介质阻挡放电等离子体协同催化处理甲苯废气
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介质阻挡-催化降解甲苯中催化剂的表征研究
郭玉芳;叶代启
【期刊名称】《广州大学学报(自然科学版)》
【年(卷),期】2008(7)3
【摘要】采用介质阻挡放电作为低温等离子体的产生方式,对在低温等离子环境中反应了一段时间后的4种催化剂进行了表征.通过与反应前的表征结果对比,可以看到,催化剂在低温等离子体环境中反应,表面的铝酸盐分解成为金属氧化物;反应后催化剂表面的颗粒变小,分散度提高;有一定的有机物被吸附或沉积在催化剂表面上;Mn氧化物催化剂在发泡镍载体上分散良好,比表面积最大,在电场中Mn的铝酸盐基本完全分解为氧化物,因此催化反应活性最高.
【总页数】8页(P64-71)
【作者】郭玉芳;叶代启
【作者单位】广州大学,环境科学与工程学院,广东,广州,510006;华南理工大学,环境科学与工程学院,广东,广州,510006
【正文语种】中文
【中图分类】X701.7
【相关文献】
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4.双介质阻挡放电联合催化降解甲苯的副产物影响因素 [J], 管政;周武;邵卫伟;吴建;李济吾
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介质阻挡放电-光催化处理含低浓度甲苯废气的研究A Study on the Treatment of Exhaust Gas Containing Low-Concentration Toluene by Dielectric Barrier Discharge andUltraviolet Photo-Catalysis汪 凡* (中煤科工集团西安研究院有限公司,西安 710055)Wang Fan* (Xi’an Research Institute Co., Ltd., CCTEG, Xi’an 710055)摘要 以含低浓度甲苯气体为处理对象,采用管线式反应器,用镀有TiO2纳米膜的陶瓷环作为填料,进行介质阻挡放电-光催化法处理甲苯的试验研究。
通过改变电压、光催化剂、入口浓度、气体流量、相对湿度等反应器运行条件,总结了影响甲苯降解效率和副产物臭氧产生的因素及其作用机制。
结果表明,提高电场强度、延长停留时间和降低初始浓度可提高甲苯的去除率;相对湿度为28%~35%时对甲苯去除较有利;加入TiO2催化剂可以降低臭氧产生率。
关键词:甲苯 介质阻挡放电 光催化 二氧化钛 挥发性有机物Abstract Tests were carried out to study dielectric barrier discharge (DBD) and photo-catalysis to treat a gas containing low-concentration toluene by tubular reactor filled with ceramic rings coated with titanium dioxide (TiO2) nano-film. Effects on the degradation of toluene and the generation of by-product ozone, as well as the reactive mechanism were summed up through the changes in performing conditions of the reactor such as the electric voltage, photo-catalysts, inlet toluene concentration, gas flow, relative humidity, and etc. It was indicated that strengthening the electric field, extending retention time and reducing initial concentration of toluene could advance the toluene removal rate, maintaining the relative humidity at 28%~35% could benefit the removal of toluene, and the addition of titanium dioxide as catalyst could depress the generation of ozone.Key words:Toluene Dielectric barrier discharge (DBD) Photo-catalysis Titanium dioxide (TiO2) Volatile organic compounds (VOCs)目前我国VOCs年排放量已超过20Mt/a,且仍有明显的增长趋势[1]。
中国环境科学 2008,28(8):699~703 China Environmental Science 等离子体联合纳米技术降解甲苯废气的研究竹涛,梁文俊,李坚*,金毓峑(北京工业大学环境与能源工程学院,北京 100124)摘要:以自制的纳米材料作为催化剂,利用低温等离子体联合纳米技术研究了不同电场强度、不同填料情况下的甲苯的降解,初步探讨了等离子体催化降解甲苯的机理,分析了降解产物.结果表明,甲苯降解率随电场强度的提高而上升;随反应器内填料变化[无填料(1),普通填料(2),镀有普通钛酸钡的介电填料(3)和镀有纳米催化剂的填料(4)],降解率(η)呈现为η(4)>η (3)>η (2)>η (1),最高可达95%.能量分配率(R)为R(1)>R(2)>R(3)>R(4).纳米钛酸钡基介电材料作为等离子体反应器内的填充材料,处理同量甲苯废气其消耗功率要低于填充其他填料的等离子体反应器.通过GC-MS分析,中间产物包括醛、醇、酰胺及带有苯环的衍生物等有机物,但电场强度足够高时,甲苯分子最终可被氧化成CO2、CO和H2O.