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上海地区一次典型空气污染过程分析曹钰;马井会;许建明;耿福海【摘要】利用上海地区大气污染物监测资料和美国环境预报中心(NCEP)逐6h的1°×1°全球再分析资料,结合微脉冲激光雷达数据反演的气溶胶消光系数和美国NOAA研制的轨迹模式HYSPLIT气流后向轨迹的模拟结果,分析了2014年5月25-30日上海地区一次严重空气污染天气过程,初步探讨了此次污染过程的污染物源、输送路径、气象条件及大气边界层特征.结果表明:上海地区此次空气污染过程以PM2.5影响为主,主要受沙尘外源性输入和秸秆燃烧共同影响,过程持续时间长;中低空(850-700 hPa)水平输送、垂直风场分布及大气层结变化为此次空气污染过程的发生提供了有利条件;微脉冲激光雷达监测的距离平方订正回波信号强度、气溶胶消光系数和PM2.5浓度之间存在正相关关系,对上海地区污染天气过程的预报具有重要指示意义.【期刊名称】《气象与环境学报》【年(卷),期】2016(032)001【总页数】9页(P16-24)【关键词】沙尘输送;秸秆燃烧;逆温;后向轨迹;PM2.5【作者】曹钰;马井会;许建明;耿福海【作者单位】上海市城市环境气象中心,上海200135;上海市健康重点实验室,上海200135;上海市城市环境气象中心,上海200135;上海市健康重点实验室,上海200135;上海市城市环境气象中心,上海200135;上海市健康重点实验室,上海200135;上海市城市环境气象中心,上海200135;上海市健康重点实验室,上海200135【正文语种】中文【中图分类】X51近年来，伴随中国高速发展的城市化和工业化，大气污染物排放增多，大气环境恶化明显，人们对生活环境和自身健康问题越来越关注，空气污染及其形成机制已成为研究热点[1-5]。
长江三角洲地区是中国东部沿海经济最发达和人口最密集的地区，经济高速发展使该地区空气污染天气频发且危害较严重。
上海市PM2.5中含碳物质的特征和影响因素分析上海市PM2.5中含碳物质的特征和影响因素分析引言近年来，空气污染问题日益严重，已经成为全球重要的环境问题之一。
其中，细颗粒物（PM2.5）是空气污染的主要成分之一，对人体健康和环境质量造成严重影响。
而PM2.5中的碳物质是其主要组成之一，因此对上海市PM2.5中含碳物质的特征和影响因素进行研究具有重要意义。
本文将对上海市PM2.5中含碳物质的特征和影响因素进行分析，并探讨其对环境和人体健康的影响。
一、上海市PM2.5中含碳物质的特征1. 碳物质的组成上海市PM2.5中含碳物质主要包括有机碳（OC）和元素碳（EC）两部分。
有机碳是指PM2.5中含有的有机化合物，包括挥发性有机物（VOCs）和非挥发性有机物（NVOCs）。
元素碳则是指PM2.5中含有的无机碳化合物，主要来源于燃煤和汽车尾气等燃烧活动产生的碳气化物。
2. 碳物质的化学成分上海市PM2.5中的有机碳主要由多环芳烃（PAHs）、脂肪烃和蜡样物质等组成。
而元素碳则包括黑碳（BC）和有机碳（OC）。
这些物质主要来源于燃煤、机动车尾气以及工业排放等污染源。
3. 碳物质的粒径分布PM2.5中含碳物质的粒径主要分布在2.5微米以下，其中有机碳的大小主要集中在0.1微米至2.5微米范围内，而元素碳的大小则主要分布在0.01微米至2.5微米之间。
二、上海市PM2.5中含碳物质的影响因素1. 大气条件大气条件是影响上海市PM2.5中含碳物质的重要因素之一。
在不同的气象条件下，空气中的颗粒物扩散和传输能力不同，从而影响了碳物质的浓度和组成。
例如，风速低、湿度高的条件下，碳物质更容易在大气中积聚，导致PM2.5中含碳物质的浓度升高。
2. 污染源排放上海市的污染源排放对PM2.5中含碳物质的贡献不可忽视。
燃煤、机动车尾气和工业废气等污染源的碳排放直接影响着PM2.5中碳物质的含量和特征。
近年来，上海市积极控制污染源排放，特别是对燃煤和机动车尾气的治理力度加大，致使PM2.5中含碳物质的浓度逐渐下降。
Chemical Characterization and Source Apportionment of Water-Soluble Inorganic Ions of Summertime Atmospheric PM 2.5 in Background of Yangtze River Delta Region作者： 王心培[1];王格慧[1,2];谢郁宁[1];吴灿[1];薛国艳[1];陈玉宝[1];丁志健[1]作者机构： [1]华东师范大学地理科学学院,地理信息科学教育部重点实验室,上海200241;[2]崇明生态研究院,上海200062出版物刊名： 环境科学研究页码： 1366-1375页年卷期： 2020年 第6期主题词： SNA;赋存形态;生物质燃烧;海盐源;来源解析摘要：为研究长三角背景点夏季PM 2.5污染特征,于2018年5月30日—8月15日在上海市崇明岛对PM 2.5样品进行昼夜采集,并对其中水溶性无机离子(Cl^-、NO3^-、SO4^2-、Na^+、NH4^+、K^+、Mg^2+、Ca^2+)进行了分析.运用PSCF(潜在源贡献)方法判别污染物排放源区,并结合PCA(主成分分析)和PMF(正交矩阵因子)源解析探究PM 2.5来源.结果表明:①观测期间崇明岛ρ(PM 2.5)平均值为(33±21)μg/m^3,低于GB 3095—2012《环境空气质量标准》一级标准限值(35μg/m^3),但在部分时段存在显著超标现象,ρ(PM 2.5)最高值在120μg/m^3以上.②水溶性无机离子质量浓度平均值为(14±9.3)μg/m^3,占PM 2.5的42.4%,其中SNA(SO4^2-、NO3^-、NH4^+三者统称)为主要离子,占水溶性离子总质量浓度的85.7%.③n(NH4^+)/n(SO4^2-)(NH4^+与SO4^2-的摩尔浓度比)显示,清洁期〔ρ(PM 2.5) <15μg/m^3〕呈贫铵状态,过渡期〔15≤ρ(PM 2.5)≤35μg/m^3〕和污染期〔ρ(PM2.5)>35μg/m^3〕均呈富铵状态;过渡期SNA主要以NH 4HSO4和NH 4NO 3形式存在,而污染期则主要以(NH 4)2SO4和NH 4NO 3形式存在.④通过对两次典型污染事件进行离子相关性分析和PSCF分析发现,E1污染事件(5月30日—6月8日)为局地生物质燃烧型污染事件,E2污染事件(7月23日—8月1日)为区域传输污染事件.源解析结果进一步表明,两次典型污染事件期间气态污染物的二次转化对PM 2.5的贡献最显著,贡献率分别为62.8%和59.8%;其次是生物质燃烧,其贡献率分别为32.5%和20.1%;E2污染事件期间海盐源对崇明岛PM 2.5贡献率较高(16.6%),远超过E1污染事件期间对PM 2.5的贡献率(2.7%).研究显示,区域输送对崇明岛PM 2.5有显著贡献,二次颗粒物累积是崇明岛PM 2.5超标的主要原因.。
