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基于阿秒瞬态吸收光谱的电子超快动力学实验研究

目录

摘要 (i)

ABSTRACT (iii)

第一章绪论 (1)

1.1从飞秒走向阿秒 (2)

1.1.1高次谐波与阿秒脉冲串 (3)

1.1.2单个阿秒脉冲的产生 (4)

1.1.3单个阿秒脉冲的测量 (6)

1.2阿秒分辨的电子超快动力学实验技术 (7)

1.2.1阿秒光电子谱技术 (8)

1.2.2阿秒瞬态吸收光谱技术 (9)

1.3阿秒科学技术在国内的研究现状 (9)

1.4本文的主要内容 (10)

参考文献 (11)

第二章高次谐波 (21)

2.1飞秒激光脉冲与高次谐波实验 (21)

2.1.1飞秒激光脉冲的基本性质 (21)

2.1.2飞秒激光器 (24)

2.1.3高次谐波实验 (25)

2.2高次谐波的半经典理论 (26)

2.2.1三步模型 (26)

2.2.2原子在激光场中的电离 (27)

2.2.3电子轨迹 (30)

2.2.4高次谐波能量 (32)

2.3相位匹配 (33)

2.3.1平面波的相位匹配 (35)

2.3.2高斯光束的相位匹配 (38)

2.4基于氩气-氢气靶阵列的准相位匹配 (40)

2.4.1实验装置 (41)

2.4.2氩气和氢气的高次谐波 (42)

2.4.3准相位匹配机理 (44)

参考文献 (45)

第三章单个阿秒脉冲的产生与测量 (51)

3.1单个阿秒脉冲的产生 (51)

3.1.1偏振选通门 (51)

3.1.2双光学选通门 (54)

3.1.3各种方案的比较 (57)

3.2单个阿秒脉冲的测量 (58)

3.2.1FROG-CRAB (58)

3.2.2PROOF (60)

3.3单个阿秒脉冲的啁啾补偿 (62)

参考文献 (65)

第四章阿秒瞬态吸收光谱技术 (69)

4.1阿秒瞬态吸收光谱技术简介 (69)

4.2阿秒瞬态吸收光谱实验系统 (70)

4.2.1FAST飞秒激光系统 (70)

4.2.2单个阿秒的产生装置 (73)

4.2.3阿秒脉冲的吸收 (74)

4.2.4延时的锁定与控制 (76)

4.3极紫外谱议的设计与标定 (79)

4.3.1极紫外平焦场光栅 (79)

4.3.2极紫外谱仪的设计 (81)

4.3.3极紫外谱仪的标定 (83)

4.4阿秒瞬态吸收光谱的基本理论 (89)

4.4.1吸收谱的计算 (89)

4.4.2波函数的基矢展开算法 (90)

4.4.3三能级系统的瞬态吸收光谱 (91)

参考文献 (94)

第五章氦原子中电子的亚周期动力学 (99)

5.1氦原子的能级结构 (99)

5.2氦原子的瞬态吸收光谱 (100)

5.2.1实验条件 (100)

5.2.2氦原子吸收谱随红外激光光强的变化 (102)

5.2.3氦原子吸收谱随延时的变化 (103)

5.3瞬态吸收光谱的计算 (108)

5.4氦原子瞬态吸收谱动力学过程分析 (109)

5.4.1亚周期交流斯塔克效应 (109)

5.4.2共振耦合 (112)

5.4.3量子路径干涉 (113)

5.4.4电离阈值的亚周期变化 (117)

参考文献 (118)

第六章氖原子与氢分子的瞬态吸收光谱 (121)

6.1氖原子瞬态吸收光谱 (121)

6.1.1氖原子能级 (121)

6.1.2实验结果 (122)

6.1.3氖原子瞬态吸收光谱的计算 (124)

6.1.4瞬态吸收光谱的操控 (127)

6.2氢分子瞬态吸收光谱 (127)

6.2.1氢分子的势能曲线 (128)

6.2.2实验结果及讨论 (129)

参考文献 (134)

第七章结束语 (137)

致谢 (139)

作者在学期间取得的学术成果 (141)

国防科学技术大学研究生院博士学位论文

表目录

表2.1惰性气体相位匹配参数表 (36)

表4.1用来标定谱仪的能级 (86)

表4.2氩气自电离态的法诺线型参数 (87)

表5.1氦原子能级 (100)

表5.2氦原子电偶极矩矩阵元|d jk| (100)

表6.1氖原子能级 (121)

图目录

图1.1微观粒子运动的空间及时间尺度 (1)

图1.2高次谐波示意图 (3)

图2.1飞秒激光脉冲示意图 (22)

图2.2FEMTOPOWER COMPACT PRO光路图 (24)

图2.3高次谐波实验装置图 (25)

图2.4高次谐波信号 (26)

图2.5高次谐波的“三步模型” (27)

图2.6多光子电离与隧穿电离 (28)

图2.7激光场中原子的电离速率与电离概率 (29)

图2.8电子轨迹示意图 (31)

图2.9高次谐波产量随激光椭偏率的变化 (32)

图2.10电子的返回时间与电子动能 (32)

图2.11相位匹配示意图 (34)

图2.12考虑介质吸收时高次谐波强度的相位匹配 (37)

图2.13高斯光束的相位匹配 (39)

图2.14用氩气-氢气靶阵列实现准相位匹配 (40)

图2.15高次谐波产生与测量装置图 (41)

图2.16气体池中气压的测量 (42)

图2.17氩气和氢气高次谐波产量随压强的变化关系 (43)

图2.18氩气和氢气19次谐波产量和电离概率随光强的变化关系 (43)

