烟气中CO2的回收及利用

资源与环境化 工 设 计 通 讯Resources and EnvironmentChemical Engineering Design Communications·144·第47卷第4期2021年4月二氧化碳是形成温室效应的主要气体，其过度排放造成的气候变暖、冰川的融化、海平的面升高等一系列问题已经严重影响了人们的生产和生活。

近年来随着石油、化工行业迅速的发展，装置产能的不断扩大，我国二氧化碳排放量逐年增长，数据显示，我国2010年二氧化碳排放量为0.248 6亿t ，2018年二氧化碳排放量迅速增长至94.287 1亿t ，增长率为37 827%。

在2020年气候雄心峰会上，习近平主席指出，到2030年我国单位国内生产总值二氧化碳排放将比2005年下降65%以上。

在2018年我国主要行业二氧化碳排放占比情况中，火力发电占43%，为碳排放最大单一来源。

火力发电（含其他燃煤锅炉）排放烟气中二氧化碳的碳捕集和回收技术将是降低碳排放强度的重要技术路径之一。

我国火力发电厂和其他燃煤锅炉烟气经干法脱硫或湿法脱硫达标后直接排放至大气中，烟气中仍含有11%~14%的CO 2。

根据不同脱硫方法，烟气中CO 2含量有所不同，一般采用湿法脱硫吸收SO 2过程中会吸收一部分CO 2，故湿法脱硫烟气中CO 2含量比干法脱硫低1%~3%。

这部分CO 2含量非常的巨大，这部分CO 2的回收再利用不仅能降低CO 2排放总量，降低碳排放强度，改善周边环境，同时还能产生一定的经济效益。

二氧化碳的用途十分广泛，广泛应用于化工、石油开采、采煤运煤、食品等行业。

不同行业的应用对二氧化碳纯度的要求不同，应用于食品行业的二氧化碳纯度必须达到《食品添加剂液体二氧化碳》标准。

主要用于食品或果蔬的储存、饮料的增压和起泡等。

随着啤酒、饮料行业的不断发展壮大，装置产能的不断提升，对液体二氧化碳需求量也在逐年增长，由此可见食品级液体二氧化碳具有十分广阔的市场前景。

二氧化碳的资源化利用【摘要】二氧化碳作为化石燃料燃烧的副产物，直接排放会对大气造成污染，形成温室效应。

目前，全球回收的二氧化碳约40％用于生产化学品、35％用于油田三次采油、10％用于制冷、5％用于碳酸饮料、10％用于机械保护焊接、金属铸造加工、农业施肥等领域，但全球利用二氧化碳生产化学品总的利用量不到2亿吨。

为了解决能源紧张、消除污染，大力开发二氧化碳资源的化学利用，具有重要的现实意义和广阔的应用前景[1]。

【前言】胡锦涛同志2009年9月22日在联合国气候变化峰会开幕式上发表讲话，中国争取到2020年单位GDP二氧化碳排放比2005年有显著下降。

2007年2月2日，政府间气候变化专门委员会(IPCC)发布《全球气候变化第四次评估报告》，该报告明确指出：人类活动要为全球暖化现象负90％的责任，全球暖化现象主要归因于人类使用化石燃料，排放了大量的二氧化碳等温室气体，造成了温室效应[2]。

近年来，随着工业的快速发展，绿色植被减少，越来越多的化石燃料的燃烧导致大气中二氧化碳含量逐年增加。

目前二氧化碳在食品、化学合成、机械、农业、商业、运输、石油开采、国防、消防等众多领域中均有广泛的应用。

烟气中二氧化碳的资源化研究正成为当前各国所需要迫切解决的热点问题。

随着人类社会的不断发展，人们对自然资源的依赖程度逐渐增大，其消耗速度也在不断增长。

其中，化石能源作为人来赖以生存的最重要的一次能源之一，近年来的全球消耗量正在以惊人的速度增长，从某种意义上可以说，正是化石资源所提供的能量在驱使着人类历史的巨轮缓缓前进。

然而，不断增长的能源消费也对环境带来了诸多的负面影响，其中CO2的排放问题越来越受到政府、公众、企业界以及学术界的关注，2009年 12 月 7 日在丹麦首都哥本哈根召开的《联合国气候变化框架公约》第十五次缔约方会议最终在以中美两方为代表的两大阵营的激烈碰撞中草草收场，仅仅形成了一个无实质性无约束力的《哥本哈根协议》。

二氧化碳的捕集、封存与综合利用前言近年来，温室效应加剧问题使环境与经济可持续发展面临严峻的挑战。

因此，引起温室效应和全球气候变化的二氧化碳的减排技术成为各国关注的焦点，如何从源头减少二氧化碳排放和降低大气中二氧化碳的含量成为挑战人类智慧的难题。

中国作为一个发展中国家，主要以煤炭的消费为主，主要的CO2排放源为燃煤的发电厂。

从总量上看，目前我国的二氧化碳排放量已位居世界第二，预计到2025年，我国的CO2总排放量很可能超过美国，位居世界第一。

因此，我国急需对所排放的二氧化碳进行捕获研究，以缓解我国的空气污染压力。

目前CO2的应用领域得到了广泛开拓，除了众所周知的碳酸饮料、消防灭火外，工业、农业、国防、医疗等部门都在使用CO2。

科学研究己经证明，CO2具有较高的民用和工业价值:以CO2为原料可合成基本化工原料；以CO2为溶剂进行超临界萃取；还可应用于食物工程、激光技术、核工业等尖端高科技领域；近年来开发出的新用途如棚菜气肥、保鲜、生产可降解塑料等也展现出良好发展前景。

[1]1.CO2捕集系统CO2捕获技术发展的方向是降低技术的投资费用和运行能耗。

依据捕获系统的技术基础和适用性，通常将火电厂CO2的捕集系统分为以下4种：燃烧后脱碳、燃烧前脱碳、富氧燃烧技术以及化学链燃烧技术。

1.1 燃烧后脱碳燃烧后脱碳是指采用适当的方法在燃烧设备后，如电厂的锅炉或者燃气轮机，从排放的烟气中脱除CO2的过程。

在燃烧后捕集技术中，由于烟气中CO2分压通常小于0. 15个大气压，因此需要与CO2结合力较强的化学吸收剂分离捕集CO2，用于CO2捕集的化学吸收剂主要是能与CO2反应生成水溶性复合物的有机醇胺类。

