ZnO基稀磁半导体材料的研究进展
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磁学研究现状与发展趋势页数:30
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ZnO基稀磁半导体的研究进展
ZnO基稀磁半导体的研究进展
蔡淑珍;秦向东;段平光;李霞;张玉梅
【期刊名称】《河北大学学报（自然科学版）》
【年(卷),期】2007(027)003
【摘要】现在的信息技术主要利用电子的电荷自由度去处理和传输信息,利用电子的自旋自由度去存储信息.而稀磁半导体同时利用了电子的电荷属性和自旋属性进行信息处理和存储,使其成为了一类新型的半导体.稀磁半导体具有很多特殊的性质,在高密度存储器、半导体集成电路、半导体激光器和量子计算机等领域将会有广阔的应用前景.本文主要介绍了近年来世界各国研究小组采用不同方法合成的ZnO基稀磁半导体,对其磁性进行了系统研究,分析了铁磁性产生的机理.
【总页数】5页(P332-336)
【作者】蔡淑珍;秦向东;段平光;李霞;张玉梅
【作者单位】河北大学,物理科学与技术学院,河北,保定,071002;河北大学,物理科学与技术学院,河北,保定,071002;河北大学,物理科学与技术学院,河北,保定,071002;河北大学,物理科学与技术学院,河北,保定,071002;河北大学,物理科学与技术学院,河北,保定,071002
【正文语种】中文
【中图分类】O47
【相关文献】
1.Mn掺杂ZnO基稀磁半导体材料磁性研究进展 [J], 张宇;李彤;王雅欣;赵新为;介琼
2.Mn掺杂ZnO基稀磁半导体材料磁性研究进展 [J], 张宇;李彤;王雅欣;赵新为;介琼
3.Co掺杂ZnO基稀磁半导体材料磁性研究进展 [J], 李彤;介琼;张宇;王雅欣;倪晓昌;
4.Co掺杂ZnO基稀磁半导体材料磁性研究进展 [J], 李彤;介琼;张宇;王雅欣;倪晓昌
5.ZnO基稀磁半导体材料的最新研究进展 [J], 姬晓旭;王爱华;张萍
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ZnO基稀磁半导体的第一性原理研究进展
轨道价 电子和部分填满的ｄ 轨 道 ，因 而 通 常 情 况 下 比较 容 易 通过过渡金属元素替位掺杂Ｚ ｎ Ｏ来 获 得磁 性 。 ２ ０ ０ ０ 年， Ｄ ｉ ｅ ｔ ｌ ［
率先通过理论计算预 测到Ｍｎ 掺杂Ｚ ｎ Ｏ和Ｇ ａ Ｎ在Ｐ 型环境下可 获得居里温度（ Ｔ ） 高于室温 的磁性 ， 但在ｎ 型环境下是反铁磁 的。 Ｄｉ ｅ ｔ ｌ 等 人 的研 究 结 果 还 表 明在 含 较 轻 元 素 阴离 子 的 半 导 体 中ｐ ． ｄ 杂化作用较 强、 自旋一 轨道耦 合较弱 ，因而致 使阴 离子为较轻 的元素 的半 导体掺杂Ｍｎ 元 素后有着较 高居 里温
１ 引 言
随着社会发展人类 已经进 入了信息时代，为实现更高 的 信息处理速度 ，更快 的传输速度 ，人们 需要不断开发性能更
加 优 异 的功 能器 件 ， 然 而 传 统 的 半 导体 器件 制 作 和 研 发 工 艺 虽 然 已 经很 成 熟 ，但 它们 只 是 利 用 了 电子 的 自旋 属 性 ，如 果
２ Ｚ ｎ ０基 稀磁 半导 体 的研 究现 状
分 析 稀 磁 半 导 体 内部 磁 性 产 生 机 制 、 寻 求 具 有 高 居 里 温
度的稀磁半导体是稀磁半导体研究 中的两个关键科学议题 ， 因此 ，近些年来Ｚ ｎ Ｏ 基稀磁半 导体 的研 究工作也主要 围绕这
两 个 问题 展 开 。
为 稀 磁 半 导 体 研 究 中备 受 关 注 的研 究 体 系 。
们 发现Ｎ掺 杂Ｚ ｎ Ｏ的磁性 归因于 体系 中存在类似ｐ ． ｄ Ｘ ２交换
作 用 的Ｐ ． Ｐ 耦 合 作 用 带 来 的 长 程 铁 磁 交 换 作 用 。此 外 ， Ｓ ｈ ｅ ｎ 等 人还对 非金属轻 元素 掺杂Ｚ ｎ Ｏ基 稀 磁 半 导 体 的 磁 性 进 行
ZnO基稀磁半导体材料的研究进展
