从理论上分析一种由三阶电极化引起的非线性光学现象，并讲述其实际应用
双光子吸收现象
摘要
本文从理论上分析了一种由三阶电极化引起的非线性光学现象—双光子吸收现象，并讲述了其实际应用—飞秒激光微纳加工，双光子吸收起因于介质三阶非线性效应，吸收的光子数与N 2(w 1,0)成正比，即与入射光强的平方成正比，利用非线性双光子聚合作用可获得远小于衍射极限的加工分辨率。
关键词：三阶电极化 双光子吸收 飞秒激光微纳加工
Abstract
This article analyzed a nonlinear optical phenomenon caused by a three order polarization from theories, this phenomenon is two photon absorption phenomenon. As a practical application, femtosecond laser micromachining was introduced , two photon absorption arises from the medium of three order nonlinear effect, the photon number absorbed is proportional to N 2(w 1,0), thus is proportional to the square of the incident light intensity, use nonlinear two-photon polymerization can get much smaller processing resolution than the diffraction limit.
Key words : Three order polarization Two photon absorption Femtosecond laser micromachining
一、 理论分析
1.1 非线性光学现象是高阶极化现象
当光入射介质，在光电场(,)E r t 作用下，组成介质的激性分子、原子、电子发生位移，感生次级电场，称之为电极化强度(),P r t 。在普通光情况下，(),P r t 和(,)E r t 的关系是正比线性关系：0P E εχ=?，式中0ε为真空介电系数；χ为线性极化率，对各向异性介质它是复数张量。
若入射光是激光，光强比普通光高几个数量级，极化强度展开为光场的幂级数，要考虑高幂次项的作用：
(1)
(2)
(3)
000:P E E E E E E εχ
εχ
εχ
=?+++
式中 (1)χ是线性极化率； (2)χ和 (3)χ是二阶和三阶非线性极化率。它们分别是二阶、三阶和四阶张量。等式右边第一项为线性极化项，第二项、第三项等高阶项为二阶、三阶登高阶非线性极化项。总之，非线性光学现象是与高阶极化有关的现象。 1.2 非线性光学现象是介质的参量与光强有关的现象
对于各项同性介质，可将（1.1）式改写为标量形式：
(1)
(2)
(3)
000(1)
(2)
(3)
2
00:()()P E EE EEE E E E E E εχεχ
εχ
εχ
χχ
εχ=?+++=+++=
式中
(1)
(2)
(3)
2
(1)
(2)
(3)2
()()()E E E E E χχ
χχ
χ
χ
χ=+++=+++
二阶极化率为光电场强度的函数，三阶极化率为光强的函数，他们皆为复数。三阶极化率可写成实部、虚部两部分：
(3)2
(3)'
2
(3)
()()()E E i E χχ
χ
=+
可以证明实部与折射率成正比：
(3)'
22
()()E n E χ
∝
虚部与吸收系数成正比：
(
3)''
2
()(
)E E χα∝
可见对三阶效应，极化率、折射率和吸收系数都是光强的函数。 1.3 Kramers-Kronig 色散关系 电极化率()χω是一个复数：
()'()''()i χωχωχω=+ （1）
其实部和虚部之间有如下关系：
1
''()'()'
'1
'()''()'
'P d P d χωχωωπ
ωω
χωχωωπ
ωω
∞-∞∞-∞
=-=
-?
?
（2）
式中P 表示后面的积分为柯西主值积分，这是著名的Kramers-Kronig 色散关系。由色散关系
可见，只要知道极化率的实部和虚部中任何一个的光谱就可通过此关系求出另外一个。 为了说明极化率的实部和虚部的物理意义，我举出一束激光被各向同性的三阶极化介质共振吸收而产生极化的例子。设激光为一束单色平面波，在介质中沿z 方向传播，表示为：
()
(,)R e[()]NL i k
z t E z t E e ωω--= （3）
式中N L k 是介质中的复数波矢，其实部表示波的相位变化（介质的色散），虚部表示波的振幅变化（介质的吸收）：
0'''2
N L N L N L k k ik k n i
α=+=+ （4）
式中0k 是真空中的波矢；n 和α是非线性介质的折射率和吸收系数，它们皆与光强有关：
~
0()n n n I =+? （5）
~
0()I ααα=+? （6）
式中~
0n 和~
0α分别为线性折射率和线性吸收系数；n ?和α?分别为与光强I 有关的折射率
变化和吸收系数变化。对于三阶非线性克尔介质：~
02n n n I =+ （7） 式中2n 被称为非线性折射系数。根据式（5）和（6），式(4)可表示为：
~
~
0002
2
NL k k n k n i
i
αα?=+?++ （8）
由电感应强度的定义，并考虑远离共振和近共振（分别用F 和R 表示）的一阶极化效应和三阶极化效应，则
(1)
(1)
(3)(3)
002
2
(1)
(1)
(3)
(3)
00000F R F R
F R F R
N L D E P E P P P P E E E E
E E E
εεεεχεχεχεχε=+=++++=++++= (9)
其中介质的复介电常数为
2
2
(1)(1)(3)
(3)
000002
2
(1)
(3)
(3)
0002
2
(1)
(3)
(3)
000(1)
N L F R F R
R F R R F
R
E E
E
E
E
E εεεχεχεχεχεεχεχεχεεεεχχχε
ε
ε
=++++=+++=+
+
+
(10)
式中ε为介质的远离共振区的线性介电常数。 将式（10
）代入NL k = (11)
因为(1)
R χ和(3)1χ<<，N L ε
展成级数，可去取前两项，而且0n =
1/
c =,
0/k c ω=,则有:
2
2
(1)
(3)
(3)
0002
2
(3)(3)(1)
000000
)
222222N L R F
R
F
R
R
k E
E k E
k E
k k n n n n εεεω
χχχε
ε
ε
χ
χ
χ
≈++
+
=+
+
+
（12）
式中0n 是远离共振的介质的折射率。
将式（12）中(1)
R χ和(3)χ分成实部和虚部两部分:
(1)(1)'
(1)'
(3)(3)'(3)''(3)
(3)'
(3)''
()()()
()()()()()()
R R
R F F
F R R R
i i i
χωχωχωχωχωχωχωχωχω=+=+=+ (13) 考虑到： 2
0012
I c n E ε=
(14)
则有 ：
(1)'
(1)''
(3)'
(3)''
0000002
2
00
00
0(3)'
(3)''
002
2
00
022N L R R
F
F
R
R
k k k I k I k k n i
i
n n c n c n
k I k I i
c n c n
χχχχεεχχεε=+++
+++（15）
对比式（15）和式（8），可得：
(1)'
~
000
()
()2R n n n χωω=+
（16）
~
(1)''
000
()()R k n αωχω=
（17）
(3)'
200
1()()n c n
ωχ
ωε?=
（18）
(3)''
0200
2()()k I c n
αωχ
ωε?=
(19)
(3)'
2200
()
()n c n
χ
ωωε=
(20)
因此，介质的线性折射率和非线性折射率皆与极化率的实部成线性关系；而介质的线性吸收系数和非线性吸收系数皆与极化率的虚部成正比。 将式（18）和（19）代入式（2）可以得到：
(')
()'2'(')
c n P
d αωωωπ
ωωω∞-∞
??=
-?
