定稿日期:2004205211
基金项目:国家自然科学基金重点项目(50231020)
作者简介:张国安,男,1976年生,博士,主要从事金属材料腐蚀与防
护的研究
油气田中CO 2腐蚀的预测模型
张国安1 陈长风1,2 路民旭1 吴荫顺1
(1.北京科技大学腐蚀与防护中心北京100083;2.中国海洋石油研究中心北京100027)
摘要:综述了油气田中CO 2腐蚀速率的预测模型.关于CO 2腐蚀速率的预测模型主要包括经验模型(Empirical
models ),半经验模型(Semi -empirical models )和机理模型(Mechanistic models )三类.经验模型是根据实验室和油气
田现场腐蚀数据建立的预测模型,这类模型比较简洁,与现场的试验数据吻合较好.半经验模型先根据腐蚀过程中的化学、电化学过程和介质的传输过程建立腐蚀速率相关的动力学模型,然后利用实验室数据以及现场数据确定各因素的影响因子.机理模型主要是应用腐蚀热力学、动力学以及物质扩散动力学,基于CO 2腐蚀机理建立腐蚀速率的预测模型.由于CO 2腐蚀的影响因素很多,腐蚀机理异常复杂,要建立准确、普适的预测模型较为困难.目前这三类预测模型均存在一定的不完善性,应对其进行更深入的研究和改进.关键词:油气田 CO 2腐蚀 腐蚀速率 预测模型
中图分类号:TG 197 文献标识码:A 文章编号:100524537(2005)022*******
1前言
在石油、天然气的开采和集输过程中,CO 2作为伴生气体对油套管及集输管线会产生严重的腐蚀.随着油气田开发进入中后期,深层高压CO 2油气田的开发,油气中的CO 2含量和含水率上升,回注CO 2强化采油工艺(EOR )的广泛应用,CO 2腐蚀问题更趋严重.CO 2腐蚀是油气田生产中管材腐蚀失效的主要原因.在设计生产设备和输送管线时,如何正确预测材料在高温高压CO 2多相流介质中的腐蚀安全性对选材和腐蚀裕量设计极其重要.近二十年来,根据大量实验室和现场的腐蚀数据,许多石油公司和研究机构提出了不同的预测模型.对于相同的实例,采用不同的预测模型其预测结果相差很大,这是由于各个模型所基于的机理和考虑的影响因素不同所致.目前,国际上关于CO 2腐蚀速率预测模型主要可分为三类,即经验型预测模型、半经验型预测模型和机理型预测模型.本文综述了油气田中CO 2腐蚀速率预测模型的建立和应用情况.
2经验模型
经验模型是以实验室数据和现场数据为依据总结出来的预测模型.最为著名的是挪威Norsok M506模型[1].Nor 2
sok 模型是根据低温实验室数据和高温现场数据而建立的经
验模型.这一模型已经成为挪威石油工业在抗CO 2腐蚀选材和腐蚀裕量设计的一个标准.模型中更注重考虑腐蚀产物膜(FeCO 3)的保护作用,对介质的p H 值比较敏感.在高的温度和p H 值下,其预测的腐蚀速率比较低.在100℃～150℃之间预测结果比De Waard 模型更接近实际腐蚀速率.该模
型腐蚀速率的表达式为:
V c orr =K t ×f 0162
C O 2×(
s
19
)01146+010324log (f C O 2)×f (pH )t (mm/a )(1)
其中,K t 是与温度和腐蚀产物膜相关的常数,S 是管壁切
应力(Pa ),f C O 2是CO 2的逸度(bar ),f (pH )t 是溶液pH 值对腐蚀速率的影响因子.
模型中包含有计算溶液pH 值和管壁切应力的模块.pH 值的计算又分两种方法:没有形成腐蚀产物膜的冷凝水溶液的pH 值由温度和CO 2分压来计算;地层水的pH 值则除了根据温度和CO 2分压外,还需要考虑溶液中HCO -3浓度和离子强度.管壁的切应力与温度、CO 2分压和介质的含水率、密度、流速、粘度、摩擦系数和管径等因素有关.
