金属氧化物薄膜晶体管最新研究进展王春兰;李玉庆;韩莎;姚奇;高博【摘要】薄膜晶体管(TFTs)为满足高性能平板显示器的发展需求,正经历着快速增长的态势,同时其应用也扩大到新型透明电子和功能型电子领域.基于大量文献和研究工作,阐述金属氧化物TFTs的发展历程,非晶硅、低温多晶硅以及有机物等半导体材料TFTs的研究现状,重点论述基于单一或多元金属组分以及复合纳米结构的高性能氧化物TFTs的关键性结构和迁移率.认为新型复合纳米结构的氧化物TFTs不仅在很大范围内影响现有的电子器件,而且也将应用于新型的显示、存储以及通信等重要领域.这些新型薄膜材料以及薄膜电子器件未来将会在超越传统薄膜电子领域呈现全新的局面.【期刊名称】《纺织高校基础科学学报》【年(卷),期】2018(031)004【总页数】8页(P438-445)【关键词】薄膜晶体管;金属氧化物;高迁移率;显示器;低温多晶硅;非晶硅;半导体材料【作者】王春兰;李玉庆;韩莎;姚奇;高博【作者单位】西安工程大学理学院,陕西西安710048;西安工程大学理学院,陕西西安710048;西安工程大学理学院,陕西西安710048;西安工程大学理学院,陕西西安710048;西安工程大学理学院,陕西西安710048【正文语种】中文【中图分类】TN3050 引言以TFTs液晶显示器为代表的新型平板显示器,因其涉及技术面广、产业带动力大,已然成为信息产业的重要支柱之一,同时也是国家工业化进程的重要体现. 伴随着高性能显示器的发展需求,TFTs技术的发展趋势主要为简化加工流程,降低生产成本以及优化TFTs器件的各项性能. 这是适应新型科学技术的全新定义,一方面是为降低加工过程对环境造成的不利影响,制造出绿色环保电子件;另一方面是为满足如柔性电子、一次性电子、可穿戴电子以及电子皮肤等新型透明电子的发展需求[1-4]. 同时,新型TFTs还体现于其他重要的功能化电子,如射频识别、透明电极、探测器以及X射线图谱仪等[5-7]. 其中TFTs的射频器件已实现了低廉玻璃或塑料衬底的大批量印刷生产. 射频识别标签将会是今后全球商业物流链中采用最广泛的技术之一. 近年来,可低温制备的非晶透明氧化物TFTs受到广大研究者的瞩目. 因为非晶氧化物半导体的导带主要是由球形对称的金属阳离子的大半径s轨道构成,相邻电子轨道会产生较大重叠,从而为电子传输形成有效通道,并且不受非晶半导体结构的影响,最终使得非晶氧化物半导体获得较大的载流子迁移率[8]. 重要的是,很多研究报道指出,相比较非晶硅和有机半导体,单一金属(In、Ga、Zn、Sn)以及多元金属(GaInZnO、ZnSnO、InZnO)氧化物薄膜可以实现高性能氧化物TFTs. 这些新型的氧化物TFTs具有显著的高电子迁移率(>30 cm2·V-1·s-1)、较低的薄膜制备温度(RT～350 ℃)以及良好的透光性等特点[9]. 对于便携电子来说,非晶氧化物TFTs 还具有薄膜制备工艺简单、成本低廉、应力低、光洁度高、兼容性好以及可大面积生长等优点. 此外,通过对非晶硅生产线的技术改造,可以实现非晶氧化物TFTs的工业化生产,大幅度降低生产设备和成本的投入. 因此氧化物TFTs成为柔性平板电子器件的首选元件.目前,以非晶InZnO(IZO)和InGaZnO(IGZO)为代表的氧化物半导体薄膜晶体管显示器,已经成为工业化的高端显示器之一,其成本造价远比低温多晶硅和有机半导体TFTs显示器更具有竞争力,并且具有响应快、功耗低、能效更高以及清晰度更好等优点. 这些都使得氧化物背板技术成为支撑高清甚至超高清显示功能的关键技术之一,也是新型显示产业发展的必备技术[10]. 但非晶ZnO基薄膜晶体管要满足新型透明电子的发展需求,正面临着高性能和低温大面积沉积共存的关键性挑战:(1)非晶ZnO基薄膜晶体管的载流子迁移率一般都在10 cm2·V-1·s-1左右,这还有待进一步提升;(2)要同时获得具有较高的迁移率(>10 cm2·V-1·s-1)和稳定性的非晶ZnO 基薄膜晶体管,往往需要500 ℃以上的高温惰性气氛或高纯氧热退火处理,这极大限制了非晶ZnO基薄膜晶体管的低温实际应用. 因此,如何研制出低温大面积(RT ～350 ℃),且具有高迁移率和良好稳定性的高性能非晶ZnO基薄膜晶体管,是其应用于新型透明电子的重要科学问题.1 氧化物TFTs的发展历史TFTs的80年发展历程,是在寻求更为优良的沟道层材料和制备技术的过程. TFTs 理论研究最早出现于20世纪30年代,此后的很长时间因受限于高性能材料和先进技术发展,TFTs的研究工作一直停留在理论阶段．直至1962年,RCA实验室的WEIMER制造出硫化镉TFTs[11].