(21)
若α?是偶函数，则有
2
2
(')()'(')c
n P d αωωωπ
ωω
∞??=
-?
（22）
由于一般介质的非线性折射率很难直接测量，往往要通过测量非线性吸收系数来间接测量它。假若测得某非线性介质的线性吸收光谱和在强光作用下的吸收光谱，从两光谱的差值算得()αω?，就可以由式（22）算出该介质的非线性折射率光谱()n ω?。从而由公式（18）和
（20）确定介质在某频率下的非线性折射率2n 和三阶极化率(3)'
()χ
ω。
二、 非线性光学现象--双光子吸收现象
2.1 双光子吸收现象
当用红宝石激光照射掺铕氟化钙晶体时, 可以探测到相应于两倍红宝石激光频率跃迁的荧光。 因为该晶体不存在与单个红宝石激光光子相对应的任何激发态, 所以不能用连续吸收两个红宝石激光光子来解释这种现象。又由于掺铕氟化钙晶体属于立方晶体，不可能发生二次谐波产生过程。所以上述现象唯一的解释是同时吸收两个光子产生的效应。更一般的情况是，当具有频率为ω1和ω2的两束光通过非线性介质时，如果ω1+ω2接近介质的某一跃迁频率，就会发现两束光都衰减。这是因为介质同时从每一束光中各吸收一个光子，即同时吸收两个光子，引起了两束光的衰减，这种现象称为双光子吸收。如图2.1-1所示。
图2.1-1 双光子吸收现象
2.2 双光子吸收的耦合波方程
我们感兴趣的情况是ω1+ω2接近介质的某个跃迁频率ω0。 因为现在只有两个频率分量ω1和ω2, 介质中没有二阶非线性效应, 或者不满足产生和频、差频和二次谐波的相位匹配条件, 或者不满足产生三次谐波的相位匹配条件, 所以只需考虑频率ω1和ω2这两个辐射场之间的耦合即可。频率耦合图如图2.2-1所示。
假定介质中频率为ω1和ω2的光电场表示式为 ：
1111()(,)()ik z
W W z a e
ωωω=
2222()(,)()ik z
W W z a e
ωωω=
相应的三阶非线性极化强度的复振幅为：
1(3)
(3)
102212212()6(,,)()()()(,)ik z
P
a a a E z e ωεχ
ωωωωωωω=- 2(3)
(3)
201121121()6(,,)()()()(,)ik z
P
a a a E z e
ωεχ
ωωωωωωω=-
满足的耦合波方程：
2
2(3)
112211221212
1(,)
3(,,)()()()()(,)(,)dE z i a a a a E z E z dz
k c
ωωχ
ωωωωωωωωω=
-
2
1E
图2.2-1 双光子频率耦合图
2
2(3)
221122112122
1(,)
3(,,)()()()()(,)(,)dE z i a a a a E z E z dz
k c
ωωχ
ωωωωωωωωω=
-
经过整理得：
1
12
2122
2
1
2
(,)
(,)
(,)
(,)
0k dE z k dE z E z E z dz
dz
ωωωωωω*
*
-
=
将上式取复数共轭，并与原式相加，进行积分：
2
2
1
2
122
2
1
2
(,)(,)
k k E z E z ωωωω-
=常数
如果用光子通量表示：
2
2
02()()k
N E ωωμω
=
可得：
1212(,)(,)(,0)(,0)N z N z N N ωωωω-=-=常数
它表明频率为ω1和 ω2的辐射场必须同时被放大或衰减，这正是双光子吸收的规律性的反映。
对于大的z 值，1(,)N z ω趋于12(,)(,)N z N z ωω-，2(,)N z ω趋于零，T A l 表征双光子吸收过程的一个特征长度。双光子吸收的衰减关系曲线如图2.2-2所示。
图2.2 - 2 双光子吸收的衰减关系曲线
2.3 参量过程和非参量过程 参量过程和非参量过程的特点：
（1） 在参量过程中, 介质只起到媒介作用, 而在非参量过程中, 介质参与到非线性过程
N (ω1N (ω2z /l TA
N (ω1,0)－N (ω2
中, 状态发生了变化。
在此, 以三次谐波产生的过程予以说明。 由于不存在任何共振效应, 所以极化率可以取实数。 根据对极化所消耗的功率关系式：
{2Im ()P W E E P t
ω*
?=-?>=-??