ZnＯ基稀磁半导体材料的研究进展集半导电性和磁性于一体的磁性半导体,可以同时利用电子的电荷和自旋,兼备常规半导体电子学和磁电子学的优越性,被认为是2l世纪最重要的电子学材料．在自旋电子领域展现出非常广阔的应用前景，引起了人们对其研究的浓厚兴趣.在非磁半导体材料中掺杂磁性元素，将有可能使其变成磁性的.因而，从材料的磁性角度出发，半导体材料可以划分为非磁半导体(nｏnmaｇnｅtic sｅmicondｕctor)、稀磁半导体(dilutｅd magneｔｉc ｓemicｏndｕctor)和磁半导体(magｎeｔic semｉｃoｎducｔor)三种类型(图１)．稀磁半导体在没有外场作用时与非磁半导体具有相同的性质；反之,则具有一定的磁性．ＤMS的禁带宽度和晶格常数随掺杂的磁性材料离子浓度和种类不同而变化,通过能带剪裁工程可使这些材料应用于各种器件.氧化物DMＳ掺杂元素主要有过渡族元素（TＭ)、Sc、Ti、Ｖ、Cr、Mn、Ｆe、Co、Ｎi、Cu等以及稀土元素(ＲＥ)等,过渡族元素和稀土元素具有很强的局域自旋磁矩，这些元素掺入到半导体材料中,替代半导体材料部分阳离子的位置形成稀磁半导体.在外加电场或者磁场的影响下,材料中的载流子行为发生改变,从而产生了一般半导体材料所没有的一些新物理现象.如巨法拉第效应、巨塞曼分裂、反常霍尔效应、大的激子分裂、超晶格量子阱以及磁致绝缘体－-金属转变等．可以开发全新的、更微型化的半导体自旋电子器件，如自旋场效应晶体管(Ｓpiｎ—FＥT）、自旋发光二极管(Ｓpin—LＥD),同时还可以将目前分立的信息存储、处理、显示集成为一体,对微电子器件产生革命性的影响．１ DMS发展概述ＤMS的研究可以上溯到上个世纪６0年代，当时所研究的磁性半导体材料大多是天然的矿石,如硫族铕化物在半导体尖晶石中可以产生周期性的磁元素阵列．但这类磁半导体的晶体结构和Si、ＧaAs等半导体材料有极大的不同.其晶体生长极为困难，很小的晶体通常要花费数周的准备和实施时间．同时，居里温度Tc在１00K以下,导电性能接近绝缘体.经过几十年的研究,由于ＤMS的居里温度Tｃ远低于室温以及较低的饱和磁化强度，DMS没有能够得到广泛的应用．进入２0世纪80年代,人们开始关注稀磁半导体.即用少量磁性元素与II—V Ｉ族非磁性半导体形成的合金。
氧化物稀磁半导体的研究进展
氧化物稀磁半导体的研究进展摘要：稀磁半导体是一种能同时利用电子的电荷和自旋属性，并兼具铁磁性能和半导体性能的自旋电子学材料。
本文论述了氧化物稀磁半导体的研究进展。
关键词：稀磁半导体；ZnO；磁学性质；光学性质在各种类型的半导体材料中，氧化物半导体材料因为具有宽带隙的特点，所以能够实现n型载流子重掺杂，有利于强铁磁交换耦合在局域自旋之间进行，是实现高居里温度的最有希望的宿主化合物之一。
而氧化物半导体材料被过渡族金属掺杂后成为极具潜力的自旋电子材料之一。
一、氧化物稀磁半导体制备条件对磁性的影响氧化物稀磁半导体的制备工艺参数对材料性能有着重要的影响，制备方法的选取、不同基底和过渡层的选取、制备过程中基底温度和氧分压的微小变化等因素都可能影响到材料的最终性能。
制备温度越低，越不利于掺杂物的充分反应，易出现杂质，尤其是对于块状样品，制备温度会影响到掺杂物在整个样品中的均匀性；而过高的沉积或烧结温度又会使掺杂物有团聚的倾向，容易形成反铁磁耦合，从而降低饱和磁化强度。
氧化物稀磁半导体样品制备过程中氧分压的大小，以及随后进行的样品退火处理都会对氧化物稀磁半导体的磁性产生影响。
氧化物稀磁半导体磁性的起源与氧空位的存在有很大关系。
增加氧空位的方法有2种：①退火，包括真空退火和在H2气氛中退火，但在完全为H2的气氛中退火并不安全。
②改变制备过程中氧分压的大小。
在高真空中退火的Cr-ZnO，分别在空气中退火和真空中退火的Fe-TiO2，在Ar(95％)/H2(5％)气氛中退火的Fe-ZnO，通过改变制备过程中氧分压的Mn-ZnO，以及在高真空或Ar(95％)/H2(5％)气氛中退火的Cu-TiO2等都说明，不论以何种方式增加氧空位后，磁性都呈现一个从无到有或从弱到强的趋势。
不管是退火还是控制制备过程中的氧分压，都有一个共同的特点，即随着氧空位的增加(真空退火或氢气气氛中退火，或减少制备过程中的氧气含量)磁性呈现增强的趋势。
ZnO基稀磁半导体的制备与磁性研究..
