八类典型室内外燃烧行为颗粒物排放特征研究

大气颗粒物的室内外来源解析大气颗粒物是指悬浮在大气中的微小颗粒，其直径通常在几纳米到数十微米之间。

这些颗粒物可以来自于室内和室外源头，其来源复杂多样。

本文将探讨大气颗粒物的室内外来源解析，帮助我们更好地理解和应对大气颗粒物污染问题。

首先，我们来看大气颗粒物的室外来源。

室外大气颗粒物是由于自然灾害、工业排放、交通运输、农业活动等多种原因产生的。

其中，自然灾害如火山喷发和沙尘暴会释放大量的颗粒物进入大气中。

工业排放是主要的污染源之一，包括燃煤、燃油和工业生产过程中产生的颗粒物。

交通运输是另一个重要的室外颗粒物排放源，车辆的尾气排放中含有大量的颗粒物。

此外，农业活动如农作物的燃烧和施肥也会释放颗粒物。

接下来，我们来探讨大气颗粒物的室内来源。

室内颗粒物主要来自于室内空气污染源、室内活动和室内物品等。

室内空气污染源主要包括燃煤、燃气、烟草烟雾等燃烧排放的颗粒物，以及室内装修材料、家具、地毯等释放的挥发性有机物和颗粒物。

室内活动也是室内颗粒物的重要来源，如做饭、燃烧蜡烛、使用化学品等都会产生颗粒物。

此外，室内的物品如家具、地毯、床上用品等也会释放颗粒物。

为了更好地应对大气颗粒物污染问题，我们需要采取有效的控制措施。

首先，减少工业和交通尾气排放是关键。

政府应该加强环境监管，对工业企业和车辆排放进行严格的监管和控制。

其次，提倡绿色出行，鼓励使用公共交通工具和清洁能源汽车，减少机动车辆的数量和使用频率。

此外，加强农业活动的管理，减少农作物燃烧和合理使用化肥，也是减少室外颗粒物排放的有效途径。

同时，对于室内颗粒物的控制，我们可以从以下几个方面入手。

首先，提高室内空气质量，选择环保材料和家具，减少挥发性有机物的释放。

其次，保持室内通风，通过开窗和使用空气净化器等方式，有效减少颗粒物的浓度。

此外，改变室内活动方式，尽量避免做饭和烧烤等活动产生大量的颗粒物。

最后，定期清洁室内的地面、家具和空调等设备，减少室内颗粒物的积累。

大气环境中颗粒物物化特性与来源解析近年来，大气环境污染问题日益突出，其中颗粒物成为主要的污染源之一。

颗粒物的大小范围广泛，从纳米尺度的细颗粒物到微米尺度的粗颗粒物都存在于大气中。

了解颗粒物的物化特性和来源分布对于制定有效的污染治理策略至关重要。

首先，颗粒物的物化特性包括大小、形状、化学成分等。

颗粒物的大小主要分为PM2.5和PM10两个范围，分别代表了直径小于2.5微米和10微米的颗粒物。

细颗粒物PM2.5具有更长的停留时间和更大的危害性，因为它们可以深入呼吸系统，对人体健康造成更严重的影响。

形状上，颗粒物可以是球形、棒状或不规则形状，这对于颗粒物的散射和吸光性能有重要影响。

至于化学成分，颗粒物主要由有机物、无机盐、金属元素等组成，其中包含很多致癌物质和有害气体，对人体健康产生潜在威胁。

其次，颗粒物的来源是多样的，包括自然源和人为源。

自然源主要包括沙尘、火山灰、花粉以及气溶胶产生的反应。

沙尘和火山灰主要来源于土壤、草原和活跃火山等自然环境，它们随风传播，形成中远程的传输。

花粉则是植物的繁殖过程中产生的一种颗粒物，其浓度在春季和夏季会显著增加。

气溶胶产生的反应是指大气中气态气体的化学变化，例如硫酸盐的形成是SO2和OH反应生成的。

人为源主要包括交通排放、工业排放、农业活动和生物质燃烧等。

交通排放是城市中主要的颗粒物来源之一，车辆尾气中的颗粒物主要来自燃料的不完全燃烧和车辆附近路面的悬浮尘。

工业排放也是重要的颗粒物来源，工业过程中的燃烧、粉尘和有机废气等都会释放大量颗粒物。

农业活动主要指农田灌溉、施肥和农作物收获等，这些过程会产生大量的尘埃和细颗粒物。

生物质燃烧是指人们使用木柴、秸秆等生物质作为燃料产生的一种燃烧过程，释放的颗粒物尤其是PM2.5对空气质量有明显贡献。

最后，解析颗粒物的来源需要使用一系列的技术手段。

传统的方法主要是通过采集大气样品，运用化学分析测定颗粒物的化学成分，结合源解析模型确定其来源。

室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃的排放因子及影响因素室内固体燃料燃烧是一种常见的供暖和烹饪方式，然而，这种燃烧过程会产生大量的污染物，其中包括碳颗粒物和多环芳烃。

碳颗粒物是指固体燃料燃烧过程中产生的固体颗粒物，而多环芳烃是一类含有多个苯环的有机化合物。

首先，室内固体燃料的燃烧过程中产生的碳颗粒物和多环芳烃的排放因子是受多种因素影响的。

其中一个主要因素是燃料的种类。

不同种类的燃料燃烧产生的污染物排放量会有所不同。

例如，木材燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃排放量较高，而煤燃烧产生的排放量相对较低。

其次，燃烧条件也是影响排放因子的重要因素。

燃烧过程中的温度、氧气供应和燃料燃烧速率等条件会直接影响污染物的生成和排放量。

较高的温度和充足的氧气供应有助于碳颗粒物和多环芳烃的完全燃烧，减少其排放量。

此外，燃烧设备的质量和使用状况也会对排放因子产生影响。

燃烧设备的设计和维护情况直接影响燃料的燃烧效率和污染物的生成。

设备质量较差或使用老旧的设备可能会导致燃烧不完全，从而增加碳颗粒物和多环芳烃的排放量。

最后，燃烧过程中的操作和管理也是影响排放因子的关键因素。

合理的燃料使用量和燃烧时间能够减少污染物的排放。

此外，合理的通风和烟囱排放设计也可以有效降低室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃的排放量。

综上所述，室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃的排放因子受多种因素影响。

燃料种类、燃烧条件、燃烧设备质量和使用状况以及操作和管理都会对排放因子产生影响。

为了减少室内固体燃料燃烧带来的污染，应选择适当的燃料类型，改善燃烧条件，提高设备质量，合理进行操作和管理。

这样可以降低碳颗粒物和多环芳烃的排放量，保障室内空气质量，维护人们的健康。

室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃的排放因子及影响因素一、本文概述随着工业化和城市化的快速发展，室内固体燃料燃烧已成为全球范围内普遍存在的现象，特别是在发展中国家和一些发达国家的农村地区。

这种燃烧过程不仅提供了生活所需的热能，同时也产生了大量的碳颗粒物（Particulate Matter, PM）和多环芳烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, PAHs）等有害物质，对室内环境和人类健康造成了严重的影响。

因此，对室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃的排放特性及其影响因素进行深入研究，对于减少室内空气污染、改善居民生活环境和保护人类健康具有重要的现实意义。

本文旨在全面系统地分析室内固体燃料燃烧过程中碳颗粒物和多环芳烃的排放因子，并探讨其影响因素。

我们将对室内固体燃料燃烧排放的碳颗粒物和多环芳烃的种类、浓度及分布特性进行详细阐述。

随后，我们将从燃料类型、燃烧设备、燃烧条件、室内通风状况以及操作习惯等多个方面出发，深入探讨这些因素如何影响室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃的排放。

我们还将对现有的减排技术和策略进行评估，并提出针对性的建议，以期为实现室内空气质量的改善和人类健康的保护提供理论支持和实践指导。

通过本文的研究，我们期望能够为室内固体燃料燃烧的污染控制和减排提供科学依据，为推动室内环境质量的改善和人类健康的保护贡献力量。

我们也期望能够引起更多学者和公众对室内空气污染问题的关注，共同推动全球范围内室内环境的持续改善。

二、文献综述室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃（PAHs）的排放问题，近年来已逐渐成为环境科学与公共卫生领域的研究热点。