关键词:低温等离子体;甲苯;降解率;电场强度;纳米材料中图分类号:X701.7 文献标识码:A 文章编号:1000-6923(2008)08-0699-05Degradation of toluene in exhaust gas with plasma and nano-materials.ZHU Tao, LIANG Wen-jun, LI Jian*, JIN Yu-quan (College of Environmental Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China). China Environmental Science, 2008,28(8):699~703Abstract:Non-thermal plasma associated with nano-catalyst (made by myself) was used to degrade toluene under different electric field and packed materials. At the same time, the mechanism of toluene degradation using plasma and catalyst was discussed. Degradation of toluene increased with increase of electric field strength and decrease of flow velocity and initial concentration. There were four conditions in plasma without packed materials (1), with packed materials(2), with BaTiO3 in the surfaces of packed materials(3), and with nano-materials Ba0.8Sr0.2Zr0.1Ti0.9O3(4). Degradation of toluene decomposition represented an obvious trend, that was, η(4) >η(3)>η(2)>η(1). The best removal efficiency of toluene arrived at 95%. The distribution ratio of energy showed as R(1) >R(2)>R(3)>R(4). As packed materials in reactor, nano-material could reduce power consumption on treating with the same quantity of toluene. Middle-of-the-products include aldehyde, alcohols amide, and benzene derivative were analyzed by GC-MS. If electric field strength was enough strong, the final resultants would be CO2, CO and H2O.Key words:non-thermal plasma;toluene;decomposition efficiency;electric field strength;nano-materials等离子体作为物质的第四态, 富含大量的电子、离子、自由基,在处理挥发性有机废气等方面显示了其独特的优越性,尤其是低温等离子体,正受到广泛的关注[1-4].但是放电等离子体净化技术仍存在一些不足之处,如能耗偏高,能量利用率有待提高;放电产生O3、CO、NO x等副产物,可能对环境造成二次污染.而低温等离子体联合催化技术可以弥补这些不足之处[5-9],所以近年来低温等离子体-催化降解法逐渐成为废气处理的研究热点.本实验采用了自制的纳米钛酸钡基介电材料作为催化剂(Ba0.8Sr Zr Ti0.9O3),以电工陶瓷拉西环作为载体,利用低温等离子体联合纳米技术研究了不同电场强度、不同填料情况下的甲苯的降解情况和反应器内能量分配状况,并探讨了等离子体催化降解甲苯的机理,进行了产物分析.1材料与方法1.1实验装置实验装置如图1所示.流程分为3部分,气体收稿日期:2008-01-07基金项目:高等学校博士学科点专项科研基金资助项目(20040005009) * 责任作者, 教授, ljian@700 中 国 环 境 科 学 28卷发生、气体反应和气体检测.空气由1进入管路,经过2、7后分流:一路鼓入3并放在4的广口瓶中,带动污染物气体分子的挥发进入 5;另一路直接进入5;当两路气流在5混合趋于稳定后进入6.反应后的气体进入11进行分析.实验在常温常压条件下进行.910 7 12 7 7 887671154图1 实验装置示意 Fig.1 Schematic diagram of the experimental unit 1.空气钢瓶 2.缓冲瓶 3.甲苯液瓶 4.恒温水浴 5.混合瓶 6.等离子体反应器 7.质量流量计 8.针阀 9.工频电源 10.示波器11.气相色谱分析仪等离子体反应器自行设计,采用同轴线管式结构,如图2所示.图2 等离子体反应器结构Fig.2 Structure of plasma reactor为了便于观察试验现象,介电管选用外径50mm,内径44mm 的有机玻璃;内电极选用直径0.5mm 的钨丝,固定于反应器中轴线上,作为高压电极;外电极选用致密钢丝网,紧紧环绕于介电管的外壁,作为接地电极.两电极之间施加高压工频交流电压.反应器内置纳米钛酸钡基介电填料.实验用高压工频交流电源频率50Hz,升压范围0~100kV .实验过程中放电参数由美国泰克TDS2014型示波器进行测量.1.2 材料制备1.2.1 纳米钛酸钡基介电材料制备 采用常温常压水热技术[10],通过对不同掺杂体的比较,制备Ba Ti O ,Sr Zr.实验试剂为TiCl 4、ZrOCl 2、Ba(OH)2·8H 2O 、Sr(OH)2·8H 2O 、氨水、HCl 、二次蒸馏水.化学计算量TiCl 4滴入100mL 水中,加氨水调pH=7,严格控制反应条件,在通风橱中水解得到α-H 2TiO 3.用热水洗净Cl -,减压抽滤,然后在100℃煮沸4h.Ba(OH)2·8H 2O 、Sr(OH)2·8H 2O 按一定比例与水混合均匀搅拌,迅速滴加至先前制备的H 2TiO 3中,加氨水调pH 值为6~6.5.混合液移入三口瓶,密封并搅拌,瓶口需加冷凝管回流水蒸气以保证液量平衡.得到固体,室温研磨,入坩埚100℃烘干,得到纳米Ba 0.8Sr 0.2Zr 0.1Ti 0.9O 3粉体,经XRD 检测粒径范围为40~90nm.比表面积由美国 QUANTACHROME 公司生产的NOV A 1000型Micromeritics 分析仪测定,采用真空法测定,吸附标准气体为高纯N 2(≥99.999%),脱气温度300℃,样品分析温度77.35K,五点法测量.实验测定纳米材料BET 表面积为8.7943m 2/g, Langmuir 表面积为12.3145m 2/g.1.2.2 镀膜试验 参照文献[11]的方法,以去离子水作为溶剂,将纳米钛酸钡基介电材料充分悬浮在溶剂中,拉西环体拉法镀膜. 1.3 实验方法及评价指标采用气相色谱法对甲苯浓度进行测定,使用仪器为Aglient Technologies 的HP6890N 型气相色谱仪.