河北师范大学硕士学位论文ZnO基稀磁半导体的制备与磁性研究姓名:叶小娟申请学位级别:硕士专业:凝聚态物理指导教师:侯登录20070415河北师范大学硕士学位论文1.3.1ZnO基稀磁半导体的理论研究理论计算主要有第一性原理方法,基于RKKY相互作用的平均场近似方法,Monte Carlo模拟等。
这些理论研究对ZnO基DMS 的磁学性质、光学性质、输运性质等做出种种预测。
2000年,Ohno【16】小组利用平均场理论预测了各种可能的DMS材料以及它们的居里温度Tc,如图1.1所示,他们假设材料中的铁磁性相互作用是由空穴来传递的.在众多的过渡族金属掺杂的II.VI和III.V族半导体中,ZnO和GaN成为最受瞩目的课题,因为它们可以制备得到居里温度高于室温的稀释磁性半导体,为DMS的实际应用提供了更有利的条件。
图I.1:平均场理论预言的各种稀磁半导体的居里温度(Ref.i6Fig.1一I:The transition temperature for DMSsfield theorypredicted in Ref.16,based Oil meanSato等人的从头计算【17】结果也表明,ZnO基DMS可以作为高居里温度和高磁化强度的候选材料。
Sato等人[18一19】基于局域河北师范大学硕士学位论文离子半径为0.080nm。
因而可以推断掺杂的Mn元素已经替代了Zn,进入了晶格位置。
表3.1:粉末和薄膜样品A的晶格常数Table3・1:The c axis lattice constant for powder sample and thinfilm sample AI样品ZnO粉末样品薄膜样品A II晶格常数c(nm5.205.21265.31163.2.2形貌分析粉末样品的颗粒形貌经过扫描电子显微镜(SEM检测结果如图3.2所示。
从图中可以看出颗粒大小均匀,经过统计得到颗粒的平均尺寸约为1.6ttm。
ZnO基稀磁半导体的电子结构和磁性研究的开题报告
ZnO基稀磁半导体的电子结构和磁性研究的开题报告一、研究背景和意义ZnO是一种重要的半导体材料，在光电子学和器件制造领域有着广泛的应用。
然而，传统的ZnO材料是非磁性的，而且其磁性能与其它稀磁半导体材料相比较差。
因此，寻找一种具有磁性的ZnO材料，对于提高其在磁性材料和磁存储器等方面的应用具有重要的意义。
二、研究目的本研究通过密度泛函理论方法，探究ZnO基稀磁半导体的电子结构和磁性质，并进一步分析其在磁性材料和磁存储器等领域的应用前景。
三、研究内容1. 探究ZnO基稀磁半导体的电子结构和磁性质的基本规律；2. 分析ZnO基稀磁半导体的性质与晶体结构、晶格缺陷、掺杂和氧空位等因素的关系；3. 模拟和计算不同条件下的ZnO基稀磁半导体的电子结构和磁性质，并对模拟结果进行分析和评价；4. 探究ZnO基稀磁半导体在磁性材料和磁存储器等领域的应用前景。
四、研究方法本研究主要采用密度泛函理论方法，利用第一性原理数值计算软件VASP，探究ZnO基稀磁半导体的电子结构和磁性质，并分析其在磁性材料和磁存储器等领域的应用前景。
五、研究进度安排本研究分两年完成，具体进度如下：第一年：1. 学习和掌握密度泛函理论和VASP计算软件；2. 收集和整理ZnO基稀磁半导体相关文献资料，对其进行深入分析；3. 开展基于VASP软件的ZnO基稀磁半导体的电子结构和磁性质的计算模拟，并对其进行初步分析。
第二年：1. 深入分析和评价第一年计算模拟的结果；2. 根据计算结果，进一步探究ZnO基稀磁半导体的电子结构和磁性质的基本规律；3. 探究ZnO基稀磁半导体在磁性材料和磁存储器等领域的应用前景，并写出论文并发表。
ZnO基稀磁半导体材料研究进展
ｍ ｅ ｈ ｄ ｕ ｓ ｒ ｔ ，ａ ｄ ｔ ｍｐ ｒ ｔ ｒ ｎ ｔ ｅｒ ｍｉｒ ｓ ｒ ｃ ｕ ｅ ａ ｄ ｍ ａ ｎ ｔ ｒ ｐ ｒｉ ｓ ｉ ｒ ｖ ｅ ｄ Ｆｕ ｔ ｅ ｏ ｅ ｔ ｅ ｔ ｏ ，ｓ ｂ ｔ ａ ｅ ｎ ｅ ｅ ａ ｕ ｅ ｏ ｈ ｉ ｃ ｏ ｔｕ ｔ ｒ ｎ ｇ ｅ ｉ ｐ ｏ ｅ ｔｅ ｓ ｅ ｉｗｅ ． ｃ ｒｈ ｒ ｒ ， ｈ ｍ ｍ ｅ ｈ ｄ ｏ ａ ｈ ｅ ｅ ｌ ｒ ｅｍａ ｎ ｔ ａ ｉ ｎ ａ ｄ ｈ ｇ ｒ ｅ ｅ ａ ｕ ｅ ｂ ｏ ｔｏ ｌ ｇ ｔ ｅ ｅ ｐ ｒ ｎ ａ ｏ ｄ ｔ ｎ ｒ ｉ— ｔ ｏ ｓ ｔ ｃ ｉｖ ａ ｇ ｇ ｅ ｉ ｔ ｎ ｉ ｈ Ｃｕ ｉ ｔｍｐ ｒ ｔ ｒ ｙ ｃ ｎ ｒ ｌ ｎ ｈ ｘ ｅ ｉ ｚ ｏ ｅ ｉ ｍｅ ｔ ｌｃ ｎ ｉ ｏ ｓａ ｅ ｄ ｓ ｉ ｃ ｓｅ ． ｕ ｓ ｄ