Nors ok 模型是预测材料在含CO 2介质中的均匀腐蚀速率,
若材料在介质中发生局部腐蚀如点蚀、台地状腐蚀,则其预测结果往往比实际的腐蚀程度低.在高的温度和p
2+
和CO 2-3饱和度有关,而且与腐蚀产物膜形成的
动力学密切相关.环流管道中流速的突然下降可能导致Fe 2+浓度增加而增大成膜几率.另外,表面有氧化层的试样往往比抛光试样的腐蚀速率更低.Nors ok 模型中用于建立模型的试验数据是在含有低的Fe 2+浓度连续循环介质中的抛光试样所获得,并且没有考虑腐蚀产物膜形成的动力学过程,这些都会导致其预测结果比较保守[2].
流速对CO 2腐蚀的影响主要表现为改变介质的传输过程和对腐蚀产物膜的冲刷破坏作用.对于形成保护膜的情形,反应物和生成物的扩散主要通过腐蚀产物膜的孔隙扩散传输,这是一个相对静止的状态,因而主要受膜的厚度和特征所控制,并非是溶液的流速.有关流速的影响机理需要深入剖析腐蚀产物膜的厚度、孔隙率和机械强度等方面的特性.Nors ok 模型中管壁切应力与流速有关.流速的影响是由试验数据总结的纯经验关系.然而管壁切应力并不能完全表达流速对腐蚀速率的影响.另外,
Nors ok 模型把单相流体系中管壁切应力的预测直接推广应用到
第25卷第2期2005年4月
中国腐蚀与防护学报Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection Vol 125No 12Apr 1200
多相流体系,而多相流中的流形、流态极为复杂,并不能由简单的单相流体系推广而获得,这些都限制Nors ok 模型的应用.特别在低流速介质中,Nors ok 模型预测的腐蚀速率往往比较大.
Nors ok 模型始终没有考虑原油对腐蚀速率的影响.
Ohio 大学的Jeps on [3]研究了多相流腐蚀介质中的水化学、
电化学反应动力学、物质的传输过程,建立了水平段塞流条件下
CO 2腐蚀速率预测的经验模型,其腐蚀速率的计算公式为:V c orr =31115C crude C freq (
ΔP L
)013υ016P 018C O 2
T exp (-2671
T
)
(2)
其中,V corr 是腐蚀速率(mm/a ),C crude 是原油影响因子,C freq 是段塞频率影响因子,
ΔP/L 是段塞混合区的压力梯度(Pa/m ),υ是含水率(%);T 是温度(K ).
模型中包含p H 值,水和油层高度的计算模块.腐蚀速率的预测分为形成和没有形成腐蚀产物膜两种情况,可根据实际情况选择,但模型中没有提供选择的条件.该模型更多的考虑腐蚀产物膜和油浸润性的影响.对介质中的p H 值比较敏感,当p H 值大于5时,预测腐蚀速率比较低.模型中对温度的影响考虑不多,认为腐蚀产物膜受温度的影响较少.
CorrOcean 公司的Corpos 模型[4～6]在Norsok 模型基础
上引入多相流介质的影响,溶液的p H 值由HCO -3浓度算得,并沿着管线的方向增大.模型中根据含水率、流形、局部流速和乳化的稳定性来确定水浸润性或油浸润性,并以
Norsok 模型预测沿管线方向各处的腐蚀速率,最终建立腐蚀
速率的轮廓图.在低的含水率时,该模型的预测结果比Nor 2
sok 模型要低.
经验模型主要是根据实验室和现场腐蚀试验数据建立起来的预测模型,对腐蚀过程化学、电化学反应的热力学和动力学、介质的传输过程等机理考虑较少,这类模型一般比较简洁,与现场的试验数据吻合较好.但经验模型的建立通常是以某些油气田的试验数据为依据,因而其应用缺乏普遍性,或者应用于其它油气田时其预测结果偏差较大.另外,
CO 2腐蚀受多种因素的影响,要获得准确、大量的实验室或
现场数据存在较大的困难,致使经验模型建立时缺乏足够的数据和资料,最终建立的预测模型具有一定的局限性.
3半经验模型
半经验模型是目前应用较多的一种预测模型.其中以
Shell 公司的De Waard 模型最为广泛.1975年,De Waard 和Milliams [7]根据腐蚀失重实验数据建立了CO 2腐蚀速率的
预测模型(DWM 模型),其表达式为:
log V c orr =7196-2320
t +273
-5155×10-3t +016711log P CO 2
(3)式中,V corr 是腐蚀速率(mm/a ),t 是温度(℃),P CO 2
是CO 2分压(bar ).