目前在CO2捕集方面研究和采用较多是醇胺法(MEA法)。

[2]燃烧后捕集技术是一种成熟的技术，这种技术的主要优点是适用范围广，系统原理简单，对现有电站继承性好。

但捕集系统因烟气体积流量大、CO2的分压小，脱碳的捕集成本较高。

燃气锅炉烟气余热利用的途径及技术要点燃气锅炉排出的烟气中含有大量余热，目前的燃气锅炉都安装有烟气余热回收装置，但一般都是利用锅炉回水与烟气进行热交换，只回收了烟气中的部分显热。

因燃气锅炉烟气中水蒸汽占比较大，且水蒸汽的汽化潜热较大，人们为了提高燃气的利用率，把目光投向了烟气冷凝潜热回收技术。

本文通过对燃气锅炉烟气的特点进行分析，结合烟气余热回收装置的方式，明确烟气余热回收的技术思路，对锅炉房的节能降耗，降低运行成本提供一些参考。

一、烟气组成及热能分析天然气与空气混合完全燃烧后产生的烟气中的主要成分是烟气中烟气温度变化所引起的热量转移为显热，水蒸汽所含的汽化潜热为潜热，也就是水在发生相变时，所释放或吸收的热量。

烟气中水蒸汽的体积含量在15-20%左右，潜热可占天然气的低位发热量的10.97%左右。

从此数据可以看出，潜热占排烟热损失的比重是很大的。

而利用潜热，必须要把烟气温度降低到水蒸汽露点温度以下，使烟气中的水分由气态变为液态，从而释放烟气潜热，才能实现。

二、烟气中水蒸汽露点温度的确定烟气中水蒸汽的体积含量在15-20%之间，露点温度一般为54-60ºC之间。

如天然气中含有H2S，烟气中还会有SO X。

SO X会与烟气中的水蒸汽结合形成硫酸蒸汽，硫酸蒸汽的酸露点温度要比水露点温度要高。

所以会使烟气中水蒸汽露点提高。

一般烟气中含量愈多，酸露点温度愈高。

由于酸露点温度计算复杂且实际烟气组分变化较大，所以在实际应用中采用酸露点分析仪实测一定工况下的酸露点温度。

一般烟气SO X含量在0.03%左右时，露点温度可按58-62ºC左右估算。

当烟气温度低于露点温度时，烟气中水蒸汽开始凝结，烟温低于露点温度愈大，水蒸汽的凝结率也愈大。

凝结率愈大，潜热回收比例也愈大。

所以为提高烟气余热回收效率，与烟气进行换热的冷媒温度低于露点温度多些，才能确实做到冷凝换热。

按表1估算，烟气余热回收装置的出口烟温一般低于露点温度20-30ºC，才可使水蒸汽凝结率达到70-80%。

工业废气二氧化碳的回收利用摘要：我国化工业发展迅速，在生产效率提升的同时，生产排放的废气总量也不断增加，其中二氧化碳是导致全球变暖的主要因素之一。

对于化工生产来说，二氧化碳可以进行回收重新利用，不但可以降低对环境的污染，同时也可以提高资源利用效率。

本文从技术角度出发，对二氧化碳的回收利用进行了简要分析。

关键词：二氧化碳；回收利用；效益引言对二氧化碳进行回收利用，是贯彻节能减排以及资源循环利用理念的要点。

想要提高二氧化碳回收利用效率，就需要结合其所具有的特征，从技术角度出发，分析回收、利用现状与要求，选择合适的技术，进行有效分离、回收，最后选择渠道进行重新利用，提高资源利用效率。

1.二氧化碳综合利用的必要性随着工业发展，我国二氧化碳的排放量也在逐年上升。

随着国际碳排放贸易（JT）和清洁开发机制（CDM）在发达国家的实施，温室气体排放的生产元素逐步由发达国家向发展中国家转移。

发达国家通过在国外获取温室气体减排抵消额的规模不断加大，速度也不断加快，我国已成为发达国家碳排放贸易交易的主要对象，而我国在2012年以后已经开始旅行高比例的温室气体减排义务，谈贸易的逐步深入、温室气体减排措施的缺乏和国内不断藏家的温室气体排放量的矛盾日趋明显，加快二氧化碳的利用研究已显得日益必要和迫切。

目前，我国二氧化碳的年排放量已超过30亿吨，占世界排放量的10%以上，居世界第二位。

搞好二氧化碳的综合利用，对发展循环经济、转变经济增长方式、建设资源节约型和环境保护型社会、环节资源短缺矛盾和环境压力、促进人与自然和谐发展具有重要意义。

2.二氧化碳回收技术在新型化工产品制造企业中的应用传统的化工产品制造业中，以耐火材料的主要原料氧化镁为例，主要生产方式为镁矿石的高温窑分解，反应为MgCO3→MgO+CO2，在生产过程中二氧化碳作为副产品与氧化镁的产量比约为1：1，回收利用效益价值显著。

目前全球范围内现有的窑分解技术主要有两种：一种是立窑（竖窑），一种是内燃式回转窑，由于技术的局限性，两种生产方式不可避免的燃料及空气均需与产品直接接触，二氧化碳产品气体因助燃空气中大量氮气及其他杂质气体的混入，以现有的二氧化碳回收技术手段而言，基本不具备回收利用的价值，大多数企业均作为工业废气利用或直接排放。

微藻固定利用燃煤烟气co2的产业工程示范全文共四篇示例，供读者参考第一篇示例：微藻固定利用燃煤烟气CO2的产业工程示范随着全球工业化进程的加快和人们对环保意识的日益增强，大气中二氧化碳（CO2）排放量的增加已成为当今社会面临的严重问题之一。