众多学者对此进行了广泛而深入的研究，旨在了解这些污染物的排放特征、影响因素以及对人体健康和环境造成的潜在风险。

早期的研究主要集中在燃烧过程中碳颗粒物和多环芳烃的生成机制上。

这些研究揭示了燃烧温度、氧气浓度、燃料种类以及燃烧方式等因素对污染物生成的影响。

常见的室内空气污染物分类与特点室内空气污染按其污染物特性可分为三类: 化学污染、物理污染、生物污染。

[1]1、化学污染主要为有机挥发性化合物（VOCs）、半有机挥发物（SVOCs）和有害无机物引起的污染。

（1）燃烧产生的有害物一氧化碳（CO）：无色无味的气体，具有极强的毒性，CO 能够快速被肺吸收，和血红蛋白结合生成碳氧血红蛋白，CO和血红蛋白结合的速率是氧气的250 倍，从而阻止了血液对氧的吸收和输运。

CO中毒对人体氧需求量大的器官和组织伤害程度较大，包括大脑、心脏、皮肤、肺以及骨骼肌肉等。

氮氧化物（NOx，主要为一氧化氮、二氧化氮）：厨房烹饪所产生的NO2是室内NO2的主要来源。

室内去除氮氧化物的主要途径是通风和绿色植物吸收。

NO2的毒'性主要体现在对呼吸系统的损害上，它会使肺部防护机能减退，使机体对病原体的抵抗变弱，从而容易被细菌感染。

二氧化硫（SO2）：极易溶于水，因此可能会在眼睛、鼻子和喉黏膜处变成亚硫酸、硫酸，产生更强的刺激作用，是肺癌的产生原因之一。

S02还能抑制、破坏或激活某些酶的活性，使得糖和蛋白质的代谢发生紊乱，影响机体生长发育。

香烟燃烧污染：分为主动吸入和被动吸入两种，被动吸烟者吸入香烟燃烧产物中的侧流，而主动吸烟者则吸入其主流。

侧流中的烟尘主要由烟草在低温下燃烧产生，毒性更高，但由于外部空气的稀释作用，被动吸烟者吸入的有害物浓度会有所降低，其危害也会相应减小。

被动吸烟和主动吸烟对身体健康的伤害都很大。

（2）有机挥发物（VOCs）有机挥发物是一类低沸点的有机化合物的总称，主要包括甲皖、乙皖、丙酮、甲基乙酸和甲基硅酸等含碳有机化合物，有时候也将甲醛归为VOCs。

VOCs主要源于燃烧设备、杀虫剂、建筑材料、油漆、清洗剂等，VOCs对人体健康影响主要是刺激眼睛和呼吸道，皮肤过敏，使人产生头痛、咽痛与乏力。

（3）甲醛甲醛是一种无色有强烈刺激性气味的气体，易溶于水，其30%~40% 的水溶液即为防腐剂福尔马林。

八大公害研究报告一、引言自工业革命以来，人类的活动对环境的影响日益显著。

在各种污染和生态破坏中，八大公害问题尤为突出。

它们分别是空气污染、水质污染、噪音污染、土壤污染、固体废弃物污染、放射性污染、海洋污染和生态破坏。

本报告将针对这些问题进行详细的研究和探讨。

二、空气污染研究空气污染已成为全球最大的环境问题之一。

工业排放、交通尾气排放、农业活动和日常生活燃烧等是主要的污染源。

这些污染物包括二氧化硫、氮氧化物、颗粒物等，它们会导致酸雨、雾霾等问题，对人体健康和生态系统产生严重影响。

三、水质污染研究水质污染问题同样严重，它主要源于工业废水、生活污水、农业化肥和农药的使用。

这些污染物包括重金属、有机物、营养盐等，它们会通过食物链放大，对人体健康产生严重影响。

同时，水体富营养化等问题也会对生态系统产生严重影响。

四、噪音污染研究噪音污染主要来自交通工具、工业设备和建筑噪声。

长期暴露在噪音环境中会导致听力损伤、心血管疾病等问题，严重影响了人类的生活质量。

五、土壤污染研究土壤污染主要由重金属、有机物、放射性物质等污染物造成，这些污染物主要来自工业废弃物、农业化肥和农药的使用。

这些污染物会通过食物链进入人体，对人体健康产生严重影响。

六、固体废弃物污染研究固体废弃物主要来自生活垃圾、工业废弃物和农业废弃物。

大量固体废弃物的堆积不仅占用了大量的土地，而且会释放出有害气体、液体等，对人体健康和环境产生严重影响。

七、放射性污染研究放射性污染主要来自核能利用、核武器试验和核废物的处理。

放射性物质会对人体产生严重的损伤，而且会长期影响环境和生态系统。

八、海洋污染研究海洋污染主要来自工业废水、生活污水、石油泄漏和塑料废弃物等。

这些污染物会对海洋生态系统产生严重影响，而且会通过食物链放大，对人体健康产生严重影响。

九、生态破坏研究生态破坏主要包括森林砍伐、湿地排水、野生动植物捕猎和栖息地破坏等。

这些行为会导致生态系统失衡，破坏地球的生态平衡，严重影响人类的生存和发展。

可编辑修改精选全文完整版生物质燃烧烟气排放特性与污染物控制摘要：生物质锅炉及颗粒燃烧器的烟气污染物排放已引起人们的重视。

生物质燃烧产生的污染物主要有颗粒物、一氧化碳和氮氧化物等污染气体。

综述了国内外关于生物质燃烧的烟气排放特性及影响因素，如不同生物质燃料种类及性能、进风系统和进料系统配置及参数等，着重介绍了进风系统中风量配比、过量空气系数、氧气浓度以及进气流速等因素对烟气污染物排放的影响，提出了生物质燃烧烟气排放特性和污染物控制研究中应注意的问题。

引言生物质是一种清洁可再生能源，具有总量大、来源广、污染小等优点，越来越受到人们的青睐。

生物质锅炉及燃烧器是生物质燃料燃烧利用的主要设备，其烟气污染物排放涉及的影响因素较多。

若结构设计和工况参数不合理，则生物质燃烧的烟气污染物排放会超出排放标准，造成环境污染和危害人体健康。

生物质由可燃质、无机物和水分组成，其元素以C、H、O为主，含有少量的N、S。

诸多研究结果表明，生物质燃烧排放的烟气污染物以CO、NO x 和颗粒物为主，SO2等物质仅占很少部分。

因此，在生物质燃烧领域，CO、NO x以及颗粒物的污染排放与控制被广泛关注。

众多研究成果表明，燃料种类及性质、进风系统以及进料系统的配置及参数是影响烟气污染物排放的主要因素。

其中，进风系统主要包括风量配比、过量空气系数、氧气浓度和进气流速等，进料系统主要包括进料方式和进料量等因素。

如不能合理控制这些影响因素，生物质燃烧排放的烟气污染物增多，从而制约锅炉及燃烧器的推广应用。

本文综述了生物质燃烧的污染物排放特性和规律，旨在为生物质高效燃烧利用和烟气污染物控制提供参考。

1生物质燃料性质对烟气污染物排放的影响1.1不同种类生物质燃料的影响不同种类的生物质燃料直接影响烟气污染物的排放量。

左朋莱等在生物质成型燃料锅炉中分别燃烧木屑、花生壳、棉花秆以及玉米秆，结果表明玉米秆成型燃料燃烧后的烟尘排放量最高，达到369.8mg／Nm3，花生壳成型燃料燃烧后的烟尘排放量最低，仅为99mg／Nm3。

室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃的排放因子及影响因素共3篇室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃的排放因子及影响因素1室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃的排放因子及影响因素室内固体燃料，如木柴、煤炭和木炭等，广泛应用于许多发展中国家的民用和商业烹饪、供暖和照明等领域。

然而，室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃等污染物，不仅会对人体健康造成危害，而且还会对环境造成不良影响。