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维普资讯 httpห้องสมุดไป่ตู้//
・
１６ ・ ０
材料 导报
２０ 年 １ ０７ ２月第 ２ １卷 第 １ ２期
Ｚ Ｏ基 稀磁 半 导体 材 料研 究 进展 ｎ
周 勋 ～， 益斌 段 满益 。徐 沈 ～， ， 明 令 狐 荣锋 ～，
（ 贵州大学 电信学 院 ， １ 贵阳 ５ ０ ２ ； 贵州师 范大学理学 院， ５０ ５ ２ 贵阳 ５０ ０ ； ５ ０ １ ３ 四川师范大学物理与电子工程学院 ＆ 固体 物理研究所 ，成都 ６ ０ ６ ） １０ ８ 摘要 随着铁磁性 半导体 （ Ｍｎ掺杂 ＩＡｓ Ｇａ ） 如 ｎ 和 Ａｓ的发现 ， 磁半导体 （ ＭＳ 近 来吸 引 了众 多研 究者 的 目 稀 Ｄ ） 光 。传统半导体不具有磁性 ， 而稀磁半导体可以在不改变传统半导体其 它性 质的情 况下引入磁性 ， 具有 良好 的物理化 学性能 。从 实验 和理 论计 算两个方面总结了 Ｚ Ｏ基 Ｄ ｎ ＭＳ的国 内外研究现状 ， 讨论 了各种 生长方 法、 基底选择 、 生长 温度对材料磁性的影响， 总结 了如何通过改变实验条件来增大饱 和磁化 强度及提 高 Ｃ ｒ 温度。 ｕｉ ｅ
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材料 导报
２０ 年 １ ０７ ２月第 ２ １卷 第 １ ２期
Ｚ Ｏ基 稀磁 半 导体 材 料研 究 进展 ｎ
周 勋 ～， 益斌 段 满益 。徐 沈 ～， ， 明 令 狐 荣锋 ～，
（ 贵州大学 电信学 院 ， １ 贵阳 ５ ０ ２ ； 贵州师 范大学理学 院， ５０ ５ ２ 贵阳 ５０ ０ ； ５ ０ １ ３ 四川师范大学物理与电子工程学院 ＆ 固体 物理研究所 ，成都 ６ ０ ６ ） １０ ８ 摘要 随着铁磁性 半导体 （ Ｍｎ掺杂 ＩＡｓ Ｇａ ） 如 ｎ 和 Ａｓ的发现 ， 磁半导体 （ ＭＳ 近 来吸 引 了众 多研 究者 的 目 稀 Ｄ ） 光 。传统半导体不具有磁性 ， 而稀磁半导体可以在不改变传统半导体其 它性 质的情 况下引入磁性 ， 具有 良好 的物理化 学性能 。从 实验 和理 论计 算两个方面总结了 Ｚ Ｏ基 Ｄ ｎ ＭＳ的国 内外研究现状 ， 讨论 了各种 生长方 法、 基底选择 、 生长 温度对材料磁性的影响， 总结 了如何通过改变实验条件来增大饱 和磁化 强度及提 高 Ｃ ｒ 温度。 ｕｉ ｅ
Zn基稀磁半导体磁性及输运性质的研究
Zn基稀磁半导体磁性及输运性质的研究稀磁半导体兼有磁性和半导体材料的性质,可以同时实现对电子电荷和自旋的调控。
作为最有潜在应用价值的自旋电子学材料,稀磁半导体备受研究者的关注。
本世纪初,Dietl等人从理论上预测了过渡金属掺杂ZnO和GaN宽带隙半导体材料的居里温度要高于室温。
该预测重新燃起了人们对过渡金属掺杂ZnO、ZnS 稀磁半导体的研究热情。
稀磁半导体的磁性容易受合成方法及条件的影响,有些表现铁磁性,有些是反铁磁性,有的甚至是自旋玻璃态或顺磁性。
此外,稀磁半导体的磁性来源一直存在争论。
进一步阐明稀磁半导体的铁磁性机理,获得稳定的室温铁磁性是我们关注的热点。
本文主要研究了Co掺杂ZnO,ZnS纳米材料的磁性及其他性质。
具体内容如下:（1）我们通过化学共沉淀法成功制备了晶粒尺寸在4纳米左右的闪锌矿结构的Zn<sub>0.97</sub>Co<sub>0.03</sub>S超细纳米颗粒。
氢气退火处理2 h后,Zn<sub>0.97</sub>Co<sub>0.03</sub>S的晶体结构从闪锌矿结构转变为纤锌矿结构,而且在室温下可以观察到明显的磁滞回线。
结合第一性原理与相关测试,我们认为Zn<sub>0.97</sub>Co<sub>0.03</sub>S的铁磁性来源于以间隙H为媒介的Co离子之间的铁磁耦合。