大气颗粒物的时空分布特征分析大气颗粒物是指空气中悬浮颗粒物质，其中包括细颗粒物（PM2.5）和可吸入颗粒物（PM10）。
这些颗粒物的来源包括工业排放、交通尾气、野外焚烧等，它们对人体健康和环境造成了严重的影响。
了解大气颗粒物的时空分布特征十分重要，可以帮助我们采取相应的措施减少其对人体和环境的危害。
首先，我们来看大气颗粒物的时空分布特征。
根据监测数据，大气颗粒物的浓度一般呈现明显的日变化和季节变化。
在城市中心和交通繁忙的道路旁，大气颗粒物的浓度通常较高；而在郊区和远离污染源的地区，大气颗粒物的浓度相对较低。
此外，大气颗粒物的浓度在不同的季节也会有显著差异。
例如，在冬季，大气稳定，温度低，湿度高，这些条件有助于颗粒物的累积，使得大气颗粒物浓度较高。
而在夏季，气温升高，较强的对流和降水有助于清除大气颗粒物，使得大气颗粒物浓度相对较低。
其次，大气颗粒物的时空分布受到气象因素的影响。
气象因素包括温度、湿度、风速、风向等。
温度和湿度的变化会影响大气颗粒物的生成和迁移。
温度较高时，大气颗粒物的生成速率会增加；而湿度较大时，大气颗粒物在空气中的寿命相对较长，容易聚集形成浓度较高的区域。
此外，风速和风向的变化可以对大气颗粒物的扩散和传输产生影响。
风速较大时，大气颗粒物容易被稀释扩散，使其浓度分布较均匀；相反，风速较小时，大气颗粒物在污染源周围积聚，使其浓度较高。
进一步分析大气颗粒物的时空分布特征有助于我们更好地控制和治理空气污染。
根据划分不同区域的大气颗粒物浓度变化，我们可以有针对性地采取相应的措施。
对于城市中心和交通密集区域，我们可以加强大气颗粒物的源头控制，如减少工业废气和机动车尾气的排放。
对于郊区和农村地区，可以加强农村生活垃圾焚烧和农作物秸秆焚烧的治理，避免大气颗粒物的进一步形成。
此外，我们还可以根据不同季节的变化，调整相应的措施。
比如，在冬季加强采暖炉具的清洁和高效利用，以减少燃煤引起的大气颗粒物；在夏季加强交通管理，鼓励节能减排，以降低大气颗粒物的浓度。
浅谈PM2.5一、PM2.5介绍悬浮颗粒泛指悬浮在气体当中的微细固体或液体。
在城市空气质量日报或周报中的可吸入颗粒物和总悬浮颗粒物是人们较为熟悉的两种大气污染物。
可吸入颗粒物又称为PM10，指直径等于或小于10微米可以进入人的呼吸系统的颗粒物；总悬浮颗粒物也称为PM100，即直径小于和等于100微米的颗粒物。
对于环境科学来说悬浮粒子特指空气中那些微细污染物它们是空气污染的一个主要来源。
当中小于10微米直径的悬浮粒子被定义为可吸入悬浮粒子它们能够聚积在肺部危害人类健康。
PM2.5是指空气动力学直径小于或等于2.5微米的颗粒物，也称为可入肺颗粒物。
它的直径还不到人的头发丝粗细的1/20。
即使没有人为污染，空气中也有一定浓度的PM2.5，这个浓度被称为背景浓度。
不同的区域背景浓度存在差异，但一般在5微克/立方米左右。
2012年3月我国公布的新《环境空气质量标准》仍保留了之前一直执行的150微克/立方米为PM10的日均浓度限值，并按照PM2.5占PM10的50%的比例设立了PM2.5日均浓度值为75微克/立方米。
二、PM2.5的危害颗粒物的大小决定了它们最终在呼吸道中的位置。
较大的颗粒物往往会被纤毛和黏液过滤无法通过鼻子和咽喉。
然而小于10um的颗粒物即可吸入颗粒物PM10可以穿透这些屏障达到支气管和肺泡。
而小于2.5um的颗粒物细颗粒物PM2.5比表面积大于PM10更易吸附有毒害的物质。
由于体积更小PM2.5具有更强的穿透力可能抵达细支气管壁并干扰肺内的气体交换，引发包括哮喘、支气管炎等方面的疾病。
这些颗粒还可以通过支气管和肺泡进入血液，其中的有害气体、重金属等溶解在血液中，对人体健康的伤害更大。
同时，PM2．5还可成为病毒和细菌的载体，为呼吸道传染病的传播推波助澜。
老人、小孩以及心肺疾病患者是PM2.5污染的敏感人群。
大气能见度降低的主要原因是大气污染物对太阳光的吸收和散射，从而降低物体与背景之间的对比度。
第24卷第5期2007年9月中国科学院研究生院学报Journal of the Graduate School of the Chinese Academy of Sciences Vol.24SeptemberNo.52007*中国科学院知识创新工程重要方向性项目(KJCX31SYW.N3)、上海市自然科学基金项目(05ZR14143)和北京正负电子对撞机国家实验室项目(vr -07004)资助E -mail:yxzhang@si 文章编号:1002-1175(2007)05-0705-05简报室内气溶胶纳米颗粒物的粒径分布特征*张元勋杨传俊 陆文忠 杨永兴 张桂林 李 燕(中国科学院上海应用物理研究所,上海201800)(2007年1月19日收稿;2007年5月28日收修改稿)Zhang YX,Yang CJ,Lu WZ,et al .C haracterizing of the size distribution of indoor airborne nanoparticle.Journal o f the Graduate School o f the Chinese Academy o f Sciences ,2007,24(5):705~709摘 要 研究室内气溶胶纳米粒径颗粒物的环境行为和污染特征对室内空气质量的影响具有重要意义.采用W PS TMModel 1000XP 宽范围粒径谱仪测量了粒径介于10~10000nm 之间的气溶胶纳米颗粒物.主要探讨了粒径在10~500nm 间的气溶胶纳米颗粒物在不同室内条件的粒径分布特征.结果发现,超细颗粒物(纳米粒径10~500nm)对总粒子数浓度贡献较大,而细颗粒物500nm~10L m 对总粒子质量浓度贡献较大,导致室内颗粒物粒子质量浓度通常比室外低,表现出室内污染以纳米粒径超细颗粒物为主的特点.抽烟明显增大纳米颗粒物粒子数浓度和粒子质量浓度.研究表明,室内空气质量对人体健康的影响可能超过室外,应当引起足够的重视和关注.关键词 纳米颗粒物,粒径分布,室内空气中图分类号 X511 引言气溶胶是由固体颗粒、液体颗粒或液体及固体颗粒悬浮于气体介质中形成的均匀分散体系,可长时间悬浮于空气中.