saturated with water, see Figure 5.1. The pressure in the water is determined by the location of the phreatic surface. This is defined as the plane where the pressure in the groundwater is equal to the atmospheric pressure. If the atmospheric pressure is taken as the zero level of pressures, as is usual, it follows that p = 0 at the phreatic surface. If there are no capillary effects in the soil, this is also the upper boundary of the water, which is denoted as the groundwater table. It is assumed that in the example the phreatic surface coincides with the soil surface, see Figure 5.1. The volumetric weight of the saturated soil is supposed to be = 20 kN/3m.The vertical normal stress in the soil now increases linearly with depth, zz d σγ =(5.1) Figure 5.1: Stresses in a homogeneous layer. This is a consequence of vertical equilibrium of a column of soil of height d. It has been assumed that there are no shear stresses on the vertical planes bounding the
My Chinese Dream(我的中国梦) I am very glad to stand here to give thier a short speech.Today my topic is that the youth are the future of motherland(我很荣幸站在这里做这篇短 小的演讲，我演讲的主题是青年是祖国的未来。) When preparing for the English speech contest, I simply want to search some articles as the contents of my speech. I read a lot of articles, some from the university professor, some from the famous host, some from the college students, and even from junior high school students. But after reading it, I gave up the idea, I even felt shameful. Today,the topic I want to talk about is a solemn and serious theme full of glory and pride, which is a common aspiration of all our Chinese. Every Chinese has his own dream of China, and of course, there is a dream lingering in my heart only belongs to my own.(在准备英语演讲比赛的时候，我本想简单地从网上搜索一些 文章作为我演讲的内容。我看过很多文章，有著名主持人的、北大教授的、大学生的，也有初中生的。但是看完之后，我放弃了当初的想法，我甚至为当初的想法感到有一些羞愧。因为今天我站在这里向大家演讲的主题，是一个庄重而严肃的主题；是一个充满荣耀与自豪的主题；是每一个中华儿女共同期盼的主题。每个人都有属于他们自己的中国梦，而我，当然也有一直萦绕在心怀只属于我的中国梦。) So what’s my Chinese dream ? Finall y I will announce. We had learned a lot of knowledge and understood a lot of truth in the book. We had a basic concept to our country at that time. We know that our country is full of sunshine , and we are the future of our country, and our dreams are to be the hope of our motherland.我的中国梦是什么样的？先卖 个关子。记得刚刚上学那会儿，我们天真无邪。在课本里，我们学到了很多很多知识，也明白了很多很多道理，我们对祖国也有了一个最基本的概念。我们知道我们的祖国到处充满阳光，正在慢慢发展，而我们，就是祖国未来的花朵，未来的希望。我们梦想将来能够
大学英语（四） 1－7单元讨论话题11个 Unit 3 Who are teachers’ pets, boys or girls? How to avoid gender bias in classroom? Unit6 Why would people like to take risks? What are the links between health risks and environmental pollution? Unit 7 Talk about the similarities and differences between your expectations of college life and the reality. 大学英语（四）汉译英句子 Unit 1 1. 还在小时候，布利茨恩(Blizten)就会戏弄祖母，把她的拖鞋挪走。 Even when young, Blizten would tease Grandma by carrying her slippers away. 2.这个笑话的幽默之处在于第二位男士说他的妻子不是一位贵妇。 The humor lies in the fact that the second man is saying that his wife is not a lady. 3.一个真正有幽默感的人在任何聚会上常常是注意力的焦点。 The truly humorous individual is often the focus of attention in any gathering. 4.双关语与其他幽默形式相比需要更细微、更巧妙的语言技巧。 Puns require more subtle and sophisticated language skills than other humor forms.