（2）为了阐明铁磁性的来源并且获得具有铁磁性的催化剂,我们对Zn<sub>0.98</sub>Co<sub>0.02</sub>O纳米颗粒进行了不同氛围的退火处理（真空,氢气,先真空后氢气）。
制备态及真空退火处理的Zn<sub>0.98</sub>Co<sub>0.02</sub>O是顺磁性的,而氢气退火处理的Zn<sub>0.98</sub>Co<sub>0.02</sub>O则具有室温铁磁性。
Co掺杂ZnO基稀磁半导体材料磁性研究进展
度 附 近 出现 了一 个 峰 ， 没有 发 现该 峰与 纳米 材 料 的量
子 效 应 的相 关性 ， 推 测 这种 磁 学行 为与 载 流子 的作用
２ ０ ０ ６ 年， Ｚ ｈ ａ ｎ ｇ 等 利用 脉冲激光 沉积法 在 Ｓ ｉ （ ０ ０ １ ）
衬底 上 沉积 室 温 铁磁 Ｚ ｎ Ｏ： Ｃ ｏ 薄 膜 。饱 和 磁 化强 度 为 １ ． ０ ４ Ｉ ｘ Ｂ ／ Ｃ ｏ， 矫顽 力 为２ ５ ０ ｅ 。结果 显示 没有 形成钻 纳
２ ０ ０ ８ 年， Ｙ ａ ｎ ｇ 等【 ８ ＿ 利 用等离子辅助分子束外延方 法在 Ｒ 一 切 割蓝 宝石 衬底 上沉 积ｃ ｏ 掺杂 Ｚ ｎ Ｏ 薄膜 。透 射
电镜 和 ｘ 一 射 线衍 射结 果 显示 Ｚ ｎ Ｏ： Ｃ ｏ薄膜 内没 有二 次
相 的 出现 。当载流 子浓度 超过 １ ０ 。 ｃ ｍ－ 。 ， 磁 性 随着载 流 子浓 度增 加而增 强 ， 暗示 载流 子调制 磁性 的机制 。
Ｃ ｏ掺 杂 Ｚ ｎ Ｏ 基稀 磁 半 导体 材 料 磁 性研 究进 展
李 彤 ，介 琼 ，张 宇 ，王雅欣 ，倪 晓 昌
３ ０ ０ ２ ２ ２ ）
（ 天津职业技术师范大学 电子工程学 院，天津
摘
要： Ｚ ｎ Ｏ基 稀磁 半导体是 目前研 究的热 门课题 ， 其 中关于 ｃ ｏ 掺杂Ｚ ｎ Ｏ的磁性研 究有很 多报 道。本文对不 同方
２ ０ ０ ８ 年， 吴 文清 等 ㈣利 用 脉 冲 激光 气 相 沉 积法 制 备 了具 有 室 温铁 磁性 的ｚ ｎ Ｃ ｏ Ｏ（ ＝０ ． ０ １ ， ０ ． ０ ２ ） 。结 果表明： ｃ ｏ 离 子全 部 进入 Ｚ ｎ Ｏ晶格 中替 代 了部 分ｚ ｎ 的
子 效 应 的相 关性 ， 推 测 这种 磁 学行 为与 载 流子 的作用
２ ０ ０ ６ 年， Ｚ ｈ ａ ｎ ｇ 等 利用 脉冲激光 沉积法 在 Ｓ ｉ （ ０ ０ １ ）
衬底 上 沉积 室 温 铁磁 Ｚ ｎ Ｏ： Ｃ ｏ 薄 膜 。饱 和 磁 化强 度 为 １ ． ０ ４ Ｉ ｘ Ｂ ／ Ｃ ｏ， 矫顽 力 为２ ５ ０ ｅ 。结果 显示 没有 形成钻 纳
２ ０ ０ ８ 年， Ｙ ａ ｎ ｇ 等【 ８ ＿ 利 用等离子辅助分子束外延方 法在 Ｒ 一 切 割蓝 宝石 衬底 上沉 积ｃ ｏ 掺杂 Ｚ ｎ Ｏ 薄膜 。透 射
电镜 和 ｘ 一 射 线衍 射结 果 显示 Ｚ ｎ Ｏ： Ｃ ｏ薄膜 内没 有二 次
相 的 出现 。当载流 子浓度 超过 １ ０ 。 ｃ ｍ－ 。 ， 磁 性 随着载 流 子浓 度增 加而增 强 ， 暗示 载流 子调制 磁性 的机制 。
Ｃ ｏ掺 杂 Ｚ ｎ Ｏ 基稀 磁 半 导体 材 料 磁 性研 究进 展
李 彤 ，介 琼 ，张 宇 ，王雅欣 ，倪 晓 昌
３ ０ ０ ２ ２ ２ ）
（ 天津职业技术师范大学 电子工程学 院，天津
摘
要： Ｚ ｎ Ｏ基 稀磁 半导体是 目前研 究的热 门课题 ， 其 中关于 ｃ ｏ 掺杂Ｚ ｎ Ｏ的磁性研 究有很 多报 道。本文对不 同方
２ ０ ０ ８ 年， 吴 文清 等 ㈣利 用 脉 冲 激光 气 相 沉 积法 制 备 了具 有 室 温铁 磁性 的ｚ ｎ Ｃ ｏ Ｏ（ ＝０ ． ０ １ ， ０ ． ０ ２ ） 。结 果表明： ｃ ｏ 离 子全 部 进入 Ｚ ｎ Ｏ晶格 中替 代 了部 分ｚ ｎ 的
棒状ZnO基稀磁半导体的制备及性能研究的开题报告
棒状ZnO基稀磁半导体的制备及性能研究的开题报告一、研究背景及意义随着信息技术的迅猛发展，人类对于新型材料的需求越来越迫切。
棒状ZnO基稀磁半导体由于其独特的光电性能和稀磁性质，成为了当代材料科学研究的热点之一。