该模型只考虑了温度和CO 2分压的影响,模型比较简单.在CO 2腐蚀中,高的温度和p H 值下会形成具有保护作用的腐蚀产物膜,模型中没有考虑腐蚀产物膜的保护作用,因此其预测结果偏离实际腐蚀速率较大,是一种比较保守的预测模型.De Waard 91模型在DWM 模型的基础上考虑了介质中p H 值和Fe 2+浓度、腐蚀产物膜、原油等因素的影响,
对于每一个因素引入了一个修正因子F ,F 的值一般介于0～1之间以降低式(3)的预测腐蚀速率,使其预测结果更接近实际情形[8].1993年,De Waard 对模型的影响因子作了修改,并初步提出流速对腐蚀速率的影响[9].1995年,De
Waard 进一步考虑了介质的传输过程和流速的影响,并对材
料的组织成分和微观结构的影响进行了讨论,提出了所谓的电阻模型[10]:
V corr =[H 2CO -3]1K r
+1K mass
=1
1V r
+
1V m
有一成膜温度,高于成膜温度,模型考虑腐蚀产物膜的保护作
(mm/a ),V r 是
无扩散控制时的最大活化控制腐蚀速率(mm/a ).
模型中包含了与流速无关的腐蚀反应动力学过程和与流速相关的传质过程.低于80℃～90℃,该模型与环流试验结果吻合得较好.模型中考虑了腐蚀产物膜的保护作用,但其认为FeCO 3的保护性较小,因此预测结果也比较保守,特别是在高的温度和高的p H 值下与试验结果相差较大.在地层水介质中,腐蚀产物膜可能遭受破坏,因此成膜因子
(F scale )未作考虑.对于原油的影响,模型考虑比较简单,原油
的影响因子F oil 由下面决定:
F oil =0 含水率<30%,V crude >1m/s
否则,F oil =1
(5)
在水浸润性且没有形成腐蚀产物膜的条件下,腐蚀速率相当高,而在油润性和形成腐蚀产物膜的条件下其腐蚀速率几乎为零.当介质的流速较低时,油水两相分离,沉积在底部的水相会引起高的腐蚀速率.De Waard 95考虑了介质传输过程的限制,因此在低流速的条件下,其预测的腐蚀速率比以前版本的模型低.另外,旧版本模型中的数据只限定于
DIN St 252管线钢,没有考虑材料组织及结构的影响,所以对
其它的钢种不是很适用.De Waard 95根据材料的结构和成分的不同,分为正火钢和调质钢两种情况,对于不同的钢种采用了不同的影响因子.
最近,De Waard 根据油—水—管之间的界面张力,研究了原油比重和含水率对腐蚀速率的影响,得出原油影响因子的经验公式[11]:
F oil =01059
W W break
U liq +
111×10-4
W 2break
α90+01059W
W break U liq α90
(6)
式中W 是含水率(%),U liq 是流体流速(m/s ),α是油管偏离垂直方向的倾斜角(度),W break 是油水两相分离前油相所夹带的最大含水量(%),可以按照W break =-010166×
API +0183,50>°API >20(°API 为油的比重)计算.
原油与水相的相溶性与油水界面的表面张力密切相关,若油水界面的表面张力γwater -oil 比较小,则原油可溶入更多的水相,形成更稳定的乳化液.油管表面油润性正比于
W break ,而水润性反比于W break .对于比重大的原油,油—管
之间的界面张力比较小,原油夹带的水相比较多,油管表面的油润性好,因而腐蚀速率较小.
BP 公司的Cassandra 模型[12]是建立在De Waard 模型
的基础上,模型中p H 值由CO 2含量和温度算得.模型中设
021中国腐蚀与防护学报第25卷
有一成膜温度,高于成膜温度,模型考虑腐蚀产物膜的保护作用,其预测的腐蚀速率随温度的上升变化不大,而De Waard模型所预测的腐蚀速率随温度上升而下降.Cassandra 模型中没有考虑原油的缓蚀效果.
Interech公司的ECE模型[13]也是建立在De Waard模型的基础之上,模型中的p H值计算根据水化学和介质中的HCO-3浓度.该模型更多的考虑原油的影响,并建立了新的原油腐蚀相关性.原油的影响因子决定于原油的密度、介质的流速和流动倾角.由原油的浓度可算出其乳化临界点.含水率低于乳化临界点则形成油包水,预测的腐蚀速率比较低;含水率高于乳化临界点,则形成水包油乳化液,预测的腐蚀速率较大.在高的含水率或低的流速,水从油中分离出来形成连续相,对材料造成严重的腐蚀.