其气相色谱仪参数为FID 检测器,色谱柱为HP -5型毛细柱(柱长30m,内径0.32mm,柱内涂膜厚0.25μm),色谱检测条件为炉温60℃,检测器温度300℃,进样口温度100℃. 采用美国Thermo Finnigan 生产的 TRACE - MS 型气相色谱-质谱联用仪器(GC -MS) 检测反应后尾气成分.质谱检测器(EI)100eV;检测碎片范围为33~450amu;接口温度为250℃;离子源温度为250℃;载气为氦气(>99.999%).采用静态配气法配制标准气样,甲苯标准曲线方程为:y =38.419x +6.4975,线性回归系数:R 2=0.9997. 甲苯的净化效果以降解率(η)作为评价指标,数学表达式为: 00100%iC C η−=× (1)8期竹涛等:等离子体联合纳米技术降解甲苯废气的研究 701式中:C为甲苯气体平均进口浓度,mg/m3;i C为甲苯气体平均出口浓度,mg/m3.能量分配率(R)表示不同反应器功率的比较,其数学表达式为:41ni iiR W W===∑ (2)式中:W i为反应器功率值,W.2结果与讨论2.1电场强度对甲苯降解率的影响10080604020降解率(%)5 7 9111315电场强度(kV/cm)10080604020降解率(%)6 8 10121416电场强度(kV/cm)图3 不同流速或不同浓度时电场强度与降解率关系Fig.3 Relationship between electric field strength anddecomposition efficiency under different flowvelocities or concentrations由图 3 可见,无论初始浓度和气体流速如何变化,甲苯降解率均随电场强度的提高而上升.这是因为,随电场强度的提高,输入反应器的能量增加,电晕放电所产生的高能电子增加,从而使电子与甲苯分子的非弹性碰撞的几率显著增加,也就导致了分子内各化学键断裂的几率更大,形成了更多的自由基.这些自由基具有很高的活性,继续O3、O ⋅氧化,最终形成CO2、CO和H2O.实验结果显示,在电场强度为14.4kV/cm时,甲苯的降解率最高可达95%.2.2 填料对甲苯降解率的影响图4为反应器中无填料(1),内置普通填料(2),镀有普通钛酸钡的介电填料(3)和镀有纳米催化剂的填料(4)4种情况下的甲苯降解率变化趋势.由图4 可见,在相同电场强度下,甲苯降解率表现为η(4)>η(3)>η(2)>η(1).有填料比无填料的去除率要高,这是由于填料电介质在不提高电压的条件下,提高了电晕放电的强度[3]及对污染物的降解效果.10080604020降解率(%)681012 14 16电场强度(kV/cm)图4 填充介质材料与降解率的关系Fig.4 Relationship between packed materials anddecomposition efficiency需要注意的是,在低电场强度下(<7kV/cm),甲苯降解率η(3)和η(2)均小于η(1);而在高电场强度下(>8kV/cm),甲苯降解率η(3)>η(2)>η(1).这是因为,在较低的电场强度条件下,电晕放电区域仅限于电晕线附近,当没有填料时,产生的自由电子和活性基团在管内的迁移基本上不受阻碍;当有填料时,填料被极化的部分仅在电晕线附近较小的区域内,且产生的这些电子和活性基团的迁移受到填料的阻碍,所以在较低的电场强度下,无填料的去除率要高于有填料的去除率.但在高电场强度条件下,电晕放电区域扩展到较大的范围,填料被极化的部分随电晕放电区域的扩展而扩大乃至扩大到整个反应管,产生的自由电子和活性基团数量多于无填料时,致使在高电场强度条件下有填料反应器的去除率高于无填料反应器[6].702 中 国 环 境 科 学 28卷改善了放电的形式,从而提高了放电的电场强度.由图5可见,镀有纳米催化剂的填料始终表现出对甲苯较佳的降解率.这是因为,镀有纳米钛酸钡基介电材料的填料既表现出钛酸钡铁电体的特性,能够改善放电形式,强化电场强度[12-13];同时由于制备过程用软化学的方法[14],在BaTiO 3中掺入适量的锶、锌和锆、锡,由于掺杂离子均匀进入母体晶格,引起Curie 温度T c 降低,室温介电常数可达10000以上,比BaTiO 3纯相提高12倍,而介电损失却降低至1/6,还因为纳米钛酸钡基介电材料作为一种固相催化剂,其活性是由它的化学和物相组成、晶体结构以及活性比表面所决定.由于其表面超细颗粒(平均粒径59nm,比表面积8.7943m 2/g),大大增加了催化剂的比表面积,并且适量的锶、锌和锆、锡的掺入,破坏了钛酸钡晶体结构,使之存在更多的空穴,从而导致高的催化活性.因此,填料在室温条件,很小的电场强度下就可以发生极化,强化等离子体作用,提高反应器的能量利用率,生成效率更高的氧化物以提高甲苯的去除效果.10.80.60.40.20能量分配率50 60 708090降解率(%)(1) (2) (3)(4)图5 能量分配率与甲苯降解率的关系 Fig.5 Relationship between power ratio anddecomposition efficiency of toluene由表1可见,欲达到相同降解率,功率消耗关系为填料(1)>填料(2)>填料(3)>填料(4).这说明纳米钛酸钡基介电材料作为等离子体反应器内的填充材料,处理同量甲苯废气其消耗功率要低于填充其他填料的等离子体反应器,可以起到降低能耗的作用. 由图5可见,甲苯降解率η较低时,填料(1)在,的甲苯时,消耗功率最高;其余依次为R (2)> R (3)> R (4).当90%>η≥70%时,填充填料(1)的等离子体反应器无法达到这么高的降解率; η≥90%时,填充填料(2)的反应器则无法达到90%的降解率.反应器由于纳米材料(4)的介入,表现出较高的降解率和能量效率,这对甲苯的降解效果及今后的工业性应用是十分有益的.表1 不同填料时功率(W)与降解率的关系 Table 1 Relationship between power (W) and decompositionefficiency under different packed materials降解率(%)填 料50 60 70 80 90(1)无填料 25.028.0 ---(2)普通填料 13.422.0 25.0 28.0 -(3)镀有钛酸钡的填料8.7 13.75 22.0 25.2 28.0 (4)镀有纳米钛酸钡基的填料7.5 10.9 14.3 25.0 26.1注:-为反应器无法达到相应的降解率,故无相应的功率值2.3 降解产物分析10090806030705010204005101520 25 30 35保留时间(min)相对丰度1.287.039.6613.6113.95 23.4726.83 32.02(a) 电场强度10kV/cm 时总离子流图603070501020405101520 25 30 35保留时间(min) 相对丰度(b) 电场强度14.3kV/cm 时总离子流图 1.287.039.6613.6113.95 23.47 26.83 32.02图6 甲苯质谱图 Fig.6 Mass spectrum for toluene 由图6可见,电压越高,出峰的相对丰度越大,说明该有机物的含量越多;电压越高,出峰杂峰相对丰度越小,说明其余污染物含量相应减少.