气溶胶中存在着大量的可吸入颗粒物(Inhalable Particles),即空气动力学直径[10L m 的微粒,它们通过呼吸系统进入人体并滞留在不同部位.粒径大于5L m 的微粒易被呼吸道阻留,部分由咳嗽、吐痰等排出体外,但对局部粘膜产生刺激作用,可引起慢性鼻炎、咽喉炎.而小于5L m 的微粒可直接进入肺部使人致病,特别是0101L m(10nm)到011L m(100nm)粒径的微粒有50%会沉积在肺中造成肺部硬化,对人体健康造成极大的威胁.通常将粒径小于011L m 的微粒称为/超细微粒0或/纳米颗粒物0,研究气溶胶纳米颗粒物与人体健康的关系已成为近年来室内空气质量研究领域的新亮点[1,2].研究表明[3],城市人口每天有80%以上的时间在室内度过,而婴幼儿、孕产妇和老弱病残者等敏感人群在室内活动的时间更长.室内不仅含有室外流入的污染颗粒物,而且含有很多产生纳米微粒的污染源,例如,家用电器、化学品、建筑装饰材料以及取暖、烹调、吸烟等人类活动所产生的多种污染物.现已查明,受污染的室内空气中存在着30余种致癌物质[4],其中主要有多环芳烃及其衍生物、重金属(Pb 、As 、Hg 、Ni 、Cr 等)、石棉和放射性物质如氡(Rn)等.其中绝大多数是以吸附在颗粒物上而存在于室内空706中国科学院研究生院学报第24卷气环境中.由于建筑物密闭程度的增加,所以污染程度往往比室外更为严重.因此,深入研究室内气溶胶,尤其是纳米粒径颗粒物的环境行为和污染特征对研究室内空气质量具有重要意义[5].本文使用MSP 公司生产的W PS TM Model1000XP宽范围粒径谱仪,实时测量4个典型工作场所粒径介于10~10000nm 的气溶胶颗粒物,主要探讨粒径在10~500nm间的气溶胶纳米颗粒物在不同室内条件的粒径分布特征.2实验方法211测量仪器使用美国MSP公司生产的WPS TM Model1000XP宽范围粒径谱仪,该谱仪将激光颗粒光谱(LPS)、微分迁移率光谱(DMA)和浓缩颗粒计数器(C PC)技术相结合,可测量粒径介于10~10000nm的气溶胶颗粒物分布.W PS TM气溶胶采样器以110L P min的采样速度进行采样,采用宽范围粒径扫描模式(SWS),在10 ~500nm粒径范围内,设置96个通道,使用DMA快速扫描模式工作,每道测量时间为4s.而在500~ 10000nm粒径范围内,设置19个通道,使用LPS模式同时进行工作.为保证分析测量的准确性,每次实地测量时重复4次,整个过程大约需要30min.212测试点选择针对不同的室内状况,选择了上海应用物理研究所内的11个测试点在常规工作日进行测定,各测试点的具体情况见表1.为了与室外状况进行比较,选择办公楼4楼顶(14m)室外作为参照点T.表1测试点情况一览表编号测试地点室内面积P m2地面结构室内状况A1实验楼,化学实验室15水泥地装修后3年A2实验楼,物理实验厅100水泥地装修后3年A3实验楼,办公室12木地板装修后未使用A4实验楼,办公室25木地板装修后3年A5走廊水泥地装修后3年B1学生公寓楼,走廊地砖装修后半年B2学生公寓楼,房间20地砖装修后半年B3学生公寓楼,房间20地砖刚装修完工C1办公楼,办公室30地砖装修后半年D1会议中心,走廊地砖装修后1年D2会议中心,会议厅300化纤地毯装修后1年T办公楼,楼顶室外3结果与讨论311粒子数浓度粒径分布图1显示了11个不同室内测试点和对照点粒子数浓度粒径分布的拟合结果.统计检验表明,纳米颗粒物粒子数浓度呈现对数正态分布,符合单峰模式的有A2和B1,双峰模式的有A1、A3、A4、A5、B2、C1、D1和T,三峰模式的有B3和D2.峰值位置分布没有规律性,粒子数浓度分布主要取决于室内实时状况.D2、A1和C13个点粒子数浓度粒径分布都比室外小,A3、A4、B3和D14个点粒径100nm以下的超细颗粒物粒子数浓度比室外大,而粒径大于100nm的细颗粒粒子数浓度比室外小.A5走廊的门直接和外界相连,因此它和室外大气的纳米颗粒物分布最接近.D1粒子数浓度最高,为2116@106P mL,比室外参照点T的粒子数浓度1140@106P mL高出50%,由于会议中心的室内为非抽烟区,抽烟需在D1走廊内,由此形成的烟雾导致超细颗粒物浓度严重升高.将粒径为0101~10L m的颗粒物细分为4级进行统计(10~100nm、100~524nm、01524~21739L m、图1 室内环境粒子数浓度的粒径分布21739~10L m),并计算室内与室外的粒子数浓度之比(I P O),结果列于表2.发现有4个测试点的总浓度比室外高,其余各点接近或比室外低.从I P O 结果可以看到,各测试点第1分级(10~100nm)的I P O 值都比粒径较大的其他3个分级大,而且大部分测试点第1分级的粒子数比室外参照点T 的粒子数高,表明10~100nm 的超细纳米颗粒物不仅来自室内,还有来自室外的污染,它对室内空气粒子数浓度贡献最大.室内汇聚了大量的超细粒子,粒径越小,其比表面积越大,越容易吸附有毒有害物质,进入肺部,引起各种疾病[6,7].表2 不同粒径范围的粒子数浓度和室内外比值size 10~100nm 100~524nm 0.524~2.739L m 2.739~10L m 0.01~10L m n P mL I P O n P mL I P O n P mL I P O n P mL I P O n P mL I P O A12811020.2852375700.57249050.765 2.80.2445235800.371A21081745 1.096533930.1289540.149 6.40.55611360980.806A32205370 2.233883390.2136170.0967.50.6482294333 1.628A41123660 1.1381089050.2629290.145 3.70.32112334980.875A59579340.970538599 1.2967340 1.14511.9 1.0301503885 1.067B11007965 1.021674370.16210210.159 3.30.28610764270.764B28939120.905691810.16610030.157 4.30.3769641010.684B31565217 1.585502300.1217150.1127.80.6761616170 1.147C12604100.2641669030.40229910.466 1.60.1364303050.305D12072117 2.099885520.2137350.115 3.20.2732161407 1.534D23897800.395753800.1819990.1562.30.1974661610.331T987410415609641111.61409441312粒子质量浓度粒径分布图2 室内粒子质量浓度粒径分布图2是粒子质量浓度粒径分布拟合结果.