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基于弛豫铁电单晶的1-3结构复合材料的物理性能研究

摘要

压电材料作为超声换能器的核心结构之一,其性能的优劣直接影响着换能器的综合性能,目前研究表明所有压电材料当中,具有钙钛矿结构的铁电体压电性能最佳,且弛豫铁电单晶是压电性能最高的钙钛矿铁电晶体。新型弛豫铁电单晶Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-x PbTiO3(PMN-x PT)表现出超高的压电性能和机电耦合系数,尤其在其准同型相界附近的组分沿[001]准立方方向极化的多畴单晶(d33≈2000pC/N,d31≈-2000pC/N,k33≈0.92,k31≈0.94,k15≈0.97),然而作为换能器的发声材料,块体单晶表现出易碎,厚度方向振动模式不纯净,声阻抗高等特点从而抑制了换能器的带宽和灵敏度的提高。将有机聚合物填充到弛豫铁电单晶小柱周围形成的1-3连通结构的复合材料以其柔性好、平面机电耦合系数小、阻抗低、介电常数低,品质因数低等特点成为近年来制备换能器的最佳选择之一。到目前为止,虽关于PMN-x PT单晶自身性能的研究比较充分,而聚合物相的加入对1-3结构弛豫铁电单晶基复合材料的性能退化与单晶微观畴结构的影响,以及二者之间的关联鲜有报导,本论文将从下述几个方面开展研究。

本文结合压电材料的压电方程、声波传播方程、机电耦合系数及内能定义建立了三维的1-3结构压电复合材料的有效机电耦合系数模型,研究了填充聚合物相的弹性刚度系数及压电小柱的宽厚比(G)对的影响,得出机电耦合系数随着聚合物弹性刚度系数的降低而增加,且随着G的增加逐渐增加至饱和值k33的结论。同时,采用本文建立的压电相为一维四方小柱的模型与已有的压电相为一维圆柱小柱的模型相比较,在相同宽厚比的条件下研究小柱的横截面形状对厚度机电耦合系数的影响,研究结果表明具有相等横截面积的圆柱模型在0.3

选择具有不同玻璃化转变温度(T g)的填充相:环氧树脂(Epotek301, T g>室温)和橡胶(Stycast, T g<室温),相结构为R相的PMN-0.26PT单晶和准同型相界附近的PMN-0.33PT单晶做为压电相,采用改进的切割填充法制备了1-3结构的弛豫铁电单晶基复合材料。基于PMN-x PT单晶的透明特性利用偏光显微镜(PLM)和压电力显微镜(PFM)观察单晶小柱中的畴结构,并探究极化条件、畴结构与宏观压电性能之间的关系,从而揭示边界应力对单晶畴结构的影响,并确定最优的极化条件。为进一步定量地估算聚合物相对单晶小柱产生的应力影响,结合有限元理论和静态平衡条件理论推导了在极化电场作用下,单晶小柱和聚合物相中应力分布的解析方程。随后开展了在温度场的作用下,聚合物相在升温过程

中伴随着弹性刚度系数的改变对单晶小柱中畴结构的影响的研究,得出了聚合物相的刚度系数对压电相和聚合物边界处应力传递的影响。

接下来,基于弛豫铁电单晶的1-3型复合材料的实际应用角度出发开展其热稳定性和极化疲劳方面的研究。仍采用上述两种聚合物相制备1-3型PMN-0.26PT单晶基复合材料,一方面研究在升温过程中其压电性能、介电性能的变化,揭示复合材料性能退化与聚合物相的热学性能和PMN-0.26PT单晶退极化之间的关系。另一方面,利用偏光显微镜和电滞回线,研究两种复合材料及块体单晶在略低于单晶矫顽场,频率为10Hz的交变电场作用下经历不同的疲劳周期后其矫顽场、剩余极化强度的变化,并观察单晶破坏形貌的变化,揭示聚合物相对疲劳行为的影响及复合材料极化疲劳机理。结果表明随着疲劳次数增加均表现矫顽场增加,剩余极化强度下降的趋势,并且矫顽场和剩余极化强度的变化幅度均为PMN-0.26PT块体单晶>1-3型PMN-0.26PT单晶/橡胶压电复合材料>1-3型PMN-0.26PT单晶/环氧树脂压电复合材料。

关键词:PMN-x PT;1-3型复合材料;机电耦合系数模型;畴结构;界面应力;

极化疲劳

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