高岭土对铀的吸附试验研究_景_晨_李义连_徐佳丽_张虎成

doi：10.3969/j.issn.1007-7545.2019.08.013砂岩铀矿围岩中性条件下对铀的吸附试验李衡，周义朋，周维宇，文旭祥(东华理工大学核资源与环境国家重点实验室，南昌330013)摘要：砂岩型铀矿地浸采铀体系中，溶解铀在水岩界面发生的吸附作用对铀的浸出造成一定影响。

为研究CO2+O2中性地浸条件下含矿层砂岩介质对溶解铀的吸附特征，采用取自新疆蒙其古尔铀矿床围岩和含铀浸出液，在实验室开展了不同粒径介质和不同固液比的吸附试验。

结果表明，不同粒径介质对铀的平衡吸附量介于11.62~20.28 mg/g，铀的平衡吸附量以及吸附率与粒径负相关；不同液固比试验条件的平衡吸附量介于10.07~18.23 mg/g，铀的平衡吸附量与液固比正相关，铀的吸附率则与液固比负相关。

围岩对铀的吸附动力学特征符合粒内扩散模型。

试验结果可以为地浸采铀溶质运移模拟过程中吸附模型及其参数的确定提供依据。

关键词：地浸采铀；围岩；吸附性能；粒径；液固比中图分类号：TL212.1+2; TD868 文献标志码：A 文章编号：1007-7545（2019）08-0000-00 Experimental Study on Adsorption of Uranium by Surrounding Rock of SandstoneUranium Deposit under Neutral ConditionsLI Heng, ZHOU Yi-peng, ZHOU Wei-yu, WEN Xu-xiang(State Key Laboratory of Nuclear Resources and Environment, East China Institute of Technology, Nanchang 330013,China)Abstract：In water-rock system of in-situ leaching of sandstone-type uranium deposit, adsorption of dissolved uranium at solid-liquid interface has effect on uranium migration. In order to investigate adsorption characteristics of dissolved uranium by ore-bearing layer sandstone medium under CO2+O2neutral leaching condition, adsorption tests with different particle size media and different ratio of solid to liquid (L/S) were conducted in laboratory with uranium bearing leaching solution and surrounding rock of uranium deposit in Mengqiguer, Xinjiang. The results show that equilibrium concentration of adsorbed uranium on different sizes of rocks is between 11.62~20.28 mg/g. Both equilibrium adsorbed concentration and adsorption rate of uranium inversely correlate with particle size. Equilibrium adsorbed concentration of uranium under different L/S condition is between 10.07~18.23 mg/g, and equilibrium adsorbed concentration of uranium positively correlate with L/S, but adsorption rate of uranium negatively correlate with L/S. Adsorption kinetic characteristics of uranium by rocks is consistent with intragranular diffusion mode. The results can provide a basis for determination of adsorption model and calibration of parameters in simulation process of in-situ leaching uranium solute transport.Key words：in-situ leaching uranium; surrounding rock; adsorption property; particle size; ratio of liquid to solid 地浸采铀技术主要是通过注液孔将含有浸出剂的溶液注入到含矿含水层中与铀矿石作用，并通过抽液孔将含铀溶液抽出地表，进行处理[1-2]。

《煤系高岭土磁性复合材料的制备及对Pb（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）吸附的研究》一、引言随着工业的快速发展，重金属污染问题日益严重，尤其是铅（Pb（Ⅱ））和铬（Cr（Ⅵ））等重金属的排放对环境和人类健康构成了巨大威胁。

煤系高岭土作为一种常见的天然矿物材料，因其独特的物理化学性质在吸附领域有着广泛的应用。

而将煤系高岭土与磁性材料复合，不仅可以提高其吸附性能，还能方便地进行固液分离。

因此，本文旨在研究煤系高岭土磁性复合材料的制备方法，并探讨其对Pb（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的吸附性能。

二、煤系高岭土磁性复合材料的制备1. 材料与设备本实验所需材料包括煤系高岭土、磁性材料、分散剂、催化剂等。

实验设备包括高温炉、球磨机、干燥器等。

2. 制备方法采用共沉淀法，将磁性材料与煤系高岭土混合，通过控制pH 值、温度等条件，使二者在溶液中发生共沉淀反应，形成磁性复合材料。

经过洗涤、干燥、研磨等工艺，得到最终产品。

三、煤系高岭土磁性复合材料对Pb（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的吸附性能研究1. 实验方法分别以Pb（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）为研究对象，通过模拟废水实验，探究煤系高岭土磁性复合材料对它们的吸附性能。

