耕地土壤重金属污染时空变异对比r——以黄淮海平原和长江中游及江淮地区为例李宏薇;尚二萍;张红旗;许尔琪【摘要】搜集已发表文献中位于黄淮海平原、长江中游及江淮地区耕地土壤重金属数据,利用单因子指数法和内梅罗综合指数法评价耕地表层土壤重金属污染程度,分析农区耕地、城郊耕地、工矿附近耕地和污灌区耕地重金属污染现状;并结合1980s土壤普查数据,分析1980s～2000s期间研究区的时空变异特征.结果表明:(1)研究区耕地污染重金属处于安全水平,黄淮海平原80％以上和长江中游及江淮地区60％以上的点位处于清洁范围.(2)长江中游及江淮地区的重金属污染比黄淮海平原严重.单因子评价结果表明长江中游及江淮地区耕地土壤重金属污染点位超标率为35.02％,是黄淮海平原(15.97％)的2倍;内梅罗评价结果显示两区污染比例分别为20.29％和13.17％,前者的轻度和重度污染比例均大于后者,其重度污染比重约是后者的3倍.(3)研究区不同区位污染比重从大到小依次为工矿附近耕地、污灌区耕地、农区耕地和城郊耕地.(4)1980s～2000s期间,重金属污染呈增加趋势,黄淮海平原Cd、Zn、Hg、As和长江中游及江淮地区Cd、Ni、Zn、Cu、Hg、As超标点位比例分别增加:12.78％、6.34％、1.98％、0.91％和14.02％、11.36％、7.28％、5.49％、1.93％、0.72％;污染加剧主要分布在天津、河北沧州、山东济南和湖南岳阳等地.城镇化、工业化以及农业发展进程中,黄淮海平原和长江中游及江淮地区耕地土壤正面临着重金属污染的威胁,需对严重污染区域采取有效措施,防治重金属污染.【期刊名称】《中国环境科学》【年(卷),期】2018(038)009【总页数】10页(P3464-3473)【关键词】黄淮海平原;长江中游及江淮地区;耕地;重金属污染;时空变化【作者】李宏薇;尚二萍;张红旗;许尔琪【作者单位】中国科学院地理科学与资源研究所,陆地表层格局与模拟重点实验室,北京100101;中国科学院大学,北京 100049;中国科学院地理科学与资源研究所,陆地表层格局与模拟重点实验室,北京100101;中国科学院大学,北京 100049;中国科学院地理科学与资源研究所,陆地表层格局与模拟重点实验室,北京100101;中国科学院地理科学与资源研究所,陆地表层格局与模拟重点实验室,北京100101【正文语种】中文【中图分类】X53土壤重金属污染是目前面积大、危害严重而且亟待解决的环境问题之一,国内外学者对此展开了大量研究[1-4].据2014年环境保护部和国土资源部发布《全国土壤污染状况调查公报》显示,目前全国近1/5耕地主要受到重金属污染.耕地土壤中的重金属通过食物链在人体内过量积累,威胁到人类健康[5].人类活动是耕地土壤重金属污染的主要来源[6-7].研究发现矿物开采[8]、交通[9]、污水灌溉[10]、工业排放[11]、农用化学品及有机肥[12-13]的使用均能够造成耕地土壤中重金属的积累;另外,土地利用方式[14]、耕作方式[15]和耕作年限[16]等的差异对土壤重金属含量和分布具有重大影响.因此,随着城市化、工业化和农业集约化的发展,不同重金属元素的空间分布特征和重金属元素在时间动态变化过程中的污染程度具有一定的差异.近些年,很多学者研究了我国大尺度农田重金属污染状况,多集中在静态分布和污染状况上,不能全面及时地了解重金属元素动态变化特征[17-18].如利用文献数据探讨我国农田土壤重金属空间富集特征,表明西南地区含量较高,Pb和Cd的含量明显高于背景值[19].因此,本文以黄淮海平原和长江中游及江淮地区耕地表层土壤为研究对象,利用单因子指数法和内梅罗综合指数法对两大粮食产区耕地表层土壤重金属污染程度进行现状评价,并分析在1980s~2000s期间两大粮食产区的时空变异特征,以期为两大粮食产区的耕地保护和重金属污染防治提供科学依据.参照《中国综合农业区划》的黄淮海平原和长江中游及江淮地区的范围作为研究区域(图1).