燃煤是目前全球主要的能源来源之一，然而燃煤燃烧会释放大量的CO2，加剧全球温室效应和气候变化。

如何有效地减少燃煤烟气中的CO2排放已经成为各国政府和科研机构关注的重要课题。

微藻是一类具有高效吸收CO2能力的微生物，通过光合作用将CO2转化为有机物质。

利用微藻固定和利用燃煤烟气中的CO2，不仅可以降低燃煤燃烧对环境的影响，还能将CO2转化为有益物质，实现资源化利用。

微藻固定利用燃煤烟气CO2的产业工程示范成为了一个备受关注的领域。

一、技术原理微藻固定利用燃煤烟气CO2的技术原理主要包括两个方面：一是利用微藻对CO2进行光合作用固定和转化；二是将固定的CO2转化为生物质或高附加值化合物。

1.微藻固定CO2微藻是一类单细胞藻类生物，具有高效的光合作用能力。

在适当的生长条件下，微藻可以吸收大量的CO2，并将其转化为有机物质，同时释放氧气。

通过将微藻培养在含有燃煤烟气CO2的培养基中，可以实现微藻对CO2的高效吸收和利用。

2.生物质生产固定的CO2可以被微藻利用合成生物质，如脂肪酸、蛋白质等。

这些生物质不仅可以用作食品、饲料等用途，还可以作为生物燃料和化工原料，实现资源的有效利用和再次循环利用。

二、示范项目为了验证微藻固定利用燃煤烟气CO2技术的可行性和经济效益，建设一座示范工程是非常必要的。

该示范项目应包括以下几个方面：1.选址规划示范项目应选址在一个工业区域的燃煤电厂附近，以确保充分利用燃煤烟气中的CO2资源。

示范项目应与当地政府和相关企业进行合作，实现资源共享和互惠共赢。

2.建设规模示范项目的建设规模应适中，既能保证充分验证技术的可行性，又能降低建设和运营成本。

建设规模主要包括微藻培养池、CO2收集系统、生物质转化设备等。

工业烟气co2的排放特征、测试及捕集技术汇报人：日期:•引言•工业烟气CO2排放特征•工业烟气CO2测试技术目录•工业烟气CO2捕集技术•工业烟气CO2排放控制策略与建议•结论与展望01引言03能源消耗工业生产过程中大量使用化石燃料，导致能源消耗和资源枯竭。

01全球变暖工业烟气中的CO2是主要温室气体之一，其排放导致全球变暖，引起气候变化。

02环境破坏CO2排放增加会导致酸雨、臭氧层破坏和海洋酸化等环境问题。

背景与意义研究内容工业烟气CO2排放特征：分析不同工业过程的CO2排放量、排放速率和排放规律。

CO2捕集技术：探讨物理吸收、化学吸收、物理吸附和膜分离等捕集技术的原理、性能和适用条件。

CO2测试方法：研究烟气成分分析、烟气流量测量和烟气温度、压力等辅助参数的测量方法。

研究目的：了解工业烟气CO2的排放特征、测试方法及捕集技术，为减少工业碳排放提供理论支持和技术指导。

研究目的与内容02工业烟气CO2排放特征工业烟气中的CO2主要来源于化石燃料的燃烧和工业生产过程中的化学反应。

排放源工业生产规模、能源利用效率、生产工艺、原材料等都会影响CO2的排放量。

影响因素排放源及影响因素排放量估算方法物料平衡法通过计算工业生产过程中使用的原材料、燃料和产品之间的物料平衡，推算出CO2的排放量。

实测法通过测量烟气中的CO2浓度和流量，计算出CO2的排放量。

排放因子法根据工业生产过程中的能源消耗和排放因子，估算CO2的排放量。

排放浓度工业烟气的排放流量较大，根据生产规模和工艺的不同，流量大小也有所不同。

排放流量排放规律CO2的排放规律与生产工艺和能源消耗密切相关，一般呈现出周期性和波动性。

工业烟气中的CO2浓度因行业和生产工艺的不同而有所差异，一般浓度范围在1%-10%之间。

排放特征分析03工业烟气CO2测试技术采用在线或离线方式，采集工业烟气中的CO2气体。

在线采样方法实时监测烟气中的CO2浓度，离线采样方法通过采集烟气样品进行后续分析。

常用的CO2回收利用方法有：（1）溶剂吸收法：使用溶剂对CO2进行吸收和解吸，CO2浓度可达98％以上。

该法只适合于从低浓度 CO2废气中回收CO2，且流程复杂，操作成本高。

（2）变压吸附法：采用固体吸附剂吸附混合气中的 CO2，浓度可达60％以上。

该法只适合于从化肥厂变换气中脱除CO2，且CO2浓度太低不能作为产品使用。

（3）有机膜分离法：利用中空纤维膜在高压下分离 CO2，只适用于气源干净、需用CO2浓度不高于90％的场合，目前该技术在国内处于开发阶段。

（4）催化燃烧法：利用催化剂和纯氧气把CO2中的可燃烧杂质转换成CO2和水。

该法只能脱除可燃杂质，能耗和成本高，已被淘汰。

上述方法生产的CO2都是气态，都需经吸附精馏法进一步提纯净化、精馏液化，才能进行液态储存和运输。

吸附精馏技术是上述方法在接续过程中必须使用的通用技术。

美国电力研究院（EPRI）所作的研究指出，在发电厂中采用氨洗涤可使CO2减少10%，而较老式的MEA（胺洗涤）法可使CO2减少29%。

世界新的CO2回收和捕集技术正在加快发展之中。

1? 脱除CO2新溶剂巴斯夫公司和日本JGC公司已开始联合开发一种新技术，可使天然气中含有的CO2脱除和贮存费用削减 20%。

该项目得到日本经济、贸易和工业省的支持。

CO2可利用吸收剂如单乙醇胺（MEA）从燃烧过程产生的烟气中加以捕集，然而，再生吸收剂需额外耗能，对于MEA，从烟气中回收CO2需耗能约 900kcal/kgCO2，通常这是不经济的。