实验中，控制不同条件如pH值、温度、吸附时间等，测定吸附前后溶液中Pb（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的浓度变化。

2. 结果与讨论实验结果表明，煤系高岭土磁性复合材料对Pb（Ⅱ）和Cr （Ⅵ）具有较好的吸附性能。

在适当的pH值和温度条件下，吸附效果更佳。

此外，该复合材料具有较好的再生性能，可以重复使用。

通过SEM、XRD等手段对吸附前后的材料进行表征分析，发现复合材料在吸附过程中发生了明显的表面化学反应和离子交换过程。

四、结论本文成功制备了煤系高岭土磁性复合材料，并对其对Pb（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的吸附性能进行了研究。

实验结果表明，该复合材料具有较好的吸附性能和再生性能，可以有效地去除水中的Pb（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）。

此外，该材料还具有磁性，方便进行固液分离。

因此，煤系高岭土磁性复合材料在重金属废水处理领域具有广泛的应用前景。

《煤系高岭土磁性复合材料的制备及对Pb（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）吸附的研究》篇一一、引言随着工业化的快速发展，重金属污染问题日益严重，尤其是铅（Pb（Ⅱ））和铬（Cr（Ⅵ））等重金属的排放对环境和人类健康构成了严重威胁。

因此，开发高效、环保的重金属吸附材料显得尤为重要。

煤系高岭土作为一种天然矿物材料，具有优良的物理化学性质，是制备吸附材料的理想原料。

本文旨在研究煤系高岭土磁性复合材料的制备工艺及其对Pb（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的吸附性能，为解决重金属污染问题提供新的思路和方法。

二、煤系高岭土磁性复合材料的制备1. 材料与设备本实验所使用的材料主要包括煤系高岭土、磁性材料、交联剂等。

设备包括搅拌器、干燥箱、研磨机等。

2. 制备工艺首先，将煤系高岭土进行研磨处理，以提高其比表面积。

然后，将磁性材料与高岭土混合，加入适量的交联剂进行交联反应，使磁性材料与高岭土紧密结合。

最后，将混合物进行干燥、研磨，得到煤系高岭土磁性复合材料。

三、煤系高岭土磁性复合材料对Pb（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的吸附研究1. 实验方法采用批量平衡法研究煤系高岭土磁性复合材料对Pb（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的吸附性能。