黄淮海平原位于约113°E至东海岸线,32°00′N~40°30′N之间,在行政区上包括山东省的全部,北京市、天津市、河北省、江苏省、安徽省、河南省等6个省市的部分县市[20](表1).在中国综合农业区划中,黄淮海平原属于一级农业区[21],主要种植小麦、玉米.长江中游及江淮地区位于110°E~123°E、28°N~34°N,在行政区上包括江苏省、湖南省、湖北省、江西省和安徽省的部分县市(见表1).主要种植稻米、小麦、棉花和油菜等,是我国粮、油及水产养殖的重要生产基地.两大粮食产区农作物种植面积占全国的40%以上,是我国粮食的重要来源.1.2.1 数据获取本研究1980s的土壤重金属数据参考《中华人民共和国土壤环境背景值图集》,该图集在黄淮海平原和长江中游及江淮地区共有443个土壤A层的样点数据,其中北京市、天津市、河北省、山东省、江苏省、安徽省、河南省、湖南省、湖北省、江西省等10个省市的样点数分别为:9、15、78、113、58、46、48、23、36、17,包含重金属元素Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg的含量,图集经矢量化以及配准后用于对比分析.2000s所用的数据均来自“中国学术期刊全文数据库”和“Web of Science”中2000~2016年耕地表层土壤重金属污染的文献,搜索关键词为“重金属”、“耕地”、“土壤”、“heavy metal”、“heavy metal pollution”、“soil”、“agricultural soils”和“farmland”等,年限限定为2000~2016年,排除水、大气、沉积物、植物等重金属研究,分别得到黄淮海平原和长江中游及江淮地区645和414个点位数据进行分析比较.1.2.2 样品处理方法为保证数据的可比性,在筛选文献数据时从样品的采样方法和化验分析方法两个方面进行限定.①采样方法:文献中样品均取自耕地的表层土壤(0~20cm),土样混合后利用四分法处理,样品的混合、装袋等处理都避免与金属器皿的直接接触,采用塑料、玛瑙或者木料材质工具.②化验分析方法:土壤样品的重金属元素Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg的分析测定按照国家标准执行,使用优级纯试剂,并加入国家标准土壤样品(GSS-1)进行分析质量控制[22-24].1.3.1 重金属污染评价方法单因子污染指数法是测算评价土壤中单个污染元素的污染指数,以《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)[25]的二级标准作为土壤污染评价的标准(Si).其公式为[26]:(1)式中:Pi为土壤中污染物i的环境质量指数;Ci为污染物i的实测浓度,mg/kg;Si为污染物i的评价标准.指数越大表明土壤重金属累积程度越高(见表2).内梅罗污染指数法主要用于评价土壤综合污染程度,其计算公式为[26]:式中:P综为土壤综合污染指数;Pi为土壤中各污染物的指数平均值;max(Pi)为土壤中单项污染物的最大污染指数;分级标准见表2.由于不同pH值条件下土壤重金属的质量标准具有一定的差异,本文中在计算和分析时所使用的《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)[25]二级标准因土壤pH值不同而有所差异(见表3).1.3.2 反距离加权插值本文利用插值方法得到8种重金属空间分布图,并分析1980s~2000s期间土壤重金属污染变异特征.在研究多种重金属空间分布并比较污染水平时,反距离加权插值法比Kriging插值方法更适用[27].因此,本文选用反距离加权插值法进行分析.反距离加权插值(IDW),是以插值点与样本点间的距离为权重进行加权平均的方法,离插值点越近的样本点赋予的权重越大.计算公式为[28-29]:式中:z(xe)为xe处待插点的估算值;z(xi)为xi处的实际观测值;di为xi~xe的距离;m为参与计算的实测样本个数;n为距离的幂,一般取值为2.