因此，研究室内固体燃料燃烧产生的碳颗粒物和多环芳烃的排放因子及影响因素具有重要意义。

一、碳颗粒物的排放因子和影响因素1.1 排放因子碳颗粒物是一种由碳组成的微小颗粒，其直径大小通常为10微米以下。

室内固体燃料燃烧过程中，碳颗粒物主要由烟囱和室内空气中产生的烟尘组成。

其排放主要受以下因素的影响：（1）燃料类型：不同类型的燃料在燃烧过程中会产生不同的碳颗粒物排放因子。

例如，木材燃烧排放的碳颗粒物比煤炭少。

（2）燃烧条件：燃烧过程中的温度、氧气供应和通风情况等条件都会影响碳颗粒物的排放因子。

燃烧温度越高，氧气供应和通风越充分，排放因子就越低。

（3）炉型：不同的炉型也会影响碳颗粒物的排放因子。

一些传统的简单炉型，比如火盆和炉子，排放因子较高；而一些现代的高效炉型，比如生物质炉和煤气炉，排放因子较低。

1.2 影响因素除了上述排放因子外，还有一些其他因素也会影响碳颗粒物的排放，包括：（1）燃烧效率：燃烧过程中燃料的完全燃烧程度越高，碳颗粒物的产生就越少。

（2）燃料质量：不同燃料的质量也会影响碳颗粒物的排放。

燃料的水分、灰分和其他杂质含量越高，排放因子也就越高。

（3）室内通风：室内空气流通不良，会导致碳颗粒物在室内的积聚和浓度增加，进而对人体健康造成危害。

二、多环芳烃的排放因子和影响因素2.1 排放因子多环芳烃是一类有机污染物，其分子中含有两个或两个以上的苯环。

室内固体燃料燃烧过程中，主要产生下列多环芳烃：苯并芘、苯并荧蒽、苯并芴等。

生物质燃烧的排放特征分析生物质燃烧是指把木材、秸秆、麦草等植物原料作为燃料的燃烧过程。

在现代工业生产和生活中，生物质也被广泛地用于能源生产和供暖。

作为一种可再生能源，生物质燃烧和化石能源相比具有很多优势，但同时也面临着一些问题，其中之一便是空气污染问题。

在生物质燃烧过程中，甲醛、苯系物、多环芳烃等有害物质会被排放出来，进而对环境和健康带来影响。

本文将对生物质燃烧的排放特征进行探讨。

1. 总体排放情况生物质燃烧的排放物主要有二氧化碳、一氧化碳、甲醛、苯系物、多环芳烃、氮氧化物和颗粒物等。

其中，二氧化碳排放量最大，但它是一种无害气体，不会对环境和健康造成影响。

一氧化碳排放量较少，但它对人体的影响很大，会导致中毒或死亡。

甲醛、苯系物、多环芳烃等有害物质也是生物质燃烧过程中重要的排放物，它们具有强烈的臭味和毒性。

为了更好地理解生物质燃烧的总体排放情况，我们可以以秸秆燃烧为例。

秸秆是农作物的一种农业废弃物，被广泛地用于生物质燃料的生产。

国内有关机构曾经对秸秆燃烧的排放物进行了监测和分析。

结果显示，在秸秆燃烧的过程中，甲醛、苯系物、多环芳烃等有害物质的排放量均较高，其中以苯系物的排放量最大。

这说明在生物质燃烧过程中，有害物质的排放是一项值得关注的问题。

2. 影响排放的因素生物质燃烧排放的有害物质不仅与燃料种类有关，还与燃烧过程的条件有关。

以下是一些影响排放的因素：（1）燃料水分含量：燃料中的水分含量越高，燃烧过程中温度会降低，产生的有害物质也会增加。

（2）燃烧温度和氧气含量：燃烧温度越高，有害物质的排放量越少。

氧气含量也会影响排放量，过高或过低的氧气含量都会导致有害物质的排放量增加。

（3）燃烧设备：不同的燃烧设备的排放物不同，更高效的燃烧设备通常会产生较少的有害物质。

3. 减少排放的方法减少生物质燃烧中有害物质的排放是一个重要的环保课题。

以下是一些常用的减排方法：（1）选择更适合的燃料：不同的燃料会对排放产生不同的影响，选择更适合的燃料可以减少有害物质的排放。

大气工程中颗粒物排放特性与控制技术在当今社会中，空气质量日益受到关注。

空气中的颗粒物排放是空气污染的主要来源之一。

了解颗粒物的排放特性以及有效的控制技术对于改善空气质量至关重要。

1. 颗粒物排放特性颗粒物是指空气中悬浮的固体或液体微小颗粒。

它们可以通过自然过程（如风尘等）或人为活动（如燃烧、工业生产等）进入大气中。

颗粒物的大小和组成决定了它们的排放特性。

根据其直径，颗粒物可分为可入肺颗粒物（小于或等于2.5微米）和可吸入颗粒物（小于或等于10微米）。

2. 颗粒物的影响颗粒物的排放对人体健康和环境造成了严重影响。

细小的颗粒物可以深入呼吸道，导致呼吸道疾病和心血管疾病。

大气中的颗粒物还会引发雾霾，影响能见度，并对植被和水体造成污染。

3. 颗粒物排放控制技术为了减少颗粒物的排放，大气工程领域采取了一系列控制技术。

其中，基于源头控制的技术是最为有效和可持续的一种方法。

一种常见的源头控制技术是燃烧优化。

通过优化燃烧过程，减少燃料的使用量和排放物的产生，从而降低颗粒物的排放。

这可以通过改变燃料的组成、燃料喷射方式、燃烧器设计等方法实现。

此外，大气工程中还使用了颗粒物捕集技术。

这些技术可以将颗粒物从气体中捕集并集中处理。

常见的捕集技术包括静电除尘器、袋式过滤器和湿式除尘器。

这些技术需要通过定期清理和维护来确保其高效运行。

除了源头控制和颗粒物捕集技术，还有一种常用的控制技术是烟气脱硫。

烟气脱硫可用于去除燃煤电厂和工业锅炉排放的二氧化硫，从而减少硫酸盐颗粒物的生成。

此外，颗粒物排放控制还需要合理的监测和管理系统。

监测可以帮助监测颗粒物排放的水平和变化趋势，从而提供数据支持和决策依据。

管理系统可以帮助监管机构和企业制定有效的控制策略，并确保其执行和维护。

总之，了解颗粒物的排放特性以及掌握有效的控制技术对于大气工程至关重要。

通过源头控制、颗粒物捕集和烟气脱硫等技术的综合应用，可以有效降低大气中的颗粒物排放，改善空气质量和保护人类和环境的健康。

中国环境科学 2020,40(11)：4652~4659 China Environmental Science 民用燃煤不同燃烧阶段细颗粒物排放特征李朋1*,吴华成1,周卫青1,张子健2,汪美顺3,李闯4,叶堃4,薛春瑜4,康玺1,周子龙1(1.国网冀北电力有限公司电力科学研究院,华北电力科学研究院有限责任公司,北京 100045；2.国网冀北电力有限公司,北京 100054；3.国家电网公司,北京 100031；4.北京化工大学化学工程学院,北京 100029)摘要：研究了民用燃煤在不同燃烧阶段排放PM2.5的质量浓度分布特征.结果表明,散煤与正烧炉在旺火阶段排放颗粒物粒径主要集中在0.2µm以下(d50 =0.15µm),加煤和封火阶段在0.2~0.5µm(d50 =0.38µm),质量占比46.6%~68.97%.型煤与正烧炉在各阶段排放的颗粒物均以0.2µm以下颗粒物为主,质量占比44.64%~56.24%.扫描电镜(SEM)观察到燃煤排放PM2.5为大量超细颗粒物聚集形成的簇团状结构.用碳平衡法计算得到散煤加煤阶段的PM2.5排放因子为4.72g/kg,分别是旺火和封火阶段的12和11倍.将散煤更换为型煤,能够使得加煤阶段的PM2.5排放因子减少90.9%,从而显著降低PM2.5排放.关键词：民用燃煤；燃烧阶段；PM2.5质量粒径分布；排放因子；SEM中图分类号：X513 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2020)11-4652-08Emission characteristics of fine particulate matter at different combustion phases of residential coal. LI Peng1*, WU Hua-cheng1, ZHOU Wei-qing1, ZHANG Zi-jian2, WANG M ei-shun3, LI Chuang4, YE Kun4, XUE Chun-yu4, KANG Xi1, ZHOU Zi-long1 (1.Jibei Electric Power Research Institute, State Grid Jibei Electric Power Co., Ltd., North China Electric Power Research Institute Company Limited, Beijing 100045, China；2.State Grid Jibei Electric Power Co., Ltd., Beijing 100054, China；3.State Grid Corporation of China, Beijing 100031, China；4.College of Chemical Engineering, Beijing University of Chemical Technology, Beijing 100029, China). China Environmental Science, 2020,40(11)：4652~4659Abstract：The mass distribution characteristics of PM2.5 particles during different combustion phases of residential coal were studied in this work. PM2.5 particles during the flaming phase of burning bituminous coal in an over-fire stove were mainly particulate matters (PM) with diameter below 