将一定浓度的重金属溶液与吸附材料混合，在一定的温度和pH值下进行吸附反应，测定反应前后溶液中重金属浓度的变化，计算吸附量。

2. 结果与讨论（1）Pb（Ⅱ）的吸附研究实验结果表明，煤系高岭土磁性复合材料对Pb（Ⅱ）具有良好的吸附性能。

随着pH值的增加，吸附量逐渐增大，表明该材料在酸性条件下对Pb（Ⅱ）的吸附效果更好。

此外，该材料的吸附过程符合Langmuir等温线模型，表明其吸附过程为单分子层吸附。

（2）Cr（Ⅵ）的吸附研究对于Cr（Ⅵ），煤系高岭土磁性复合材料也表现出较好的吸附性能。

与Pb（Ⅱ）相似，该材料的吸附性能也受pH值的影响，在酸性条件下具有更好的吸附效果。

同时，该材料的吸附过程也符合Langmuir等温线模型。

此外，通过XPS等手段对吸附后的材料进行表征，发现Cr（Ⅵ）主要以Cr3+的形式被吸附在材料表面。

铀在土壤中的吸附动力学李爽;倪师军;张成江【期刊名称】《桂林理工大学学报》【年(卷),期】2007(027)001【摘要】研究了铀在某放射性废物处置预选场址土壤中的吸附性能.用动态法测定了铀在该土壤中的平衡吸附量,研究了水相pH值、流量、土壤粒度和铀溶液的初始质量浓度对土壤吸附铀的影响:水相pH值接近中性时,平衡吸附量较大;流量为60 mL/h时的平衡吸附量比90和120 mL/h时大;土壤粒度小的平衡吸附量较大;铀溶液的初始质量浓度越大,平衡吸附量越大.用常用的吸附动力学方程对实验数据进行了拟合,其中Elovich方程的拟合度最好.实验结果表明,该放射性废物处置预选场址土壤对铀的最大吸附率为54.75%,吸附性能较差.【总页数】4页(P49-52)【作者】李爽;倪师军;张成江【作者单位】成都理工大学,核技术与自动化工程学院,成都,610059;成都理工大学,核技术与自动化工程学院,成都,610059;成都理工大学,核技术与自动化工程学院,成都,610059【正文语种】中文【中图分类】X53;X591【相关文献】1.四环素在典型土壤中的吸附行为·吸附动力学·热力学特征 [J], 赵宁波;魏亮亮;宋旭刚;赵庆良2.铀在土壤中的吸附动力学 [J], 胡立;梁斌;周敏娟3.重金属离子在土壤中的竞争吸附动力学初步研究Ⅰ.竞争吸附动力学的竞争规律与竞争系数 [J], 刘继芳;曹翠华;蒋以超;李韵珠4.重金属离子在土壤中的竞争吸附动力学初步研究Ⅱ.铜与镉在褐土中竞争吸附动力学 [J], 刘继芳;曹翠华;蒋以超;李韵珠5.氨基修饰稻壳生物炭对水溶液中铀的吸附动力学特性 [J], 王淑娟;郭伟;史江红;王云楷;施胜利;张笑晴;张涛因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。

铀与环境典型矿物的吸附-共沉淀研究铀与环境典型矿物的吸附/共沉淀研究引言：铀是一种广泛存在于地壳中的放射性元素，在核能开发、放射性废物处理以及核武器制造等领域被广泛应用。

然而，铀的释放和排放会对环境造成潜在的风险，因此研究铀在环境中的行为和变化对保护环境、维护人类健康具有重要意义。

本文主要探讨铀与环境典型矿物的吸附/共沉淀作用。

一、铀的生态效应铀作为一种放射性元素，具有放射性衰变，释放出α粒子、β粒子和伽马射线等辐射。

这种辐射对生物体具有一定的毒性和生态效应。

铀的生物富集导致食物链中的铀含量逐渐增加，从而影响到整个生态系统。

因此，研究铀与环境中典型矿物的相互作用对于评估铀在生态系统中的行为和影响具有重要意义。

二、铀的吸附机制环境中的矿物与铀之间通过吸附作用相互作用。

典型的矿物包括膨润土、矽铁矿、氧化铁、绿泥石等。

研究发现，铀对这些矿物的吸附与共沉淀机制主要包括两个方面：表面吸附和根尖吸附。

表面吸附是指铀物种通过静电相互作用、络合作用等与矿物表面相互作用，从而被捕获在矿物表面；而根尖吸附是指铀物种进入矿物的晶格空间，并与矿物中的各种阴离子发生置换反应。