本研究以单个数据为点位进行IDW插值,设定的幂值为2,其中研究区耕地土壤重金属数据不存在位置重叠情况.用于插值的重金属元素Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg样点数分别为714、240、813、612、516、899、961、445.长江中游及江淮地区各元素均值均未超过《土壤环境质量标准》[25]二级标准,黄淮海平原除Cd超过外,其余均在二级标准范围内,说明两大粮食产区耕地土壤重金属安全水平较高.黄淮海平原耕地表层土壤重金属元素Hg、Ni、Zn和Cr含量平均值均大于长江中游及江淮地区,分别超过后者均值的105.31%、8.44%、3.47%和1.44%,Cd和Cu变异系数较大,用算术平均值比较意义不大,因此采用中位数进行比较:黄淮海平原耕地表层土壤Cd的中位数含量超出长江中游及江淮地区的42.86%,而Cu低于后者中位数的12.18%.从峰度和偏度系数来看[30],黄淮海平原重金属元素含量均呈正偏且高于正态分布,集中分布在小于中位数一侧;长江中游及江淮地区只有Ni呈负偏且低于正态分布,但是峰度和偏度系数较小,只有-0.34和-0.03,集中分布在大于中位数一侧.不同重金属变异程度不同,黄淮海平原变异程度较大的是Cd(2.23)、Ni(2.80)、Hg(1.95)和Zn(1.46),长江中游及江淮地区的是Cu(3.00)、Zn(1.92)、Cd(1.42)和Hg(0.99),说明这些元素空间分异较大,可能受到人类活动影响.从背景值来看,两大粮食产区各元素均有一定比重的点位超过背景值,说明已经受到人类活动的影响.其中,Cr、As超背景值的样点比例较小,在20%~30%之间;另外,黄淮海平原Cd超背景值样点的比例最大,为83.70%,长江中游及江淮地区Cu超背景值样点的比例最大,为73.30%.对黄淮海平原和长江中游及江淮地区的8种重金属元素进行数据探索分析,发现黄淮海平原元素Cd、Ni、Zn、Hg经对数处理后正态分布,元素Pb、As、Cu、Cr 经开方处理后正态分布;长江中游及江淮地区Cd、Cu、Hg经对数处理后正态分布,Pb、As、Ni、Cr经开方处理后正态分布,Zn经正弦变换处理后正态分布.2.2.1 单因子指数评价总体上,两大粮食产区耕地污染重金属处于安全水平,黄淮海平原80%以上的点位处于清洁范围,长江中游及江淮地区60%以上的点位处于清洁范围,有部分区域存在超标现象.黄淮海平原耕地表层土壤重金属污染点位超标率(点位超标率是指采用单因子评价法,土壤重金属超标点位的数量占调查点位总数量的比例)为15.97%,长江中游及江淮地区为35.02%,约是前者的2倍.污染土壤中,黄淮海平原以轻度和重度污染为主,点位比例分别为7.91%和5.27%;长江中游及江淮地区轻度污染点位比例为23.67%,是主要的污染等级,且重度污染比例也达到8.70%,仍高于黄淮海平原.这说明长江中游及江淮地区的重金属污染情况要比黄淮海平原严重,与2014年全国土壤污染状况调查公报的结果南方土壤污染重于北方相一致. 从图2可以看出,Pb和Cr在两大粮食产区是100%在清洁及尚清洁范围.Cd和Zn 均存在重度污染点位,Cd在黄淮海平原和长江中游及江淮地区的点位超标率分别为14.29%和24.08%,均以轻度和重度污染为主;Zn在黄淮海平原和长江中游及江淮地区点位超标率分别为3.11%和8.14%,以轻度污染为主;Cd和Zn污染集中分布在天津、济南、徐州、扬州、岳阳和南昌等市.Cu在黄淮海平原100%属于清洁范围,在长江中游及江淮地区有12.57%的点位超标率,以轻度污染为主,重度污染比例为2.09%,集中分布在岳阳、南昌和滁州.Ni在长江中游及江淮地区有高达31.08%的尚清洁和36.49%的轻度污染等级,分布在扬州市、淮安市和六安市,汽车尾气[31]、煤燃烧排放废气和粉煤灰[32]中都会将Ni带入土壤中,这些城市交通发达,矿区和煤炭开发具有一定的历史,而且地质背景是基性偏超基性火山岩[33],因此Ni含量偏高是成土母质和人类活动共同影响的结果.2.2.2 内梅罗综合评价及区位差异从内梅罗综合指数评价结果来看,研究区在清洁及尚清洁范围内比例较大,长江中游及江淮地区和黄淮海平原的污染比例分别为20.29%和13.17%,但仍存在重度污染,前者重度污染比重约是后者的3倍;两大粮食产区重金属污染均以轻度污染为主.