日本三菱重工公司（MHI）与关西电力公司（KEPCO）合作，开发了新工艺，可给CO2回收途径带来新的变化。

MHI发现的CO2新吸收剂是称为KS-1和KS-2的位阻胺类，其回收所需能量比MEA所需能量约少20%。

因为KS-1和 KS-2对热更稳定、腐蚀性也比MEA小，因此操作时胺类的总损失约为常规吸收剂的1/20。

对于能量费用不昂贵的地区，大规模装置使用新的工艺，CO2回收费用（包括压缩所需费用）约为20美元/tCO2，它比基于MEA的常规方法低约30%。

烟气二氧化碳捕集纯化利用技术的研发与应用方案一、实施背景随着全球气候变化问题日益严重，减少温室气体排放已成为当务之急。

二氧化碳作为主要的温室气体之一，其减排和利用受到了广泛关注。

烟气二氧化碳主要来源于工业生产过程中的燃烧和化学反应，其排放量巨大。

因此，开展烟气二氧化碳捕集纯化利用技术的研发与应用，对于减缓气候变化、促进可持续发展具有重要意义。

二、工作原理烟气二氧化碳捕集纯化利用技术主要包括捕集、纯化和利用三个环节。

1.捕集环节：利用高效吸附剂或低温冷凝等方法，从烟气中捕集二氧化碳。

吸附剂可以选择具有高选择性和吸附容量的材料，如活性炭、分子筛等；低温冷凝则通过降低烟气温度，使二氧化碳液化并分离。

2.纯化环节：对捕集到的二氧化碳进行纯化，去除其中的杂质，提高二氧化碳的纯度。

纯化方法可以采用物理或化学方法，如蒸馏、膜分离、变压吸附等。

3.利用环节：将纯化的二氧化碳用于合成高附加值化学品、生产燃料或作为工业制冷剂等。

同时，也可以通过压缩和液化技术，将二氧化碳储存起来，以备后续利用。

三、实施计划步骤1.技术研发：开展烟气二氧化碳捕集纯化利用技术的研发，包括捕集技术、纯化技术和利用技术的开发。

2.中试试验：在实验室条件下进行中试试验，验证技术的可行性和经济性。

3.示范工程：建设烟气二氧化碳捕集纯化利用技术的示范工程，进一步验证技术的实际应用效果。

4.推广应用：在示范工程成功运行的基础上，推广应用到其他工业领域，实现二氧化碳的减排和资源化利用。

四、适用范围该技术适用于钢铁、电力、化工、建材等高排放行业的烟气处理。

通过对这些行业产生的烟气进行二氧化碳捕集纯化利用，可以实现二氧化碳的高效减排和资源化利用。

五、创新要点1.高效捕集技术：采用高效吸附剂或低温冷凝等方法，提高二氧化碳的捕集效率。

2.纯化技术改进：优化纯化流程和操作条件，提高二氧化碳的纯度和回收率。

3.多途径利用二氧化碳：将纯化的二氧化碳用于合成高附加值化学品、生产燃料或作为工业制冷剂等，实现二氧化碳的多途径利用。

窑炉烟气二氧化碳捕集、纯化、利用及贮存技术推广方案一、实施背景全球气候变化已成为人类面临的重大挑战之一。

减少温室气体排放，特别是二氧化碳的排放，是减缓气候变化的重要手段。

目前，我国工业领域的能源消费和二氧化碳排放占比仍然较高，其中窑炉作为工业领域的重要设备，其烟气排放中含有大量的二氧化碳。

因此，推广窑炉烟气二氧化碳捕集、纯化、利用及贮存技术，对于减少工业领域二氧化碳排放、推动产业结构改革、实现可持续发展具有重要意义。

二、工作原理窑炉烟气二氧化碳捕集技术主要包括物理吸收法、化学吸收法、吸附法等。

物理吸收法是利用物理作用将二氧化碳从烟气中分离出来，常用的物理吸收剂有水、甲醇、乙醇等。

化学吸收法是利用化学反应将二氧化碳从烟气中分离出来，常用的化学吸收剂有氨水、MEA（乙醇胺）等。

吸附法是利用吸附剂的吸附作用将二氧化碳从烟气中分离出来，常用的吸附剂有活性炭、分子筛等。

纯化技术主要包括变压吸附法、膜分离法等。

变压吸附法是利用吸附剂在不同压力下对二氧化碳的吸附能力差异，将二氧化碳从混合气体中分离出来。

膜分离法是利用膜对不同气体的渗透能力差异，将二氧化碳从混合气体中分离出来。

利用技术主要包括用于生产尿素、纯碱等化工产品的化工利用，用于生产可降解塑料、燃料等的能源利用，以及用于地质封存等的封存利用。

三、实施计划步骤1. 调研评估：对企业现有窑炉烟气排放情况进行调研评估，确定适合的二氧化碳捕集技术。

2. 技术选择：根据调研评估结果，选择合适的二氧化碳捕集技术，并确定相应的纯化、利用和贮存技术。

3. 方案设计：制定详细的技术实施方案，包括设备选择、工艺设计、安装调试等。

4. 建设实施：按照实施方案进行建设实施，确保设备质量和工艺流程的可靠性。

5. 运行维护：对建成后的系统进行运行维护，确保系统的稳定性和安全性。

6. 监测评估：对系统运行过程中的各项参数进行监测评估，确保系统的运行效果符合预期要求。

7. 优化改进：根据监测评估结果，对系统进行优化改进，提高系统的效率和可靠性。

二氧化碳的收集方法二氧化碳是一种由碳和氧元素组成的化合物，它是地球上最常见的温室气体之一。

在近年来全球变暖和气候变化的背景下，控制和减少二氧化碳的排放变得尤为迫切。

因此，收集和储存二氧化碳成为了一个重要的研究领域。

在下面的讨论中，我将详细介绍几种常见的二氧化碳收集方法。

1. 燃煤发电厂的烟气脱碳方法：燃煤发电厂是二氧化碳的主要排放源之一。

利用烟气脱碳技术可以收集和减少煤烟中的二氧化碳。

目前，常见的烟气脱碳技术包括化学吸收、物理吸附和膜分离等方法。

化学吸收是最常见的方法，其中包括氨溶液吸收和氧化亚硫酸吸收。

物理吸附主要利用活性炭或分子筛将二氧化碳吸附下来。

膜分离则是利用特定的膜材料来分离二氧化碳。

2. 工业尾气回收借助二氧化碳的物理性质，可以通过提高工业设备的效率来收集二氧化碳。

例如，在钢铁生产过程中，通过改进炉况和燃烧过程可以减少二氧化碳的排放。

同样，在化工厂和石化厂中，改进反应条件和纯化过程也能减少二氧化碳的生成和排放。

3. 生物质能源利用：生物质是一种可再生能源，常用于生物质燃烧发电。

在生物质燃烧过程中，可以采用碱循环洗涤、催化氧化和吸附等方法收集和减少二氧化碳的排放。

此外，生物质能源还可以通过生物质碳固定技术将二氧化碳长期储存在土壤中，从而实现二氧化碳的减排和固碳。

4. 城市污水处理厂：城市污水处理厂是一个重要的二氧化碳收集点，通过收集并利用废水中的有机物质可以产生甲烷等可燃气体。

同时，将废水中的二氧化碳收集和利用，可以实现资源的回收和减少有害气体的排放。

5. 矿物碳化：矿物碳化是一种通过与碳酸盐矿物反应将CO2转化为稳定的碳酸盐化合物的方法。

这项技术的原理是将二氧化碳与碱性矿物质如镁、钙氧化物等反应，形成稳定的碳酸盐化合物。

这些碳酸盐可以用于建筑材料、水泥生产等领域，将二氧化碳长期储存。

6. 碳捕集与储存技术（CCS）：碳捕集与储存技术是一种将二氧化碳捕集、输送和储存于地下等方式的系统工程。