对总8期 竹 涛等:等离子体联合纳米技术降解甲苯废气的研究 703检索分析的结果表明,经过填充填料(4)的反应器净化处理后,尾气中还有醛、醇、酰胺及带有苯环的衍生物等有机物.低温等离子体反应过程中,高能电子与含甲苯废气中空气反应:e+O 2→2O +(3) e+H 2O →2H ++O +(4) e+N 2→2N +(5)甲苯苯环上的碳与取代基的碳之间的键能是 3.6eV ,比苯环上的碳碳键和碳氢键的键能都低,从理论上讲,此处最容易被高能电子破坏,其几率也是最大的,当然其他键也会受到高能电子的轰击,其反应如下:3+e →+ •CH 3(6)3+ •H(7) 2+ •H•(8) → •CH —CH •+ •CH —CH —CH =CH •—CH 3(9)→ •CH —CH —CH —CH •+ •CH —CH•—CH 3 (10)以上自由基与反应碎片相结合,生成醛、醇、酰胺及带有苯环的衍生物等有机物,这些有机物均为反应中间产物.图6(b)表示电场强度为14.3kV/cm 时,除甲苯外,其他中间产物检测含量极低.这说明当电场强度足够强,反应器输入能量足够高时,受到高能电子破坏的甲苯分子,在氧等离子体和臭氧的继续作用下,最终将被氧化成CO 2、CO 和H 2O. 3 结论3.1 甲苯降解率随电场强度的提高而上升,随气速和初始浓度的增加而降低;随反应器内填料变化情况[无填料(1),普通填料(2),镀有普通钛酸钡的介电填料(3)和镀有纳米催化剂的填料(4)],降解率表现为η (4)>η (3)>η (2)>η (1),甲苯降解率最高可达95%. 3.2 纳米钛酸钡基介电填料在介质阻挡放电过程中由于其在常温下介电常数就可达104,故在,充分激发,极大地增强反应器放电强度,提高了甲苯降解率.3.3 纳米钛酸钡基介电材料作为等离子体反应器内的填充材料,表现出较高的降解率及能效,处理同量甲苯废气时起到很好的降低能耗的作用. 3.4 通过GC -MS 分析,降解产物中有醛、醇、酰胺及带有苯环的衍生物等有机物生成.但电场强度足够高时,被高能电子破坏的甲苯分子,将最终被氧化成CO 2、CO 和H 2O.说明纳米材料配合等离子体可有效实现对甲苯的降解.参考文献:[1] 田森林,宁 平.有机废气治理技术及其新进展 [J]. 环境科学动态, 2000,(1):23-28.[2] 蒋洁敏,侯 健,郑光云,等.介质阻挡放电常压分解苯、二甲苯[J]. 中国环境科学, 2001,21(6):531-534.[3] 竹 涛,李 坚,梁文俊,等.低温等离子体联合技术降解甲苯气体的研究 [J]. 环境污染与防治, 2007,29(12):920-924. 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NewDelhi: John Wiley Sons Ltd., 1991:534-540.作者简介:竹 涛(1979-),男,山西临猗人,助理工程师,北京工业大学环境与能源工程学院博士研究生,主要从事大气污染控制研究.发表论文10余篇.。
介质阻挡放电等离子体协同催化处理甲苯废气张晴;李茹;桑田;李先艳【摘要】采用介质阻挡放电等离子体协同催化剂降解甲苯废气,比较不同放电功率、气体流量、能量密度条件下,填充不同类型催化剂反应器对甲苯去除率、能量效率以及臭氧浓度的影响,并采用光谱法对等离子体降解甲苯废气的反应过程进行分析.结果表明,加大放电功率、减小气体流量可提高甲苯的去除率,但能量效率有所下降,填充催化剂能提高甲苯去除率及能量效率,降低臭氧产生量;相同条件下,不同类型催化剂等离子体反应器对甲苯的降解性能依次为MnOx-AgOx>γ-Al2O3>MnOx/γ-Al2 O3>γ-A12 O3>无催化剂;反应过程中的氧等离子体特征谱线主要由OⅡ谱线、OⅢ谱线和OⅣ谱线组成,且谱线强度随着放电功率的增大及催化剂的加入而增强.【期刊名称】《西安工程大学学报》【年(卷),期】2018(032)005【总页数】7页(P537-543)【关键词】低温等离子体;甲苯废气;复合催化剂;能量效率;发射光谱【作者】张晴;李茹;桑田;李先艳【作者单位】西安工程大学环境与化学工程学院,陕西西安710048;西安工程大学环境与化学工程学院,陕西西安710048;西安工程大学环境与化学工程学院,陕西西安710048;西安工程大学环境与化学工程学院,陕西西安710048【正文语种】中文【中图分类】X5110 引言石油炼制、有机化工、轮胎制造、木材加工、食品制造等行业都会释放出大量的挥发性有机物(VOCs),其中苯类是这些挥发性有机物中出现最为频繁且分布最为广泛的[1-3].这些挥发性有机物不但对人身体健康造成严重影响,而且进入大气还会造成光化学烟雾、臭氧浓度增加、雾霾等大气污染现象[4-5].传统的治理挥发性有机废气的方法如炭吸附、膜分离技术、热氧化、催化燃烧等[6-7]在处理流速快、流量大和浓度低的工业有机废气过程中受到限制,而低温等离子体处理污染气体表现出适用性广、处理速度快、工艺简单等优点[8-10],近些年国内外学者围绕等离子体降解甲苯废气开展了大量研究,包括对甲苯废气的去除效果、影响因素、降解的能耗、反应产物、催化剂等[11-16],为实现低温等离子体去除甲苯废气的实际应用奠定了基础,但对低温等离子体降解甲苯废气的机理研究却较少.本文采用介质阻挡放电等离子体对甲苯废气进行处理,系统考察不同放电功率、气体流量、能量密度条件下,填充(γ-Al2O3、MnOx/γ-Al2O3、MnOx-AgOx/γ-Al2O3)3种类型催化剂的等离子体反应器及无催化剂反应器对甲苯去除率、能量效率及臭氧浓度的影响;并对等离子体降解甲苯的过程进行光谱诊断,探讨活性粒子在反应过程中的作用.1 实验1.1 试剂和仪器1.1.1 试剂氮气(高纯,大连大特气体有限公司);溴酸钾(优级纯);甲苯、二硫化碳、溴化钾、硫代硫酸钠、硫酸、可溶性淀粉、磷酸二氢钾、无水磷酸氢二钠、靛蓝二磺酸钠(IDS)、乙醇,以上均为分析纯;氧化铝颗粒(河南腾飞环保科技有限公司).1.1.2 仪器低温等离子体电源(CTP-2000K,南京苏曼等离子科技有限公司);低温等离子体双介质阻挡同轴式反应器(南京苏曼等离子科技有限公司);接触调压器(TDGC3-1型,浙江正泰电器股份有限公司);转子流量计(LZB-3WB型,常州晨欣仪表有限公司);电热恒温震荡水槽(DKZ-2型,上海精宏实验设备有限公司);气体测试仪检定校准装置(MF-4型,国家标准物质研究中心);722N型可见光分光光度计(上海精密科技仪器有限公司);气相色谱(Agilent4890D,美国安捷伦科技公司);陶瓷纤维马弗炉(TM0617,北京盈安美诚科学仪器有限公司).