利用极化率张量的真实性条件、 时间反演对称性和完全对易对称性, 有：
(3)
(3)(3)(3)
[(,3,,)](,3,,)
(,3,,)(,3,,)
χ
ωωωωχ
ωωωωχωωωωχ
ωωωω*---=-=---=- (1) 可以得到由基波场和三次谐波场到介质的不可逆的能量流为：
(3)0(3)
02Im [()()3(3)(3)]2Im [(){3(,3,,)(3)()()}3(3){(3,,,)()()()}]
W E P E P E E E E E E E E ωωωωωωωωεχωωωωωωωωωεχ
ωωωωωωω*
*
***
*
=-?+?=-?---+?- (2)
将(2)式的关系代入(1)式, 得到:
(3)
0(3)
2Im[3{()(3,,)(3)()()
(3)(3,,,)()()()}]0
W E E E E E E E E εωωχωωωωωωωχ
ωωωωωωω*
*
*
=-?-+?-=
对于三次谐波产生过程，介质只起到媒介作用，在基波场和三次谐波场之间传递能流。而对于非参量过程，由于极化率存在虚部，所以，传递到介质中的能流不再为零。 （2） 在参量过程中, 通过非线性作用产生的辐射场与激励场处于不同的辐射模（即不是受激发射过程）， 而非参量过程则可能是受激发射过程。
（3） 在参量过程中, 例如由(5.2 - 9)式可以看出, 所产生的三次谐波场的强度与 ()()(
)2
(3)
2
23,,,χ
ωωωω
χχ-='+" 有关, 其极化率张量实部χ'和虚部χ"的贡献方式相同。 而对于非参量过程来说，极化率张量的实部与虚部可给出不同的物理含义。
例如，在双光子吸收过程中，1 E z ω（，）和2E z ω（，）有如下的指数变化规律：
22
1
22
122
212
23(,)()13(,)()2(,)(,)TA TA E z i z
k c
E z i z
k c
E z e E z e
ωωχχωωχχωω--∝∝
指数项中的实部表示光电场振幅大小的变化，在热平衡条件下， T A χ为正值时，1(,)E z ω和2(,)E z ω随z 的增加而指数减少，减少的速度与另一光波的强度和χT A 成正比；在集居数密度发生反转的条件下，T A χ为负值，1(,)E z ω和2(,)E z ω随z 的增加而增大。 指数项中的虚部表示光波之间的非线性耦合将会导致每一束光的传播常数的改变，这种改变正比于χ，即正比于χ（3）的实部，并正比于另一光束的强度。
在远离共振区的条件下，光波不再衰减，只因χ不为零，使得传播常数稍稍改变。应当明确的是，每一束光的传播常数的改变，是由另一束光波的存在引起的。而这种传播常数的改变对应介质有效折射率的改变，且折射率的改变与引起这种改变的光波振幅的平方成正比。
由此可见，双光子吸收这种非参量过程中，极化率的实部与虚部具有不同的物理含义：极化率的虚部导致双光子吸收，引起光电场振幅大小的改变；极化率的实部则导致光克尔效应，引起光电场传播相位的变化。
三、 双光子吸收现象的应用--飞秒激光微纳加工
3.1 飞秒激光特性
飞秒激光具有脉冲宽度窄(几个到上百个飞秒) 、峰值功率高(最高可达到拍瓦量级)的特性。飞秒激光可以加工几乎所有材料，甚至透明介质。飞秒激光特性图如图3-1所示。
3.2 加工设备
飞秒激光微纳加工设备示意图如图3-2所示：
破坏区域小
高阶非线性
三维微加工
图3-1 飞秒激光特性图
图3-2 飞秒激光微纳加工设备示意图
3.3加工的类型
飞秒激光微纳加工的类型有一下两种：
（1）激光烧蚀( ablation) 微加工
激光烧蚀利用了飞秒激光高强度和短脉冲的特点,它具有比长脉冲激光(如调Q的Nd: YAG激光)优秀得多的加工效果；
(2) 双光子聚合( two photopoly2 merization)加工
双光子聚合制备三维微纳结构是飞秒激光微纳加工中最独特也是最具有应用前景的一种方法,它的原理是利用光与物质相互作用的非线性双光子聚合作用获得远小于衍射极限的加工尺寸。
3.4双光子聚合加工
双光子聚合加工示意图如图3-3所示：
图3-3 双光子聚合加工示意图
3.5双光子聚合加工原理
双光子吸收几率可表示为：2
I
P hv
σ
=，其原理图如图3-4所示:
3.6 加工成果
世界上最小的动物模型：纳米牛，如图3-5所示：
图3-5 世界上最小的动物模型图
该模型所使用的加工系统是锁模钛宝石飞秒振荡器,脉宽150fs,中心波长780nm,重复频率76MHz.. 实验所用的树脂(型号为SCR500,由日本的JSR 公司生产),该树脂对近红外波长是透明的,允许钛宝石激光入射到树脂深处。纳米牛尺度：长10μm,高7μm ，最细微部分的尺寸为120nm ，是目前世界上人工制作的最小动物模型。它的大小和人体红血球差不多。
参考文献：
【1】（美）堡德，《Nonlinear Optics （第三版）》，世界图书出版公司北京公司，2010.7； 【2】李淳飞，《非线性光学》，哈尔滨工业大学出版社，4-27；
【3】赵圆圆，姜兴兴，《双光子吸收及其在微纳加工中的应用》，中科院理化所；
图3-4 入射光经透镜聚焦后作用区域示意图
2015非线性光学复习 绪论非线性光学进展 发展阶段，重要事件（时间），著作 第一章光与物质相互作用的经典理论 非简谐振子模型, 电极化强度 P(n), 极化率的一般性质 补充一晶体学基面础 晶系的划分，晶体的对称性，点群表及国际符号，点群国际符号对应方向 补充二晶体性质的数学描述 张量的基本知识，张量分量的坐标变换，对称矩阵及逆变换，坐标变换矩阵，宏观对称性对张量分量的约化 第三章光波在非线性介质传播的电磁理论 光波在晶体中传播特性，波法线菲涅耳方程，光在单轴晶体中的传播规律，折射率椭球及折射率曲面，耦合波方程，相位匹配概念及方法，相位匹配条件及偏振分析 第四章二阶非线性光学效应 线性电光效应，光学整流效应，谐波、和频及差频，有效非线性系数，光参量放大与振荡，参量振荡的频率调谐 第五章三阶非线性光学效应 自聚焦效应、三次谐波的产生，四波混频，双光子吸收，受激Raman散射 第七章四波混频与光学相位共轭 四波混频与光学相位共轭