通过研究铀与不同矿物的吸附量和吸附形态，可以了解铀的迁移和转化行为，进而评估其对环境的潜在影响。

三、吸附/共沉淀对铀的去除铀的吸附/共沉淀作用可以作为一种治理和去除铀污染的方法。

通过与特定矿物的相互作用，可以有效地去除环境中的铀。

例如，氧化铁是一种常见的吸附剂，它可以通过阳离子吸附、电荷配位等方式与铀发生相互作用，从而去除铀物种。

此外，一些含碳矿物如膨润土也能有效吸附铀，其含有的羟基和氧化铁底物上的含氢基团能够与铀形成络合物，实现铀的吸附。

还有一些矿物在沉淀过程中发生了铀的共沉淀，从而实现铀的去除。

这些吸附/共沉淀作用有望应用于铀废物处理和环境修复。

四、研究挑战和展望铀与环境典型矿物的吸附/共沉淀研究仍存在一些挑战。

首先，铀的吸附/共沉淀机制尚不完全清楚，需要进一步深入研究。

铀酰离子吸附在高岭土基面的分子动力学模拟刘晓宇;黎春;田文宇;陈涛;王路化;郑仲;朱建波;孙茂;刘春立【摘要】为研究铀酰离子在高岭土不同基面上的吸附,对含有0.01 mol·L-1碳酸铀酰液相和9×9×3个高岭土单胞的粘土固相的模拟盒子进行了分子动力学模拟.从模拟的截图中直观地观察到了铀酰离子的吸附位点,由径向分布函数得到了铀酰离子与水中氧原子的配位情况.利用原子密度剖面图讨论铀酰离子在两个基面上的吸附倾向,并从原子密度剖面图和均方位移等角度证实了铀酰离子在硅氧面上形成了外界配合物.从理论上证明了表面配合模型对于吸附位点所做简化的合理性.%We performed a molecular dynamics simulation to investigate the adsorption of uranyl ions onto the basal surfaces of kaolinite using a simulation cell containing 0.01 mol·L-1 uranyl carbonate and 9×9×3 kaolinite unit cells.The adsorption sites of the uranyl ions on kaolinite were clearly shown by serial snapshots and the coordination of uranyl ions to oxygen were determined using a radial distribution function.The adsorption trends of uranyl ions on two distinct basal surfaces were discussed using an atomic density profile.Outer-sphere complexation of uranyl on kaolinite was confirmed using the atomic density profile and the mean squared displacement.Confirmation of the outer-sphere complexation supports the theoretical simplification of the adsoption sites in the surface complexation model.【期刊名称】《物理化学学报》【年(卷),期】2011(027)001【总页数】6页(P59-64)【关键词】分子动力学模拟;高岭土;铀酰离子;吸附【作者】刘晓宇;黎春;田文宇;陈涛;王路化;郑仲;朱建波;孙茂;刘春立【作者单位】北京大学化学与分子工程学院,应用化学研究所,北京分子科学国家实验室,北京,100871;北京大学化学与分子工程学院,应用化学研究所,北京分子科学国家实验室,北京,100871;北京大学化学与分子工程学院,应用化学研究所,北京分子科学国家实验室,北京,100871;北京大学化学与分子工程学院,应用化学研究所,北京分子科学国家实验室,北京,100871;北京大学化学与分子工程学院,应用化学研究所,北京分子科学国家实验室,北京,100871;北京大学化学与分子工程学院,应用化学研究所,北京分子科学国家实验室,北京,100871;北京大学化学与分子工程学院,应用化学研究所,北京分子科学国家实验室,北京,100871;北京大学化学与分子工程学院,应用化学研究所,北京分子科学国家实验室,北京,100871;北京大学化学与分子工程学院,应用化学研究所,北京分子科学国家实验室,北京,100871【正文语种】中文【中图分类】O641化学污染物和放射性污染物在环境中的吸附、扩散、迁移等行为与其所处的环境条件密切相关.这些污染物与土壤及矿物表面的相互作用,如吸附和形成沉淀等,显著影响了它们在环境中的扩散和迁移行为.粘土是自然界中普遍存在的天然矿物,其含量丰富,层间存在永久电荷,且有相对大的比表面积.