基于液态结构变化的金属熔体结构敏感物性的
研究进展
邓延波ｔ耿浩然１王致明２滕新营，孙玉杰１郭忠全ｚ
（１．济南大学材料科学与工程学院，济南２５００２２；
２．山东大学材料液态结构及其遗传性教育部重点实验室，济南２５００６１）
摘要：综述了目前国内外对液态金属物理性能（如黏度、密度、表面张力、电阻率等）与液态微观结构交化的关系的研究现状、取得的成果和存在的问题。越来越多的研究结果证实，合金液态存在液一液结构的转变和物理性质的不连续性变化，合金液态物理性质的不连续性变化与液一液结构的转变有着密切的联系。对该方向未来的发展提出了展望。
关键词：金属熔体：液态结构；综述；物理性质
ＲｅｃｅｎｔＲｅｓｅａｒｃｈＰｒｏｇｒｅｓｓｏｎＳｔｒｕｃｔｕｒｅＳｅｎｓｉｔｉｖｅＰｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＭｅｔａｌＭｅｌｔＢａｓｅｄｏｎＬｉｑｕｉｄＳｔｒｕｃｔｕｒｅＣｈａｎｇｉｎｇ
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Ａｂ｜删：Ｔｈｅｒｅｃｅｎｔｒｅｓｅａｒｃｈｐｒｏｇｒｅｓｓ，ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ，ｒｅｓｕｌｔｓａｎｄｉｓｓｕｅｓｏｎｔｈｅｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐｂｅｔｗｅｅｎｐｈｙｓｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ（ｃ．ｇ．ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ，ｄｅｎｓｉｔｙ，Ｓｌｌｌ＇ｆａｃｅｔｅｎｓｉｏｎａｎｄｒｅｓｉｓｔｉｖｉｔｙ）ａｎｄｍｉｅｒｏｓｔｒｕｅｔｕｒｅｏｆｌｉｑｕｉｄｍｅｔａｌｗｏｒｅｉｎｔｒｏｄｕｃｅｄ．Ｍｏｒｅａｎｄｍｏｒｅｒｅｓｅａｒｃｈｒｅｓｕｌｔｓｐｒｏｖｅｄｔｈａｔｔｈｅｒｅｅｘｉｓｔｓｌｉｑｕｉｄ－ｌｉｑｕｉｄｓｔｒｕｃｔｕｒａｌＷａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎａｎｄｕｎｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓｃｈａｎｇｅｏｆｐｈｙｓｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｉｎｌｉｑｕｉｄａｈｏｙ，勰ｗｅｌｌ觞ａｃｏｎｓａｎｇｕｉｎｅｏｕｓｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐｂｅｔｗｅｅｎｔｈｅｍ．Ｔｈｅｆｕｔｕｒｅｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｄｉｒｅｃｔｉｏｎｏｆｔｈｉｓｄｏｍａｉｎｗａｓｐｒｏｐｏｓｅｄ
Ｋ移Ｗｈｄ簟：ＭｅｔａｌＭｅｌｔ；ＬｉｑｕｉｄＳｔｎａｅｔｕｒｅ；Ｓｕｍｍａｒｙ；ＰｈｙｓｉｅａｌＰｒ叩ｅｆｔｉ嚣
１引言
物质的液态相对于气态和固态，人们对它的认识还远远不够，特别是金属物质的液态，大多存在于高温，容易氧化反应，因而给各种测试分析带来很大困难。然而，金属液态结构的研究具有十分重要的意义，因为液态金属是固态金属材料的母液，所以研究金属液态对于改变其固态组织结构乃至性能具有重要的作用，越来越成为凝聚态物理学、材料学、冶金及化学等领域共同关注的探索对象０－３１。
基金项目：国家自然科学基金（５０３７１０４７，５０８７１０４７）：山东省
自然科学基金（Ｙ２００６Ｆ５５，Ｙ２００７Ｆ６９）和山东省重点学科基金
项目资助２熔体结构
２．１熔体结构理论模型