第一章 非线性光学极化率的经典描述 线性光学过程的经典理论 1、光和物质相互作用的经典理论 组成物质的原子、分子，在入射光波电磁场作用下感生出电偶极矩， 运动产生电磁波辐射。 2、谐振模型 原子（分子）中电子在光频电磁场驱动下，作带阻尼的强迫运动。 3、光的散射与吸收、发射 非线性光学 可观察的非线性光学效应，通常要用激光，甚至脉冲强激光 1、非线性过程 A 、强光在介质中感应出非线性响应（本构方程） B 、介质反作用，非线性的改变光场（Maxwell eqs ） 耦合波方程组 2、电极化强度 P (n) （1.2-35~38） 3、非简谐振子模型 ω02 x + a x 2 + b x 3 + … 谐振子 非简谐振子 线性 二阶 三阶 … 非线性 4、非线性光学极化率的对称性 ㈠ 两个普遍关系 真实性条件： ),,;(),,;(1) (1)(11n n j j i n n j j i n n ωωωχωωωχσσ--=-* (E ,P 实数) 本征对易对称性: ),,;(),,;(1)(1)(11n n j j i n n j j i n n P ωωωχωωωχ σσ -=-∧ 算符∧ P 代表数对),(,),,(11n n j j ωω 的任何交换 ㈡ 透明(无损耗)介质: ① 完全对易对称性: 上式中的算符∧ P 还包括数对),(σωi 与其它数对的任何交换.这一对称性把同一阶的不同非线性光学效应的极化率分量之间建立关系. ② Kleinman 对称性: 当介质为弱色散时, 非线性光学极化率基本上与频率无关. 例如二阶非线性极化率),;() 2(βασωωωχ-ijk 若满足此 对称性时便有 =-=-=-),;(),;(),;() 2() 2() 2(βασβασβασωωωχωωωχωωωχjki jik ijk 它使极化率的独立分量数目大为减少. 简并度: 1212! (......)!!......! r r N M M M N M M M +++=
非线性光学材料 一、概述 20 世纪60 年代, Franken 等人用红宝石激光束通过石英晶体,首次观察到倍频效应,从而宣告了非线性光学的诞生，非线性光学材料也随之产生。 定义：可以产生非线性光学效应的介质 （一）、非线性光学效应 当激光这样的强光在介质传播时，出现光的相位、频率、强度、或是其他一些传播特性都发生变化，而且这些变化与入射光的强度相关。 物质在电磁场的作用下,原子的正、负电荷中心会发生迁移,即发生极化,产生一诱导偶极矩p 。在光强度不是很高时,分子的诱导偶极矩p 线性正比于光的电场强度E。然而,当光强足够大如激光时,会产生非经典光学的频率、相位、偏振和其它传输性质变化的新电磁场。分子诱导偶极矩p 就变成电场强度E 的非线性函数,如下表示: p = α E + β E2 + γ E3 + ?? 式中α为分子的微观线性极化率;β为一阶分子超极化率(二阶效应) ,γ为二阶分子超极化率(三阶效应) 。即基于电场强度E 的n 次幂所诱导的电极化效应就称之为n 阶非线性光学效应。 对宏观介质来说, p = x (1) E + x(2) E2 + x (3)E3 + ?? 其中x (1) 、x(2) 、x(3) ??类似于α、β、γ??,表示介质的一阶、二阶、三阶等n 阶非线性系数。因此,一种好的非线性光学材料应是易极化的、具有非对称的电荷分布的、具有大的π电子共轭体系的、非中心对称的分子构成的材料。另外,在工作波长可实现相位匹配,有较高的功率破环阈值,宽的透过能力,材料的光学完整性、均匀性、硬度及化学稳定性好,易于进行各种机械、光学加工也是必需的。易于生产、价格便宜等也是应当考虑的因素。 目前研究较多的是二阶和三阶非线性光学效应。 常见非线性光学现象有： ①光学整流。E2项的存在将引起介质的恒定极化项，产生恒定的极化电荷和相应的电势差，电势差与光强成正比而与频率无关，类似于交流电经整流管整流后得到直流电压。 ②产生高次谐波。弱光进入介质后频率保持不变。强光进入介质后，由于介质的非线性效应，除原来的频率ω外，还将出现2ω、3ω、……等的高次谐波。1961年美国的P.A.弗兰肯和他的同事们首次在实验上观察到二次谐波。他们把红宝石激光器发出的3千瓦红色（6943埃）激光脉冲聚焦到石英晶片上，观察到了波长为3471.5埃的紫外二次谐波。若把一块铌酸钡钠晶体放在1瓦、1.06微米波长的激光器腔内，可得到连续的1瓦二次谐波激光，波长为5323埃。非线性介质的这种倍频效应在激光技术中有重要应用。 ③光学混频。当两束频率为ω1和ω2（ω1＞ω2）的激光同时射入介质时，如果只考虑极化强度P的二次项，将产生频率为ω1＋ω2的和频项和频率为ω1－ω2的差频项。利用光学混频效应可制作光学参量振荡器，这是一种可在很宽范围内调谐的类似激光器的光源，可发射从红外到紫外的相干辐射。 ④受激拉曼散射。普通光源产生的拉曼散射是自发拉曼散射，散射光是不相干的。当入射光采用很强的激光时，由于激光辐射与物质分子的强烈作用，使散射过程具有受激辐射的性质，称受激拉曼散射。所产生的拉曼散射光具有很高的相干性，其强度也比自发拉曼散射光强得多。利用受激拉曼散射可获得多种新波长的相干辐射，并为深入研究强光与
第二节 非线性光学极化率 一 密度矩阵表述法 （一）刘维方程: 非线性光学极化率是介质的特征性质――与介质的电子和分子结构的细节有关――量子力学计算――密度矩阵表述法――最方便的方法，特别当必须处理激发的弛豫时. 令?是在电磁场影响下物质系统的波函数. 密度矩阵算符： ??ρ= （） 物理量P 的系综平均由下式给出：()P Tr P P ???ρ??== （） []ρρ,1 H =??η i t （） 该方程称作刘维方程（Liouville ’s equation ）.
哈密顿算符H 是由三部分组成： H H H H ++=随机int （） 1)0H 是未受扰动的物质系统的哈密顿算符，其本征态是 n ，而本征能量是n E ? ， n n E H n =0 ； 2)nt H 是描述光与物质相互作用的相互作用哈密顿算符； 3)而随机H 是描述系统周围的热库施于该系统随机的扰动的哈密顿算符.
H int 在电偶极矩近似下，相互作用哈密顿算符由下式给定： nt H E r e ???= （） 在这里将只考察电子对极化率的贡献. 对于离子的贡献，就必须用—E R q i i i ? ??∑代替 E r e ? ??,其中 q i 和i R 分别是第i 个离子的电荷和位置. H 随机 哈密顿算符随机H 是造成物质激发的弛豫的原因，或者换言之，它是造成被扰动了的ρ弛豫回到热平衡的原因. 于是我们可以把式（）表示成 ih t 1=??ρ[]ρ,int 0，H H +弛豫 ? ?? ????+t ρ （） 其中 []ρ ρ，随机 弛豫H ih t 1=? ?? ????