0.2µm (d50=0.15µm) and peaked at 0.2~0.5µm (d50=0.38µm) during the fuel-adding and smoldering phases. Their mass ratio was between 46.6% and 68.97%. On the other hand, PM emitted from the whole process of burning briquettes in an under-fire stove were mainly below 0.2µm, and the mass ratio was 44.64%~56.24%. The scanning electron microscopy (SEM) observation showed that the PM2.5 particles emitted from coal-burning were cluster-like structure formed by the aggregation of a large number of ultrafine particles. Also, the emission factor (EF) of PM2.5 calculated by the carbon balance approach of the bituminous and over-fire stove in the fuel-adding phase was 4.72g/kg, which was 12 and 11 times of that in the flaming and smoldering phases respectively. The replacement of bituminous to briquette will result in the reduction of PM2.5 EFs by 90.9% during the fuel-adding phase, leading to a significant decrease in PM2.5 emission.Key words：residential coal；combustion phases；mass size distribution of PM2.5；emission factor；SEM煤炭是我国北方地区居民取暖和炊事活动的主要能源[1-2].由于民用燃煤燃烧效率低以及无污染物控制设施,其排放因子远高于工业锅炉[3],加上其覆盖范围广,是北方地区重污染天气的主要污染源[4].2015年冬季北京地区民用煤采暖对大气中PM2.5的贡献率高达70%[5].在京津冀地区,民用散煤对区域PM2.5月均浓度的贡献为46%[6].民用燃煤也被认为是导致室内空气质量恶化的重要原因[7]. PM2.5颗粒物易富集重金属等有害物质,严重危害居民身体健康[8-9].为了改善大气环境质量以及保障人民健康,国家制定了以电代煤和以气代煤等政策,减少民用煤使用量[5,10];另一方面,也推广使用更清洁的煤以及更环保的炉具以降低污染物排放[11-12].目前,关于民用煤排放特征的研究主要集中在模拟燃煤从点火,旺火至燃尽,测试整个燃烧阶段的总排放因子[13-17].民用煤在不同燃烧阶段的燃烧状态有显著区别[18],导致各个阶段的颗粒物排放特征不同,然而相关的研究报道较少.此外,在实际使用时,民用煤大部分时间处于旺火,加煤以及封火的状态[19],而排放大量颗粒物的点火阶段[20],在整个取暖收稿日期：2020-03-24基金项目：国网冀北电力公司科技项目(52018K18001D);国家电网公司总部科技项目(52010118000C)* 责任作者, 高级工程师,****************11期 李 朋等：民用燃煤不同燃烧阶段细颗粒物排放特征 4653季出现的频率并不高.因此,需要结合民用煤实际使用特点,研究其在不同燃烧阶段的PM 2.5排放特征以获得更准确的民用煤排放浓度以及排放因子数据.近来研究发现,民用煤在燃烧过程中排放大量数量的超细颗粒物(UFPs,粒径小于等于100nm),其数量排放因子高达2×1015~2×1016个/kg [18,20-22].不同燃烧阶段颗粒物粒径分布存在明显区别,点火阶段排放的大颗粒较多,而在旺火阶段UFPs 的数量占比高达90%[18,20].然而,文献中对民用煤不同燃烧阶段颗粒物排放特征的研究都是基于数量浓度的研究,而无论是空气质量模型对大气环境的模拟,以及室内空气质量的评价因子,都需要颗粒物的质量浓度作为参数[23].本文选择了京津冀地区常用的散煤与型煤,搭配商用正烧炉与反烧炉,并结合京津冀地区民用煤使用习惯,通过对PM 2.5颗粒物进行粒径分级,研究了民用煤在不同燃烧阶段排放PM 2.5各粒径段颗粒物的质量浓度以及粒径分布特点,通过碳平衡方法计算了各燃烧阶段的大气污染物排放因子.通过扫描电镜(SEM)和能谱(EDS)研究了民用煤排放PM 2.5颗粒物形貌特征以及元素组成. 1 材料与方法 1.1 测试煤样与炉具民用散煤与型煤均来自京津冀农户家中用煤.其中散煤为山西地区烟煤,型煤来自京津冀某市推广使用煤球.2种煤样的工业与元素分析如表1中所示.正烧炉为北京老万集团生产的家用干烧炉(型号KHQ6).老万炉具在国内民用炉具市场占用率非常高,相关产品被列为北京市推荐民用采暖炉名录[24].反烧炉为某品牌水暖炉.反烧炉的结构特点是在燃烧室旁增加了一个煤仓,煤仓底部与燃烧室相连,煤首先在燃烧室点燃,当煤在燃烧室逐渐烧尽成灰时,煤仓中的煤受重力作用滚动到燃烧室中进行补充燃烧.这种结构使得煤在进入燃烧室之前,受高温影响在煤仓中进行了预脱挥发分的过程,脱出的挥发分在燃烧室进行燃烧,以降低PM 2.5和有机挥发性气体的排放[25-26].表1 民用煤的工业分析与元素分析Table 1 Proximate and ultimate analysis of residential coal samples工业分析元素分析项目水分M ad (%) 挥发分V daf (%) 灰分A d (%) 固定碳FC d(%)低位热值Q ad (MJ/kg)N (%) C(%) H(%) S(%)散煤 10.33 31.86 4.63 63.51 26.60 0.65 70.05 4.29 0.64 型煤 2.76 10.13 23.51 66.36 24.150.68 73.95 2.33 0.49注:ad 代表空气干燥基,daf 代表干燥无灰基.1.2 采样系统图1 采样系统示意Fig.1 Schematic diagram of the sampling system采用烟道采样法测试煤在不同燃烧阶段排放污染物浓度[17],采样系统示意见图1.在距离炉具排烟口约2m 高烟囱处设置采样点,稀释系统采用Dekati Fine Particle Sampler (FPS -4000, Finland), FPS -4000系统的采样枪前端包含一个PM 2.5旋风分离器,用以去除烟气中粒径大于2.5µm 的气溶胶颗粒物.压缩空气经过除水和除尘后进入稀释系统. FPS -4000系统通过动态调节压缩空气的进入量,保持稳定的稀释比,有效避免烟气流量和温湿度的变化对采样造成的干扰.按照ISO25597:2013的规定[27],稀释比不小于20:1,本研究稀释比控制在25:1.稀释器前端采样枪伴热温度为120o C,以避免颗粒物的热泳沉积和烟气冷凝[16].PM 2.5以下各粒径段颗粒物的收集采用Dekati Gravimetric Impactor (DGI 1570, Finland),采样流量为60L/min,采样滤膜采用Teflon 膜.根据采样条件以及烟气参数,计算得到DGI 的各撞击段采样膜收集4654 中 国 环 境 科 学 40卷颗粒物的切割粒径d 50分别为2.74,1.11,0.56, 0.24µm;最后一级70mm 的Teflon 膜收集0.24µm 以下的所有颗粒物.由于稀释采样器的前端设置了PM 2.5切割器,DGI 撞击器的第一级膜(对应d 50为2.74µm)收集的颗粒物可忽略不计,本文中不予分析.烟气中CO 、CO 2、NO 、NO x 、SO 2以及烟气温度和氧含量等参数通过德图烟气分析仪(Testo 350, Germany)进行同步测试. 1.3 采样过程民用散煤燃烧全周期可分为点火阶段、旺火阶段、低负荷取暖阶段、炊事阶段、封火阶段[26],分别对应了煤的不同燃烧状态[14].而在实际使用过程中,民用散煤的主要燃烧状态为旺火、加煤以及封火状态[19].本文研究这3个阶段的排放特征.在实验中,先将煤点燃后将调风门完全打开,煤充分燃烧进入旺火阶段;旺火阶段后将炉膛加满煤进入加煤阶段;加煤阶段结束后再添加煤,将调风门完全关闭进入封火阶段.反烧炉由于其结构特点,在燃烧过程中燃煤由煤仓自动补充,因此在实验中只区分为旺火阶段与封火阶段.不同的燃烧阶段可以通过烟气温度、是否有明烟以及CO 含量进行区分[18].待燃烧稳定时进行取样,每组DGI 采样时间为30min,同组实验至少进行2次以保证数据可靠性. 1.4 数据分析采样用Teflon 膜通过精度为0.01mg 的天平(Sartorious Cubis 系列,MSA 型,Germany)进行称重.Teflon 膜在采样前后于恒温恒湿环境下恒重48h,记录其重量为W 1;第1次称重完成后,在干燥器中恒重24h,再进行称重,记录重量为W 2.以2次重量之差≤0.04mg 为满足恒重要求,最后以W 2作为采样膜重量.