它是利用多晶结构的N型硫化镉半导体薄膜为晶体管的沟道层,采用沉积在玻璃上的SiO2薄膜作为晶体管的绝缘层,同时采用真空技术沉积金电极．该硫化镉TFTs的输出特性是源漏电压在2～3 V之间时,器件电流就开始趋于饱和;随后硒化镉、碲、砷化铟、锗等半导体应用于TFTs沟道层薄膜. 然而其研究进展缓慢,很大程度是受限于当时液晶技术的未成熟,加之当时兴起的硅技术,使得TFTs显示器件及其相关技术一直处于被搁浅的状态[12]. 此外,硒化镉半导体薄膜的稳定性和调控性均较差,无法满足液晶显示器的需要.图 1 氧化物薄膜晶体发展趋势[18]Fig.1 Development trends of oxide TFTs[18]在过去的30年里,玻璃基底的硅基TFTs取得了巨大的工业化应用,但其性能已远不能满足新型电子产品的发展要求,其原因在于非晶硅TFTs迁移率低(～1 cm2·V-1·s-1),影响了显示器的响应速度,在光照条件下,非晶硅产生过多的光生电荷，加重了生产负担[13];同时，高温多晶硅TFTs的迁移率(10～100 cm2·V-1·s-1)虽远高于非晶硅,但其高度化的集成制备成本过高并且稳定性差[14];此外,由于玻璃衬底太重,容易破裂,增加了大尺寸显示器的制造成本,因此具有质轻、柔韧性强以及成本低廉等优点的塑料基底的TFTs为高性能柔性电子器件的研发提供了可靠途径. 有机TFTs是以有机材料作为栅绝缘层和半导体活性层[15-16]. 它是较早可室温制备的薄膜电子之一,具有可低温大面积沉积、低成本以及环境友好等优点,符合当前电子显示器的发展需求,并且其场效应迁移率(～10 cm2·V-·s-1)接近和超越非晶硅水平,但离高性能柔性电子应用还有很长的一段距离. 因为有机半导体TFTs的开启电压较大、工作电流低,并且其环境稳定性差,这些均是制约有机TFTs应用的重要问题[17].直至2001年,以ZnO为代表的透明氧化物半导体成为研究热点[18](图1). NOMURA[19] 等人报道了脉冲激光沉积(生长温度高达700 ℃)多组分的单晶透明InGaO3(ZnO)5薄膜于单晶氧化钇稳定氧化锆基底,HfO2为栅极绝缘层,ITO为源漏电极和栅电极. 其IGZO TFTs 载流子迁移率高达80 cm2·V-1·s-1,这一氧化物将TFTs研究推向了一个新的高度和方向. 此外,NOMURA[20] 等人在室温条件下研制出基于柔衬底上非晶IGZO TFTs,其场效应迁移率为9 cm2·V-1·s-1. 随后,陆续有很多的氧化物TFTs被报道[21-23],主要是在低温或者室温条件下利用溶胶凝胶或者磁控溅射等方法研制具有高迁移率性能的ZnO、SnO2、In2O3等透明氧化物TFTs. 因此基于以上组分的新型高迁移率氧化物TFTs在近10年间迅速掀起了透明电子的应用研究热潮.2 提高金属氧化物TFTs迁移率2.1 单一金属组分氧化物TFTs单一金属组分的ZnO、SnO2、In2O3有着较大的禁带宽度(>3.0 eV)和高导电性能. 其氧化物半导体TFTs电学性能与本征半导体的氧空位缺陷、金属阳离子间隙以及H等浅施主有关[24]. 文献[25] 分别利用高价态过渡金属Ti和Mo通过磁控溅射掺杂ZnO TFTs,其器件迁移率分别为15.3 cm2·V-1·s-1和13.8 cm2·V-1·s-1. 此外,由于金属Mo比Zn的热稳性要高,因此可以改善ZnO TFTs的偏压稳定性(见图2).很多研究者通过承载高电容的high-k氧化物或者有机物薄膜作为TFTs的绝缘层或介质层,这能为TFTs提供更多有效的诱导电荷,增加其跨导,并且降低器件的阈值电压和关态电流,从而改善对氧化物TFTs的电学性能. 如XU[26]通过溅射沉积的半导体MgO薄膜作为背栅结构的ZnO TFTs的介质层,使器件迁移率增大到78.3 cm2·V-1·s-1. ADAMOPOULOS[27] 通过喷雾热解法将碱金属Li掺杂ZnO前驱液,沉积在high-k ZrO2绝缘层,并以ITO为栅电极,其Li-ZnO TFTs的迁移率为85 cm2·V-1·s-1. WANG[28] 通过室温条件下的离子束辅助沉积高性能In2O3薄膜,并采用high-k有机介质层,其器件迁移率高于120 cm2·V-1·s-1.2.2 多金属组分氧化物TFTs因ZnO和In2O3分别具有方铁锰矿和纤锌矿的不同晶体结构,因此制备的InZnO 薄膜通常呈现非晶态结构,并且其电学性能会随离子比而变化. 非晶IZO TFTs因其有着较高的迁移率和开关比,以及低亚阈值摆幅和阈值电压等优越性能,已应用于一些触摸屏和太阳能电池. 