由图2可见,粒子质量浓度主要呈单峰模式,符合对数正态分布.A5点的质量浓度为2131@103L g P m 3,高出室外T 参照点粒子质量浓度(1175@103L g P m 3)的20%,其余各测试点的室内粒子质量浓度都比室外低.由于A5是走廊,室内外气溶胶融于一体,加上人员走动影响,导致A5质量浓度为最高.从图1中的粒子数浓度粒径分布已经知,粒径<100nm 的超细颗粒对粒子数浓度贡献较大,而图2的结果表明,粒径>100nm 的细颗粒对质量浓度贡献较大.同样,对粒径为0101~10L m 的颗粒物细分为4级进行统计,计算室内外的粒子质量浓度比值(表3).从表3中各分级的I P O 值可见,除了走廊A5处质量浓度I P O 值略高外,其余室内颗粒物质量浓度明显都要比室外低.这表明,室内颗粒物质量浓度呈现比室外低的特征,表现出室内污染以纳米粒径超细颗粒物为主的特点.707第5期张元勋,等:室内气溶胶纳米颗粒物的粒径分布特征表3 不同粒径范围的粒子质量浓度和室内外比值size 10~100nm 100~524nm 0.524~2.739L m 2.739~10L m 0.01~10L m m P (L g P m 3)I P O m P (L g P m 3)I P O m P (L g P m 3)I P O m P (L g P m 3)I P O m P (L g P m 3)I P O A1410.3769810.5986350.70474.80.21417320.577A2350.3221880.1151720.191208.60.5976040.201A3109 1.0061940.1191530.169226.80.6506830.228A4810.7443070.1871520.169116.00.3326560.219A5127 1.1732186 1.332995 1.103373.1 1.0683681 1.227B1560.5141940.1181710.18984.60.2425050.168B2580.5352150.1311710.190131.00.3755760.192B3700.6441380.0841870.207230.50.6606250.208C1340.3157200.4393890.43141.00.11711840.395D1590.5392460.1501260.14089.40.2565200.173D2280.2603070.1871320.14769.10.1985360.179T1091640902349.23000313 抽烟前后的粒径分布烟草的烟雾成分复杂,它们在空气中以气态、气溶胶态存在,环境中的烟草烟雾也是室内气溶胶的重要来源之一[8].使用宽范围粒径谱仪,对于抽烟前后特定环境下的室内颗粒物粒径分布进行了研究.图3 室内吸烟前后的粒子数浓度和粒子质量浓度的粒径分布在25m 2办公室(A4)内,分别测定抽8支红梅牌香烟前后的颗粒物粒径分布,图3显示了抽烟前后室内空气纳米颗粒物的粒径分布拟合结果.由图3可见,抽烟前,粒子数浓度粒径分布呈现双峰模式,峰位置在18nm 和53nm.,纳米级粒子数浓度为1123@106P mL,粒子质量浓度为3187@102L g P m 3.抽烟后,粒子数浓度呈单峰分布,纳米级粒子数浓度升高到1103@107P mL,粒子质量浓度升高到8164@103L g P m 3.可见,吸烟前后室内纳米颗粒物粒子数浓度和粒子质量浓度的粒径分布发生了显著变化,其浓度分别增加了1个数量级.虽然香烟的过滤嘴能过滤掉粒径>500nm 以上的粒子[9],但它对于纳米量级的烟雾颗粒几乎不起任何作用.由于烟草的烟雾中含有3800余种化合物,含有较高浓度的苯、C O 、尼古丁、多环芳烃(PAHs)、醛等有害物质,使各种呼吸系统、肺癌发病率的相对危险度增加数倍[10].因此,建立吸烟有害健康的理念,保持室内通风,减少室内扬尘,切断室外颗粒物污染源,有助于减小室内颗粒物浓度.4 结论本研究表明,室内与室外空气质量存在显著的差异.室内超细纳米颗粒物对总粒子数浓度贡献较大,而细颗粒物对总粒子质量浓度贡献较大,导致室内颗粒物粒子质量浓度通常比室外低.由于室内环境中的悬浮颗粒物可能来自室外污染源(包括自然源和人为源),也可能来自室内污染源(抽烟、壁炉、烹调、家电、打扫等室内活动引起的颗粒物重新悬浮等),且呈现以纳米粒径超细颗粒物为主的特点,粒径虽然小,但颗粒数目浓度极大,超细微粒对人体的伤害比非超细微粒要大得多.所以,室内空气质量对人体健康的影响可能超过室外,应当引起足够的重视和关注.室内抽烟明显增大纳米颗粒物粒子数浓度和粒子质量浓度,对吸烟者本人和被动吸烟者都会产生极大的危害.人的一生中绝大部分时间在室内度过,所以从人体健康角度来看,控制和降低室内空气污染显得更为迫切和重要.708中国科学院研究生院学报第24卷感谢科艺仪器有限公司上海代理处的设备支持.参考文献[1] Jamris ka M ,Mora wska L,Ensor DS.Control s trategies for s ub -micrometer particles i ndoors:model study of air fil trati on and ventil ation.IndoorAir ,2003,13:96~105[2] Tareq H,Kaarle H,M aire SA,et al .Indoor and outdoor particle size characteriz ation at a famil y house in Espoo -Finland.Atmos phe ricEnvironme nt ,2005,39:3697~3709[3] Kousa A,Kukkonen J,Karppi nen A,et al .A model for evaluating the populati on expos ure to ambient air pollution in an urban area.Atmos phe ricEnvi ronment ,2002,36:2109~2119[4] Osunsanya T,Prescott G,Seaton A.Acute respiratoryeffects of