颗粒物的粒径分布用D p -d M /d(log D p )表示,计算公式如下:p p d /d(log )(log )MM D D Δ=Δ (1) 式中:D p 为颗粒的空气动力学直径,µm;ΔM 为某级的质量浓度,mg/Nm 3;p (log )D Δ为DGI 撞击器某级的颗粒物粒径上限与下限的对数差值.本文为了便于展示,使用平均粒径D i 表DGI 各个粒径段[28],其值分别为5.24,1.74,0.78,0.36,0.049µm.Telfon 膜上收集的颗粒物的微观形貌通过扫描电镜(SEM,Zeiss EVO -18, Germany)进行观察,样品不喷金处理,图像采集信号模式为背散射模式(NTS BSD),加速电压20kV .颗粒物的成分通过能谱EDS(Energy Dispersive Spectroscopy, Oxford instruments, England)进行分析.对煤燃烧后的灰样进行元素分析,烟气中各污染物的排放因子通过碳平衡法进行计算[29]. 2 结果与讨论从图2可见,旺火阶段与加煤和封火阶段的粒径分布特点存在明显不同,旺火阶段的颗粒物质量浓度的峰值出现在0.2µm 以下粒径段,其质量占比约为68.97%(表2).在加煤阶段,颗粒物质量浓度的峰值出现在0.2~0.5µm 粒径段,其质量占比约为50.6%,加煤阶段各粒径段颗粒物质量浓度明显高于旺火和封火阶段.此外,在加煤阶段排放的0.2µm 以下颗粒物浓度也很高,其质量占比约为23.49%,与0.5~1µm 粒径段颗粒物质量浓度接近.在封火阶段,颗粒物质量粒径分布特点与加煤阶段类似,质量浓度峰值出现在0.2~ 0.5µm 粒径段,其质量占比约为46.66%,其次为0.2µm 以下粒径段,其质量占比约为29.18%.粒径(D i ,µm)图2 散煤与正烧炉在不同燃烧阶段质量粒径分布Fig.2 Particle mass size distribution during differentcombustion phases from bituminous and over -fire stoveRosin -Rammler 分布函数(R -R 分布)被广泛用于描述某一粒径以上或以下颗粒物在全粒径范围内的质量分数[30].其表达式如下:p1100(1e)n bD D R −=−=− (2)式中:D 与R 分别筛下与筛上质量累计分数,%;b 为粒径分布系数;n 为粒径分布指数.在式(2)中取D 为11期 李 朋等：民用燃煤不同燃烧阶段细颗粒物排放特征 465550%,对应的D p 为中位粒径d 50.表2 不同煤种与炉型在不同燃烧阶段PM 2.5各粒径段质量占比Table 2 Mass percentage of size -segregated PM 2.5 duringdifferent combustion phases from three stove -coalcombinations不同粒径段质量占比(%)煤种+炉型 燃烧阶段 1~2.5µm 0.5~1µm 0.2~0.5µm <0.2µm PM 2.5(mg/Nm 3)旺火 10.95 6.73 13.35 68.97 9.29加煤 3.47 22.4350.60 23.49 84.29 散煤+ 正烧炉 封火 11.12 13.0446.66 29.18 3.36 旺火 6.43 17.9719.36 56.24 6.03 加煤 7.39 14.0823.91 54.62 7.31 型煤+ 正烧炉 封火 24.39 5.77 25.20 44.64 2.90旺火 9.28 12.1440.43 38.14 9.10 型煤+ 反烧炉封火 11.66 16.5533.89 37.91 5.23表3 不同煤种与炉型各燃烧阶段d 50与R -R 拟合特征值 Table 3 The d 50 and R -R fitting characteristic numbers duringdifferent combustion phases from three stove -coalcombinations煤种+炉型 燃烧阶段 d 50(µm)b n γ2旺火 0.15 3.04 0.77 0.9729 加煤 0.38 4 1.83 0.9991 散煤+ 正烧炉 封火 0.36 2.83 1.36 0.9894 旺火 0.21 2.55 0.84 0.9922 加煤 0.21 2.67 0.87 0.9952 型煤+ 正烧炉 封火 0.30 1.65 0.73 0.9802 旺火 0.30 2.83 1.17 0.9944 型煤+ 反烧炉封火 0.32 2.19 1.02 0.9975注:γ2代表相关性.从图3可见,粒径分布能很好的用R -R 曲线进行拟合.从旺火阶段到加煤阶段,颗粒物中位粒径d 50由0.15µm 上升至0.38µm,粒径增大了1倍多;而加煤阶段与封火阶段的中位粒径接近.研究表明,在民用散煤燃烧过程中,更好的燃烧状态有利于排放更多数量的超细颗粒物[18,20].这与本研究中不同阶段颗粒物质量粒径分布特征一致.值得注意的是,虽然加煤阶段比旺火阶段的中位粒径要大接近一倍,但在0.2µm 以下粒径段,加煤阶段产生的颗粒物质量浓度仍明显高于旺火阶段,这表明在加煤阶段仍然会排放大量超细颗粒物,只有到了封火阶段,超细颗粒物的浓度才会明显降低.其可能原因在于,加煤阶段与文献报道中点火阶段的排放特点相似,都会产生大量的颗粒物[24].但与文献报道[24]中点火阶段不同,在加煤阶段炉膛处于高温状态,有利于燃料中的挥发性物质生成超细颗粒物.D p (µm)D (%)图3 散煤与正烧炉不同燃烧阶段筛下质量累计分数与R -R分布拟合曲线Fig.3 Accumulative particle mass size distribution and R -R fitting curves of bituminous and over -fire stove at differentcombustion phases从图4可见,型煤与正烧炉在各个燃烧阶段,颗粒物排放的质量浓度峰值均出现在0.2µm 以下粒径段.旺火阶段与加煤阶段在各粒径段的质量占比非常接近(表2),0.2µm 以下粒径段颗粒物的质量占比均在50%以上.这与散煤在各阶段的燃烧特点有很大不同,其可能原因在于型煤的挥发分更低,燃烧状态远不如散煤剧烈,导致其旺火阶段和加煤阶段颗粒物质量浓度分布特征区别不明显.Wang 等[20]的研究发现,国内推广使用的旨在减少PM 2.5排放的“清洁煤”和“清洁炉具”,并不能有效减少超细颗粒物的排放.本研究中,更清洁的煤在PM 2.5以下各粒径段排放质量浓度均有所降低,但排放出的颗粒物以更小粒径颗粒物(0.2µm 以下)为主.如图5中所示,型煤与正烧炉各阶段颗粒物粒径分布比较符合R -R 分布函数.型煤在旺火和加煤阶段颗粒物中位粒径d 50均为0.21µm,在封火阶段上升至0.3µm.与散煤相比其旺火燃烧时排放的颗粒物粒径更大,而加煤时排放的颗粒物粒径更小.如图6与图7中所示,型煤与反烧炉在旺火阶段与封火阶段的粒径分布特点相似,中位粒径均在0.3µm 左右,旺火阶段的颗粒物排放浓度高于封火4656 中 国 环 境 科 学 40卷阶段.与使用正烧炉相比,其在各粒径段的排放浓度未见明显下降,但排放颗粒物中0.2µm 以下颗粒物占比有所减少.更充分的燃烧通常排放更小粒径的颗粒物[18],这也反映了型煤在反烧炉中的燃烧状态更温和.粒径(D i ,µm)图4 型煤与正烧炉在不同燃烧阶段质量粒径分布 Fig.4 Particle mass size distribution of briquette and over -firestove at different combustion phasesD p (µm)D (%)旺火阶段 加煤阶段 封火阶段旺火阶段拟合曲线加煤阶段拟合曲线封火阶段拟合曲线图5 型煤与正烧炉不同燃烧阶段筛下质量累计分数与R -R分布拟合曲线Fig.5 Accumulative particle mass size distribution and R -R fitting curves of briquette and over -fire stove at differentcombustion phases民用燃煤的PM 2.5排放因子与散煤的组分、炉具类型以及燃烧方式等因素密切相关[11,13,15,21,31-32],从表4可见,各阶段PM 2.5排放因子为0.22~4.72g/kg.刘源等[14]测试6种散煤的PM 2.5排放因子在0.78~ 11.06g/kg,Li 等[12]、张琦等[17]用老万炉具测试20种民用煤的PM 2.5排放因子为0.23~3.62g/kg,与本研究结果接近.粒径(D i ,µm)图6 型煤与反烧炉在不同燃烧阶段质量粒径分布 Fig.6 Particle mass size distribution of briquette and under -fire stove at different combustion phasesD p (µm)D (%)图7 型煤与反烧炉不同燃烧阶段筛下质量累计分数与R -R分布拟合曲线Fig.7 Accumulative particle mass size distribution and R -R fitting curves of briquette and under -fire stove at differentcombustion phases从图8中可以看出,散煤与正烧炉在加煤阶段排放的PM 2.5质量浓度最高,为84.29mg/Nm 3,是其旺火和封火阶段的9和25倍;其在加煤阶段的PM 2.5排放因子为4.72g/kg,分别是旺火和封火阶段的12和11倍.