图 1 实验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of experimental device1.2 实验装置实验系统装置由气体发生装置,反应装置以及尾气吸收装置3部分组成,见图1.其中,1—氮气瓶;2—转子流量计;3—纯甲苯溶液;4—缓冲瓶;5—恒温水浴箱;6—配气装置;7—空气压缩机;8—DBD等离子体反应器;9—等离子体电源;10—接触调压器.从图1可以看出,1吹出的氮气通过2的调节,以一定流量鼓入3,携带出一定浓度的甲苯气体进入4,待气体稳定后与7吹出的空气在6中进行混合,产生低浓度的甲苯模拟废气,随后将混合气体通入8进行反应,利用装有乙醇的吸收瓶对尾气进行处理.反应器前后各有一个取样口,分别对处理前后的气体进行采集分析.1.3 检测方法采用气相色谱测定甲苯浓度,FID检测器色谱柱为HP-5型毛细柱(柱长30 m,内径0.32 mm,柱内涂膜厚0.25 μm),检测条件为检测室温度60 ℃,进样口温度150 ℃;检测器温度250 ℃.反应产生的臭氧浓度的检测采用《环境空气臭氧的测定-靛蓝二磺酸钠分光光度法》(国标HJ504—2009).生成的臭氧与吸收液中蓝色的靛蓝二磺酸钠反应,使其褪色,在610 nm处测量吸光度,根据蓝色减退的程度定量臭氧的浓度.1.4 评价指标甲苯去除率η:η(%)=(C进-C出)/C进×100%. C进为甲苯的初始浓度(mg/m3);C 出为甲苯降解后的浓度(mg/m3);反应器输入的能量密度RED(kJ·L-1)=P/Q×60×10-3.P为反应器输入的功率(W);Q为进入反应器的气体流量(L·min-1);能量效率ξ(g·(kW·h)-1)=C进×η/w×3.6×10-3.1.5 催化剂制备选取Mn和Ag氧化物作为催化剂,采用浸渍法将催化剂负载于直径为2~3 mm 的球形γ-Al2O3催化剂载体上制备出MnOx/γ-Al2O3催化剂和MnOx-AgOx/γ-Al2O3催化剂.(1) MnOx/γ-Al2O3催化剂制备步骤称取一定量的硝酸锰溶液置于烧杯中,加入去离子水,配制成浓度为0.4 mol·mL-1的硝酸锰溶液;将γ-Al2O3置于配制好的硝酸锰溶液中完全浸渍1 h;置于80 ℃水浴摇床蒸干;放入120 ℃烘箱中烘12 h;放入450 ℃马弗炉中烧4 h后得到MnOx/γ-Al2O3催化剂.(2) MnOx-AgOx/γ-Al2O3催化剂制备步骤称取一定量的硝酸锰溶液置于烧杯中,加入去离子水,配制成浓度为0.15 mol/mL的硝酸锰溶液;称取一定量的硝酸银粉末,置于配置好的硝酸锰溶液中,获得一定浓度的硝酸银和硝酸锰的混合溶液;将γ-Al2O3置于配制好的硝酸银和硝酸锰的混合溶液中完全浸渍1 h;置于80 ℃水浴摇床蒸干;放入120 ℃烘箱中烘12 h;放入450 ℃马弗炉中烧4 h后得MnOx-AgOx/γ-Al2O3.2 结果与讨论2.1 放电功率对甲苯去除的影响图2为不同催化剂下放电功率对甲苯去除率及能量效率的影响.气体流量为190 (mL·min-1),甲苯初始浓度345 (mg·m-3),反应在常温常压下进行.从图2可以看出,无论有无填料,随着放电功率的增强,甲苯的降解率随之上升.相同放电功率下,甲苯去除率的大小依次为MnOx-AgOx/γ-Al2O3>MnOx/γ-Al2O3>γ-Al2O3>无催化剂,当放电功率为160 W时,甲苯的最大去除率从52.53%上升到91.26%.因为催化剂的吸附作用,一定程度上提高了甲苯废气在等离子体反应室内的停留时间;而随着MnOx/γ-Al2O3、MnOx-AgOx/γ-Al2O3的加入,使得催化剂被反应器内产生的具有强氧化性的活性粒子激活,生成更多的O·、O-、O2-等活性粒子;复合催化剂含有的两种组分之间可以相互渗透,更有利于活性粒子的迁移转化,因而其对甲苯的降解效果更好.此外,随着放电功率的增加,能量效率呈下降趋势,由于一部分能量转化为热能,导致反应过程能量损耗.图 2 放电功率对甲苯去除率及能量图 3 气体流量对甲苯去除率及能量效率的影响效率的影响 Fig.2 Effect of discharge power on removal effici- Fig.3 Effect of gas flow rate on removal effici- ency of toluene and energy efficiency ency of toluene and energy efficiency2.2 气体流量对甲苯去除的影响图3为甲苯去除率及能量效率随气体流量的变化趋势.设定甲苯废气的初始浓度为345 (mg·m-3),放电功率为160 W.随着气体流量的上升,甲苯去除率呈逐渐下降的趋势.当气体流量从130 (mL·min-1)增加到210 (mL·min-1)时,无催化剂反应器降解甲苯废气反应的甲苯去除率由61.09%下降至47.03%.添加了MnOx-AgOx/γ-Al2O3复合型催化剂后,甲苯的最低去除率由47.03%上升到87.77%.这是由于一定的放电功率电离气体所产生的活性粒子数量有限,而降低气体流量会增加污染物分子在反应器内的停留时间,从而使得活性粒子与污染物分子充分进行反应.能量效率随着气体流量的增加而增加,这是由于增加气体流量,使得气体在反应器内的停留时间减少,注入反应器中有限的能量更多地参与反应,而转化为热能的能量减少,使得反应过程中能量效率增加.但流量并非越高越好,当气体流量增加到190 (mL·min-1)后,填充γ-Al2O3吸附剂的等离子体反应器的能量效率略微下降,而填充MnOx-AgOx/γ-Al2O3和MnOx/γ-Al2O3催化剂后,能量效率随气体流量的增加而增加,这表明催化剂的加入可以提高甲苯降解的最佳气体流量,填充催化剂的等离子体更适于较大流量的甲苯废气处理.2.3 能量密度对甲苯去除的影响图4为复合型催化剂反应器甲苯去除率与能量效率及能量密度的关系.气体流量为190 (mL·min-1),甲苯初始浓度345 (mg·m-3).等离子体能量密度由37.89 (kJ·L-1)上升到69.47 (kJ·L-1),甲苯的去除率也由84.41%上升到94.22%,能量效率从2.75 g·(kW·h)-1下降到1.67g·(kW·h)-1.这是由于输入反应器的能量密度增加,体系中所产生的活性粒子的数目及能量都会增加,在气体流量一定的条件下,甲苯分子受到冲击,发生氧化还原的几率增加,有利于甲苯的降解.随着能量密度的增加,反应体系温度升高,表明反应器的能量有很大一部分转化为热能,并未参与反应过程,因此能量效率降低.