3 材料的光学性能
3.1 光传播的基本性质 3.2 光的反射和折射 3.3 材料对光的吸收和色散 3.4 光的散射 3.5 材料的不透明性和半透明性 3.6 电光效应、光折变效应、非线型光学效应 3.7 光的传输与光纤材料 3.8 特种光学材料及其应用
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3.6 电光效应、光折变效应、非线性光学效应
3.6.1 电光效应及电光晶体 (1) 电光效应(electro-optical effect) 由于外加电场所引起的材料折射率的变化效应。 电场与折射率的关系：
n = n + aE0 + bE + L
0 2 0
泡克尔斯效应
克尔电光效应
n0：没有加电场E0时介质的折射率 a, b：常数
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3.6 电光效应、光折变效应、非线性光学效应
3.6.1 电光效应及电光晶体 (a) 泡克尔斯效应(Pockels effect) 1893年
在没有对称中心的晶体中，外加电场与折射率的 关系具有一次电光效应。 旋转椭球折射率体 三轴椭球光折射率体 （双轴晶体） rc：电光陶瓷的电光系数
1 3 Δn = n rc E 2
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3.6 电光效应、光折变效应、非线性光学效应
3.6.1 电光效应及电光晶体
透 明 电 极
压 电 晶 体
透 明 电 极
电光晶体：KDP 偏振片：P1⊥P2 电场∥光传播方向 光沿光轴方向传播
ΚD
P
偏振片1
不加电场 不加电场
偏振片2
P P22 不透光 不透光
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第一章 非线性光学极化率 §1.1 导论 “非线性光学”研究什么？?“光”对介质“光学性质”的“非线性影响”。 “光”： 强光(Laser) 光强比较：)/(/2m W S W I =或用电场强度)/(m V E 表示 1）正午阳光： )/(2502m W I = (查书:P433) )/(1037.1)/(10324m V E m W I ?=??→?=对应. 2E I ∝ , 2 3224)/(1037.1)/(250)/(10?? ? ????=x m V m W m W , )/(16.2)/(216cm V m V x ==. 2）Laser ： 历史：1960年: 梅曼 红宝石 ? A 6943，1961年: Franken 二次谐波 脉冲Laser: ? ????=?--s s t 1512 1010皮秒 飞秒 )(10/1019 W t E ns t J E =??? ??=?= 21021001.0m mm S -==?聚焦后 )/(1033.4/1010219m V E m W I ?=?= 3） 原子内场（以H 原子为例）： 国际单位制[MKS+A(安培)] 2 041 r e E at πε= C e 19 10 60.1-?=;m F /1085.8)(120-?=真空中的介电系数ε;V C F /= m A n a r 10 11053.053.0)1,(-? ?====波尔半径 )/(106)(1061121 11 m V m C F m E at ?=????=---------与Laser 比较→同一量级。 高斯单位制[CGS+esu(静电单位)] 2r e E at =
从理论上分析一种由三阶电极化引起的非线性光学现象，并讲述其实际应用 双光子吸收现象 摘要 本文从理论上分析了一种由三阶电极化引起的非线性光学现象—双光子吸收现象，并讲述了其实际应用—飞秒激光微纳加工，双光子吸收起因于介质三阶非线性效应，吸收的光子数与N 2(w 1,0)成正比，即与入射光强的平方成正比，利用非线性双光子聚合作用可获得远小于衍射极限的加工分辨率。 关键词：三阶电极化 双光子吸收 飞秒激光微纳加工 Abstract This article analyzed a nonlinear optical phenomenon caused by a three order polarization from theories, this phenomenon is two photon absorption phenomenon. As a practical application, femtosecond laser micromachining was introduced , two photon absorption arises from the medium of three order nonlinear effect, the photon number absorbed is proportional to N 2(w 1,0), thus is proportional to the square of the incident light intensity, use nonlinear two-photon polymerization can get much smaller processing resolution than the diffraction limit. Key words : Three order polarization Two photon absorption Femtosecond laser micromachining 一、 理论分析 1.1 非线性光学现象是高阶极化现象 当光入射介质，在光电场(,)E r t 作用下，组成介质的激性分子、原子、电子发生位移，感生次级电场，称之为电极化强度(),P r t 。在普通光情况下，(),P r t 和(,)E r t 的关系是正比线性关系：0P E εχ=?，式中0ε为真空介电系数；χ为线性极化率，对各向异性介质它是复数张量。 若入射光是激光，光强比普通光高几个数量级，极化强度展开为光场的幂级数，要考虑高幂次项的作用： (1) (2) (3) 000:P E E E E E E εχ εχ εχ =?+++
《非线性光学原理及应用》课程教学大纲 课程代码：090642004 课程英文名称：Nonlinear Optics Principle and Application 课程总学时：32 讲课：32 实验：0 上机：0 适用专业：光学类各专业 大纲编写（修订）时间：2017.10 一、大纲使用说明 （一）课程的地位及教学目标 本课程是光信息科学与工程专业的一门选修专业课，通过本课程的学习，可以使学生掌握非线性光学的基本概念、基本理论和非线性光学效应以及这些效应产生的原因和过程规律，掌握光学测试技术的相关原理和方法，培养学生解决实际问题的能力。 通过本课程的学习，学生将达到以下要求： 1．掌握和理解非线性光学的基本概念和基本理论。 2．掌握和了解非线性光学效应以及这些效应产生的原因和过程规律。 3．了解非线性光学效应的应用。 4．具有抽象思维能力、逻辑推理能力、空间想象能力和自学能力。 5．有综合运用所学知识分析和解决问题的能力 （二）知识、能力及技能方面的基本要求 1.基本知识：掌握非线性光学效应的一般知识，非线性光学效应产生的条件、物理机制等。 2.基本理论和方法：掌握和理解非线性光学的基本概念和基本理论。掌握和了解非线性光学效应以及这些效应产生的原因和过程规律。了解非线性光学效应的应用。。 3.基本技能:掌握产生和控制非线性光学效应的技能；具有抽象思维能力、逻辑推理能力、空间想象能力和自学能力；有综合运用所学知识分析和解决问题的能力等。 （三）实施说明 1．教学方法：：课堂讲授中要重点对基本概念、基本方法和解题思路的讲解；采用启发式教学，培养学生思考问题、分析问题和解决问题的能力；引导和鼓励学生通过实践和自学获取知识，培养学生的自学能力；增加讨论课，调动学生学习的主观能动性；注意培养学生提高理解物理概念、物理机制的能力。讲课要联系实际并注重培养学生的创新能力。 2．教学手段：本课程属于技术基础课，在教学中采用电子教案、CAI课件及多媒体教学系统等先进教学手段，以确保在有限的学时内，全面、高质量地完成课程教学任务。 （四）对先修课的要求 本课程的教学必须在完成先修课程之后进行。本课程主要的先修课程《物理光学》。 （五）对习题课、实践环节的要求 各章内容学习结束后，根据教材内容选择习题，布置习题作业，根据习题的完成质量，随堂讲解各章重点习题，期末总复习全面讲解。 （六）课程考核方式 1．考核方式：考查 2．考核目标：考核学生对非线性光学的物理概念、基本理论的掌握和理解。 3．成绩构成：本课程的总成绩主要由两部分组成：平时成绩（包括作业情况、出勤情况等）占20%，期末考试成绩占80%。 （七）参考书目
第二节非线性光学极化率 一密度矩阵表述法 （一）刘维方程: 非线性光学极化率是介质的特征性质――与介质的电子和分子结构的细节有关――量子力学计算――密度矩阵表述法――最方便的方法，特别当必须处理激发的弛豫时. 令是在电磁场影响下物质系统的波函数. 密度矩阵算符： （2.1.1） 物理量P的系综平均由下式给出： （2.1.2） （2.1.3） 该方程称作刘维方程（Liouville’s equation）.
哈密顿算符是由三部分组成： （2.1.4） 1)是未受扰动的物质系统的哈密顿算符，其本征态是，而本征能量是，； 2)是描述光与物质相互作用的相互作用哈密顿算符； 3)而是描述系统周围的热库施于该系统随机的扰动的哈密顿算符.