两大粮食产区不同区位耕地污染比重(污染比重是指采用内梅罗评价法，轻度污染、中度污染和重度污染点位的总数量占调查点位总数量的比例)由高到低依次为工矿附近耕地、污灌区耕地、农区耕地和城郊耕地,样本数分别为64、99、702、194.黄淮海平原污染比重分别为70.27%、27.17%、9.77%和6.67%,长江中游及江淮地区为70.37%、57.14%、35.51%和17.31%,后者污染比重均大于前者,也表明了长江中游及江淮地区重金属污染比黄淮海平原严重.两大粮食产区的工矿附近耕地污染比重相近,但其污染程度远轻于后者;黄淮海平原工矿附近耕地以轻度污染为主,比重为40.54%,长江中游及江淮地区以重度污染(40.74%)为主,比重约是黄淮海平原的4倍.主要原因有两方面:一是湖南、江西等具有丰富的金属类矿产资源,在矿山开采、冶炼和运送过程中,富含重金属的废渣、废气和废水会对附近耕地产生重大影响[34-35],导致重金属在耕地土壤中富集;同时,矿区开采还会造成大量矿业废弃地,废弃地中大量重金属化合物在外界作用下发生化学反应释放出重金属[36],造成周围土壤污染.二是改革开放以来江苏省等沿海城市经济快速发展,电子制造业、化工行业和纺织业等重金属污染型企业分布密集[37],工厂“三废”不合理排放造成重金属在土壤中的积累并逐渐周围扩散,其中Cd、Pb和Hg富集严重[38].1980s~2000s期间,黄淮海平原与长江中游及江淮地区耕地土壤重金属含量变化趋势有一定的相似性,都表现为增加,且Pb和Cr增加后的含量均在二级标准内,但是增加的幅度和范围有所差异.研究区域耕地土壤中Pb和Cr均在清洁及尚清洁等级范围内,黄淮海平原Cd、Hg、Zn和As超标点位比例分别增加12.78%、6.34%、1.98%、0.91%,而Cu和Ni减少了1.56%和8.28%;长江中游及江淮地区Cd、Ni、Zn、Cu、Hg和As分别增加14.02%、11.36%、7.28%、5.49%、1.93%和0.72%.黄淮海平原Cd增加主要为轻度和重度污染等级,分别增加5.22%和5.14%,集中在天津市,河北沧州、衡水、保定、石家庄,山东北部的滨州、东营、淄博、济南,河南东部的商丘、周口,安徽省北部的毫州、阜阳,江苏省中部的淮安等地.Hg和Zn增加多为轻度污染等级,比例分别为5.14%和2.54%,Hg增加集中分布在天津、山东济南、河北东部的沧州等地,Zn增加分布在天津、河北东部的沧州和保定、河南北部新乡等地.Cd、Hg和Zn来源于电子制造、塑料等工厂排放废水,矿物开采也可将Cd和Zn带入土壤[8,39];同时,污水灌溉也是其主要污染源,我国90%的污水灌溉面积分布在水资源短缺的北方[40],而且灌溉历史长,Ortega-larrocea等研究发现土壤中重金属的富集程度与污灌时间密切相关[10].因此,污水灌溉以及工业发展向黄淮海平原耕地表层土壤输入Zn、Hg和Cd,导致部分区域重金属污染加剧.长江中游及江淮地区Cd、Ni、Zn、Cu、Hg和As点位超标率的增加均以轻度污染为主,分别增加8.50%、11.36%、4.86%、3.89%、1.43%和0.72%,同时,Cd、Cu和Zn的重度污染等级比例分别增加了3.99%、1.60%和1.39%,Cd增加集中分布在安徽六安和滁州、湖南益阳和岳阳、湖北荆州,Cu增加主要分布在江苏南通、安徽安庆和九江、湖南岳阳,Zn增加则主要分布在湖南岳阳、江苏扬州、安徽安庆.这些区域重金属污染加剧,除了矿产开采和工业开发外,还与长期的农业活动有关.