如果将散煤更换为型煤,则其在加煤阶段的PM 2.5排放浓度降低到7.31mg/Nm 3,而PM 2.5排放因子下降至0.43g/kg,分别减少了91.3%和90.9%.在封火阶段,型煤与散煤相比,PM 2.5质量浓度由3.36mg/Nm 3下降至2.90mg/Nm 3,PM 2.5排放因子由0.43g/kg 下降至11期 李 朋等：民用燃煤不同燃烧阶段细颗粒物排放特征 46570.22g/kg,分别减少了13.7%和48.8%.可以看出,使用挥发分更低的型煤能显著降低PM 2.5排放.表4 不同煤种与炉型各燃烧阶段污染物排放因子Table 4 Emission factors during different combustion phases from three stove -coal combinations煤种+炉型 燃烧阶段烟温(°C)E -CO 2(g/kg)E -PM 2.5(g/kg)E -CO(g/kg)E -NO(g/kg)E -NO x (g/kg)E -SO 2(g/kg)旺火 566.41±5.1 2432.86±0.110.38±0.24 0.68±0.07 2.21±0.04 3.54±0.08 1.81±0.19 加煤 352.01±39.4 2399.08±22.4 4.72±0.9 22.18±14.28 3.25±0.18 5.24±0.3 3.11±0.1 散煤 +正烧炉 封火 132.88±6.14 2357.42±12.50.43±0.07 48.69±7.98 1.30±0.27 2.08±0.44 1.53±0.78 旺火 371.21±35.4 2575.71±7.00.40±0.11 9.18±4.45 1.62±0.3 2.60±0.5 2.67±1.5 加煤349.6±4.85 2559.40±8.530.43±0.01 19.55±5.43 2.26±0.09 3.63±0.14 3.16±0.05 型煤 +正烧炉 封火 164.15±6.09 2558.78±4.110.22±0.12 19.96±2.62 1.02±0.24 1.65±0.41 0.53±0.3 旺火 283.50±36.5 2585.90±3.060.29±0.1 2.70±1.9 1.16±0.38 1.87±0.62 1.52±0.99 型煤 +反烧炉封火 51.46±0.67 2352.16±0.090.30±0.21 151.44±0.06 0.38±0.07 0.59±0.12 -注:“-”代表低于仪器检测限值.P M 2.5质量浓度(m g /m 3)图8 不同煤种与炉型在不同燃烧阶段排放PM 2.5质量浓度比较Fig.8 M ass concentrations of PM 2.5 during different combustion phases from three stove -coal combinations能量(keV)图9 反烧炉与型煤封火阶段簇状团聚体PM 2.5颗粒物典型SEM 图与能谱Fig.9 SEM image and EDS spectra of PM 2.5particles with cluster -like aggregate structure from the smoldering phaseof briquette and under -fire stove反烧炉作为推广使用的清洁炉具,在实践中常被建议与型煤搭配使用以减少民用燃煤PM 2.5的排放.从本研究结果看,反烧炉的使用效果并不理想,其在旺火和封火阶段的PM 2.5排放浓度均高于正烧炉,更重要的是,在实验中观察到型煤在反烧炉中燃烧状态不佳,尤其是在封火状态,从其低排烟温度和高CO 排放因子也能体现,这在实际使用时将严重影响取暖效果.反烧炉相比正烧炉结构更复杂,要达到良好的取暖和减排效果对炉具质量要求较高,这也是反烧炉具还没有在市场上广泛推广的原因之一.能量(keV)图10 球形PM 2.5颗粒物典型SEM 图与能谱 Fig.10 SEM image and EDS spectra of PM 2.5 particles withspherical granular structure图片为反烧炉与型煤旺火阶段;图内插为散煤与正烧炉旺火阶段4658 中国环境科学 40卷对收集得到PM2.5颗粒物进行扫描电镜观察,发现散煤与型煤在燃烧过程中排放的PM2.5颗粒物形貌主要为簇状团聚体,典型结构如图9中所示.这种结构与燃煤电厂排放PM2.5颗粒物有着明显区别,后者大部分为规则的球状结构[33].这种簇状团聚体由大量亚微米级甚至纳米级无定型碳结构团聚而成,这也能解释本研究以及文献报道[18,20-22]中发现,散煤在燃烧过程产生大量超细颗粒物.对簇状团聚体进行能谱分析,发现其主要元素为C,此外还包含Cl、S、K、Na等元素.此外,在旺火阶段,能发现在无定型碳的团聚体中,分布一些球形颗粒物,典型结构如图10中所示.对球形颗粒物进行能谱分析,发现其主要元素为C,此外还含有Fe、Si、Ca、Al以及K、Na、Cl、S等元素.张银晓等[34-36]对民用燃煤排放PM2.5颗粒物用透射电镜(TEM)进行了单颗粒分析,发现球形颗粒物为有机碳颗粒,而簇状团聚体为元素碳聚集体,其表面大部分被有机物包裹.从SEM结果可以看出,在旺火阶段,燃煤排放PM2.5颗粒物中有机碳颗粒物含量明显上升.3结论3.1散煤与正烧炉在旺火阶段排放的PM2.5颗粒物粒径集中在0.2µm以下,而在加煤与封火阶段,排放颗粒物以0.2~0.5µm为主,质量占比为46.6%~ 68.97%;在加煤阶段排放0.2µm以下颗粒物明显高于旺火阶段.型煤与正烧炉在各阶段排放的颗粒物均以0.2µm以下为主,质量占比为44.64~56.24%. 3.2散煤与正烧炉从旺火阶段到加煤阶段,颗粒物中位粒径d50由0.15µm上升至0.38µm,增大了1.53倍.与散煤相比型煤旺火燃烧时排放的颗粒物粒径更大,而加煤时排放的颗粒物粒径更小.3.3散煤与正烧炉在加煤阶段的PM2.5排放因子为4.72g/kg,分别是旺火和封火阶段的12和11倍.如果将散煤更换为型煤,则其在加煤阶段的PM2.5排放浓度和排放因子将分别减少91.3%和90.9%.使用挥发分更低的型煤能显著降低PM2.5排放,而使用反烧炉并不能减少PM2.5排放.3.4 SEM观察民用煤排放PM2.5颗粒物为大量超细颗粒物聚集形成的簇团状结构,在旺火阶段能观察到更多球状颗粒物. 参考文献：[1] Cheng M M, Zhi G R, Wei T, et al. 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我国8种市售蚊香燃烧烟气中多环芳烃的排放特征周宏仓;宋园园;陆建刚;李红双;马嫣;蔡华侠;赵晓莉【期刊名称】《环境科学研究》【年(卷),期】2009(022)011【摘要】利用GC-MS对8种具有代表性的市售蚊香燃烧烟气中16种列入美国环境保护署(US EPA)优先控制的多环芳烃(PAHs)进行分析. 结果表明:有烟蚊香烟气中16种优先控制的PAHs均有检出(6号蚊香除外),排放因子较大的化合物主要有萘、苊、二氢苊、菲和荧蒽;无烟蚊香烟气中仅检出10～11种,排放因子最大的化合物是菲,其次为萘;各种蚊香烟气中PAHs均以2～3环化合物为主,约占排放量的83.3%～98.0%. 同无烟蚊香相比,有烟蚊香烟气中PAHs的排放量较大,毒性也较高. 根据烟气中PAHs排放因子估算出一盘蚊香燃烧后烟气中苯并[a]芘排放量相当于燃烧4支香烟,PAHs排放量相当于燃烧8支香烟;蚊香燃烧后室内空气中ρ(PAHs)高达 1 486.60ng/m~3,其中ρ(苯并[a]芘)为8.07ng/m~3,超过其<室内空气质量标准> (GB/T18883─2002)中的日均限值.【总页数】6页(P1251-1256)【作者】周宏仓;宋园园;陆建刚;李红双;马嫣;蔡华侠;赵晓莉【作者单位】南京信息工程大学环境科学与工程学院,江苏,南京,210044;南京信息工程大学环境科学与工程学院,江苏,南京,210044;南京信息工程大学环境科学与工程学院,江苏,南京,210044;南京信息工程大学环境科学与工程学院,江苏,南京,210044;南京信息工程大学环境科学与工程学院,江苏,南京,210044;南京信息工程大学环境科学与工程学院,江苏,南京,210044;南京信息工程大学环境科学与工程学院,江苏,南京,210044【正文语种】中文【中图分类】X511【相关文献】1.三种农作物秸秆燃烧颗粒态多环芳烃排放特征 [J], 王真真;谭吉华;毕新慧;何琴;盛国英;傅家谟2.民用燃煤烟气中甲基多环芳烃的排放特征 [J], 海婷婷;陈颖军;王艳;田崇国;林田3.城市隧道汽车尾气中多环芳烃排放特征的研究 [J], 王伯光;吕万明;周炎;邵敏;张远航4.生物质燃料室内燃烧PM2.5中多环芳烃的排放特征 [J], 吴丞往; 林澍; 孙军军; 李沐霏; 周欣; 程晨5.我国主要市售香烟主流烟气中多环芳烃的分析 [J], 杜雪晴;王新明;唐建辉;丁翔;林海涛;李忠;盛国英;傅家谟因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。