3.1烟气分离的问题和特点国外对锅炉烟气中二氧化碳的分离研究进行的比国内早，也比国内先进，但是吸附的深度比较大，适合回收副产物和提纯产品，处理费用昂贵。

所以探讨在不对烟气进行预处理的情况下，气体成分和操作条件变化时的吸附操作的可行性变化，并在保证一定的分离效率的情况下降低操作成本是非常必要的。

同时吸附过程的温度也比较低，这样烟气需要大量冷却水来冷却，如果能够实现相对较高温度下的吸附分离，则冷却水的消耗会减小很多。

现阶段应用的吸附剂的颗粒比较小，操作过程中阻力比较大，吸附与脱附过程的速度比较慢，无法适应超大容量吸附装置的需要，而对于大颗粒的吸附剂的吸附过程的研究还不是很充分。

随着生产规模的扩大，特别是锅炉烟气CO2 气体分离过程的需要，开发大规模，大处理量的变压吸附系统是必需的。

锅炉烟气CO2 气体分离过程具有不同于常规工业应用的特点：(1)气体流量非常大；(2)CO2 的分压较低；(3)原料气温度较高。

对这类气体的分离要求也比较特别，首先要求回收的产品为强吸附的CO2，是在降压或抽真空的时候获得的；其次，对弱吸附组分中的惰性气体纯度要求不高；再者，对产品气CO2 的纯度要求并不是太高。

其要求是在保证一定的产品纯度和回收率的前提下，尽量提高变压吸附系统的处理速率，降低流动阻力，减小压力变化幅度。

这就意味着采用真空变压吸附过程是比较有效的。

而常规吸附过程均采用高压吸附，常压或抽真空脱附工艺，对原料气体的压缩功耗比较大，因为原料气中CO2 的含量比较低，对大量惰性气体的压缩功是白白消耗的。

如果采用真空变压吸附工艺，这就要求吸附剂的分离因数要高，在低压下吸附量要大。

大流速和低能耗要求吸附床的颗粒比较大，从而降低流阻，减小鼓风机的能量消耗，而流速的增大和颗粒直径的增大势必降低气体与吸附剂颗粒之间的接触时间和传质系数。

同时CO2 的吸附量比较大，吸附作用强，吸附过程放热量大，从而引起吸附过程温度的剧烈变化，实验表明，有时这种温度变化幅度高达50oC，对吸附剂吸附特性的影响很大，同时对气体和固体的热物理性质有着巨大的影响。

烟气中二氧化碳处理及分离现状烟气中二氧化碳处理及分离张成12721617（上海大学材料科学与工程学院，上海200072）摘要：本文阐述了二氧化碳各种分离回收方法的原理及工艺特点，分析了各生产工艺的优缺点及适应性，为分离回收利用二氧化碳提供了技术依据，并指出了二氧化碳的应用范围及前景。

利用生物法分离固定大气中的二氧化碳，通过物理法、化学法分离处理燃放气是新世纪解决“温室效应”的主要途径。

关键词：二氧化碳；分离；处理Treatmentand Separationof Carbon Dioxidefrom Flue GasZhangCheng 1272167（School of Materials Science and Engineering，Shanghai University，Shanghai 200072，china）Abstract: Principles and process characteristics of a variety of processes for CO2recovery, advantage and disadvantages of these processes and their adaptabilities were analyzed, the technical basis for reclaim carbon dioxide was offered, and application ranges and prospects of carbon dioxide were also pointed out in this paper.Furthermore ,the effective ways to solve“green-house effect”in the 21centery can be mainly biological methods in separating and fixing carbon dioxide in the air and physical or chemical methods in separating and processing the combusted gases.Key words: carbon dioxide; separation; treatment1.引言20世纪以来，随着工业革命的开始，人类生产和生活活动的扩大，大量的CO2气体排放到了大气环境中，对人类赖以生存的生态环境、水资源、粮食安全、能源等构成严重威胁。

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一、烟气预处理。

除尘，去除烟气中颗粒物，防止对设备造成磨损。

废气中CO2脱除工艺探讨摘要：本文介绍了废气中二氧化碳脱除的几种主要工艺，即吸收分离法、吸附分离法、膜法、低温蒸馏法、o2/co2 循环燃烧法，并阐述了各自的原理、工艺流程、主要操作条件、工艺特点及适用对象与条件。

关键字：co2；脱除工艺；废气co2的存在给气体的输送和深加工带来许多危害。

首先，co2的含量过高会降低气体的热值和管输能力；其次，如果co2的含量过高，低温时，它会成为固相（即干冰）析出，从而堵塞管道；第三，co2腐蚀也是一个不容忽视的严重问题。

在水溶液存在的情况下，气体中的co2会对设备、管道造成严重的腐蚀。

1废气中co2主要脱除工艺的原理、工艺流程及主要操作条件从废气中分离回收co2的技术主要有吸收分离法、吸附分离法、膜法、低温蒸馏法、o2/co2 循环燃烧法等。

1.1吸收分离法按照吸收分离原理的不同，又可分为物理吸收法和化学吸收技术。

物理吸收法的原理是利用各组分在溶剂中的溶解度随着压力、温度变化的原理来进行分离，从而达到分离处理二氧化碳的目的。

在整个吸收过程中不发生化学反应，因而消耗的能量要比化学吸收法要少，通常物理吸收法中吸收剂吸收二氧化碳的能力随着压力增加和温度降低而增大，反之则减小。

物理吸收法由于co2在溶剂中的溶解服从亨利定律，因此这种方法仅适用于co2分压较高的条件下。

化学吸收法的原理主要是采用碱性溶液对co2气体进行溶解分离，然后通过脱吸分离出co2气体，同时对溶剂进行再生的过程。

典型的化学吸收溶剂主要有钾碱或钠碱、氨水、醇胺类水溶液（如mea、dea和mdea等） [6]。

化学吸收法工艺流程是使烟气和吸收液在吸收塔内发生化学反应，co2 被吸收至溶剂中形成富液，富液进入解析塔加热分解出二氧化碳，吸收与脱吸交替进行，从而实现二氧化碳的分离回收。