农业大量使用农药化肥,农药中含有Cd、Cu和As,塑料薄膜和大棚中有Cd和Hg,化肥中有As、Ni和Cd[12],污染了耕地土壤;畜禽饲料中的Zn、Cu和As等利用率低而随粪便作为有机肥施用到农田中[30-31];污水灌溉和污泥施肥也将Cd、Ni、Zn、Cu、Hg和As等带入农田.综上所述,黄淮海平原污染较为严重的区域是天津、河北沧州和山东济南,均有Cd、Hg和Zn的超标点位分布,长江中游及江淮地区Cd、Cu和Zn超标点位均有分布的是湖南岳阳.土壤重金属污染在空间上分布复杂,在时间上具有显著的积累效应,同时由于成土母质以及人类活动的影响,局部特征差异明显.因此,有必要探讨土壤重金属时空变异特征以及人类活动对其的影响,为重金属污染防治提供借鉴.目前,我国学者对土壤重金属时空变异研究的方法主要采用地统计学方法,例如克里格插值[41]和反距离加权插值[42].还有学者将一些传统模型用于研究土壤中重金属空间变异,张红等[43]利用径向基函数神经网络预测了太原土壤中重金属Cr、Cd、Hg的空间变异,发现该模型在样本数有限的情况下比普通克里格精度更高;曾菁菁等[44]发现改进的LUR模型更适用于污染较低、变异较小的重金属空间分布预测.因此,对于大样本且变异度较高的重金属时空变异研究,采用地统计学方法更为稳妥.在对土壤重金属时空变异特征原因分析上,学者将重点放在了污染源分析[45-46].在诸多研究中,研究者利用主成分分析方法探讨土壤重金属污染来源,主要有工业、农业、交通和矿业[47].本研究通过主成分分析得到黄淮海平原的可以累积反映61.65%信息的两个主成分,第一主成分包括Cd、As、Ni、Cr、部分Cu和部分Zn,主要来源于污水灌溉,其中电镀、塑料、电池、电子工业等废水中含有Cd、Ni、Cr、Cu和Zn,畜禽养殖废水、污泥施用会造成As的富集;第二主成分包括Pb、Hg、部分Cu和部分Zn,主要来源于农业活动中畜禽粪肥、化肥农药、杀菌剂以及地膜的使用.长江中游及江淮地区的4个主成分可以累计反应91.92%的信息,第一主成分反映Pb、As和部分Ni的富集,可能来源于农业活动;第二主成分反映Cu、Cr和部分Ni的富集,可能来源于污水灌溉;第三主成分反映Hg和Cd的富集,可能来源于燃煤、工业排放等工业活动;第四主成分反映Zn的富集,可能来源于矿区采矿.4.1 整体上来看,两大粮食产区的重金属含量较低,基本处于安全水平.黄淮海平原和长江中游及江淮地区处于清洁范围点位比重分别达到80%和60%以上;长江中游及江淮地区各元素均值均未超过《土壤环境质量标准》的二级标准,黄淮海平原除Cd超过外,其余均在《土壤环境质量标准》的二级标准范围内.4.2 长江中游及江淮地区的重金属污染比黄淮海平原严重.从单因子指数评价看,长江中游及江淮地区耕地土壤重金属污染点位超标率为35.02%,是黄淮海平原(15.97%)的2倍.从内梅罗综合指数评价结果来看,前者的轻度和重度污染比例均大于后者,重度污染约是后者的3倍.长江中游及江淮地区工矿附近耕地、污灌区耕地、农区耕地和城郊耕地的污染比重70.37%、57.14%、35.51%、17.31%均比黄淮海平原的70.27%、27.17%、9.77%、6.67%大.污染较重的Cd和Zn集中分布在天津、济南、徐州、扬州、岳阳和南昌等市,Cu集中分布在岳阳、南昌和滁州.4.3 1980s~2000s期间,两大粮食产区耕地土壤中Pb和Cr均在清洁及尚清洁范围内,黄淮海平原除Cu和Ni外,其余重金属超标点位比例均增加,Cd、Hg、Zn和As超标点位比例分别增加12.78%、6.34%、1.98%、0.91%;长江中游及江淮地区Cd、Ni、Zn、Cu、Hg和As分别增加14.02%、11.36%、7.28%、5.49%、1.93%和0.72%.黄淮海平原Cd的增加以轻度污染和重度污染为主,Hg和Zn以轻度污染为主,主要由于长期污灌和工业化发展;长江中游及江淮地区耕地土壤重金属增加大多数为轻度污染等级,源于矿产开采、工业开发以及农业活动等的污染. 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