图2.19氩气和氢气高次谐波产量随光强的变化关系 (44)

图2.20氢气与氩气光电离截面与谐波产量的比较 (45)

图3.1椭偏率随时间变化的电场 (52)

图3.2偏振选通门电场的构造 (53)

图3.3双光学选通基本原理 (55)

图3.4三种选通方案对气体电离的比较 (56)

图3.5GDOG光路图[13] (57)

图3.6FROG–CRAB谱图 (60)

图3.7阿秒脉冲固有啁啾的补偿 (63)

图3.867as超短脉冲的测量结果 (64)

图4.1阿秒瞬态吸收光谱实验示意图 (69)

图4.2FAST飞秒激光系统光路图 (71)

图4.3FAST激光器放大级输出光束 (72)

图4.4 5.4fs脉冲的FROG测量结果 (72)

图4.5单个阿秒产生装置 (73)

图4.6金属膜透射窗口及单个阿秒边续谱 (74)

图4.7阿秒瞬态吸收光谱技术的吸收装置 (75)

图4.8阿秒脉冲焦点的刀片法测量结果 (76)

图4.9延时的锁定与控制 (77)

图4.10绿激光干涉纹 (78)

图4.11延时的锁定与扫描 (79)

图4.12平焦场光栅示意图 (80)

图4.13平焦场光栅的焦平面随入射参数的变化关系 (81)

图4.14极紫外谱仪装置图 (82)

图4.15Zemax光线追迹计算谱仪分辨率 (83)

图4.16谱仪标定实验结果 (85)

图4.17谱仪分辨率的确定 (88)

图4.18MCP的量子噪声 (88)

图4.19氙原子的三能级系统瞬态吸收模型 (91)

图4.20延时为-30fs时耦合方程的解 (92)

图4.21氙原子的三能级系统瞬态吸收谱随延时的改变 (93)

图4.22瞬态吸收谱振荡频率分析 (94)

图5.1氦原子能级示意图 (99)

图5.2氙气和氩气产生的连续谱的比较 (101)

图5.3氦的吸收光谱 (102)

图5.4氦原子吸光度随激光强度的变化 (103)

图5.5氦原子吸光度随延时的变化 (104)

图5.6氦原子Floquet边带能级的指认 (105)

图5.7吸光度的亚周期振荡 (106)

图5.8氦的吸光度随延时的变化(I L=1×1013W/cm2) (107)

图5.9氦原子瞬态吸收光谱的计算 (108)

图5.101s3p和1s4p能级的交流斯塔克效应 (110)

图5.111s3p和1s4p能级位置的亚周期改变 (111)

图5.121s3p和1s4p能级位置的亚周期改变 (112)

图5.13计算得到的氦原子1s2p能级Autler-Townes分裂 (114)

图5.14量子路径干涉 (115)

图5.15负延时处吸光度的振荡频谱 (116)

图5.16零延时处吸光度的振荡频率 (116)

图5.17激光诱导态2s+与2s?的吸光度随延时的周期调制 (117)

图5.18电离阈值的亚周期变化 (118)

图6.1氖原子能级示意图 (122)

图6.2氖原子的瞬态吸收光谱 (123)

图6.3氖原子吸收谱中的量子干涉 (124)

图6.4基矢展开法求解氖原子瞬态吸收光谱 (125)

图6.5计算得到的氖原子瞬态吸收光谱 (126)

图6.6瞬态吸收光谱的操控 (128)

图6.7氢分子激发态的势能曲线及振动能级 (129)

图6.8H2与D2的透过率 (130)

图6.9低光强下H2与D2的瞬态吸收谱(透过率)随延时的变化 (131)

图6.10H2分子透射谱中振荡结构的频谱分析 (131)

图6.11高光强下H2与D2的瞬态吸收谱随延时的变化 (132)

图6.12H2及D2C态透过率变化速率比较 (133)

图6.13H2及D2的透过率在较大负延时处的变化 (133)

国防科学技术大学研究生院博士学位论文

摘要

本文围绕阿秒瞬态吸收光谱技术展开讨论。首先介绍了高次谐波产生的基本理论,并探讨了利用氩气–氢气靶阵列的准相位匹配技术来提高高次谐波转化效率的机制。其次介绍了从阿秒脉冲串中选取单个阿秒脉冲的各种选通技术,以及超宽带单个阿秒脉冲的测量方法,在此基础上,通过对阿秒脉冲进行光谱裁剪和色散补偿,成功获得了67阿秒的近傅里叶变换极限的超短脉冲。再次,详细介绍了阿秒瞬态吸收光谱技术的实验装置及基本理论。设计并搭建了高分辨率极紫外谱仪,并提出了精确的原位标定方法。再次,进行了氦原子的瞬态吸收光谱实验。在实验中观察到了亚周期交流斯塔克效应、Autler-Townes分裂、量子路径干涉、激光诱导态以及电离阈值的亚周期变化等超快动力学过程。最后,进行了复杂原子体系(氖原子)及简单分子体系(氢分子)的瞬态吸收光谱实验。氖原子实验证明了单电子近似的瞬态吸收理论模型仍可适用于较为复杂的原子体系。同时,通过改变入射脉冲的光谱范围,我们能关闭量子干涉中的间接路径,展示了对超快动力学过程的操控能力。在氢分子的瞬态吸收谱中我们同时观测到了电子及原子核的动力学过程,是瞬态吸收光谱技术在分子体系中的首次尝试。

关键词:高次谐波;准相位匹配;单个阿秒脉冲;极紫外谱仪;阿秒瞬态吸收光谱技术

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