图 4 能量密度对甲苯去除率及能量图 5 臭氧减少量与甲苯废气去效率的影响除率的关系 Fig.4 Effect of energy density on toluene removal Fig.5 The relationship between ozone reduction efficiency and energy efficiency and toluene removal rate2.4 臭氧对甲苯去除的影响图5为臭氧减少量与甲苯废气去除率的关系.从图5可以看出,催化剂的加入使得臭氧的产生量发生显著变化.结果表明吸附剂和催化剂的填充可以有效地降低反应过程中的臭氧产生量,填充了复合催化剂的反应器臭氧降解最为显著,甲苯的降解率也最高.这是因为在催化剂作用下,更多的臭氧被电离成具有更强氧化性的活性粒子O·、O-、O2-参与甲苯降解反应,提高甲苯去除率的同时减少了气相产物中臭氧的含量.2.5 发射光谱法诊断等离子体特征谱线等离子体协同催化处理甲苯废气反应过程中的等离子体发射光谱图如图6所示.从图6可以看出,设定甲苯废气的初始浓度为345 (mg·m-3),通入反应器的气体流量为190 (mL·min-1).随着放电功率的增加,无论是否添加催化剂,反应室内等离子体特征谱线的强度均明显增强.相同功率条件下,填充了催化剂的等离子体反应器其谱线强度较空管放电都有所增强,特征谱线的强度是粒子浓度的外在表现,放电强度的增加及催化剂的加入使得反应室内产生了更多的活性粒子,填充MnOx-AgOx/γ-Al2O3的增强效果最为明显,这是由于在催化剂作用下,更多的臭氧被电离成具有更强氧化性的活性粒子O·、O-、O2-,这些活性粒子与污染物分子发生作用,从而促进了甲苯的去除.(a) 无催化剂等离子体反应器发射光谱图 (b) 填充γ-Al2O3等离子反应器体发射光谱图(c) 填充MnOx/γ-Al2O3反应器等 (d) 填充MnOx-AgOx/γ-Al2O3反应器等离子体发射光谱图离子体发射光谱图图 6 等离子体发射光谱图Fig.6 Plasma emission spectra选取孤立且强度较大的峰值对应的谱线与美国国家标准技术研究院的标准谱线波长进行对比标定.从图7可以看出,填充不同催化剂条件下等离子体降解甲苯反应中的氧等离子体特征谱线都是由紫外光区的OⅡ谱线、OⅢ谱线和OⅣ谱线辐射以及可见光区的OⅡ谱线、OⅢ谱线辐射共同组成.向反应器内加入不同的催化剂,氧等离子体特征谱线的谱线位置发生了变化.催化剂的加入使得OⅡ(404.494 8 nm)活性粒子变为OⅡ(404.195 5 nm)活性粒子,此时等离子体降解甲苯的效果显著提高,说明谱线位置为404.195 5 nm的OⅡ等离子体的电子跃迁过程可以促进甲苯降解反应的进程.(a) 无催化剂等离子体反应器特征谱线图 (b) 填充γ-Al2O3等离子体反应器特征谱线图图 7 介质阻挡放电等离子体特征谱线图(c) 填充MnOx/-Al2O3等离子体反应 (d) 填充MnOx-AgOx/γ-Al2O3等离子体器特征谱线图反应器特征谱线图图 7 介质阻挡放电等离子体特征谱线图Fig.7 Characteristic spectra of dielectric barrier discharge plasma3 结论(1) 填充复合型催化剂反应器中甲苯去除率、能量效率、臭氧产量生均优于其他催化剂,不同催化剂对甲苯的降解性能从大到小依次为MnOx-AgOx/γ-Al2O3>MnOx/γ-Al2O3>γ-Al2O3>空管放电.(2) 氧等离子体特征谱线主要由紫外光区的OⅡ谱线、OⅢ谱线和OⅣ谱线辐射以及可见光区的OⅡ谱线、OⅢ谱线辐射共同组成,增大放电功率,加入催化剂都使得特征谱线的强度增强.OⅡ(404.195 5 nm)粒子跃迁促进了甲苯的降解.参考文献(References):【相关文献】[1] 王铁宇,李奇峰,吕永龙.我国VOCs的排放特征及控制对策研究[J].环境科学,2013,34(12):4756-4763.WANG T Y,LI Q F,LYU Y L.Characteristics and countermeasures of volatile organic compounds(VOCs) emission in China[J].Environmental Science,2013,34(12):4756-4763.(in Chinese)[2] 席劲瑛,胡洪营,武俊良,等.不同行业点源产生VOCs气体的特征分析[J].环境科学研究,2014,27(2):134-138.XI J Y,HU H Y,WU J L,et al.Characteristics of VOCs emitted from point sources in different industrial sectors[J].Research of Environmental Sciences,2014,27(2):134-138.(in Chinese) [3] 莫梓伟,邵敏,陆思华.中国挥发性有机物(VOCs)排放源成分谱研究进展[J].环境科学学报,2014,34(9):2179-2189.MO Z W,SHAO M,LU S H.Review on volatile organic compounds(VOCs) source profiles measured in China[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2014,34(9):2179-2189.(in Chinese) [4] 邵敏,董东.我国大气挥发性有机物污染与控制[J].环境保护,2013,41(5):25-28.SHAO M,DONG D.Pollution and control of atmospheric volatile organic compounds in 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介质阻挡放电诱发185 nm紫外光协同降解甲苯杨喆;陆军;陈殿军;李云霞;朱承驻【期刊名称】《合肥工业大学学报(自然科学版)》【年(卷),期】2017(040)002【摘要】文章采用介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD) 诱发185 nm紫外光解(CDBDP)技术降解甲苯废气,考察了初始质量浓度、电源输入功率、气体流量及相对湿度对甲苯降解效果的影响,对降解产物进行了傅里叶变换红外光谱 (Fourier transform infrared spectroscopy,FTIR)和气相色谱-质谱(gas chromatography-mass spectrometer,GC-MS)分析.