但由于非晶IZO易形成氧空位缺陷,呈现高自由电子密度,从而影响了非晶IZO TFTs的关态电流和稳定性. BANGER[29] 通过溶胶凝胶常用碱土金属Ba和Sr共掺杂IZO薄膜,获得良好稳定性的InBa(Sr)ZnO TFTs，迁移率为26 cm2·V-1·s-1. FORTUNATO[30] 利用溅射沉积ATO栅绝缘层,以及ITO 为栅极的非晶IZO薄膜,并用IZO薄膜作为接触电极,其TFTs迁移率高于100cm2·V-1·s-1.(a) -20 V时的转移特性曲线 (b) 40 V时的转移特性曲线(c) 20 V时的阈值电压漂移值与偏压时间的关系 (d)40 V时的阈值电压漂移值与偏压时间的关系图 2 0.2%钼掺杂氧化锌薄膜晶体管在不同偏压时间的转移特性[25]Fig.2 Transfer characteristics of 0.2% Mo-doped ZnO TFT device at different stress time[25]图 3 铟镓锌氧薄膜晶体管迁移率[32]Fig.3 Mobility of IGZO TFTs混合型非晶In2O3-Ga2O3-ZnO体系(IGZO)是目前最具有应用前景的TFTs沟道层材料之一[31]. 其In、Ga、Zn比例及其生长温度一直是研究IGZO TFTs电学性能如迁移率、开关比以及开启电压等方面的热点. IGZO薄膜中的ZnO含量会影响IGZO TFTs的稳定性,而In与Ga的引入则可以调节其载流子浓度. In含量的增加可以使氧空位的数量增加,提升非晶IGZO薄膜中的载流子浓度. Ga与O结合形成的化学键比In和Zn分别与O的结合键更紧密,从而抑制薄膜中的氧空位,降低了其TFTs的载流子浓度. NOMURA[32] 通过控制In-Ga-Zn-O体系中离子的组分比,来调控器件的载流子迁移率、开关电流比以及开启电压等电学性能,使得非晶IGZO TFTs的迁移率变化区间为1～100 cm2·V-1·s-1(图3).控制ZTO中In的含量形成多金属组分的半导体ZnInSnO(IZTO),目前已成为高迁移率氧化物TFTs的有源层材料之一[33]. LEE[34] 首次利用喷墨印刷技术制备了IZTO TFTs,并采用ITO为栅极和源漏电极,其晶体管迁移率～30 cm2·V-1·s-1. Sn4+和In3+可以增强IZTO的迁移率,并且Zn2+可有效降低TFTs的关态电流,同时不对迁移率造成明显的退化影响. SONG[35] 通过磁控溅射沉积IZTO(In∶Zn∶Sn=40∶36∶24)薄膜于SiO2/Mo/SiO2/玻璃基底,其IZTO TFTs 载流子迁移率为52.4 cm2·V-1·s-1.2.3 复合结构的氧化物TFTs近十年来,随着不同维度和结构的纳米颗粒(NCs)、单壁碳管(SWNTs)、薄膜等材料的不断研发,基于上述纳米结构的复合氧化物TFTs也有着越来越多的报道.相对于无复合结构的氧化物TFTs而言,它们有着更高的载流子迁移率，较低的制备温度，良好柔韧性以及易与塑料匹配等特点,同时也代表了新型的薄膜类别之一. 它将为高性能的TFTs技术甚至薄膜电子提供一种较高的可能性[36](见表1).2.3.1 纳米点或纳米颗粒复合氧化物TFTs ZAN[37] 通过自组装的聚苯乙烯球纳米点复合IGZO TFTs的沟道层,降低顶栅结构的In1/3Ga1/3Zn1/3O TFTs的导电沟道的有效长度以及电子传输过程的能障,使其器件高迁移率为79 cm2·V-1·s-1. WANG[38] 通过优化的低温(350 ℃)、大气环境下的溶胶凝胶法将电学性能良好的In2O3 NCs复合到非晶IZO薄膜,得到背栅结构的非晶IZO/In2O3 NCs TFTs,并通过降低SiO2层的厚度,改善器件的阈值电压和亚阈值摆幅,其非晶IZO/In2O3 NCs TFTs的迁移率高于30 cm2·V-1·s-1(见图4).表 1 传统薄膜晶体管与新型薄膜晶体管技术对比[36]Table 1 Comparison of traditional TFTs technology with new one薄膜晶体管载流子迁移率/(cm2·V-1·S-1)制备温度/℃柔韧性与塑料基底的匹配度非晶硅1～250低低低温多晶硅10～100<500低低非晶氧化物半导体10<500高中有机物半导体1～25中高碳纳米管2 500～25中高纳米线514～25中高硫化钼700～25——石墨烯200～1 000～25——量子点27<500高中复合氧化物薄膜140～350高中(a) 器件的转移特性曲线 (b) 器件迁移率与复合氧化铟纳米颗粒比例的关系(c) 不同SiO2层厚度晶体管的转移特性曲线 (d)器件迁移率和SiO2层厚的关系图 4 非晶铟锌氧/氧化铟纳米颗粒复合薄膜晶体管的电学性能[38]Fig.4 Electrical properties of amorphous IZO/In2O3 NCs TFTs[38]2.3.2 SWNTs复合氧化物TFTs 利用SWNTs的高电导率、迁移率以及柔韧性,进一步提高溶胶凝胶法制备的非晶IZO半导体的高性能,如高载流子迁移率、大的开启电流以及优良的柔韧性等[39](图5). 