其在光电器件、信息存储、生物医学等领域有广泛的应用前景。
二、研究内容(1)通过水热法、溶胶凝胶法、物理气相沉积法等多种方法制备棒状ZnO基稀磁半导体。
(2)采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜等手段对其结构和形貌进行表征。
(3)通过紫外-可见漫反射光谱和荧光光谱等方法研究其光电性质。
(4)研究其稀磁性质，包括磁滞和磁化率等方面的性质表征。
三、研究方法(1)棒状ZnO基稀磁半导体的制备：采用水热法、溶胶凝胶法、物理气相沉积法等多种方法进行制备。
(2)表征：利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱和荧光光谱等仪器对其结构、形貌和光电性质进行表征。
(3)稀磁性质的探究：通过磁滞、磁化率等方面的性质表征，研究其稀磁性质。
四、预期成果(1)成功制备出棒状ZnO基稀磁半导体，并确定其结构和形貌。
(2)研究其光电性质及稀磁性质。
(3)确定其在光电器件和信息存储等领域的应用前景。
五、研究难点及解决方案(1)棒状ZnO基稀磁半导体的制备需要选择合适的方法，掌握制备条件。
(2)样品的形貌和结构表征需要利用多种手段，才能全面了解其性质。
(3)稀磁性质的研究需要采取合适的方法，得到准确数据。
解决方案：(1)综合利用水热法、溶胶凝胶法、物理气相沉积法等方法，选择最适合的方法进行制备。
(2)同时运用表征手段，例如X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱和荧光光谱等，以全面了解其性质。
(3)选择稀磁性质研究方法，在控制条件下进行磁滞、磁化率等方面的性质表征，得到准确数据。
六、进度安排第一年：进行样品的制备及结构、形貌表征。
第二年：对光电性质进行研究。
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ZnO基稀磁半导体材料的研究进展集半导电性和磁性于一体的磁性半导体，可以同时利用电子的电荷和自旋，兼备常规半导体电子学和磁电子学的优越性，被认为是2l世纪最重要的电子学材料．在自旋电子领域展现出非常广阔的应用前景，引起了人们对其研究的浓厚兴趣．在非磁半导体材料中掺杂磁性元素，将有可能使其变成磁性的．因而，从材料的磁性角度出发，半导体材料可以划分为非磁半导体(nonmagnetic semiconductor)、稀磁半导体 (diluted magnetic semiconductor)和磁半导体(magnetic semiconductor)三种类型(图1)．稀磁半导体在没有外场作用时与非磁半导体具有相同的性质；反之，则具有一定的磁性．DMS的禁带宽度和晶格常数随掺杂的磁性材料离子浓度和种类不同而变化，通过能带剪裁工程可使这些材料应用于各种器件．氧化物DMS掺杂元素主要有过渡族元素(TM)、Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu等以及稀土元素(RE)等，过渡族元素和稀土元素具有很强的局域自旋磁矩，这些元素掺入到半导体材料中，替代半导体材料部分阳离子的位置形成稀磁半导体．在外加电场或者磁场的影响下，材料中的载流子行为发生改变，从而产生了一般半导体材料所没有的一些新物理现象．如巨法拉第效应、巨塞曼分裂、反常霍尔效应、大的激子分裂、超晶格量子阱以及磁致绝缘体--金属转变等．可以开发全新的、更微型化的半导体自旋电子器件，如自旋场效应晶体管(Spin—FET)、自旋发光二极管(Spin—LED)，同时还可以将目前分立的信息存储、处理、显示集成为一体，对微电子器件产生革命性的影响．1 DMS发展概述DMS的研究可以上溯到上个世纪60年代，当时所研究的磁性半导体材料大多是天然的矿石，如硫族铕化物在半导体尖晶石中可以产生周期性的磁元素阵列．但这类磁半导体的晶体结构和Si、GaAs等半导体材料有极大的不同．其晶体生长极为困难，很小的晶体通常要花费数周的准备和实施时间．同时，居里温度Tc在100K以下，导电性能接近绝缘体．经过几十年的研究，由于DMS的居里温度Tc远低于室温以及较低的饱和磁化强度，DMS没有能够得到广泛的应用．进入20世纪80年代，人们开始关注稀磁半导体．即用少量磁性元素与II—VI族非磁性半导体形成的合金。