化学吸收法根据化学吸收剂种类的不同，化学吸收法可以分为以下几种工艺：（1）胺类吸收法以乙醇胺类作吸收剂的方法有mea法（一乙醇胺）、dea法（二乙醇胺）及mdea（n-甲基二乙醇胺）法等。

二氧化碳捕集-利用一体化技术李亦易1,2㊀卓锦德1∗(1.北京低碳清洁能源研究院,北京102211;2.中国科学院化学研究所,北京100190)摘要:二氧化碳(CO2)排放的与日俱增已经严重威胁到全球的气候变化,为了应对这一全球性的环境问题,科学家们通过各种方式来控制大气中CO2的含量,但是效果欠佳㊂CO2捕集-利用一体化技术既能够捕集CO2,还能够同步将CO2转化进行利用,是燃煤电厂实现可持续发电的CO2减排的最佳方式㊂CO2捕集-利用一体化技术主要分为两类:1)以 CO2的捕集及矿化利用一体化技术 为代表的传统工艺;2)以 CO2捕集及电化学转化利用一体化技术 为代表的新型工艺㊂随着CO2固定和储能技术的不断发展,CO2捕集-利用一体化技术越来越显现出良好的发展前景㊂主要介绍了CO2捕集以及转化利用的研究进展,并对CO2的捕集及矿化利用一体化技术和CO2捕集及电化学转化利用一体化技术进行了对比,提出了目前CO2捕集-利用一体化技术所面临的机遇和挑战㊂评述了CO2的捕集及利用一体化技术未来的发展方向㊂关键词:CO2捕集;有机胺;碳转化;电化学;一体化RESEARCH ON CARBON DIOXIDE CAPTURE-UTILIZATION INTEGRATEDLi Yiyi1,2㊀Zhuo Jinde1∗(1.National Institute of Clean-and-Low-Carbon Energy,Beijing102211,China;2.Institute of Chemistry,Chinese Academy of Science,Beijing100190China)Abstract:The increasing carbon dioxide emissions have seriously threatened global climate change.In order to deal with this global environmental problem,scientists have used various ways to control the content of carbon dioxide in the atmosphere,but the effects are not good.Carbon dioxide capture-utilization integrated technology can capture carbon dioxide and simultaneously convert carbon dioxide to use.This is the best way for coal-fired power plants to achieve sustainable power generation with the reduction in carbon dioxide emission.The integrated technology of carbon dioxide capture and utilization can be divided into two categories:one is the traditional technology represented by the integrated technology of carbon dioxide capture and mineralization utilization;the other is the new technology represented by the integrated technology of carbon dioxide capture and electrochemical conversion and utilization.With the continuous development of carbon dioxide fixation and energy storage technology,the integrated technology of carbon dioxide capture and utilization is showing an excellent development prospect.This paper mainly introduced the research progress of carbon dioxide capture and conversion and utilization,compared the integrated technology of carbon dioxide capture and mineralization utilization with the integrated technology of carbon dioxide capture and electrochemical conversion utilization,and presented the opportunities and challenges faced by the integrated technology of carbon dioxide capture and utilization.The future development direction of integrated technology of carbon dioxide capture and utilization was reviewed.Keywords:carbon dioxide capture;organic amines;carbon conversion;electrochemistry;integration㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀收稿日期:2020-03-12基金项目:国家能源集团科技创新项目(SHJT-16-24)第一作者:李亦易(1987-),男,博士,主要研究方向为煤基材料利用与碳排放控制㊂yiyi.li.c@∗通信作者:卓锦德(1959-),男,博士,教授级高级工程师,主要研究方向为绿色煤基材料及固废利用㊂jinde.zhuo@0㊀引㊀言气候变化作为全球最大的环境威胁之一已引起了越来越多关注㊂二氧化碳(CO2)作为主要的温室气体正在加速全球的气候变暖[1]㊂在全球气候变暖的背景下,燃煤电厂的CO2碳减排与可持续发电是最紧迫的科研挑战之一[2,3]㊂燃煤电厂的燃烧后碳捕集技术已经在工业上得到成熟的应用,其中最常见的是基于有机胺溶液的碳捕集技术,例如单乙醇胺(MEA)碳捕集技术[4,5]㊂然而,制约该技术发展的主要因素是加热再生CO2捕集剂的高能耗,能耗甚至高达发电厂发电容量的30%[6]㊂另外加热解吸的CO2气体经压缩后运输到指定的地质勘测点进行封存需要耗费很大的成本,并且长期进行地质储存的的安全性和可靠性仍未得到证实[7]㊂因此,燃煤电厂CO2捕集后的一体化封存利用是实现可持续发电CO2减排的最佳方式㊂一体化 