非晶IZO/SWNTs复合TFTs获得了140 cm2·V-1·s-1高载流子迁移率,并将其复合薄膜沉积在SiNx/ITO玻璃衬底,ITO为接触电极的全透明的复合氧化物TFTs,其迁移率为63.4 cm2·V-1·s-1. 这是因为SWNTs代替了部分的非晶IZO半导体,而载流子在SWNTs中的传输散射低,因此SWNTs为复合薄膜中载流子的运输提供了“快捷通道”. 此外,由于SWNTs的加入,薄膜的柔韧性增强,其器件最小弯曲半径低于0.7 mm,即使将器件经过300余次弯曲,其TFTs性能也未有太大改变.图 5 基于碳管复合的非晶氧化物薄膜晶体管示意图[40]Fig.5 Schematic diagram of amorphous oxide TFTs of the concentration of SWNTs[40]由于SWNTs的静电屏蔽效应在复合薄膜的半导体材料和SWNTs之间很难被关闭,导致耗尽型TFTs有着相对较大的阈值电压和亚阈值摆幅. 因此，需要在非晶氧化物TFTs的沟道薄膜中加入适量的高氧亲合势的金属阳离子来调节氧化物TFTs的开启电压. LIU[40]采用非晶ZnMgO/SWNTs复合TFTs获得迁移率为135cm2·V-1·s-1,阈值电压为 1 V,开关比为107,亚阈值斜率小于200 mV的增强型晶体管器件;当采用非晶IGZO/SWNTs时,迁移率为132 cm2·V-1·s-1,阈值电压为0.8 V,器件的稳定性较好[41](见图6).2.3.3 多层沟道薄膜复合氧化物TFTs 近年来,很多研究报道指出两种及其以上的沟道层复合薄膜可以明显改善氧化物半导体TFTs的电学性能和稳定性,其中关注度较高的双沟道薄膜器件通常具有背栅和顶接触的结构,且前沟道层是处于栅介质层和后沟道层之间,主要用于提升氧化物TFTs的迁移率,而后沟道层主要用于提升器件对偏压和光照的稳定性. 因此,双沟道薄膜层的物理厚度和前沟道界面薄膜的自由电子密度是决定氧化物TFTs电学性能的关键因素.(a) 器件的转移特性曲线 (b) 器件迁移率与器件沟道长度的关系(c) 真空存放条件下器件的转移特性曲线 (d) 大气存放条件下器件的转移特性曲线图 6 非晶铟镓锌氧/单壁碳纳米管复合薄膜晶体管的电学性能[41]Fig.6 Electrical properties of amorphous IGZO/SWNTs composite TFTs[41]KIM[42] 采用两种不同的非晶氧化物薄膜复合形成的IGZO/IZO (5 nm) 或者IGZO/ITO (>8 nm) 双沟道层,其TFTs迁移率分别为51.3 cm2·V-1·s-1和104 cm2·V-1·s-1. WANG[43] 采用7组组合层的In2O3/Ga2O3 TFTs,其迁移率高达51.3 cm2·V-1·s-1. ZAN[44] 报道了一种高稳定性和高迁移率的非晶IGZO TFTs,其主要采用Ca/Al薄膜覆盖在非晶In1/3Ga1/3Zn1/3O TFTs顶层,即使在长时间的大气环境中,其器件的迁移率仍高达100 cm2·V-1·s-1.这些研究结果表明,以非晶氧化物半导体薄膜为主体,通过复合不同维度和结构的纳米材料可以实现低成本、低温制备的新型非晶氧化物半导体TFTs. 重要的是,这种兼容性良好的新型复合电子薄膜材料可以为研制高性能氧化物半导体TFTs提供新的研究途径.3 结束语高性能氧化物TFTs背板技术迅速成为支撑大尺寸、超高分辨率显示器关键技术之一. 重要的是,以高性能非晶态氧化物为主体,基于不同维度的纳米颗粒、纳米管以及薄膜等复合结构氧化物TFTs为新型薄膜电子设计提供了新的研究思路和途径. 这既能解决薄膜电子高迁移率(>30 cm2·V-1·s-1)的核心问题,同时也能实现薄膜电子的低温沉积技术. 因此,高性能的氧化物TFTs将在很大范围内影响现有的电子领域,未来也将会超越传统电子技术领域并打开全新的局面.参考文献:【相关文献】[1] EDA G,FAMCHINI G,CHHOWALLA M,et rge-area ultrathin films of reduced gaphene oxide as a transparent and flexible electronic material[J].Nature Nanotechnology,2008,3(5):270-274.