民用燃煤排放细颗粒中金属元素排放特征及单颗粒分析张银晓;卢春颖;张剑;王新锋;李卫军【摘要】通过模拟民用煤炭燃烧,采集了5种不同成熟度的典型块煤燃烧排放的单颗粒和PM 2.5样品.利用带能谱仪的透射电镜研究了金属颗粒的单颗粒特征,运用电感耦合等离子体质谱仪和发射光谱仪获得了PM 2.5样品中14种金属元素(包括8种重金属)的浓度特征.结果显示,民用燃煤排放的含金属元素的颗粒物主要有矿物颗粒、部分碳质颗粒、富K颗粒、富S[K]颗粒、富Fe颗粒、富Zn颗粒和富Pb 颗粒共7种.5种民用燃煤排放的14种金属元素占PM 2.5的1.29％～15.54％,其中Al、Ca和Na占金属元素总量的57％～80％,是民用燃煤排放的主要的金属元素;V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn和Pb这8种重金属元素占PM 2.5的0.09％～2.53％,其中Zn和Pb占重金属总量的54％～91％,在民用燃煤排放的重金属中占主导.单颗粒分析结果显示Zn和Pb元素主要富集在粒径小于1μm的富Zn和富Pb颗粒中,这些细颗粒能够直接进入人体,对人体健康造成威胁.因此,建议居民应通过使用精煤或天然气等清洁能源来减少重金属的排放.【期刊名称】《中国环境科学》【年(卷),期】2018(038)009【总页数】7页(P3273-3279)【关键词】民用燃煤;金属元素;重金属;气溶胶单颗粒;细颗粒【作者】张银晓;卢春颖;张剑;王新锋;李卫军【作者单位】山东大学环境研究院,山东济南 250100;浙江大学地球科学学院大气科学系,浙江杭州 310027;山东大学环境研究院,山东济南 250100;山东大学环境研究院,山东济南 250100;山东大学环境研究院,山东济南 250100;浙江大学地球科学学院大气科学系,浙江杭州 310027【正文语种】中文【中图分类】X513我国是世界上最大的煤炭消耗国,2014年全国煤炭消耗量达41亿t,约占全球消耗总量的一半[1-2].在我国城市郊区及农村地区,煤炭是居民用于炊事和取暖活动的主要燃料[3].与工业活动相比,民用燃煤的燃烧效率低且无任何排放控制措施,初步估计民用燃煤的颗粒物排放因子是工业活动的100倍以上[4],这也导致了民用燃煤排放的细颗粒物(PM2.5)占所有燃煤活动排放的30%以上[5].最近研究表明民用燃煤对京津冀地区PM2.5月均浓度的贡献达到了46%[6].因此,民用燃煤是造成我国北方空气污染的主要原因之一.PM2.5浓度增加是造成灰霾产生的本质原因[7]. PM2.5的来源多且成分复杂,作为其成分之一的金属元素(如Al、Ca、Mg、Na、Fe、Cu、Pb、Cd、Zn、Cr等)一直是备受关注的热点[8-9].我国大气颗粒物中金属元素的含量表现出采暖期大于采暖前,冬季高、夏季低和北方燃煤城市大于南方一般城市的分布特点[9-13],这表明冬季燃煤是我国大气颗粒物中金属元素的重要来源.例如在北京地区,煤炭和生物质燃烧对冬季PM2.5中的金属元素的贡献率达34.2%[11].燃煤排放的金属元素,尤其是重金属,对人体健康存在威胁.相关研究表明宣威农村地区肺癌的高发病率与家庭使用烟煤高度相关[14],Zn、Cd和Pb等重金属可能导致该地区室内外的可吸入颗粒物(PM10)具有较强氧化性损伤能力[15],从而危害人体健康.因此,研究民用燃煤排放细颗粒物中的金属元素对大气污染防治及人体健康评价具有重要意义.目前在民用燃煤排放方面,相关研究更多地关注于PM2.5中碳质颗粒物、多环芳烃和水溶性离子的排放因子特性[16-20],而仅少数学者研究了金属元素和重金属元素的排放特征.这些研究都是利用全样分析法来测定我国民用块煤和蜂窝煤燃烧排放的PM2.5中金属元素的种类和浓度等特征[21-22],但无法获得含金属元素颗粒物的形貌特征和混合状态等信息.而单颗粒分析方法能够观察到含金属元素颗粒物的形貌、粒径和混合状态等独特信息,这为解释大气中金属元素的来源和颗粒物的老化机制提供帮助[23].为此,本研究利用单颗粒分析方法,并结合全样分析法对民用燃煤排放细颗粒物中的金属元素进行全面系统的研究.采集了5种不同成熟度的民用块煤燃烧排放的单颗粒和PM2.5样品,然后利用单颗粒方法分析了含金属元素颗粒物的形貌和混合特征,利用全样分析法测定了PM2.5中14种金属元素(包括8种重金属)的浓度特征,进一步探讨了重金属对人体健康的影响.如表1所示,本研究共选用了5种不同成熟度的块煤,包括内蒙古褐煤、河北褐煤2种褐煤,和陕西气煤、陕西不粘煤、山西贫煤3种烟煤.图1是实验室采样系统的示意.该采样系统由民用燃煤炉灶、稀释系统、停留室和采样装置4部分组成.燃煤炉灶是在农村市场购买的用于燃烧块煤的传统炉具.稀释通道主要用于稀释和冷却烟气,下端连接的鼓风机可以吹入空气,中间放置的石英膜能够过滤掉空气中的颗粒物,保证通入稀释通道的空气干净清洁.停留室由玻璃制成,体积为1m3,主要用于储存烟气,与其相连的泵可驱动烟气聚集在停留室中.采样系统由采样头和采样器两部分组成,其通过导管与停留室相连接.每次实验完成后,关闭阀1,打开阀2和停留室上面的盖子,用鼓风机清理采样系统30min,以保证采样系统中无任何残余的烟气.煤炭燃烧过程可分为引燃阶段、明火燃烧阶段和燃尽阶段[24],其中明火阶段的燃烧时间较长、排放的颗粒物较多,是煤炭燃烧的主要过程,因此本研究主要采集了煤炭明火阶段时排放的细颗粒物.样品的采集过程如下:先将煤块切割成直径为6~8cm的小煤块,以便煤炭能够充分燃烧;然后将煤块引燃放入燃煤炉灶中,待其达到稳定的明火状态时,打开2个阀门和泵,烟气将通过稀释通道到达停留室;当烟气充满整个停留室后,开始采集单颗粒和PM2.5样品,同时测量炉灶内的燃烧温度(表1).使用DKL-2型大气单颗粒采样器,孔径为0.5mm的采样头和直径为3mm覆有一层碳膜的铜网膜来采集单颗粒样品.采样流量为1.0L/min,为确保铜网膜上采集到的颗粒物数量适中、分布均匀,本次实验的采样时长设置为3~15s.采样完成后将单颗粒样品保存在温度为25 ℃、相对湿度为(20±3)%的干燥箱内.PM2.5样品采集使用的是便携式大气颗粒物采样器(MiniVol, AirMetrics, U.S.)和47mm的Teflon 膜,采样流量为10.0L/min,采样时长为1~2min,采样完成后将样品保存于-4℃的冰箱内以待进一步分析.单颗粒样品是利用JEOL-2100型透射电子显微镜–X射线能谱仪(TEM-EDS)来分析.为保证所分析的颗粒物具有代表性,本实验从铜网膜的中央到边缘(颗粒物由粗到细)选择3~4个网格,对其中含金属元素的颗粒物进行分析.EDS可以分析颗粒物的元素组成,检测到原子序数大于5的元素.由于本实验使用的是覆盖一层碳膜的铜网膜,因此我们将不分析Cu元素,且检测到的C含量也略高于颗粒物中实际的C含量.通过TEM图片和对应的EDS能谱图,我们能够获得颗粒物的形貌特征和元素组成. Teflon膜采样前后,将其放置在温度为20℃和相对湿度为50%的恒温恒湿条件下平衡24h,然后使用ME5-F型百万分之一电子天平测量Teflon膜采样前后的质量,计算出质量差,得到滤膜上采集到的PM2.5的质量.将称重后的滤膜置于聚四氟乙烯消解罐中,加8mL硝酸、2mL氢氟酸、2mL双氧水,混合均匀后,盖上内盖放入外套中,旋紧密封.然后将消解罐放入微波消解仪中加热,程序升温至200℃后再冷却至室温.取出内罐,放置在180℃的电热板上赶酸至绿豆大小.