ultrafine 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.Charac terization of i ndoor -outdoor aerosol concentrati on relations hips duri ng the Fresno P M exposurestudies.Ae rosol Scie nce and Tec hnology ,2001,34:118~126Characterizing of the size d istribution of indoor airborne nanoparticleZHANG Yuan -Xun YANG Chuan -Jun LU Wen -Zhong YANG Yong -Xing ZHANG Gu-i Lin LI Yan(Shanghai Institute o f Applied Physics ,Chinese Acade my o f Sciences ,Shanghai 201800,China )Abstract The number and mass concentrations of aerosol particulate size ranging from 10to 10000nm in indoorand outdoor air was measured using wide range particle spectrometer (Model 1000XP WPS)produced by MSP Corporation,and the nanoparticle size (10~500nm)in various room conditions was highlighted.It was found that the ultrafine particles (10~500nm)has more contribution to the total number concentration,and the fine particles (500~10000nm)has more contribution to the total mass concentration.The results also sho wed that the mass concentration of indoor fine particulates was lower than that of outdoor and the nanoparticles are dominant in indoor atmosphere.The number or mass c oncentrations of nanoparticle increases greatly when smoking happens.Key words nanoparticle,size distribution,indoor atmosphere709第5期张元勋,等:室内气溶胶纳米颗粒物的粒径分布特征。
生态环境学报 2010, 19(2): 300-306 Ecology and Environmental Sciences E-mail: editor@基金项目：中国科学院知识创新工程重要方向项目(KZCXZ-YW-422-4；KZCX2-YW-JS404) 作者简介：赵金平(1979年生)，男，博士，主要研究方向为大气环境化学。
E-mail: jpzhao@ *通讯联系人，E-mail: jschen@ 收稿日期：2009-12-25滨海城市不同粒径大气颗粒物中水溶性离子的分布特征赵金平1，张福旺1,2，徐亚1,2，陈进生1*1. 中国科学院城市环境研究所，城市环境与健康重点实验室，厦门 361021；2. 中国科学院研究生院，北京 10039摘要：选取东南滨海城市厦门的城区（厦门大学，仙岳小区）、郊区（集美大学城）、工业区（鹭联宾馆）和背景区（汀溪水库）5个站点为研究对象，于2008年10月至2009年9月对厦门市大气PM 2.5、PM 2.5-10和PM 10-100分4个季节进行了采集工作，用离子色谱对其中的水溶性离子进行测定。
研究结果表明，厦门市不同粒径颗粒物中水溶性离子具有明显的时空分布特征，且主要以富集在细颗粒物(PM 2.5)上为主。
SO 42-、NO 3-和NH 4+是PM 2.5中主要的水溶性离子，占PM 2.5中水溶性离子总质量浓度的64.59%~93.17%。
PM 2.5-10和PM 10-100的水溶性离子则以Na +、C1-和Ca 2+这些粒径较大的颗粒为主。
滨海城市厦门PM 2.5、PM 10和TSP 的SO 2转化率(SOR)和NO 2的转化率(NOR)年平均值分别为：0.35、0.39、0.41和0.04、0.08、0.09，较高的SOR 和相对较低的NOR 比值均说明厦门存在来自于SO 2和NO 2转化的二次污染物SO 42-和NO 3-。
关键词：大气颗粒物；不同粒径；水溶性离子；SO 2转化率(SOR)；NO 2转化率(NOR) 中图分类号：X16 文献标识码：A 文章编号：1674-5906（2010）02-0300-07大气颗粒物包含多种化学成分，其组成复杂、多变，大量研究表明，大气颗粒物会对人体产生不良影响[1-4]。
中国环境科学 2010,30(12)：1585~1589 China Environmental Science 上海市大气颗粒物中水溶性离子的粒径分布特征耿彦红1,刘卫1*,单健2,姚剑1,范雪波1,位楠楠2,李燕1 (1.中国科学院上海应用物理研究所核分析技术重点实验室,上海 201800；2.南华大学核科学技术学院,湖南衡阳 421001)摘要：分析了上海市嘉定区不同粒径的大气颗粒物中9种水溶性离子(SO42-、NO3-、NH4+、K+、Na+、Cl-、Ca2+、Mg2+、F-)的分布特征.结果显示,SO42-、NO3-和NH4+含量很高,占9种离子总和的65%~81%.颗粒物的C/A值平均为1.08,说明颗粒物呈中性,略偏碱,这可能与缺少碳酸根等的测定有关.<1.5μm颗粒物中的离子占所有粒径段离子的52%~87%,表明离子主要集中在细颗粒物中.NH4+、K+呈单峰分布,峰值出现在<0.95μm的颗粒段; SO42-、NO3-、Ca2+、Cl-呈双峰分布,峰值分别出现在<0.95μm和3.0~7.2μm的粒径段,其中SO42-、NO3-的较高峰出现在<0.95μm的细颗粒段, Ca2+的较高峰出现在>3.0μm的颗粒段, Cl-则两峰高度相当;既有双峰分布又有单峰分布的离子是Na+、Mg2+和F-, 3种离子的较高峰出现在>3.0μm的颗粒段.