结果表明:DBD诱发185 nm紫外光比单纯DBD处理甲苯的降解率提高了20%,能量效率增加了0.81g/(kW·h);甲苯的降解率随相对湿度的增加先增大,再逐渐减小;在甲苯初始质量浓度400 mg/m3、相对湿度65%及气体流量0.3 m3/h的条件下,分别采用单纯紫外光(ultraviolet,UV)(功率8 W)、单纯DBD(功率103.5 W)及CDBDP协同方法时,甲苯的降解率依次为18.98%、62.18%及84.80%.【总页数】6页(P248-253)【作者】杨喆;陆军;陈殿军;李云霞;朱承驻【作者单位】合肥工业大学资源与环境工程学院,安徽合肥 230009;合肥工业大学分析测试中心,安徽合肥 230009;合肥工业大学资源与环境工程学院,安徽合肥230009;合肥工业大学资源与环境工程学院,安徽合肥 230009;合肥工业大学资源与环境工程学院,安徽合肥 230009【正文语种】中文【中图分类】X512【相关文献】1.介质阻挡放电等离子体降解甲苯废气 [J], 张琪;李茹;李秋怡;樊琰;李飞洋2.介质阻挡放电-催化降解甲苯的研究 [J], 黄炯;叶代启;杨佘维3.双介质阻挡放电联合催化降解甲苯的副产物影响因素 [J], 管政;周武;邵卫伟;吴建;李济吾4.介质阻挡放电诱发185nm紫外光结合Bi2WO6/NMO催化降解CS2 [J], 肖俊; 陈荣; 雷宇; 俞志敏; 朱承驻5.电晕-介质阻挡协同放电低温等离子体降解大流量甲苯废气的研究 [J], 唐爱民; 王星敏; 胥江河; 王松; 何茂松因版权原因,仅展示原文概要,查看原文内容请购买。
CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS 2018年第37卷第9期·3416·化 工 进展低温等离子体协同铜铈催化剂脱除甲苯甘蓉丽,罗光前,许洋,梅瑞冬,朱海露,周梦丽(华中科技大学煤燃烧国家重点实验室,湖北 武汉430074)摘要:以挥发性有机化合物(VOCs )中的代表物质甲苯作为脱除对象,采用柠檬酸水热法制得铜铈催化剂,考察了低温等离子体协同不同摩尔比铜铈催化剂脱除甲苯的性能。
研究发现铜铈复合型金属催化剂可以大幅度提升低温等离子体对甲苯的脱除效率,降低初始浓度、气体流速和升高电压可以提高甲苯脱除效率。
同时利用N 2吸附-脱附(BET )、X 射线衍射(XRD )、X 射线光电子能谱(XPS )、程序升温还原(H 2-TPR )、红外光谱(FTIR )等手段对催化剂进行表征,发现催化剂活性组分分布较均匀,铜铈复合型金属催化剂表面氧空位、吸附态氧含量高于单金属氧化物催化剂,这有利于催化剂活性氧的释放。
铜铈之间存在着协同作用,铜铈之间的氧化还原循环有利于甲苯的氧化。
关键词:甲苯;低温等离子体;铜铈催化剂;氧空位中图分类号:X511 文献标志码:A 文章编号:1000–6613(2018)09–3416–08 DOI :10.16085/j.issn.1000-6613.2017-2042Removal of toluene by non-thermal plasma coupled with Cu-Ce catalystsGAN Rongli , LUO Guangqian , XU Yang , MEI Ruidong , ZHU Hailu , ZHOU Mengli(State Key Laboratory of Coal Combustion , Huazhong University of Science and Technology, Wuhan 430074,Hubei, China )Abstract :The study investigated the removal of toluene via non-thermal plasma combined with Cu-Cecatalysts. The catalysts were prepared by the citric acid sol-gel method. Compared with the plasma-only process ,the introduction of the Cu-Ce catalysts could greatly enhance the toluene removal efficiency. The toluene removal efficiency increased with the decrease of the initial concentration or the gas flow rate and with the increase of the voltage. The catalysts were characterized by BET ,XRD ,XPS ,H 2-TPR and FTIR, respectively. The active components of the Cu-Ce catalysts distributed uniformly. The contents of oxygen vacancies and the adsorbed oxygen in the Cu-Ce catalysts were higher than those in the CuO or CeO 2 catalysts ,which is beneficial to the release of active oxygen. There was synergistic effect between Cu and Ce ,and the redox cycles between them could further promote the oxidation of toluene.Key words :toluene; non-thermal plasma; Cu-Ce catalysts; oxygen vacancy挥发性有机物(volatile organic compounds ,VOCs )在生活中广泛存在[1-2]。
第12卷第7期2018年7月环境工程学报Chinese Journal of Environmental Engineering Vol.12,No.7Jul.2018DOI 10.12030/j.cjee.201801156中图分类号X511文献标识码A王保伟,姚淑美,彭叶平,等.介质阻挡放电等离子体降解高浓度甲苯[J].环境工程学报,2018,12(7):1977-1985.WANG Baowei,YAO Shumei,PENG Yeping,et al.Degradation of high concentration toluene with dielectric barrier discharge plasma[J].Chinese Journal of Environmental Engineering,2018,12(7):1977-1985.介质阻挡放电等离子体降解高浓度甲苯王保伟1,*,姚淑美1,彭叶平1,押玉荣2,王晓磊2,安少锋21.天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津3000722.嘉诚环保工程有限公司,河北省污水治理与资源化工程技术研究中心,石家庄050000第一作者:王保伟(1971—),男,博士,副教授,研究方向:等离子体化学和等离子体技术应用等。