工艺需要具备两个特点:1)CO2的捕集过程和利用过程需要同步进行,2)CO2捕集剂在整个过程中只作为催化的媒介,不损失,不消耗,能够循环再生㊂然而CO2中的C原子处于最稳定的状态,转化CO2需要耗费大量的能量和成本,并将不可避免带来连锁的环境问题[4]㊂因此,低能耗的CO2转化利用是重要研究方向[3,8,9]㊂到目前为止,可行的CO2捕集-利用一体化工艺的研究主要是基于氧化钙(CaO)及富含CaO固废的 CO2捕集-矿化一体化 研究和基于Li-CO2电池的 CO2捕集-电化学还原固碳一体化 研究㊂这两方面的研究分别代表传统矿化工艺和新型电化学工艺的两个研究方向,为CO2转化成固体(碳,碳酸盐,羧酸盐等)进行封存利用提供可行的选项㊂此外,将CO2引入电化学系统还能提供额外选择的灵活性,除了CO2固定选项外,还具有CO2储能选项[10]㊂因为这种灵活的选择不仅能减少CO2的排放,还能将CO2用作可再生能源载体,提供能量的同时还能将CO2固定㊂由于CO2捕集-利用一体化技术有望成为可持续降低燃煤电厂CO2排放的方案,本文综述了适用于燃煤电厂的CO2捕集-利用一体化技术的最新进展并分析了这类技术的发展趋势㊂1㊀CO2捕集技术燃煤电厂的CO2捕集技术已经得到成熟的应用[11]㊂这项技术的核心是分离和提纯,其中CO2化学吸收法是所有分离和提纯方法中应用范围最广的,通常包括CO2吸收㊁热解吸及吸收剂再生㊁CO2封存利用三个阶段㊂目前得以工业化应用的CO2吸收剂有单乙醇胺(MEA)㊁哌嗪 碳酸钾溶液(PZ-K2CO3)㊁离子液和氨水等[12,13]㊂其中MEA溶液应用最广泛,但再生能耗大㊁易挥发降解㊁高温腐蚀性大的弊端依然十分明显,尚不能有效解决[14,15]㊂PZ-K2CO3溶液的应用相对较少,相关研究还处于中试阶段[12]㊂离子液由于价格昂贵尚不具备大规模工业化的条件,仍需进一步研发㊂氨水吸收CO2的能力强,反应速度快,能耗低,既能处理烟气中的CO2还能处理烟气中的NO x和硫化物,具有非常可观的应用前景[16]㊂然而氨水在捕集CO2的过程中需要维持低温运行,不仅额外带来对烟气冷却的能耗,还大大提高了运行维护的成本㊂2㊀CO2活化与转化利用技术CO2作为Dɕh对称形式的直线型分子,由两个极性C=O双键组成㊂虽然CO2分子十分稳定,但依然能与某些过渡金属和有机分子发生络合㊂主要原因是CO2分子具有两个活性位点:第一个活性位点位于碳(C)原子上,可以作为亲电试剂:第二个活性位点位于两个氧(O)原子上,可以作为亲核试剂㊂CO2的化学转化一般需要满足以下的形式: CO2配位活化;亲核络合(与其C原子配位);亲电络合(与其O原子配位);亲电络合+亲核络合(与其O原子和C原子同时配位)㊂另外,CO2的Π电子也可以与过渡金属空d轨道发生Dewar-Chatt-Duncanson络合作用㊂随着CO2的LUMO轨道被占据,CO2分子由直线型结构转变为弯曲结构[17]㊂例如有机胺在吸收CO2的过程中发生酸碱作用,吸收反应进行的同时也使CO2进一步活化㊂此时CO2在生成物中的分子构型也由直线型变为了弯曲型㊂例如叔胺吸收CO2形成的中间产物可作为CO2的活化载体,可以进一步合成氨基甲酸酯㊁噁唑啉酮和环状碳酸酯等产品[17-20]㊂目前学术界广为认可的CO2转化策略如图1所示,该策略通过设计合适的催化剂以较低的活化能活化CO2;然后使用高能级起始原料和CO2反应生成低能级产物固定CO2,其中最典型的是有机胺吸收CO2㊂另外,通过利用太阳能㊁风能等产生的可再生能源提供能量物理激发实现CO2转化也是非常具有潜力的研究方向[17]㊂图1㊀CO2的化学转化策略[17,21]3㊀CO2捕集-利用一体化技术3.1㊀CO2的捕集-矿化利用一体化技术CO2直接矿化封存法虽然简单易操作,但反应速率慢,转化率低等问题难以解决,CO2捕集-矿化一体化工艺[22]㊂使用CO2吸收剂(NH4HSO4)与天然矿物(蛇纹石和橄榄石)反应制成富含Ca2+㊁Mg2+的矿石浸出液,加入氨水除渣除杂后得到弱碱性(pH= 8.5)的溶液,该溶液一部分用来吸收CO2生成碳酸铵或碳酸氢铵(NH4HCO3/(NH4)2CO3),另一部分溶液用来和已吸收CO2的碳酸铵盐溶液反应沉淀出CaCO3和MgCO3沉淀,富含(NH4)2SO4的滤出液可进一步处理进行再生循环使用[13]㊂整个工艺最大的优点是能循环往复,不需要额外大量补充试剂用料,并且反应速率和效率较高,能耗损失较低㊂该工艺的矿化产物纯度高,杂质少,具有很高的利用价值,真正实现了CO2捕集-封存利用[23]㊂利用醇胺作为吸收剂的粉煤灰矿化封存CO2 化学再生的一体化技术(integrated CO2absorption-mineralisation,IAM),与传统的CO2捕集-热解析工艺对比如图2所示[24]㊂IAM工艺使用的原料为富含CaO的工业固体废弃物,如粉煤灰㊁钢渣等,主要目的是为了降低原料成本㊂实验室研究则首选CaO作为模型化合物来研究IAM工艺中的矿化反应机理;通过CO2吸收-解吸多重循环实验考察吸收剂的循环稳定性;然后再以粉煤灰为原料进行IAM工艺的验证;最后,再与传统热解吸再生工艺作比较研究IAM 工艺的能耗㊂研究发现使用CaO作为矿化剂时,哌嗪(PZ)表现出非常可观的循环负荷(0.72mol/mol)和再生效率(91%),并且多重循环实验结果表明PZ 循环稳定性非常高㊂即使使用工业废弃物高钙粉煤灰作为矿化剂时,PZ也表现出4.2mol/mol的循环负荷,这仍然比使用传统热解吸工艺高1.1倍㊂图2㊀传统化学吸收法CO2捕集工艺流程和IAM流程示意[24,25]从相关研究可看出矿化再生可以明显降低再生CO2吸收剂的能耗,缩短了CO2捕集-封存的空间距离,并且该工艺消除了加热解吸的环节,大大节省了设备㊁运输㊁能量消耗等成本㊂另一方面IAM矿化后的产品还可用作建筑材料和土壤回填积料等高价值利用,可以明显降低CO2捕集的成本㊂虽然IAM工艺表现出了巨大优势,但该工艺仍有一些需要进一步研究的问题,例如矿化反应固液比的调控,粉煤灰对吸收剂的污染和降解;再生之后的吸收剂与粉煤灰中重金属离子作用导致沉淀堵塞等㊂3.2㊀CO2捕集及电化学转化利用一体化技术最近,已经证明CO2可以用作能量载体储存在非质子型的Li-CO2电池中,其基于以下放电反应操作:4Li++3CO2+4e-ң2Li2CO3+C(Eo=2.80V