离子粒径分布与采样期间的气象条件、离子的形成机制和来源有关.关键词：上海；大气颗粒物；水溶性离子；粒径分布中图分类号：X513 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2010)12-1585-05Characterization of major water-soluble ions in size-fractionated particulate matters in Shanghai. GENG Yan-hong1, LIU Wei1*, SHAN Jian2, YAO Jian1, FAN Xue-bo1, WEI Nan-nan2, LI Yan1 (1.Key Laboratory of Nuclear Analysis Techniques, Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China；2.School of Nuclear Science and Technology, University of South China, Hengyang, Hengyang 421001,China). China Environmental Science, 2010,30(12)：1585~1589Abstract：Size distributions of 9 water –soluble ions (SO42-、NO3-、NH4+、K+、Na+、Cl-、Ca2+、Mg2+、F-) in atmospheric particles of Shanghai were determined. SO42-、NO3- and NH4+ contributed 65%~81% of mass concentrations of the total ions. The average ratios of cations/anions (C/A) of the particles were 1.08, close to unity, indicating that particles were a bit more alkaline, which may be relative to the lack of determination of carbonate and so on. Mass concentrations of the ions focused in the particles with size of <1.5μm, which accounted for 52%~87% of those in the total suspended particles. Size distributions of NH4+and K+ showed mono-modals with the peak at the particle size of <0.95μm, SO42-、NO3-、Ca2+、Cl- appeared bi-modals with peaks at the particle sizes of <0.95μm and 3.0~7.2μm, respectively. SO42-、NO3- were preferably enriched in the particles with size of <0.95μm, while Ca2+ in the particles with size of >3.0μm. Cl- appeared equal values in either of the two peaks. Na+、Mg2+ and F- showed both of bi-modals and mono-modals, and they were preferably enriched in the particles with size of >3.0μm. The size distributions of these ions depended on the meteorological conditions, formation mechanisms and sources.Key words：shanghai；atmospheric particles；water-soluble ions；size distribution近年来,伴随着我国经济的持续快速增长,大气颗粒物已成为大多数城市的首要污染物[1-2].大气颗粒物在光化学烟雾、酸雨、臭氧层损耗等城市环境问题方面的作用越来越不容忽视.颗粒物的毒性不仅与颗粒物的粒径有关[3],而且与其化学特性密不可分[4].水溶性离子组分是颗粒物的主要化学成分,能够反映颗粒物的形成和表面性质[5],能够改变颗粒物的酸碱性[6],而且还与霾的发生有关[7].因此,研究颗粒物中水溶性离子组分的浓度与粒径分布特征对分析颗粒物的污染特征、控制大气污染具有重要意义.国内对大气颗收稿日期：2010-04-20基金项目：国家自然科学基金资助项目(10775174);中国科学院知识创新工程重要方向项目(KJCX-3SYW-N3);上海自然科学基金资助项目(3109ZR1438200)* 责任作者, 研究员, liuwei@1586 中国环境科学 30卷粒物中水溶性离子组分的粒径分布的研究已有开展[8-9].上海是中国经济中心、国际大都市,其大气环境质量备受关注.本研究测定了2008~ 2009年上海市嘉定区大气颗粒物中水溶性离子组分的浓度和粒径分布特征,结合相关研究,得到近几年上海市大气颗粒物中水溶性离子的变化趋势.1材料与方法采样地点位于上海市嘉定区上海应用物理研究所102楼楼顶(31°24′N,121°17′E),高18m,距离上海市区大约25~30km.采样点周围地势开阔,无工业厂房,无高大建筑物.东、南、西三面靠近公路.采样仪器为M235大流量六级采样器(美国STAPLEX公司),流速为1.13m3/min, 1~6级粒径范围依次为:<0.49μm、0.49~0.95μm、0.95~ 1.5μm、1.5~3.0μm、3.0~7.2μm和>7.2μm.采样时间为2008年4月~2009年7月,采样时间从第一天的上午9:00到第三天的上午9:00,共48h连续采样.采样膜为STAPLEX 公司配套的石英膜(TFAQS810),采样前后恒温、恒湿48h,用Mettler Toledo天平(天平的精确度是0.00001g)称量滤膜,用差值法确定颗粒物质量.