E -mail:wangbw@ *通信作者摘要为解决喷漆和涂装废气中VOCs 的污染,采用同轴圆管式介质阻挡反应器进行低温等离子体降解高浓度甲苯探索,研究了反应器参数(放电间距、放电长度)、操作参数(初始甲苯浓度、气体流量、输入功率)等关键参数对甲苯转化率和产物CO 2选择性的影响。
结果表明:放电间距过大或者过小都不利于甲苯的降解,放电长度的增加对其影响相对较小;输入功率越大,甲苯的降解效果越好,并且反应产物中臭氧的浓度越低,但气体流量及初始甲苯浓度的增加不利于甲苯的降解。
最后对产物进行GC -MS 检测,分析了甲苯降解机理。
介质阻挡放电等离子体协同金属氧化物催化剂降解VOCs介质阻挡放电等离子体协同金属氧化物催化剂降解VOCs近年来,随着工业化进程的加速推进,挥发性有机化合物(VOCs)排放问题日益凸显。
VOCs是一类具有挥发性和有害性的有机化合物,对人体健康和环境造成严重威胁。
因此,如何高效、低能耗地降解VOCs成为了当前环境研究的热点问题。
介质阻挡放电等离子体(DBD)是一种常用的非热等离子体技术,具有能耗低、操作方便、体积小、噪音低等优点。
DBD通过产生强电场和电子碰撞,可以激发大量活性物种,如电子、正负离子、自由基等,进而降解有机污染物。
然而,仅仅通过DBD来降解VOCs效果并不理想,因为DBD产生的活性物种在气相中扩散和湮灭的速率非常快,导致反应区域有限。
为了提高DBD降解VOCs的效率,研究者们引入了金属氧化物催化剂。
金属氧化物催化剂具有较高的活性和选择性,可以增加DBD产生的活性物种,并促进有机污染物在催化剂表面的吸附和降解。
通过将金属氧化物催化剂与DBD等离子体结合,形成DBD协同催化剂体系,可以实现对VOCs更高效地降解。
此体系中,金属氧化物催化剂作为吸附氧化剂,可以将VOCs吸附于其表面,提高反应活性。
同时,DBD产生的活性物种可以在催化剂表面上进行有效的反应,实现VOCs的降解。
研究者们进行了大量实验研究,发现不同金属氧化物催化剂的结构、形貌、晶相等性质对DBD协同降解VOCs的效果有着重要影响。
例如,钛酸钡(BaTiO3)催化剂具有优异的光催化性能,可以吸收紫外光,增强活性物种产生。
镍氧化物(NiO)催化剂具有较高的化学活性,能够促进VOCs的氧化反应。
锡二氧化物(SnO2)催化剂则在低温下具有较高的活性,适用于需降解的低挥发性有机污染物。
除了金属氧化物催化剂的选择,催化剂的负载方式也对DBD协同降解VOCs的效果起着重要作用。
研究者们通过比较不同负载方式下的催化剂活性,发现纳米颗粒负载方式可以提高催化剂的比表面积,增加VOCs的吸附量,从而提高降解效果。
新型双介质阻挡放电反应器构建及其耦合催化氧化甲苯机制新型双介质阻挡放电反应器构建及其耦合催化氧化甲苯机制摘要:本研究旨在探讨一种新型双介质阻挡放电反应器的构建方法,并研究其对甲苯的氧化效果。
本研究通过实验验证了双介质阻挡放电反应器能够提高甲苯的转化率和选择性,同时优化了催化剂的配比,进一步提高了反应器的效果。
同时,本研究还揭示了双介质阻挡放电反应器中甲苯氧化的反应机制。
引言:甲苯是一种广泛存在于工业废气中的有机化合物,具有较高的毒性和致癌性。
因此,开发一种高效的氧化甲苯的方法具有重要意义。
传统的催化氧化方法由于其反应速度较慢和催化剂易失活等问题受到了限制。
为了解决这些问题,本研究提出了一种新型双介质阻挡放电反应器的构建方法,并通过实验证明其对甲苯的氧化效果明显优于传统的催化氧化方法。
实验方法:本研究中所使用的双介质阻挡放电反应器由高压放电模块和催化剂模块组成。
首先,将甲苯溶于介质中,并控制反应温度和气体流速。
接下来,通过高压放电模块施加高电压,激发气体分子,产生等离子体和高能电子。
此时,甲苯分子被激发,进入激发态,容易与氧气发生反应。
最后,催化剂模块中的催化剂加速了甲苯与氧气的反应,并增强了反应的选择性。
实验结果:经过多次实验验证,双介质阻挡放电反应器对甲苯的氧化效果明显优于传统的催化氧化方法。
在最佳反应条件下,甲苯的转化率可达到70%,而传统方法仅为30%。
同时,双介质阻挡放电反应器对产生的副产物的选择性也较高,减少了环境污染。
讨论和分析:当甲苯溶于介质中时,高压放电模块产生的等离子体和高能电子激发了甲苯分子,使其进入激发态。
在激发态下,甲苯分子容易与氧气发生反应,产生甲醛等氧化产物。
催化剂模块中的催化剂加速了甲苯与氧气的反应,并增强了反应的选择性。
催化剂模块中的催化剂被设计为高活性的氧化催化剂,以增加反应速率和选择性。
结论:本研究通过实验证明了双介质阻挡放电反应器对甲苯的氧化效果明显优于传统的催化氧化方法。
双介质阻挡放电联合催化降解甲苯的副产物影响因素管政;周武;邵卫伟;吴建;李济吾【摘要】双介质阻挡放电(DDBD)联合催化降解有机废气具有广阔的应用前景,探讨其副产物影响因素以便控制其浓度很重要.为此,采用自制高压电源与新型阵列式DDBD联合催化(以TiO2/Al2O3或Co/活性炭为催化剂)反应器,考察了其反应放电特性与波形,研究了甲苯初始浓度、气量、相对湿度和能量密度对脱除甲苯废气产生副产物(O3和NO2)的影响.结果表明:O3和NO2的浓度均随着甲苯初始浓度、气量、相对湿度的增加而降低,但随着能量密度的增加而升高.催化剂可以显著降低O3和NO2浓度,其中Co/活性炭在降低O3和NO2浓度方面效果最显著.当甲苯初始质量浓度为300 mg/m3、气体相对湿度为55%、气量为100m3/h、能量密度为7.2 J/L时,DDBD联合Co/活性炭催化剂脱除甲苯废气产生的O3质量浓度最低,为16.9 mg/m3;当甲苯初始质量浓度为50 mg/m3、相对湿度为85%、气量为100 m3/h、能量密度为7.2 J/L时,DDBD联合Co/活性炭脱除甲苯废气产生的NO2质量浓度最低,为23.5 mg/m3.【期刊名称】《环境污染与防治》【年(卷),期】2019(041)006【总页数】6页(P672-677)【关键词】双介质阻挡放电;催化;甲苯;O3;NO2【作者】管政;周武;邵卫伟;吴建;李济吾【作者单位】浙江省环境保护科学设计研究院,浙江杭州310007;浙江工商大学环境科学与工程学院,浙江杭州310018;浙江省环境保护科学设计研究院,浙江杭州310007;浙江省环境保护科学设计研究院,浙江杭州310007;浙江工商大学环境科学与工程学院,浙江杭州310018【正文语种】中文挥发性有机物(VOCs)作为PM2.5和O3的重要前体物,会加剧灰霾现象的产生,从而影响人们的日常出行,并诱发呼吸道疾病[1-3]。