如(Cd，Mn)Tc和(Zn，Mn)Se等，这些II—VI族稀磁半导体可以称为第二代磁性半导体．II—VI 族半导体中的II族元素被等价的磁性过渡族金属原子替代，能够获得较高的磁性原子浓度，可达到10％~25％．这些II—VI族稀磁半导体仍保持闪锌矿结构或纤锌矿结构，替代的磁性Mn离子处于一个四面体环境，且Mn离子是二价的，既不供给载流子也不束缚载流子，但引入了局域自旋，导致了Mn磁矩之间的短程反铁磁性耦合．由于在这种稀磁半导体中，替代二价阳离子的Mn离子是稳定的，产生的载流子不仅很少，而且也很难控制，所以这种稀磁半导体经常是绝缘体．II—VI族稀磁半导体的磁性质受局域自旋之间的反铁磁性超交换作用控制，不同的磁性原子浓度和不同的温度条件可以导致顺磁、自旋玻璃或反铁磁等不同磁性行为．近年来Died等人运用Zener模型从理论上预言了P型Mn掺杂量为5％，载流子浓度为3．5×1020cm-3GaN和ZnO材料居里温度Tc将高于室温(图2)．基于平均场理论，在铁磁转变温度以上，磁化率对温度的依赖关系被认为服从居里--外斯定律，材料的sp—d相互作用被当作作用在载流子系统上的有效磁场，当自发磁化和空穴存在时，价带中发生自旋分裂，结果使载流子系统能量下降．同时，自发磁化增加了局域磁矩的自由能，这种自由能的损失随温度的降低而减少．在一定温度，能量的获得与损失相平衡，这就是平均场模型的居里温度Tc．Died等人认为ZnO基稀磁半导体的磁性，是由于Mn离子取代了Zn离子后的局域d电子与ZnO 中的载流子(空穴)的交换作用而导致了铁磁性，空穴的浓度决定了上述交换作用结果，即产生铁磁性、反铁磁性还是顺磁性，以及居里温度Tc的高低．2005年《Science》杂志对稀磁半导体的研究发表评论：“Is it possible to create magnetic semiconductors that work at room temperature?”。
这进一步激发了人们研究稀磁半导体的兴趣，GaN稀磁半导体已获得了一定的成果，而ZnO稀磁半导体还在进一步的研究中．目前，已有的实验研究主要集中在Mn掺杂ZnO 和Co掺杂ZnO方面，其它TM元素掺杂ZnO也有一定的报道．2 研究现状ZnO及其掺杂薄膜的制备方法比较多，常见的制备方法有：分子束外延(MBE)技术、脉冲激光沉积(PLD)、各种化学气相外延生长(CVD)、磁控测射、溶胶--凝胶(sol—gel)、超声喷雾热解(USP)等[7]．它们在制备特点上各有优缺点，MBE是一种可以达到原子级控制并且能在非热平衡情况下生长薄膜的方法，可以制备掺杂浓度高、致密的ZnO及掺杂薄膜，但是应用MBE生长薄膜需要超高真空条件，其昂贵的设备要求使许多器件上的应用难以满足.PLD是在超高真空的环境中,将KrF或ArF激光器发出的高能脉冲激光束汇聚在靶表面，使靶材料瞬间熔融气化，并沉积到衬底上形成薄膜．这种方法能够保证制备过程中相对原子浓度不变，易于制备接近理想配比的薄膜，在薄膜的定向生长和致密性方面具有很大的优势．此外，它对靶材的形状有表面无特殊要求，目前很多优质薄膜都是采用PLD制备．但是PLD对沉积生长条件要求也高，尤其是在掺杂控制、平滑生长多层膜方面存在一定困难．Sol—gel法是新型的边缘技术，氧化物经过液相沉积形成薄膜，经过热处理形成晶体薄膜，此法可以大面积生长薄膜，而且可以实现分子水平上的掺杂，薄膜的均匀性相对好，与其它方法相比更容易形成多孔状纳米晶态薄膜，薄膜的致密性相对不高．2.1 Mn掺杂ZnO薄膜采用不同制备方法得到的Zn1-x MnxO薄膜具有的磁学性能差异很大，而且居里温度Tc差异也很大．Fukumura等人[8]用PLD方法在蓝宝石衬底上沉积了Zn1-x MnxO薄膜，观察了磁化强度在ZFC 和FC 两种情况下对温度的依赖关系．样品在10K 温度时,ZFC 和FC 的磁化强度发生偏离，表明了薄膜具有自旋玻璃态，薄膜的居里--外斯温度是个很大的负值，对应于很强的反铁磁交换作用．Jung 等人则观察到了Zn 1-x Mn x O 薄膜的铁磁性，他们用L —PLD 方法在蓝宝石衬底上制备了Zn 1-x Mn x O 薄膜。