[2] CHERENACK K,ZYSSET C,KINKELDEI T.Wearable electronics:Woven electronic fibers with sensing and display functions for smart textiles[J].Advanced Materials,2010,22(45): 5178-5182.[3] CHEN Y,AU J,KAZLAS P,et al.Electronic paper:Flexible active-matrix electronic ink display[J].Nature,2003,423(6936):136.[4] WANG C,HWANG D,YU Z,et er-interactive electronic skin for instantaneous pressure visualization[J].Nature Materials,2013,12(10):899-904.[5] CANTATORE E,GEUNS T C,GELINCK G H,et al.A 13.56-MHz RFID system based on organic transponders[J].IEEE Journal of Solid-State Circuits,2007,42(1):84-92.[6] AUSTON D,LAVALLARD P,SOL N,et al.An amorphous silicon photodetector for picosecond pulses[J].Applied Physics Letters,1980,36(1):66-68.[7] ANTONUK L E,BOUDRY J,HUANG W,et al.Erratum:Demonstration of megavoltage and diagnostic X-ray imaging with hydrogenated amorphous silicon arrays[J].Medical Physics,1992,19(6):1455.[8] MEYERS S T,ANDERSON J T,HUNG C M.Aqueous inorganic inks for low-temperature fabrication of ZnO TFTs[J].Journal of the American Chemical Society,2008,130(51):17603.[9] GADRE M J，ALFORD T L.Highest transmittance and high-mobility amorphous indium gallium zinc oxide films on flexible substrate by room-temperature deposition and post-deposition anneals[J].Applied Physics Letters,2011,99(5):733.[10] FORTUNATO E,BARQUINHA P,BARQUINHA P,et al.Oxide semiconductor thin-film transistors:A review of recent advances[J].Advanced Materials,2012,24(22):2945.[11] WEIMER P K.The TFT a new thin-film transistor[J].Proceedings of theIRE,1962,50(6):1462-1469.[12] LIU G,FONASH S J.Polycrystalline silicon thin film transistors on corning 7059 glass substrates using short time,low-temperature processing[J].Applied PhysicsLetters,1993,62(20):2554-2556.[13] POWELL M J.The physics of amorphous-silicon thin-film transistors[J].IEEE Transactions on Electron Devices,1989,36(12):2753-2763.