采样后石英膜被置于-20℃冰柜中保存待用.每个样品剪取同样大小置于10mL去离子水中(18MΩ/cm)进行超声,微孔膜过滤后,由离子色谱仪(戴安ICS2000)测定颗粒物中的水溶性离子含量,阴离子柱是AS18,阳离子柱是CS12A.整个实验过程进行严格的质量控制,并进行空白膜实验,结果表明空白膜对所测结果的影响均在允许范围之内.2结果与讨论2.1颗粒物中的水溶性离子浓度图1为采样期间颗粒物及总离子平均质量浓度粒径分布,从图1可以看出,大气颗粒物主要分布在<0.49μm和>3.0μm粒径段,尤其是<0.49μm的粒径段.各粒径段(<0.49μm、0.49~ 0.95μm、0.95~1.5μm、1.5~3.0μm、3.0~7.2μm 和>7.2μm)中离子占颗粒物质量分别为30%、30%、15%、18%、14%、9%, <1.5μm颗粒物中的离子占所有粒径段离子的52%~87%,表明离子主要集中在细颗粒物中.测量的9种离子浓度从大到小依次为SO42->NO3->NH4+>Ca2+> Cl->K+ >Na+> Mg2+>F-, SO42-、NO3-和NH4+含量很高,占9种离子总和的65%~81%.<.49.49~.95.95~1.51.5~3.3.~7.2>7.21020304050粒径(μm)质量浓度(μg/m3)颗粒物总离子图1 采样期间大气颗粒物及总离子平均质量浓度粒径分布Fig.1 Concentrations of size-fractionated particulatematters and total ions2.2离子粒径分布特征各离子的粒径分布如图2. NH4+、K+呈单峰分布,峰值出现在<0.95μm的颗粒段; SO42-、NO3-、Ca2+、Cl-呈双峰分布,峰值分别出现在<0.95μm和3.0~7.2μm的粒径段,其中SO42-、NO3-的较高峰出现在<0.95μm的细颗粒段, Ca2+的较高峰出现在>3.0μm的颗粒段, Cl-则两峰高度相当;既有双峰分布又有单峰分布的离子是Na+、Mg2+和F-,3种离子的较高峰出现在>3.0μm的颗粒段.如果以3.0μm为界将颗粒物划分成细(≤3.0μm)和粗(>3.0μm)颗粒物时,9种离子(SO42-、NO3-、NH4+、K+、Na+、Cl-、Ca2+、Mg2+和F-)在细颗粒物中所占的比例分别为0.86、0.69、0.99、0.91、0.54、0.64、0.43、0.45和0.30.离子的粒径分布与离子的形成机制和来源有关[10].颗粒物中的SO42-、NO3-和NH4+主要由SO2, NO x, NH3等通过光化学反应形成,主要分布在细颗粒物中[11].Cl-主要来自于燃煤和海盐[12],在粗、细颗粒物中含量相当. Ca2+主要来自建筑尘,存在于粗12期 耿彦红等：上海市大气颗粒物中水溶性离子的粒径分布特征 1587颗粒中. Na +和Mg 2+主要来自海洋源和土壤扬尘[13],主要存在于粗颗粒中.F -也主要集中在粗颗粒物中,来源主要是土壤和生物体的降解[12].K +是生物质燃烧的示踪物[6],主要分布在细粒子中.<0.490.49~0.950.95~1.51.5~3.03.0~7.2>7.224602460.00.20.40.60.81.01.21.40.00.10.20.30.40.50.000.010.020.030.040.050.060.070.080.090.100.120.130.00.40.81.21.62.02.40.000.020.040.060.080.100.120.140.16粒径(μm)粒径(μm)质量浓度(μg /m 3)质量浓度(μg /m 3)粒径(μm)质量浓度(μg /m 3)<0.490.49~0.950.95~1.51.5~3.03.0~7.2>7.2<0.40.49~0.90.95~1.1.5~3.3.0~7.>7.<0.490.49~0.950.95~1.51.5~3.03.0~7.2>7.2<0.40.49~0.90.95~1.1.5~3.3.0~7.>7.<0.40.49~0.90.95~1.1.5~3.3.0~7.>7.<0.490.49~0.950.95~1.51.5~3.03.0~7.2>7.2<0.490.49~0.950.95~1.51.5~3.03.0~7.2>7.2<0.490.49~0.950.95~1.51.5~3.03.0~7.2>7.2图2 离子粒径分布 Fig.2 Size distributions of ions2008-04-03 2008-07-09 2008-10-152009-01-19 2009-04-252009-05-062009-05-282009-07-15细颗粒物中SO 42-主要与NH 4+结合,而粗颗粒中的SO 42-源于SO 42-与地壳物质(Ca 2+等)的结合.细颗粒中的NO 3-来源于HNO 3(g)和NH 3(g)的反应,当反应条件不利于生成NH 4NO 3时,HNO 3则与CaCO 3和NaCl 反应,得到的NO 3-存在于粗颗粒中[10].从表1各个粒径段离子间的相关性可以看出,在<1.5μm 的颗粒物中, SO 42-、NO 3-与NH 4+具有很好的相关性(0.65~0.83),而>3.0μm 粗颗粒中,SO 42-与Ca 2+,NO 3-与Na +、Ca 2+也具有较好的相关性,验证了细颗粒中SO 42-、NO 3-与NH 4+,粗颗粒中SO 42-与Ca 2+, NO 3-与Na +、Ca 2+的结合.离子的粒径分布也与采样时间及气象条件有关,比较明显的是2009-01-19样品,在<0.49μm 的粒径段除K +和F -外,其他离子的含量都比别的样品高很多,2009-01-19为冬季样品,冬季温度低且易形成逆温层,这种条件有利于污染组分的积累,尤其在细颗粒物中.还有2008-10-15样品,与其他日期样品相比,各离子峰值向粗一级粒径1588 中 国 环 境 科 学 30卷移动, Na +和Mg 2+还出现了单峰分布,因只有这一个秋季样品,具体原因有待进一步分析.