InterCorr International的Predict模型[14～16]更多的考虑油的浸润性和腐蚀产物膜的影响,因此在多数情况下其预测的腐蚀速率比较低.介质中的p H值可由HCO-3浓度和离子强度算得.模型中还包含简单的流体模型来确定流速和流态.模型的预测腐蚀速率对p H值比较敏感,这是由于p H值影响腐蚀产物膜的形成和介质中H+的传输过程.当介质中p H值高于4.5～5时,预测的腐蚀速率比较低.
半经验模型是根据腐蚀过程的化学、电化学反应的热力学和动力学过程以及介质的传输过程,建立相关的动力学模型,确立腐蚀速率的影响因素,然后利用实验室数据以及现场数据确定各因素的影响因子.每添加一个因素需要引进新的修正因子,而且各个因素的修正因子可能产生交互作用,影响预测的准确性.这类模型一般来说难以推广应用到其它环境条件.
4机理模型
机理模型主要从CO2腐蚀的微观机理出发,结合材料表面的化学、电化学反应,离子在材料与溶液界面处的传质过程,以及离子在腐蚀产物膜中扩散与迁移过程等建立的预测模型.1996年,Nesic根据CO2腐蚀过程反应的动力学,建立了有关CO2腐蚀速率预测的机理模型[17].模型中考虑的阴极反应包括H+、H2CO3、H2O、O2的还原和阳极Fe的溶解过程.该模型考虑了p H值、温度、流速等因素对阴极和阳极反应的影响,对CO2腐蚀机理进行了深入的剖析.其预测结果介于De Waard和Dugstad模型[18]之间,更接近于De Waard模型.这一模型没有考虑介质的传输过程,因而只适用于没有形成腐蚀产物膜的情形.后来,Nesic考虑了材料表面的化学、电化学反应,材料表面与溶液界面之间的传质过程,这些传质过程包括离子在多孔腐蚀产物膜中的扩散过程,双电层中离子的电迁移过程,建立了有腐蚀产物膜覆盖条件下的机理模型[19].该模型有利于对腐蚀过程中材料表面复杂过程的深入认识.模型除了预测腐蚀速率以外,还可以预测介质中的离子浓度和流速的轮廓.但在高的温度和P CO
2
条件下,模型缺乏可靠的试验数据支持,而且在低的温度和p H值下,更精确的预测需要考虑Fe3C表面膜的影响. FeCO3腐蚀产物膜的特征对腐蚀速率的预测至关重要,然而对腐蚀产物膜形态的机理模型预测相当困难.在成膜条件下,Nesic模型预测的腐蚀速率往往比试验腐蚀速率高,这表明模型中关于腐蚀产物膜的厚度和孔隙率考虑比较保守.近来,Nesic利用环流试验研究了腐蚀过程中腐蚀产物膜的厚度和孔隙度的变化情况,以孔隙度表征腐蚀产物膜的形态,建立了FeCO3沉积生长的动力学模型[20～24],提出了无量纲成膜倾向因子(Scaling Tendency):
S T=
R FeCO
3
V corr
(7)
式中R FeCO
3
是FeCO3的沉积速率(mm/a);V corr是腐蚀速率(mm/a).
S T表示为FeCO3沉积和溶解的相对速度.S T≤1时,没形成保护性产物膜;S T≥1时,形成致密的保护性膜. Nesic模型更多的考虑腐蚀产物膜的影响,因而对p H值和温度比较敏感,在高的温度和p H值下,预测的腐蚀速率比较低.
Wang Hongwei[25]在水平多相段塞流介质中研究了材料表面的化学、电化学反应,材料表面与溶液界面之间的物质传输过程,建立了多相流介质中的CO2腐蚀速
2
腐蚀的重要影响因素.段塞流简化为段塞混合区和段塞膜区.模型中没有考虑腐蚀产物膜的保护作用,其认为在段塞流介质中不能形成腐蚀产物膜或者只形成很薄的膜层.对比Pot[26]、Jepson[3]和Wang三种预测模型,Pot模型忽略了段塞混合区湍流所产生的空泡破坏作用,其预测腐蚀速率偏低.Jepson模型是由试验数据建立的经验模型,因而与试验结果比较吻合.Wang 模型的预测结果往往偏高,这是由于没考虑腐蚀产物膜的保护作用.进一步改进Wang模型需要研究段塞流中混合区所占的时间比例,并加以考虑腐蚀产物膜的保护作用.
