目录
第一章文献综述 (1)
1.1引言 (1)
1.2化学法转化分解CO2的研究进展 (2)
1.2.1高温分解法 (2)
1.2.2催化转化分解法 (3)
1.2.3光电化学转化分解法 (3)
1.2.3.1光化学法转化分解CO2 (4)
1.2.3.2电化学转化分解CO2 (4)
1.2.3.3光电化学法转化分解CO2 (5)
1.3等离子体用于CO2转化分解反应的研究进展 (5)
1.3.1等离子体的介绍 (5)
1.3.2低温等离子体中紫外线的产生 (6)
1.3.3低温等离子体中的介质极化现象 (6)
1.3.4低温等离子体用于CO2分解的研究 (8)
1.3.4.1辉光放电用于CO2分解 (8)
1.3.4.2电晕放电用于CO2分解 (8)
1.3.4.3介质阻挡放电用于CO2分解 (9)
1.3.4.4其他放电用于CO2分解 (10)
1.3.5低温等离子体下CO2与还原性气体的重组 (11)
1.3.6低温等离子体协同催化剂用于CO2转化的研究 (13)
1.4论文的选题依据和研究内容 (15)
第二章实验仪器方法 (17)
2.1实验仪器及设备 (17)
2.2实验试剂及气体 (17)
2.3反应装置的设计和反应流程 (18)
2.3.1等离子体反应器 (18)
2.3.1.1等离子体反应器简介 (18)
2.3.1.2反应装置的设计 (19)
2.3.2实验流程 (19)
2.4反应效果的评价指标 (20)
2.4.1 CO2转化率，O2和CO产率，CO选择性的测定 (20)
2.4.2放电参数的测定 (21)
2.5催化剂表征 (21)
2.5.1催化剂比表面积和孔结构的测定（BET） (21)
2.5.2 X射线衍射（XRD） (22)
第三章介质阻挡放电等离体子用于CO2分解的工艺研究 (23)
3.1引言 (23)
3.2实验装置与流程 (23)
3.3结果与讨论 (23)
3.3.1反应器结构对CO2分解的影响 (23)
3.3.2循环水的温度对CO2分解的影响 (27)
3.3.3放电频率对CO2分解的影响 (27)
3.3.4气体流量对CO2分解的影响 (28)
3.3.5放电间隙对CO2分解的影响 (29)
3.3.6添加惰性气体对CO2分解的影响 (30)
3.3.7电导率对CO2分解的影响 (31)
3.3.8反应器中CO2分解稳定性 (32)
3.4本章小结 (33)
第四章填充介质阻挡材料等离子体分解CO2的研究 (34)
4.1引言 (34)
4.2实验部分 (34)
4.2.1等离体子填充介质材料 (34)
4.2.2实验流程 (35)
4.3结果与讨论 (36)
4.3.1填充介质阻挡材料对于CO2分解的影响 (36)
4.3.2填充介质对等离子体放电状态的影响 (38)
4.3.3介质阻挡材料的粒径对CO2分解的影响 (39)
4.3.4等离子体放电区间长度对CO2分解的影响 (40)
4.3.5 CO2分解机理初步探索 (41)
4.4本章小结 (42)
第五章等离子体协同催化剂分解CO2的研究 (43)
5.1引言 (43)
5.2实验部分 (43)
5.2.1催化剂的制备 (43)
5.2.2实验流程 (43)
5.3实验结果与讨论 (44)
5.3.1介质阻挡放电协同光催化剂对CO2分解的影响 (44)
5.3.1.1催化剂TiO2的晶型 (44)
5.3.1.2 TiO2小球煅烧温度对CO2分解的影响 (44)
5.3.1.3 TiO2小球和ZnO小球填充等离子体对CO2分解的影响 (45)
5.3.1.4负载型TiO2小球填充等离子体对CO2分解的影响 (46)
5.3.2介质阻挡放电协同负载型氧化铝小球对CO2分解的影响 (47)
5.3.3介质阻挡放电协同MgO小球对CO2分解的影响 (48)
5.3.4介质阻挡放电协同柱状活性炭对CO2分解的影响 (48)
5.4本章小结 (49)
第六章结论与展望 (50)
6.1结论 (50)
6.2展望 (50)
参考文献 (52)
致谢 (59)
介质阻挡放电等离子体协同催化分解CO2研究
第一章文献综述
1.1引言
近年来，CO2在地球大气中的含量不断增加，已成为一个严重的全球性环境问题。虽然清洁能源的应用越来越广泛，但是全球仍有80%的能源来自传统化石燃料，如石油、煤炭等，由此产生的CO2温室气体所造成的环境及气候问题也越来越严重[1]。同时，CO2又是一种潜在的碳资源[2]。目前，人类需要捕获数千亿吨的CO2。该如何处理这些CO2呢？随着C1化学的发展，将CO2作为一种资源制备化工产品，已经引起了世界各国的广泛关注。CO2化学是C1化学的重要组成部分，CO2也是C1家族中最为廉价和丰富的碳资源，其资源化已经成为世界各国普遍研究的重要课题[3.4]。因此，无论从生态平衡的环境控制，还是从能源的开发、碳资源的综合利用来讲，研究开发利用CO2意义都十分重大。
目前CO2的处理方式主要有捕集、储存、封存、分解和转化等。例如，碳捕集与储存（carbon capture and storage，简称CCS）系统为控制CO2的大量排放提供了可能性。当前一种可大规模减排的CCS技术主要是通过压缩机将CO2压缩至10~15 MPa压力范围内，由管道输送至深海盐碱含水层或废弃油井内进行长期封存，该技术可减少CO2排放量20%~40%，但存在成本高、能耗大和效率低等困境。若能将CO2进行有效地捕集和储存[5]，并将其转化为CH4或CH3OH 等化学品，则可以实现CO2的循环利用和―零排放‖[6]。特别是在CO2的资源化利用方面，研究CO2活化机理，将CO2转化为有价值的化学品, 无论是对未来社会的能源结构，还是对化学工业都会产生重大影响。
通过CO2催化加氢还原，可以得到甲烷、甲醇、二甲醚、甲醛、甲酸、低碳烃、乙二醇及其衍生物等化学品[7]；以CO2和水为原料，可以制备碳氢燃料（例如CH4等）、合成气和氧气等；直接分解CO2可以得到CO和O2；以CO2作为原料实现资源化利用的途径如图1.1所示。
CO2结构稳定，解决CO2的活化问题依然是CO2的资源化、高值化利用的关键所在。值得一提的是，等离子体作为物质的第四态，表现出与其它物质状态不同的特异性能，是一种十分有效的分子活化手段，特别是在CO2分解和转化方面，具有较高的化学反应活性。通过等离子体技术，CO2的活化温度大幅度降低，即使在室温下，等离子体依然有足够的能量使反应物分子激发、解离，形成各种活化的粒子，使反应物种处在具有较强化学活性的高活化状态。近年来，采用等离子体方法分解和转化CO2引起了研究人员的广泛关注。