表1 不同粒径范围内离子间的相关性Table 1 Correlation coefficient between ions in different size range离子样品数粒径范围(μm)>7.2 7.2~3.03.0~1.5 1.5~0.95 0.95~0.49 <0.49NH 4+~NO 3-8 0.87 0.41 0.42 0.83 0.65 0.79NH 4+~SO 42- 8 0.02 0.24 0.30 0.81 0.79 0.79NH 4+~Cl -8 0.17 0.29 0.42 0.58 0.51 0.86 Na +~Cl -8 0.84 0.86 0.06 0.06 0.03 0.68Na +~SO 42-8 00.150 0.04 0.02 0.76 Na +~NO 3-8 0.38 0.41 0.02 0 0.06 0.74 Ca 2+~SO 42- 8 0.43 0.75 0.46 0 0.04 0.56 Ca 2+~NO 3-8 0.49 0.740.490.01 0.58Ca 2+~Cl -8 0.15 0.55 0.10 0.01 0.04 0.64C /A粒径(μm)<0.40.49~0.90.95~1.1.5~3.3.0~7.>7.图3 各个粒径段颗粒物的C/A 值Fig.3 Equivalent ratio of size-fractionated particles离子的电荷平衡能够反映颗粒物的酸碱性,离子的电荷平衡由所有阳离子所带电荷与所有阴离子所带电荷之比(C/A)来衡量[9].本次得到的颗粒物的C/A 平均值为1.08,接近于1,说明颗粒物呈中性,略偏碱.图3为各个粒径段颗粒物的C/A 值,可以看到随着粒径的增大,C/A 升高,这与Ca 2+、Na +、Mg 2+等离子主要分布在粗颗粒中有关.颗粒物整体略偏碱,这可能与Cl -等的缺失有关,也可能因为有些酸根离子(碳酸根、有机酸根等)在本次实验中没有测定.2.3 各城市水溶性离子浓度比较表2 与文献中一些城市大气颗粒物中的水溶性离子浓度比较(μg/m 3)Table 2 Ion concentrations in different cities (μg/m 3)城市时间粒径 SO 42- NO 3-NH 4+ Ca 2+K + Cl - Na + Mg 2+ F -上海* 2008~2009 PM 3.0 8.46 4.80 2.797 1.20 1.12 0.82 0.48 0.101 0.05 上海[14] 2003~2005 PM 2.5 10.39 6.23 3.78 1.25 0.63 3.00 0.57 0.28 NR* 上海[15] 1999~2000PM 2.5 15.9 6.8 6.6 0.6 2.0 1.8 0.6 0.3 NR 北京[15] 1999~2000PM 2.5 18.4 10.3 6.2 0.7 2.2 1.6 0.7 0.3 NR南京[8]2001PM 2.5 16.34 7.46 9.49 1.72 3.29 1.08 2.36 0.14 0.18 厦门[1] 2004~2005PM 2.5 14.78 9.43 8.22 2.43 0.55 3.18 2.11 0.26 0.34 高雄[16] 1998~1999PM 2.5 14.34 11.31 7.89 0.17 NR 2.08 1.84 0.09 NR 香港[3] 2000~2001PM 2.5 12.76 2.27 3.16 NR NR 0.29 NR NR NR Auckland [17] 2000PM 10 1.29 0.74 0.02 0.17 0.11 3.38 2.27 0.24 NR 注:*本次测量数据,为粒径≤3.0μm 颗粒物中的离子浓度;NR 为未报道表2给出了一些城市的离子浓度数据,通过比较可以看出,上海市离子浓度较其他城市(除Auckland)低,尤其是SO 42-、NO 3-和NH 4+,表明上海受二次离子污染的影响较其他城市小.沿海12期耿彦红等：上海市大气颗粒物中水溶性离子的粒径分布特征 1589城市Na+、Cl-等海盐成分含量较高(Auckland,厦门等),上海是沿海城市,但海盐成分的含量并不高,这可能与采样点远离海洋有关.比较1999~2000, 2003~2005, 2008~2009年上海市离子质量浓度可以看出,上海大气细颗粒物中水溶性离子质量浓度有逐年下降的趋势,其中下降量明显的是SO42-、NO3-和NH4+,表明上海市政府近年来开展工业脱硫、脱氮的大气环境治理措施已初见成效.3结论3.1水溶性离子主要集中在细颗粒物中, <1.5μm颗粒物中的离子占所有粒径段离子的52%~87%.9种离子中, SO42-、NO3-和NH4+含量很高,占9种离子总和的65%~81%.颗粒物的C/A 值平均为1.08,说明颗粒物呈中性,略偏碱.3.2离子粒径分布与采样期间的气象条件、离子的形成机制和来源有关. NH4+、K+呈单峰分布,峰值出现在<0.95μm的颗粒段; SO42-、NO3-、Ca2+、Cl-呈双峰分布,峰值分别出现在<0.95μm 和3.0~7.2μm的粒径段,其中SO42-、NO3-的较高峰出现在<0.95μm的细颗粒段, Ca2+的较高峰出现在>3.0μm的颗粒段,Cl-则两峰高度相当;既有双峰分布又有单峰分布的离子是Na+、Mg2+和F-, 3种离子的较高峰出现在>3.0μm的颗粒段. 3.3上海市离子浓度较其他城市偏低.且呈现逐年下降的趋势.参考文献：[1]谢鸣捷,王格慧,胡淑圆,等.南京夏秋季大气颗粒物和PAHs组成的粒径分布特征 [J]. 中国环境科学, 2008,28(10):867-871. [2]刘晨书,李杏茹,张姗姗,等.北京大气颗粒物中一元羧酸的季节变化和来源分析 [J]. 中国环境科学, 2009,29(7):673-678. [3]钱凌,银燕,童尧青,等.南京北郊大气细颗粒物的粒径分布特征 [J]. 中国环境科学, 2008,28(1):18-22.[4]Ho K F, Lee S C, Chan Chak K, et al. Characterization ofchemical species in PM2.5 and PM10 aerosols in Hong Kong [J].Atmospheric Environment, 2003,37:31-39.[5]Wang Gehui, Wang Hui, Yu Yajuan, et al. Chemicalcharacterization of water-soluble components of PM10 and PM2.5atmospheric aerosols in five locations of Nanjing, China [J].Atmospheric Environment, 2003,37:2893-2902. [6]Ye Boming, Ji Xueli, Yang Haizhen, et al. 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