英文翻译 A comprehensive overview of substations Along with the economic development and the modern industry developments of quick rising, the design of the power supply system become more and more completely and system. Because the quickly increase electricity of factories, it also increases seriously to the dependable index of the economic condition, power supply in quantity. Therefore they need the higher and more perfect request to the power supply. Whether Design reasonable, not only affect directly the base investment and circulate the expenses with have the metal depletion in colour metal, but also will reflect the dependable in power supply and the safe in many facts. In a word, it is close with the economic performance and the safety of the people. The substation is an importance part of the electric power system, it is consisted of the electric appliances equipments and the Transmission and the Distribution. It obtains the electric power from the electric power system, through its function of transformation and assign, transport and safety. Then transport the power to every place with safe, dependable, and economical. As an important part of power’s transport and control, the transformer substation must change the mode of the traditional design and control, then can adapt to the modern electric power system, the development of modern industry and the of trend of the society life. Electric power industry is one of the foundations of national industry and national economic development to industry, it is a coal, oil, natural gas, hydropower, nuclear power, wind power and other energy conversion into electrical energy of the secondary energy industry, it for the other departments of the national economy fast and stable development of the provision of adequate power, and its level of development is a reflection of the country's economic development an important indicator of the level. As the power in the industry and the importance of the national economy, electricity transmission and distribution of electric energy used in these areas is an indispensable component.。Therefore, power transmission and distribution is critical. Substation is to enable superior power plant power plants or power after adjustments to the lower load of books is an important part of power transmission. Operation of its functions, the capacity of a direct impact on the size of the lower load power, thereby affecting the industrial production and power consumption.Substation system if a link failure, the system will protect the part of action. May result in power outages and so on, to the production and living a great disadvantage. Therefore, the substation in the electric power system for the protection of electricity reliability,
燕京理工学院毕业设计（论文）——外文文献原稿和译文 （空一行） 外文文献原稿和译文 （空一行） 原□□稿 （空一行） Introduction The "jumping off" point for this paper is Reengineering the Corporation, by Michael Hammer and James Champy. The paper goes on to review the literature on BPR. It explores the principles and assumptions behind reengineering, looks for commonfactors behind its successes or failures, examines case studies, and presents alternatives to "classical" reengineering theory. The paper pays particular attention to the role of information technology in BPR. In conclusion, the paper offers somespecific recommendations regarding reengineering. Old Wine in New Bottles The concept of reengineering traces its origins back to management theories developed as early as the nineteenth century. The purpose of reengineering is to "make all your processes the best-in-class." Frederick Taylor suggested in the 1880's that managers use process reengineering methods to discover the best processes for performing work, and that these processes be reengineered to optimize productivity. BPR echoes the classical belief that there is one best way to conduct tasks. In Taylor's time, technology did not allow large companies to design processes in across-functional or cross-departmental manner. Specialization was the state-of-theart method to improve efficiency given the technology of the time. （下略） 之上之下各留一空行，宋体，三号字，居中，加粗。无缩进，段落间距固定值22磅，段前、段后均为0行 之下留一空行。宋体，小三号字，居中，加粗。 “原稿”二字中间空两格。无缩进，段落间距 固定值22磅，段前、段后均为0行 正文内 容：新罗 马 “Times New Roman ” 字体，小 四号字。 段落设 置为：固 定值，22 磅，段前、 段后均为 0行，首 行缩进2 字符。 章节题目：新罗马 “Times New Roman ” 字体，四号 字，加粗，左对齐。 页眉：“燕京理工学院毕业设计（论文）—— 外文文献原稿和译文”，宋体，小五号字，居 中 页脚插入页码，居中。页码格式为“1，2,3,…”