Li/ Li+)㊂电池领域的研究人员已经探索了通过结合CO2进行传输并存储能量的电池装置[10,26-44]㊂CO2最初当作 辅助气体 添加剂用来增加Li/Na-O2电池的容量,即所谓的O2/CO2电池[45,46]㊂这种情况下, O2是电活性物质,并与CO2发生化学反应,随后再进行电化学反应,通常易形成碱金属碳酸盐(例如:4Li+ O2+2CO2ң2Li2CO3)[47,48]㊂最近的研究也证明了CO2可单独成为电池阴极中的反应物[26-30]㊂碱性CO2电池的优势是能量密度高:Li-CO2电池和Na-CO2电池分别为1879,1136Wh/kg[49]㊂第一个Li-CO2电池[30]利用离子液体在60~100ħ实现2000~ 4000mAh/g c的放电容量㊂许多文献报道了不同的电解质和阴极材料,试图使Li-CO2电池可逆可充电[26-28,31,34]㊂据报道,石墨烯或碳纳米管与四乙二醇二甲醚(TEGDME)电解质结合使用的纳米碳有助于在中等电位(~2.7V Li/Li+)放电,容量很高(~8000mAh/g),[26,27]㊂还有使用诸如Ru[34]或者Mo[29]金属催化剂,通过促进C和Li2CO3重新生成CO2来降低充电电压以实现电池的可逆性㊂在这些研究中选择合适的电解质至关重要,但几乎所有研究都使用TEGDME与三氟甲磺酸锂盐[34,36]或双(三氟甲磺酰基)酰亚胺锂盐[26,33]㊂由于受到明显的动力学限制,直接参与电化学反应的CO2的量很少,这就需要将稳定的CO2气体分子重新转化成反应性强的CO2阴离子自由基中间体[50],据报道,CO2在二甲醚(DME)㊁二甲基亚砜(DMSO)等常见的电解质溶剂中几乎没有活性[42,51],无法适用于直接还原CO2的原电池系统㊂面对这些挑战,开始研究是否可以捕获CO2并将其用于电池中并发展了一项新的技术-CO2捕集及电化学转化利用一体化技术[52],该技术通过将CO2被捕获进入有机胺溶液中使CO2预活化,然后将该该溶液与另一种液体电解质混合,并用于具有碳阴极和锂阳极的电池中㊂这种技术激活了CO2,避免了CO2在参与电化学所遇到的限速步骤,促进Li-CO2电池中的CO2放电,从而实现更高效的电化学反应[53]㊂简言之就是用电还原COO-自由基代替了电还原物理吸附的CO2㊂具体而言就是CO2通过有机胺吸收而被 预活化 ,然后通过电解质被还原附着在C阴极电极上㊂利用有机胺吸收CO2引入电解质时会自发生成新的含有N-C键的化合物,高度稳定的CO2重新成键形成-COO-,这也是CO2捕集的基本反应[54-56],但CO2捕集过程通常使用含水胺来吸收和分离烟道气中的CO2,最终目标是将CO2纯化并封存,同时将有机胺再生生成捕集前的状态,循环利用;这种涉及N-C键断裂的再生通常使用加热或变压解吸来完成[57]㊂然而 CO2捕集及电化学转化利用一体化技术 是使用负载CO2的有机胺溶液作为电活性电解质来促进放电反应的进行,整个过程不能有质子型溶剂-水的参与㊂如图3所示,通过自发放电机制,生成的N-C键化合物会发生电化学裂解,同时有机胺再生用于随后的循环㊂虽然已经有研究表明胺-CO2化合物在金属催化剂水溶液中可以直接电还原,但化合物缺乏内在活性,主要依靠物理吸附CO2发生还原并促进氢析出[58]㊂通过化学结合的CO2转换溶剂也已用于电极附近的CO2进行直接电还原[59]㊂然而,CO2捕集及电化学转化利用一体化技术中CO2结合物的电化学活性首次与N-C键断裂相关联㊂这项研究的意义就在于它将CO2捕集和电化学利用有机地整合为一体㊂该研究利用有机胺EEA捕获CO2后在DMSO电解质溶剂中转化为非水电解质㊂CO2在这种无催化剂的环境中具有了电化学活性,在原电池系统中自发放电并在阴极还原产生CO2衍生产物,同时有机胺EEA得到再生可以循环使用㊂该研究发现含Li+的盐与活性物质的形成有关,并且在高电位(2.9V Li/Li+)放电的状态下以高选择性的方式实现转化㊂这种方法扩大了CO2转化利用过程中的介质的选择范围,使更多的非水溶剂成为可能[53]㊂这项技术未来最大的挑战是开发适用于该系统并具有高转化率的有机胺捕集剂,以达到连续长周期的循环运行,增加更高的放电容量㊂使有机胺吸收剂既能形成良好的电解质溶剂,又能在形成N-C键后发生电化学的转换㊂图3㊀CO2捕集及电化学转化电池示意和反应过程[52]4　总结与展望适用于燃煤电厂的CO2捕集-封存利用一体化技术近年来得到越来越多的关注,然而目前该技术距离大规模商业化还有差距㊂CO2的捕集-矿化利用一体化技术不仅可以使CO2捕集和封存利用一步完成,还能够实现对CO2的永久封存㊂对于中小CO2排放源或者不具备地质封存条件的CO2排放源来说,利用高钙粉煤灰为原料的CO2的捕集-矿化利用一体化技术可以发挥重要作用㊂由于燃煤电厂的高钙粉煤灰产量与CO2的排放量的不对称,造成CO2减排无法通过单一途径彻底解决㊂而在传统的CO2的捕集-矿化利用一体化技术的基础上,出现了更有发展潜力的CO2捕集及电化学转化利用一体化技术,该技术不仅提供与现有锂电池相当的放电容量,而且当电池放电时,能将电解液中捕集的CO2转化为固体矿物碳酸盐㊁碳以及氧气㊂与其他技术相比,这是将CO2从气体捕集至液相,再转化为固体更有效的方式,固体产物还有很高的利用价值,例如电池制造所需的阴极碳材料,因此该技术有着良好的发展前景,为控制CO2排放提供了更多的解决途径㊂需要在CO2捕集与封存利用方面开展了更广泛的研究工作,继续沿着CO2捕集-封存利用一体化的路线重点开发新型CO2捕集剂以实现高效的CO2捕集-矿化利用一体化工艺,同时还需继续完善新型可持续充电但不可逆的 CO2捕集-电化学碳固定-胺再生 一体化新工艺,为持续有效降低燃煤电厂CO2排放提供更优的解决方案㊂参考文献[1]㊀MATTER J M,STUTE M,SNAEBJORNSDOTTIR S O,et al.Rapid carbon mineralization for permanent disposal ofanthropogenic carbon dioxide emissions[J].Science,2016,352(6291):1312-1314.[2]㊀SCHRAG D P.Preparing to 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