因此,环境污染物,尤其是金属离子类环境污染物与粘土表面的吸附或交换作用一直是科研人员关注的焦点[1].高岭土是最常见的粘土矿物之一,化学组成为Al2Si2O5(OH)4,是由类似三水铝矿(gibbsite)结构的铝氧八面体层(下文简称铝氧层)和硅氧四面体层(下文简称硅氧层)构成的1:1层状结构矿物,二层之间由桥氧联接.铝氧层与硅氧层是高岭土晶体的两个表面,称为基面(basal plane).每个硅原子与其他三个硅原子通过桥氧相联,组成硅氧层.这种四面体硅氧结构的排列形成了六角孔洞.在铝氧层,每个铝原子和两个硅氧层的氧原子配位,并和邻近的铝原子分享四个羟基.这些羟基中,有三个朝向外部,形成铝氧层的羟基表面,另一个指向硅氧层的孔洞.这种1:1层状结构一直延伸到晶体的末端,在高岭土中,和基面相交的侧面称为端面(edge).端面处不再有原子的周期性重复排列,存在着悬空的硅、铝原子.这些原子为了保持电中性而与羟基结合,因此在端面上可以发生和pH条件有关的表面荷电反应(surface-charging reaction).同样,由于存在羟基,在铝氧层上也可发生表面荷电反应.如图1所示,高岭土晶体层与层之间的堆砌是靠水铝层的羟基与有着高电负性的硅氧面上的氧之间氢键作用而实现的[2].铀-235是重要的核材料.铀矿开采、浓缩、反应堆运行、乏燃料后处理等核燃料循环的每个环节都与之相关.在铀矿山的环境整治中,铀的污染治理是最为重要的研究课题.铀的最常见价态是U(VI).在偏酸性条件下,铀在水相中的主要存在形式是铀酰离子(UO22+)及其各种配合物.因此,研究各种介质(人工合成材料或天然矿物)与铀酰离子的相互作用具有普遍意义.目前有关铀酰离子在高岭土上的吸附研究,主要采用批式实验(batch experiment),利用表面配合模型(surface complexation model),结合适当的吸附模型或假设,研究pH值、离子强度、温度、CO2分压、各种配体等对吸附的影响[3-7].在大气环境及碱性条件下,铀酰离子与液相中的碳酸根可以形成碳酸铀酰配合物,这种配合作用可减弱铀酰在高岭土上的吸附[5].这些研究得到了大量的基础数据并总结和建立了相应的模型,除Rösch等[8]利用第一性原理进行过理论研究外,很少有研究者在理论上对实验结果及模型进行研究或解释.值得注意的是,近年来越来越多的批式实验结合了X射线吸收精细结构谱(X-ray absorptionfine-structure spectroscopy)以及时间分辨激光诱导荧光光谱(time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy),在分子尺度上研究了金属离子的吸附[9-10].在这些研究中,无论是批式实验,还是理论计算,其出发点都是基于表面配合模型.该模型的一个基本假设是,矿物表面的功能基团(或反应位点)在溶液中可以和离子发生配合反应[11].研究者普遍推测,高岭土存在着三类可能吸附铀酰离子的位点,分别位于2个基面和1个端面上.其中铝氧面和端面由于存在着容易结合/失去质子的羟基而比硅氧面更容易吸附阳离子[2].近来,越来越多的科研人员利用分子动力学模拟来研究吸附现象[12-15].与第一性原理计算相比,分子动力学模拟在计算速度和模拟尺度上均有明显优势,且如果选取的力场参数合适,还可以给出与前者计算精度相仿的结果.与传统的批式实验相比,动力学模拟可以提供直观的吸附信息,比如配位数、配位原子种类、吸附位点等.本文利用分子动力学模拟研究了碳酸铀酰溶液中铀酰离子在高岭土的两个不同面上的吸附. 本模拟研究所采用的力场参数有两个来源:高岭土以及水的力场参数取自Cygan等[16]采用的CLAYFF力场,而铀酰离子的参数则是由Guilbaud和Wipff[1719]提出的.模拟体系总势能(Etotal)由四项组成:原子间的库仑作用能(Ecoul),原子间的范德华作用能(Evdw),成键原子间的键伸缩能(Ebondstretch)和键角弯曲能(Eanglebend),如式(1)所示:CLAYFF已经成功应用于研究水合矿物体系(hydrated mineral systems)的结构、动力学性质以及粘土-溶液的界面现象[20-24].CLAYFF将分子间的相互作用精简为静电作用和范德华作用.在CLAYFF中存在分子内相互作用(键伸缩能、键弯曲能)的分子或基团很少,只有水、羟基和M-O-H三类(M代表粘土固相中的铝、铁、钙等),其中描述水以及羟基的模型是SPC水模型[25].铀酰离子和碳酸根离子的力场参数,首先是由Guilbaud和Wipff提出[17-19],后由Greathouse等[12-14]改进,曾成功地应用于模拟溶液中铀酰的配合物,包括碳酸根、硝酸根、磷酸根和磷酸三丁脂(TBP)等配体[14,18,2627].本文采用的高岭土晶体结构参数来源于Bish等[28]的中子衍射实验数据.每个单胞含有2个Al2Si2O5(OH)4,呈电中性;含有一个铝氧八面体层和一个硅氧四面体层,两层之间由桥氧相互联接.