H int在电偶极矩近似下，相互作用哈密顿算符由下式给定： （2.1.5） 在这里将只考察电子对极化率的贡献. 对于离子的贡献，就必须用—代替,其中q i和分别是第i个离子的电荷和位置. H随机 哈密顿算符是造成物质激发的弛豫的原因，或者换言之，它是造成被扰动了的ρ弛豫回到热平衡的原因. 于是我们可以把式（2.1.3）表示成 （2.1.6） 其中
ρ的矩阵元的物理意义: 将本征态作为基矢，并把写成的线性组合： ，那么，ρ的矩阵元的物理意义就十分清楚了. 矩阵元表示系统在态中的布居， 而非对角矩阵元表明系统的态具有和的相干混合. 在和有混合的情况下，如果与的相对相位是随机的（或不相干的），那么，通过系综平均后就有。
寻找（）弛豫表达式. 布居的弛豫是系统与热库的相互作用引起的态之间的跃迁的结果.令W 是由热引起的丛态到态的跃迁的速率.于 n-n’ 是，中的过剩布居的弛豫速率应是 = （2.1.8） 弛豫 在热平衡时，就有 （2.1.9） 因此，也可以把式（2.1.8）写成 （2.1.10） 非对角元的弛豫更复杂. 然而，在一些简单的情况中，预期相位相干性指数的衰减到零.这样，对于nn’,我们有 （2.1.11） 这里是态与之间的特征弛豫时间.在磁共振中，布居的弛豫称作纵向弛豫，而非对角矩阵元的弛豫称作横向弛豫. 在某些情况下，态的纵向弛豫能用下式来近似： （2.1.12） 这样，T1叫做纵向弛豫时间. 相应的T2叫做横向弛豫时间.
1 说出电极化率的 4 种对易对称性，并说明满足的条件？ 本征对易对称性（不需要任何条件）、完全对易对称性（介质无耗）、时间反演对称性（介质无耗）、空间对称性χ（1）是对称张量（介质无耗）； 2 说出下式的物理意义： 表示由频率为ωm ，场振动方向为x 方向的场分量E x (ωm )，频率为ωn 、场振动方向为y 方向的场分量E y (ωn )以及频率为ωl ，场振动方向为z 方向的场分量E z (ω1 )三者间的非线性相互作用所引起的在x 方向上的三阶非线性电极化强度的一个分量。 3 对于二次谐波和三次谐波，相干长度的物理意义？参量过程中的位相匹配有和物理意义？ 举例说明两种实现位相匹配的方法？ 1）Lc 物理意义: 三次谐波强度第一次达到其最大值的路程长度，典型值为1～100mm.如 ?K=0，Lc 为无穷大。 2) 位相匹配的物理意义：在位相匹配条件下，二次谐波和三次谐波等非线性效应产生过 程效率会大到最高，相应的位相不匹配条件下，产生效率会大大降低。 3）利用晶体的双折射特性补偿晶体的色散效应，实现相位匹配。 在气体工作物质中，利用缓冲气体提供必要的色散，实现相 位匹配。 4 为什么参量振荡器能够产生连续输出频率，而激光器只能输出单个频率？ 能量守恒 ω3=ω1+ω2 动量守恒 n 3ω3=n 1ω1+n 2ω2 改变温度、角度(对非常光)、电场、压力等可改变晶体的折射率，从而改变参量振荡器的12。因此参量振荡器可实现连续调谐。 而激光振荡器是利用原子跃迁的机理工作的，不能连续调谐。这是参量振荡器和激光振荡 器的区别 5 在拉曼散射中，为何观察不到高阶斯托克斯散射？在受激拉曼散射中，高阶斯托克斯散射 光却较强？高阶斯托克斯光的散射角有什么变化规律？ 由ωp ，ωs 非线性作用产生。如一级反斯托克斯散射光ω's =ωp +ωv = ωp + ωp - ωs 由ωp , ωp , ωs 通过三阶非线性产生。 代入上式，一级反斯托克斯散射光只有满足相位匹配条件： (3)0(,,)()()()exp[()] xxyz m n l x m y n z l m n l E E E i t εχωωωωωωωωω-++(3)'(3)0(,)3(,)()()()s p p s p p s r ωεωωωωωω=-M P a a a χ(,)(,)(,)exp[(2)] *p p s p s E r E r E r i ωωω?-?K K r 101 p s s ?--='K =2K K K
1 说出电极化率的4种对易对称性，并说明满足的条件？ 本征对易对称性(不需要任何条件)、完全对易对称性(介质无耗)、时间反演对称性(介 质无耗)、空间对称性x(1)是对称张量(介质无耗)； 2说出下式的物理意义： 0 xxyz( m, n, l)E x( m)E y( n)E z( l)eX P【i( m n l )t] 表示由频率为3 m,场振动方向为X方向的场分量E X( 3 m),频率为3 n、场振动方向为科方向的场分量E y( 3 n)以及频率为3l,场振动方向为Z方向的场分量E z( 3 1 )三者间的非线性相互作用所引起的在X方向上的三阶非线性电极化强度的一个分量。 3 对于二次谐波和三次谐波，相干长度的物理意义？参量过程中的位相匹配有和物理意义？ 举例说明两种实现位相匹配的方法？ 1) Lc物理意义：三次谐波强度第一次达到其最大值的路程长度，典型值为1?100mm如K=0, Lc为无穷大。 2) 位相匹配的物理意义：在位相匹配条件下，二次谐波和三次谐波等非线性效应产生过 程效率会大到最高，相应的位相不匹配条件下，产生效率会大大降低。 3) 利用晶体的双折射特性补偿晶体的色散效应，实现相位匹配。 在气体工作物质中，利用缓冲气体提供必要的色散，实现相位匹配。 4为什么参量振荡器能够产生连续输出频率，而激光器只能输出单个频率？ 能量守恒 3 3=3 1+ 3 2 动量守恒n 3 3 3=n1 3计n2 3 2 改变温度、角度(对非常光)、电场、压力等可改变晶体的折射率，从而改变参量振荡器的 输出频率1, 2。因此参量振荡器可实现连续调谐。 而激光振荡器是利用原子跃迁的机理工作的，不能连续调谐。这是参量振荡器和激光振荡 器的区别 5在拉曼散射中，为何观察不到高阶斯托克斯散射？在受激拉曼散射中，高阶斯托克斯散射光却较强？高阶斯托克斯光的散射角有什么变化规律？ 由p , s非线性作用产生。如一级反斯托克斯散射光s= p+ v= p+ P- s由p p, s通过三阶非线性产生。 P(3)( s,r) 3 0 (3)( p, p s)ha( p)a( p)a( s) E(代入上式，一级反斯托克斯散射光只有满足相位匹配条件：p,r)E( p,r)E ( s,r)exp[i(2K p K = 2K p K s1K s10 K s) r]
大连理工大学 关于“非线性光学效应”的综述 学院：物理学院 专业：光电信息科学与工程 班级：物光1501 学号：201521014 姓名：徐企阳 日期：2018年4月13日