随后用2%硝酸定量转移并定容到10mL,从而完成样品的前处理.利用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定6种金属元素Al、Ca、Mg、K、Na和Fe,利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定8种重金属元素V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn和Pb,得到溶解后的各金属元素的质量浓度,然后乘以溶液体积,得到整张Teflon膜上各金属元素的质量,各质量与PM2.5质量的比值即为各金属元素的浓度(μg/g).单颗粒分析结果表明,在民用燃煤排放的细颗粒物中,含金属元素的颗粒物主要分为7种:矿物颗粒、碳质颗粒、富K颗粒、富S[K]颗粒、富Fe颗粒、富Zn颗粒和富Pb颗粒.Li等[25]已对这些颗粒物的分类标准做了描述.民用燃煤排放的矿物颗粒在透射电镜电子束下状态稳定并呈现出不规则形状,如图2A和2B所示.能谱图表明矿物颗粒主要是由O、Si、Ca、Al、Fe和Mg等元素组成(图2a和2b).碳质颗粒主要是由丰富的C和少量的O、Si组成,根据形貌特征可分为有机物和烟尘颗粒[25].单颗粒分析结果表明,燃煤排放的少量碳质颗粒中含有Na元素,如图2C 和2c所示的碳质颗粒含有少量的Na和S元素.单颗粒分析发现民用燃煤排放少量的富K(图2D)和富S[K]颗粒(图2E).S和K元素在电子束下都不稳定,容易被破坏并呈现出泡沫状.能谱图显示富K颗粒主要含有K和一定量的O、S等元素(图2d),而富S[K]颗粒中S元素占主导并含有一定量的K、O等元素(图2e),这表明这两类颗粒物的主要成分是K2SO4[26].此外,发现部分富K颗粒物中还伴随着Na元素(图2d).图2F显示的是近圆形的富Fe颗粒,能谱图表明其主要含有Fe及少量的Ca、Mg、Mn等金属元素(图2f).民用燃煤排放的重金属颗粒主要包括富Zn和富Pb颗粒.图3A显示富S颗粒表面有一层半透明状的富Zn包裹层,该包裹层主要包括Zn、S、Cl等元素(图3a).Li等[27]在外场观测中也发现了类似的富Zn颗粒,一般认为它们是ZnSO4和ZnCl2.图3B显示富Pb颗粒呈深黑色且内混在富K颗粒中,能谱表明该颗粒含有Pb和少量的Fe元素等(图3b).表2显示,5种燃煤排放的PM2.5中金属元素的总浓度为12855.79~155413.43μg/g,所占比例为1.29%~15.54%,其中内蒙古褐煤的比例最高,为15.54%,而其他4种燃煤的比例都在4%以下,与内蒙古褐煤的结果相差较大,这可能与煤炭成熟度有关.相关研究表明煤炭成熟度是影响燃煤排放的主要因素[16,28].例如Chen等[16]研究表明低成熟度烟煤的颗粒物排放因子是高成熟度无烟煤的1~3个数量级.Ge等[22]研究表明民用蜂窝煤和煤饼燃烧排放的相对应的14种金属元素总含量分别占PM2.5的31.18%和12.13%,此结果远大于本研究的结果(除内蒙古褐煤外),这可能与煤的制作工艺有关.本实验采用的块煤是从市场直接购买的原煤,而Ge等[22]所使用的蜂窝煤是由原煤、石灰、助燃剂、防水剂和粘合剂混合加工制成,煤饼由原煤和粘合剂---黏土混合制成.这些助燃剂和粘合剂等物质的混入,可能增加煤炭燃烧排放的金属量.刘海彪等[21]研究表明民用蜂窝煤的Pb和Zn的排放因子是块煤的56和6倍.因此,与蜂窝煤和煤饼相比,民用原煤燃烧会排放更少量的金属元素.图4显示,在2种褐煤排放的金属元素中,Al和Ca两者含量之和分别为59%和65%,是占主导的金属元素;而对于3种烟煤,Na成为含量最高的金属元素.总体而言,在5种民用燃煤排放的金属元素中, Al、Ca和Na元素的含量相对较高,三者含量之和为57%~80%,而K、Mg和Fe3种金属元素的含量相对较低.因此,Al、Ca和Na元素是民用燃煤排放细颗粒物中主要的金属元素.该结果与其他研究相似,例如郝晓洁[29]研究了宣威煤燃烧排放的颗粒物中金属元素的质量浓度,发现Al、Ca和K这3种元素含量较大,是主要的金属元素,但此结果中K元素含量与本文结果略有不同,这可能与使用的煤种有关,而且此研究未检测Na元素的含量.重金属是民用燃煤排放的PM2.5中重要的组成部分[21].本研究表明5种民用燃煤排放的重金属总量为910.93~25285.71μg/g,占PM2.5的0.09%~2.53% (表2),占金属元素总量的5%~23%(图4).图5显示,5种燃煤排放的Zn和Pb元素共占重金属总量的54%~91%,其中陕西气煤的比例最高,达到91%.该结果与相关文献中的研究结果相一致,例如刘海彪等 [21]利用稀释通道采样系统和室内模拟燃烧,测定了民用蜂窝煤和块煤燃烧排放PM2.5中重金属的排放因子,发现Zn和Pb的排放因子最高;Ge等[22]研究表明民用蜂窝煤和煤饼燃烧排放的重金属中,Zn和Pb的浓度最高且是其他重金属的1~3个数量级.因此,Zn和Pb是民用燃煤排放PM2.5中最主要的重金属成分.单颗粒分析结果表明民用燃煤排放的Zn和Pb元素主要是以富Zn和富Pb颗粒的形式排放到大气中,而富Zn和富Pb颗粒的粒径比较小,都在1μm以下(图3).因此,这些富集在细颗粒物中的重金属能够进入人体呼吸系统,甚至可以透过肺泡到达血液循环系统,对人体呼吸系统和心脑血管产生不利影响,从而危害人体健康[30-31].因此,减少燃煤重金属的排放,对保护人体健康至关重要.在工业和燃煤电厂中,我国多采用袋式除尘器等除尘设备来控制燃煤的烟尘和重金属等大气污染物的排放量[32],然而对于民用燃煤,这些除尘措施并不经济适用.重金属元素的排放与它在煤中的含量和赋存状态等因素密切相关[33-35].在燃烧过程中,煤中的重金属可经过高温转化成气态挥发到大气中,随后冷却形成颗粒物或富集在其他颗粒物上 [34-35],例如重金属Zn冷却形成圆形的富Zn颗粒(图3A),而重金属Pb富集在富K颗粒物中(图3B);此外,我们推测部分赋存在煤炭矿物中的金属元素会以矿物颗粒的形式直接排放到大气中,例如Al和Ca等元素(图2A和2B).对此,我们可通过洗煤技术来减少原煤中重金属的含量,从而控制重金属的排放.洗煤技术的成本相对较低,并能有效提高煤炭质量.研究表明洗选后的精煤中灰分和硫分明显降低, Zn、Mn、Ni等重金属含量也明显降低[33].因此,我们建议居民应通过使用精煤或天然气、电力等清洁能源来减少重金属的排放,从而保护人体健康.3.1 利用TEM-EDS对单颗粒源样品进行分析,结果发现民用燃煤排放的矿物颗粒、部分碳质颗粒、富K颗粒、富S[K]颗粒、富Fe颗粒、富Zn颗粒和富Pb颗粒中含有金属元素.3.2 5种民用燃煤排放PM2.5中金属元素的浓度含量为1.29%~15.54%,其中Al、Ca和Na三者之和占金属元素总量的57%~80%,是主要的金属元素.3.3 5种民用燃煤排放的重金属元素占PM2.5的0.09%~2.53%;其中Zn和Pb元素占重金属总量的54%~91%,是最主要的重金属成分;单颗粒分析结果显示Zn和Pb元素主要是以富Zn和富Pb颗粒的形式存在于细颗粒物中,这些细颗粒能够直接进入人体,对人体健康造成威胁.因此,居民应更多地使用精煤或清洁能源,从而减少重金属的排放,保护人体健康.[1] EIA. 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