图2A为本文采用的模拟盒子(simulation cell)的示意图,由粘土固相和水相组成.模拟盒子中垂直粘土固相的方向为c轴,与粘土固相平行的面为ab平面.粘土固相由243个高岭土单胞(9×9×3在a、b、c轴向重复)组成,总共有8262个原子.液相含有11108个水分子.将2个铀酰离子和2个碳酸根离子加入模拟体系,这样体系中碳酸铀酰配合物的浓度约为0.01 mol·L-1.模拟盒子在NPT 系综(原子数恒定,压力0 Pa恒定,温度300 K恒定,a、b轴长度不变,c轴长度可变)弛豫之前,a、b轴长度分别为4.65、8.03 nm,c轴长度为11.51 nm.计算采取三维周期边界,因此高岭土的每个基面都可以充分接触到液相.使用的动力学模拟软件为LAMMPS(largescale atomic/molecular massively parallel simulator), 7 Jul 2009 version[29],模拟结果的显示采用Discovery Studio Visualizer(Accelrys,Inc.,San Diego, CA).系综为NPT,以及NVT系综(原子数、体积、温度300 K恒定),在LAMMPS中设定的恒压、恒温弛豫时间分别是500和100 fs.求解运动位置积分采用Verlet算法[30-31],步长1 fs.采用Ewald Summation法计算长程库仑力[32].截断半径(cut-off)设为1.0 nm.本文参考了Greathouse[12-13]和Vasconcelos[15]等的研究工作,因此系综的选择、弛豫时间的长短以及模拟时间长度、收集数据的有效性等问题已被验证过,这里不再对此进行讨论.模拟体系总共包含41600个原子.首先采用NPT系综弛豫500 ps,允许c轴长度变化以使体系弛豫,在这500 ps的驰豫时间内只保存原子坐标以供随后的模拟所需,并不收集其他的数据.随后采用NVT系综模拟1 ns,数据采集的频率是间隔2 ps,总共产生500个轨迹文件以供分析.此外,通过计算原子密度剖面图和径向分布函数研究了铀酰离子在高岭土基面上的吸附细节与配位情况.2.1 高岭土对于碳酸铀酰配合物的吸附模拟图2A所示为模拟体系的初始构象(NPT弛豫之前),图2B、C、D、E、F和G分别代表NVT模拟在0 ps(NPT弛豫完成时,NVT模拟起始时刻)、200 ps、400 ps、600 ps、800 ps和1 ns(NVT模拟完成时)时的截图(snapshot).通过这些截图可以看出在整个NVT模拟过程中,铀酰离子逐渐向硅氧层靠近,而碳酸根则逐渐向铝氧层靠近.Vasconcelos等[15]的MD模拟也证实高岭土的不同基面对阴阳离子有不同的选择性,这是因为当基面未发生表面荷电反应时,硅氧层中的氧原子比硅原子略微凸向面外,使硅氧层最外一层平面略带负电,因此优先吸附阳离子;铝氧层则带有少量正电荷,对阴离子有静电吸引.图3A为各模拟时刻铀酰离子在高岭土硅氧面上方的截图,视角为沿c轴方向.从中可以看出,铀酰离子主要位于硅氧六角孔洞上方. 光谱学研究和理论计算证实,水分子中的氧可以在铀酰离子的赤道面上(垂直于铀酰O-U-O轴并通过铀原子的平面)向U原子配位,形成五角双锥型配位多面体[8,33].我们的NVT模拟也得到这一结果.分析NVT模拟过程的轨迹文件,发现这种五角双锥配合物相当稳定,在整个模拟过程中都可以观察到,如图3B所示.而从径向分布函数图(图4)上,也证明了这一点.与晶体相比,原子在液相中不存在周期性排列,但是对于某些中心原子,在其周围存在比较固定的近邻配位原子,所以可以用径向分布函数来获得我们感兴趣的近邻信息.gij(r)表示在距i原子r到r+dr的壳层内找到j原子的概率与j原子在完全随机分布时被发现的概率之比值(在整个空间发现j原子的概率为1).当RDF图上出现一个峰,就代表中心原子i存在一个配位壳层,峰中心位置就是配位层距中心原子i的平均距离.峰面积则代表中心原子的配位数.图4是铀(RDF图中以U表示)对水中氧原子(以Ow表示)的径向分布图.从图4可以看出,在距铀原子0.2495 nm处存在一个尖峰,表明U―Ow键长为0.2495 nm.将该尖峰积分,得到铀的平均配位数为5.001.这意味着在模拟体系中,铀周围存在稳定的5个水化壳层.理论计算与谱学实验得到U―Ow平均键长分别为0.243-0.252 nm[8]和0.248 nm[33],这与我们的模拟计算结果相当吻合,表明我们采用的力场参数对于水合铀酰离子构象的描述是可行的.在原子密度剖面图中,ρi(z)为相对密度(relative density),表示在垂直于c轴方向某一平面(z坐标相同)找到特定原子i的概率.分析模拟过程中所有的轨迹文件,以Δz 为间隔,对原子在z轴上的数据进行统计,相当于计算在整个模拟过程中原子出现在厚度为Δz、面积为a×b的片层内的次数;将原子在每层中出现的次数除以同类原子的数目,即为原子出现的概率.图5为铀酰离子和碳酸根离子的概率分布图。