目录 1 绪论 (3) 2 发展历史 (4) 3 基本理论 (6) 3.1 概述 (6) 3.2 非线性光学效应 (7) 3.2.1 光学变频效应 (7) 3.2.2 光的受激散射效应 (7) 3.2.3 光学相位共轭效应 (9) 3.2.4 光学双稳态效应 (9) 3.2.5 光学孤子 (10) 3.3 理论模型 (10) 3.3.1 双能级模型 (11) 3.3.2 电荷转移模型 (11) 3.3.3 阴离子基团理论 (11) 3.3.4 双重基元结构模型 (12) 3.3.5 二次极化率矢量模型 (12) 3.3.6 簇模型理论 (12) 4 目前发展状态 (14) 4.1 非线性光学效应在材料科学中的应用发展 (14) 4.2 非线性光学效应在光纤通信中的应用发展 (15) 5 应用领域 (16) 6 结束语 (16) 2
1 绪论 非线性光学是现代光学的一个分支，研究介质在强相干光作用下出现的与介质的非线性极化相联系的各种光学效应，以及如何利用这些效应的学科。 美籍华人学者、非线性光学专家沈元壤先生用这样一句话来叙述非线性光学：“混沌初开，世界 就是非线性的。线性化简化了复杂的世界，把世界线性化损失了许多有趣的现象，而非线性现象是世界进展的因素”。 过去的光学理论认为，介质的极化强度与入射光波的场强成正比。于是，表征物质光学性质的许多参数，如折射率、吸收系数等都是与光强无关的常量。普遍的光学实验证实，单一频率的光通过透明介质后频率不会发生任何变化，不同频率的光之间不会发生相互耦合作用。激光出现后的短短的几年内，人们观察到许多用过去的光学理论无法解释的新效应。为了解释这些新效应，产生了非线性光学理论。 非线性光学不仅从理论上丰富了人们对光与物质相互作用的认识，而且已经得到广泛的实际应用。非线性光学的研究在激光技术、光通信、信息和图像的处理与存储、光计算等方面有着重要的应用，具有重大的应用价值和深远的科学意义。例如，光倍频、光参量振荡、受激喇曼散射已成为产生新频率相干辐射的一种有效方法；利用非线性饱和吸收已制成染料Q开关和被动锁模元件。此外，它在激光光谱学、同位素分离、光控化学反应、核聚变、集成光学、信息光学、光学计算机等方面都有重要的作用。 3
浅谈对非线性光学的认识 以前看到非线性光学这个名称，只知道它是相对于线性光学而言的，至于它们之间有什么具体的区别，学了这门课之后才开始了解。非线性光学是研究介质在强相干光作用下产生的非线性现象及其应用。在线性光学效应中，出射光强与入射光强成正比，不同频率的光波之间没有相互作用，包括不能交换能量。非线性光学效应中，出射光强不与入射光强成正比，不同频率光波之间存在相互作用，包括可以交换能量。 过去的光学理论认为，介质的极化强度与入射光波的场强成正比。于是，表征物质光学性质的许多参数，如折射率、吸收系数等都是与光强无关的常量。普遍的光学实验证实，单一频率的光通过透明介质后频率不会发生任何变化，不同频率的光之间不会发生相互耦合作用。激光出现后的短短的几年内，人们观察到许多用过去的光学理论无法解释的新效应。为了解释这些新效应，产生了非线性光学。非线性作用出现，从而可以实现光和光之间的相互作用。 常见非线性光学现象有：①光学整流。E2项的存在将引起介质的恒定极化项，产生恒定的极化电荷和相应的电势差，电势差与光强成正比而与频率无关，类似于交流电经整流管整流后得到直流电压。②产生高次谐波。弱光进入介质后频率保持不变。强光进入介质后，由于介质的非线性效应，除原来的频率ω外，还将出现2ω、3ω、……等的高次谐波。1961年美国的P.A.弗兰肯和他的同事们首次在实验上观察到二次谐波。他们把红宝石激光器发出的3千瓦红色（6943埃）激光脉冲聚焦到石英晶片上，观察到了波长为3471.5埃的紫外二次谐波。若把一块铌酸钡钠晶体放在1瓦、1.06微米波长的激光器腔内，可得到连续的1瓦二次谐波激光，波长为5323埃。非线性介质的这种倍频效应在激光技术中有重要应用。③光学混频。当两束频率为ω1和ω2（ω1＞ω2）的激光同时射入介质时，如果只考虑极化强度P的二次项，将产生频率为ω1＋ω2的和频项和频率为ω1－ω2的差频项。利用光学混频效应可制作光学参量振荡器，这是一种可在很宽范围内调谐的类似激光器的光源，可发射从红外到紫外的相干辐射。④受激拉曼散射。普通光源产生的拉曼散射是自发拉曼散射，散射光是不相干的。当入射光采用很强的激光时，由于激光辐射与物质分子的强烈作用，使散射过程具有受激辐射的性质，称受激拉曼散射。所产生的拉曼散射光具有很高
计算化学在非线性光学材料中的应用 摘要非线性光学是随着激光技术的出现而发展形成的一门学科分支，是近代科学前沿 最为活跃的学科领域之一，而计算化学在非线性光学材料中发挥着重要作用。非线性光学在基本原理、新型材料的研究、新效应的发现与应用方面都得到了巨大的发展，成为光学学科中最活跃和最重要的分支学科之一。 关键词非线性光学极化率,密度泛函理论计算,扩散函数，尿素晶体;电子结构;倍频系数;从头计算，一阶超极化率； 1 非线性光学材料的研究发展现状 作为一种较好的非线性光学材料，必须满足：(1)有适当大小的非线性系；(2)在工作波长应有很高的透明度(一般吸收系数α<0.01)；(3)在工作波长可以实现相位匹配；(4)有较高的光损伤阀值；(5)能制成具有足够尺寸、光学均匀性好的晶体；(6)物化性能稳定，易于进行各种机械、光学加工。[1] 2 计算化学在非线性光学材料中的应用举例 2.1 非线性光学极化率密度泛函理论计算的基组效应 由于分子的非线性光学性质与分子外层电子行为及激发性质密切相关,扩散函数对分子的非线性光学极化率计算非常重要.几何结构优化中,GGA(the generalized gradient approximation)部分都采用Beck-Perdew校正.在全部二阶非线性光学极化率的计算中,GGA部分都采用能较好描述非线性现象的定域校正SOAP(statistical average of different orbital model potentials).CO和HF的结构参数(rCO=0.1612 nm,rHF=0.0917 nm）。.对CH 3CN,PNA两个分子采用DZP基组进行结构优化(其中在C 3v 对称下优化CH3CN分 子结构,在C 2v 对称下优化PNA分子结构).然后分别在ET-QZ3P-1DIFFUSE基组、DZP基组、TZP基组、自创的DZP+df基组水平上计算CO,HF,CH3CN,PNA的含频二阶非线性光学极化率.