Rolf Nyborg[27]应用流体模型来研究多相流介质中的CO2腐蚀机理模型.根据流体模型计算出沿管线各处的温度、压力、管壁切应力、流速轮廓等参数,然后利用这些参数预测沿管线方向上的腐蚀速率轮廓.模型中根据油水分散或分离程度来评价水浸润性,若油水是分散,且含水率小于30%则认为是油润性,即油为连续相.
机理模型是从基本的物理模型出发,利用经典的动力学公式求解腐蚀速率,所以模型的物理意义比较明确,容易修正现存的预测模型中的缺陷.例如,Nesic模型就修正了De Waard95模型在低流速情况下腐蚀速率过低的不合理现象.同时,机理模型主要应用腐蚀热力学、动力学以及扩散动力学的公式和数据,对腐蚀试验数据的要求较少,腐蚀试验数据只是起到验证对比的作用,这样可省去大量的实验过程,省时、省力和省钱;另外,模型稍加修改之后便可以应用到其它方面的腐蚀预测.但是,机理模型的建立需要对腐蚀机理、物质的扩散微观机理和关键性的控制因素有一个清晰和深入的认识,否则,模型将与实际情况偏差较大.如Wang 建立的模型腐蚀速率预测结果明显偏高,其原因与该模型没有考虑腐蚀产物膜有关.Nesic模型始终没有考虑原油的影
121
2期张国安等:油气田中CO2腐蚀的预测模型
响,这可能是对原油的特性和缓蚀机理认识不足的原因.
5结束语
目前,国际上关于CO2腐蚀速率预测模型很多,有些已商品化.对于相同的实例,不同预测模型的预测结果相差较大,各个模型考虑的因素也不尽相同.特别是关于油的浸润性和腐蚀产物膜的影响,有些模型更多的考虑油的浸润性和腐蚀产物膜的影响,有些模型则不作考虑.CO2腐蚀的影响因素很多,尤其是腐蚀产物膜、多相流介质和原油的影响使得CO2腐蚀的机理异常复杂,要建立准确和普适的预测模型较为困难.目前难以断言某一模型能更有效地预测CO2腐蚀速率,只能说某一预测模型更适合于某一特定环境的油气田.现场中缺乏准确的腐蚀数据致使研究预测模型与现场数据的相关性存在一定的难度.对于CO2腐蚀预测模型的研究,需要收集大量实验室和现场数据,结合化学、电化学反应动力学和介质的传输过程,重点研究腐蚀产物膜的特征形态、传质过程和多相流有对腐蚀产物膜的破坏作用.Nesic等人在这方面已经作了一些工作,并取得一定的成果.目前的预测模型均为均匀腐蚀速率的预测模型,然而对于CO2腐蚀,局部腐蚀如点蚀和台地状腐蚀等更为重要.因此,建立有关CO2局部腐蚀速率的预测模型对油气田生产更具有研究意义和必要性,这也是预测模型今后的发展方向.
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221中国腐蚀与防护学报第25卷
PRE DICTION MODE LS FOR CO 2CORR OSION OF OI L AN D G AS FIE LDS
ZHAN G Guoan 1,CHEN Changfeng 1,2,L U Minxu 1,WU Y inshun 1
(1.U niversity of Science and Technology of Beijing ,Beijing 100083;2.China N ational Of f shore Oil Research Center ,Beijing 100027)
Abstract :Several prediction models for CO 2corrosion of oil and gas fields have been reviewed.These models are mainly divided into three categories :empirical models ,semi 2empirical models and mechanistic models.Empirical models are based on laboratory or field data.They are simple and coincide with much of field data quite well.Se 2mi 2empirical models are developed according to chemical ,electrochemical reactions kinetics and diffusion of species to and from the bulk phase.Then deviation from prediction models will be corrected by multiplying with factors.Mechanistic models are based on CO 2corrosion mechanism combining corrosion thermodynamics and ki 2netics with diffusion kinetics.Because there are many factors affecting CO 2corrosion and the CO 2corrosion mechanism is extremely complicated ,it is quite difficult to develop an accurate universal prediction models.The present prediction models ,including empirical models ,semi 2empirical models and mechanical models ,are imper 2fect and need further improvement.
K ey w ords :oil and gas fields ,CO 2corrosion ,corrosion rate ,prediction models
3
212期张国安等:油气田中CO 2腐蚀的预测模型