薄膜的M —T 曲线显示Zn 0.9Mn 0.10和Zn 0.7Mn 0.30的Tc 温度分别为30K 和45K ，低于Tc 区域, Zn 0.7Mn 0.30的磁化强度是Zn 0.7Mn 0.30的3—4倍，而且在5K 温度以下，Zn0.7Mn0.30薄膜的M —H 曲线呈明显的磁滞状．这些表明Mn 的参杂ZnO 形成的Zn 1-x Mn x O 薄膜具有铁磁性.Kim 等人采用sol —gel 方法在Si 衬底上制备了Zn 0.8Mn 0.2O 薄膜，薄膜显示了铁磁性，居里温度Tc 为39K ，通过对薄膜的TEM 图像分析，他们认为铁磁性源于薄膜表面的Mn 3O 4.Cuo 等人也在Zn 1-x Mn x O 薄膜观察到铁磁性，铁磁性源于Mn 3O 4.Zhang 等人研究了制备条件和退火温度对薄膜铁磁性的影响，他们用固相反应法制备了Zn 1-x Mn x O 样品.研究发现高温(1173K)烧结的样品表现为顺磁性,低温(773K)烧结的样品室温下观察到铁磁性,M-T 曲线显示低温烧结的样品是顺磁和铁磁的混合相.烧结气氛对样品的铁磁性也有一定的影响,真空中烧结的样品比空气中烧结的样品室温铁磁性弱,而且真空中烧结的样品在低温区发生了磁转变,这可能和样品存在的Mn 3O 4有关.低温烧结的样品分别在873K 、973K 、1173K 的温度下退火，发现随着退火温度的升高，样品的室温铁磁性减弱，1173中退火的样品表现为顺磁性.低温烧结的样品中存在亚稳相(Mn 2-x Zn x O 3-x )是铁磁性的来源,高温退火后样品中的亚稳相转变为无磁相,铁磁性逐渐减弱直到消失.Mariana Diaconu 等人通过PLD 方法在蓝宝石衬底上制备了ZnMnO:P 薄膜,通过SQUID 测量,薄膜在600℃，氧压0.3mbar 环境中生长，P 掺杂为0.1％时，薄膜显示了高于室温的铁磁性。
但是增加P 含量到0.5％，铁磁性在明显的减小（图3），P 掺杂影响样品的铁磁性，分析认为样品的铁磁性不是来自MnP 团簇。
我国中科院和许多大学都开展了这方面的研究，方东明等人制备Fe 、Co 共掺杂ZnO 薄膜，在室温下显示欣磁性，在此基础上掺入少量的Cu 离子改善了薄膜的磁性能（图4）。
华中科技大学的王永强、安徽大学的刘艳美等研究小组研究了Co 、Mn 共掺ZnO 薄膜的铁磁行为，样品呈现铁磁有序。
2.2 Co 掺杂掺杂ZnO 薄膜Ueda 等人用PLD 方法通过PLD 方法在蓝宝石衬底上制备了n 型Zn 1-x TM x O(x=0.05～0.25，TM=Co ，Mn ，Cr ，Ni)薄膜,他们用SQUID 测量了Zn 1-x Co x O 薄膜的磁化强度对温度的依赖特性J （M-T 曲线）和磁化强度随磁场变化的曲线（M-H ），Zn 0.95Co 0.05O 和Zn 0.85Co 0.15O 薄膜的M-H 曲线都呈磁滞状，表明薄膜具有铁磁性，居里温度Tc 约为280K 。
分析认为Zn 1-x Co x O薄膜的铁磁性机理是RKKY 模型或双交换机制，但是，薄膜的可重复率小于10％.同时，在Cr ，Ni ，Mn 掺杂ZnO 薄膜中没有观察到铁磁性存在。
Rode 等人也用PLD 在蓝宝石衬底上制备了Zn 1-x Co x O 薄膜，沉积进氧压为1.33×10-8或更低时，Zn 0.75Co 0.25O 薄膜室温下具有铁磁性，这可能是由于过低的沉积气压使薄膜中具有更多的氧空位，从而产生了更多的自由电子来调节磁性的交换作用，通过测量薄膜ZFC 和FC 的M-T 曲线，认为铁磁性来源于薄膜内在的(Zn ，Co)O 相。
Park 等人［19］研究了ZnO ：Co 薄膜的铁磁性。
他们用sol-gel 法在蓝宝石衬底上制备了Zn 1-x Co x O 薄膜，并在1.33Pa 的O 2中600℃退火10min ，用XRD 、EXAFS 和TEM 分析了薄膜的结构，当x ≤0.12时，Co 离子替代了ZnO 中的Zn 离子，薄膜中没有形成团簇或Co 的氧化物，薄膜为顺磁性；当x ＞0.12时，薄膜中的出现Co 团簇，薄膜表现为室温铁磁性，他们认为薄膜的铁磁性源于纳米Co 团簇，这是有待于研究与探讨的问题。