[14] CHEN C Y,LEE J W,WANG S D et al.Negative bias temperature instability in low temperature polycrystalline silicon thin-film transistors[J].IEEE Transactions on Electron Devices,2006,53(12):2993-3000.[15] DIMITRAKOPOULOS C D,MALENFANT P R,DIMITRAKOPOULOS C D,et anic thin film transistors for large area electronics[J].Advanced Materials,2002,14(14):99.[16] DINELLI F,MURGIA M,LEVY P,et al.Spatially correlated charge transport in organic thinfilm transistors[J].Physical Review Letters,2004,92(11):116802.[17] DIMITRAKOPOULOS C D,MASCARO D anic thin-film transistors:A review of recent advances[J].IBM Journal of Research & Development,2001,45(1):11-27.[18] KWON J Y,JEONG J K.Recent progress in high performance and reliable n-type transition metal oxide-based thin film transistors[J].Semiconductor Science & Technology,2015,30(2):024002.[19] NOMURA K,OHTA H,UEDA K,et al.Thin-film transistor fabricated in single-crystalline transparent oxide semiconductor[J].Science,2003,300(5623):1269-1272.[20] NOMURA K,OHTA H,TAKAGI A,et al.Room-temperature fabrication of transparent flexible thin-film transistors using amorphous oxidesemiconductors[J].Nature,2004,432(7016):488-492.[21] YANG J H,JI H C,CHO S H,et al.Highly stable AlInZnSnO and InZnO double-layer oxide thin-film transistors with mobility over 50 cm2/V·s for high-speed operation[J].IEEE Electron Device Letters,2018,39(4):508-511.[22] WOO H,KIM T,HUR J,et al.Determination of intrinsic mobility of a bilayer oxide thin-film transistor by pulsed I-V method[J].Nanotechnology,2017,28(17):175201.[23] JI H C,YANG J H,NAM S,et al.InZnO/AlSnZnInO bilayer oxide thin-film transistors with high mobility and high uniformity[J].IEEE Electron Device Letters,2016,37(10):1295-1298.[24] CG V D W.Hydrogen as a cause of doping in zinc oxide[J].Physical ReviewLetters,2000,85(5):1012.[25] XU L,LI Z,LIU X,et al.Tunable electrical properties in high-valent transition-metal-doped ZnO thin-film transistors[J].IEEE Electron Device Letters,2014,35(7):759-761. 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