We Are The World ,We Are The Future Someone said “we are reading the first verse of the first chapter of a book, whose pages are infinite”. I don’t know who wrote these words, but I’ve always liked them as a reminder that the future can be anything we want it to be. We are all in the position of the farmers. If we plant a good seed ,we reap a good harvest. If we plant nothing at all, we harvest nothing at all. We are young. “How to spend the youth?”It is a meaningful question. To answer it, first I have to ask “what do you understand by the word youth?”Youth is not a time of life, it’s a state of mind. It’s not a matter of rosy cheeks, red lips or supple knees. It’s the matter of the will. It’s the freshness of the deep spring of life. A poet said “To see a world in a grain of sand, and a heaven in a wild flower, hold infinity in the palm of your hand, and eternity in an hour. Several days ago, I had a chance to listen to a lecture. I learnt a lot there. I’d like to share it with all of you. Let’s show our right palms. We can see three lines that show how our love.career and life is. I have a short line of life. What about yours? I wondered whether we could see our future in this way. Well, let’s make a fist. Where is our future? Where is our love, career, and life? Tell me.Yeah, it is in our hands. It is held in ourselves. We all want the future to be better than the past. But the future can go better itself. Don’t cry because it is over, smile because it happened. From the past, we’ve learnt that the life is tough, but we are tougher. We’ve learnt that
PROBLEM B: College Coaching Legends Sports Illustrated, a magazine for sports enthusiasts, is looking for the “best all time college coa ch” male or female for the previous century. Build a mathematical model to choose the best coll ege coach or coaches (past or present) from among either male or female coaches in such sports as college hockey or field hockey, football, baseball or softball, basketball, or soccer. Does it m ake a difference which time line horizon that you use in your analysis, i.e., does coaching in 19 13 differ from coaching in 2013? Clearly articulate your metrics for assessment. Discuss how y our model can be applied in general across both genders and all possible sports. Present your m odel’s top 5 coaches in each of 3 different sports. In addition to the MCM format and requirements, prepare a 1-2 page article for Sports Illustrate d that explains your results and includes a non-technical explanation of your mathematical mod el that sports fans will understand. 问题B：大学教练— 《体育画报》(一本面向体育爱好者的杂志)正在寻找上世纪的“最佳的大学教练”（男女不限）。建立数学模型，从大学曲棍球、美式足球（橄榄球）、棒球、垒球、篮球或英式足球教练中选择最佳的大学教练或教练团队，男女均可。在分析中运用不同的时间段是否会导致不同的结果？换言之， 1913年的训练方式是否与2013年的不同？清晰地阐述你的分析原理，并讨论你的模型如何能普遍应用到所有可能的体育运动中，且不受性别限制。运用模型分别找出3个不同体育运动中的5位最佳教练。 除了根据MCM的格式和要求提交论文，还需向体育画报杂志提交一份1-2页的文章，用通俗易懂的语言阐述你的研究结果，使体育迷们能够充分理解。
第一篇： 航空博物馆与航空展示公园 巴特罗米耶杰·基谢列夫斯基 飞翔的概念、场所的精神、老机场的建筑---克拉科夫新航空博物馆理性地吸取了这些元素，并将它们整合到一座建筑当中。Rakowice-Czyzyny机场之前的旧飞机修理库为新建筑的平面和高度设定了模数比例。在此基本形态上进一步发展，如同裁切和折叠一架纸飞机，生成了一座巨大的建筑。其三角形机翼是由混凝土制成，却如同风动螺旋桨一样轻盈。这个机翼宽大通透，向各个方向开敞。它们的形态与组织都是依据内部功能来设计的。机翼部分为3个不平衡的平面，使内外景观在不断变化中形成空间的延续性，并且联系了建筑内的视觉焦点和室外的展览区。 新航空展示公园的设计连接了博物馆的8栋建筑和户外展览区，并与历史体验建立联系。从前的视觉轴线与通道得到尊重，旧的道路得到了完善，朝向飞机场和跑道的空间被限定出来。每栋建筑展示了一个主题或是一段飞行史。建筑周围伸展出巨大的平台，为特殊主题的室外展览提供了空间。博物馆容纳了超过150架飞机、引擎、飞行复制品、成套的技术档案和历史图片。这里的特色收藏是飞机起源开始的各种飞行器，如Jatho1903、Grade1909、莱特兄弟1909年的飞机模型和1911年的鸽式单翼机。 The first passage: Museum for aviation and aviation exhibition park Bartiomiej Kislelewski The idea of flying, the spirit of place, the structure of the historic airfield – the new Museum of Aviation in Krakow takes up these references intellectually and synthesizes them into a building. The old hangars of the former airport Rakowice Czyzyny set the modular scale for the footprint and the height of the new building. Developed from this basic shape, as if cut out and folded like a paper airplane, a large structure has been generated, with triangular wings made of concrete and yet as light as a wind-vane propeller. The wings are generously glazed and open in all directions. Their form and arrangement depend on the interior uses. In the floor plans of the wings, the three offset