在使用DZP,TZP,DZP+df基组时,C,O,N,原子内核轨道封闭到1s.对于含有重金属原子Ru的二价离子5,由于相对论效应不可忽视,所以碎片的产生、结构优化和含频二阶非线性光学极化率计算都考虑了相对论效应,采用标度的ZORA近似(the zero-order regular approximation).对5在Cs对称群下进行结构优化和含频非线性光学极化率的计算.在结构优化中,C,N,O,H采用DZP基组,Ru原子采用TZP基组.在含频二阶非线性光学极化率计算中,C,N,O,H分别采用DZP基组、TZP基组、DZP+df基组,而Ru原子采用TZP基组.C,N,O 原子内核封闭至1s内核轨道,Ru原子封闭到3d轨道.全部计算采用使用ADF2002程序包在集群并行计算机上完成.[2] 2.2 尿素晶体线性和非线性光学系数的计算 使用从头计算平面波赝势法计算了尿素晶体的电子能带结构、线性和非线性光学系数,折射率和倍频系数的计算结果与实验结果基本符合。晶体的线性光学性质(折射率、吸收
题目(中)关于玻璃非线性现象研究的评论(英) The comment about Nonlinear Optical Phenomena in Glass 姓名：王晓丹 学号： 48 指导教师叶辉 年级与专业大二光电信息工程 所在学院求是学院
一．光学Kerr 效应 1. 什么是光学Kerr 效应 光学Kerr 效应是一种四波混频的三阶光学非线性效应，其主要表现为材料 的折射率与光场强度相关。克尔（Kerr ）在1875年发现: 线偏振光通过外加电 场作用的玻璃时, 会变成椭圆偏振光, 如图所示, 当旋转检偏器时, 输出光不 消失。在电场作用下, 玻璃由原来的各向同性变成了光学各向异性, 外加电场感 应引起了双折射, 其折射率的变化与外加电场的平方成正比, 这就是著名的克 尔效应。 2. 光学Kerr 效应的作用机理 2. 1 介质的非线性电极化理论 在入射光场作用下,组成介质的原子、分子或离子的运动状态和电荷分布都要发 生一定形式的变化,形成电偶极子,产生电偶极矩并进而辐射出新的光波. 在此过程 中,介质的电极化强度矢量P 是一个重要的物理量. P 与入射光矢量E 成非线性关 系,即： P = ε0 (χ1 E + χ2 EE + χ3 EEE + ?) (1) 式中χ1 ,χ2 ,χ3 分别称为介质的一阶(线性) 、二阶、三阶(非线性) 极化率. 研 究表明χ1 ,χ2 ,χ3 ?依次减弱,在普通光入射情况下,二阶以上的电极化强度均可 忽略,介质只表现出线性光学性质. 而当用单色强激光入射, 光场强度| E| 的数量 级可与| E0| (| E0| 为原子内平均电场强度大小) 相比或者接近, 二阶或三阶电极 化强度的贡献不可忽略,就会产生非线性光学效应. 既然介质中的感应电偶极子辐射出新的光波,产生非线性光学效应,那么新光 波的光矢量如何由电极化强度决定呢? 这可以从麦克斯韦方程组推导出的波动方程 加以说明. 2. 2 非线性光学的量子理论解释 采用量子电动力学的基本概念去解释各种非线性光学现象，既能充分反映强激 光场的相干波动特性,同时又能反映光场具有能量、动量作用的粒子特点，从而可对 许多非线性光学效应的物理实质给出简明的图像描述。 该理论将作用光场与组成介质的粒子(原子、分子) 看成一个统一的量子力学 体系而加以量子化描述，认为粒子体系在其不同本征能级间跃变的同时，必然伴随 着作用光场光子在不同量子状态分布的变化(如光子的吸收、发射或散射等)，此时 线偏振光椭圆偏振光克尔效应实验示意图
第五章 非线性折射率效应 重点内容： 光学克尔效应——光致非线性折射率，0n n n =+?，非线性折射率与光强 成正比，n I ?∝。讨论自作用和互作用两种光克尔效应。 自聚焦效应——高斯光束横向光强分布不均匀性引起光束自聚焦或自散焦。讨论稳态和动态理论，及相关的时间和空间自相位调制现象。 5.1 光学克尔效应 光学克尔效应与克尔电光效应，两个效应基于不同机理： 克尔电光效应——线偏振光通过加有静电场的透明介质（如玻璃）感生双折射，变成椭圆偏振光的现象。两垂直偏振的o 光与e 光的折射率的差与外加电场强度成正比，0n ?∝Ε。这是线性光学效应。 光学克尔效应——光电场直接引起的折射率变化的效应，其折射率变化大小与光电场的平方成正比，2 n E ?∝。n ?称为非线性极化率，相应于三阶折射率实部的变化，是三阶非线性光学效应。被称作光学克尔效应，或简称为克尔效应。具有克尔效应的介质称为克尔介质。 演示光克尔效应，需要两种光： 泵浦光——产生非线性极化率的强光； 信号光——探测非线性极化率的弱光。 产生非线性极化率的方式不同，有两种光克尔效应： 自作用光克尔效应： 用信号光本身的光强泵浦，引起相应于信号光频率ω的介质折射率变化，同时由信号光直接探测。 交叉（互）作用光克尔效应： 用频率（'ω）不同（或偏振方向不同）的强泵浦光，引起相应于信号光频率ω的介质折射率变化，同时用频率为ω的信号光探测。
两种光克尔效应：(a) 自作用克尔效应；(b)互作用克尔效应 设信号光频率为ω，泵浦光频率'ω自作用和互作用克尔效应的非线性极化强度分别表示为： 2 (3)(3)0()3(;,,)()()P E E ωεχωωωωωω=- (5.1.1) 2 (3)(3)0()6(;',',)(')()P E E ωεχωωωωωω=- (5.1.2) 在光波传输过程中，介质折射率变化会引起光的相位变化。 一个沿 z 方向传播的单色波()(,)()i kz t z z e ωω-=E E ，传至L z =处，引 起介质折射率变化n ?，光波的相位变化为 nL nL c kL ?= ?= ?=?0 2λπ ω φ (5.1.3) 表明光致折射率变化调制了相位；对自作用光克尔效应和交叉作用光克尔效应，相应地存在着自相位调制（SPM ）和交叉相位调制 (XPM)。 5.1.1 自作用光克尔效应 以下推导频率为ω的光的自作用光克尔效应折射率与光场的关系。 仅考虑一阶和三阶效应： 一阶极化率 (1)(1)(1)'''i χχχ=+ 三阶极化率 (3)(3)(3)'''i χχχ=+ 极化率皆取实部，则总极化强度为 ) ()(),,;('3)(') ()()(2 )3(010)3()1(ωωωωωωεωεωωωE E E P P P -+=+=χχ） （ (5.1.4) 根据P E D +=0ε和E D ε=，得