理论模型对金属熔体性能的研究十分重要，利用模型可以进行理论分析和数学计算，人们对金属熔体结构的认识得益于液体的理论模型，而所有的模型理论都是基于原子在液体空间倾向于某种排列或者做某种运动的学说。建立液态金属结构理论的目的是试图由质点间相互作用和有关微观性质求出液态的宏观性能。目前提出的液体模型主要有硬球模型、自由体积模型、空穴理论模型、准晶理论模型等，这些理论模型都建立在液态与固态结构相似的基础上，沿用了晶体点阵的概念。应该说，这些理论
２０１０年第１期铭蕾零Ｉ４９
都有一定的可信性，也有一定的局限性，可以解释分析不同的实验结果，其中，硬球模型和自由体积模型运用的更多些，但还不健全，需要根据研究的进展对现有模型进行修正和充实。
２．２熔体结构研究方法
研究合金熔体微观结构当前主要采用三种方法：第一种方法是直接测试法，采用Ｘ射线衍射仪、中子衍射仪等仪器直接对液态金属进行测试，得到液态金属的配位数、偶分布函数等结构参数信息，从而计算得到金属的液态结构；第二种方法是计算机模拟，即利用计算机技术，对液态金属分子键对、键形、偶分布函数等参数进行模拟计算，得到液态金属的各种信息，这种方法对于实际中难以实现的实验条件有着重要的意义；第三种方法是对液态结构敏感物性进行测量，例如黏度、电阻率等，从这些物理量的变化得到有关液态结构的信息。本论文重点围绕第三类方法的有关问题进行论述。
２．３国内外研究现状及分析
上世纪７０年代以来前苏联国家对钢铁和一些有色金属合金液态黏度、表面张力、密度、电阻率等物性进行了试验，发现了一些变化规律，研究开发了将液态结构变化用于改善制件质量和性能的技术Ｍ。日本对铁及其合金熔体性质进行了较系统的研究［６１，上世纪９０年代，由日本政府设立了“木村”计划，首次较系统研究了硅熔体的若干物理性质，发现硅熔体在凝固温度点处的粘滞系数、电导率、密度和表面张力等有异常变化，但试验局限于熔点附近较低温度，与液态结构变化联系的研究不够。Ｂｕｌｄｙｒｅｖ通过分子动力学模拟提出了ＵＳＴ模型。Ｉｉｄａ等人将Ｍｏｅｌｕｙｎ．ＨｕｇｈｅＳ模型进行修正，引进原子直径和质量等参数，提出了新的黏度模型阴。Ｓｅｅｔｈａｒａｍｎ基于绝对速率理论，建立了Ｓｅｅｔｈａｒａ－ｍａｎ－ＤａＳｉｃｈｅｎ黏度表达式嗍。这些模型都比较粗糙，尚不能很好地反映液态结构变化的特征。
国内，中科院物理所、山东大学、安徽工业大学、济南大学等单位开展了多种合金熔体黏度、电阻率、内耗能、流变性、密度等性质的研究。
３熔体的物理性质及其与结构的关系
３．１黏度
５０Ｉ枣磊ｔ荸２０１０年第１期
黏度是液态物质的一个基本物理性质，它反映了熔体中原子间结合力和原子扩散能力的强弱，是标志熔体中原子迁移或输运性质的物理量，可以用分子运动的微观性质特征值来描述。金属液态结构的变化可以通过黏度表现出来。还有一种理论【９】认为，液态合金中所有的分子都处于不停的热运动状态，从而引起了液态合金里原子数目密度的波动和金属密度的局部波动，而黏度与这种波动有密切关系。另外，通过研究熔体的黏度可以了解熔体微观结构特征及其与凝固组织和性能的关系，可以更深入探索合金液一固双相转变的内在联系，从而为实现通过液态来控制其凝固组织、预测和提高固态性能提供理论依据和新的技术途径。根据金属熔体黏度的变化来揭示液态结构及原子间相互作用的研究方法具有独特的意义和效果。
国外，前苏联、日本等国家在黏度性质进行了较多的实验研究，取得了一些重要的成果。Ｓｔｅｗ－ａｎ指出，当熔体中原子分布有序度降低时，其黏度随之降低。日本学者Ｉｄｉａ及其他一些学者对熔体黏度与成分的关系进行了定量分析研究，但计算结果与实验结果相差较大，还没有一个很好的表达二者关系的模型㈣。国内，合肥工业大学、山东大学和济南大学等都开展了金属熔体黏度方面的试验研究。其中包括：济南大学的耿浩然等人采用回转振动方法发现Ｇａ熔体的黏度随着温度的降低而增加，总体上呈现指数规律，但在１８０℃＂－－２１０℃之间存在突变点【１１１。杨中喜等发现ｓｎ在１３２３℃～１０８３℃、１０８３℃～６６３℃、６６３℃一５１３℃的三个温度区间内黏度都存在着突变点【１２】。孙民华等人通过研究纯铝黏度，发现Ａｌ的黏度一温度曲线不是圆滑或连续的曲线，存在异常断点，认为是金属熔体在某一温度发生了性质变化，导致熔体黏度发生突变【瑚。武玉琴等人发现Ｓｎ、Ｃｕ等金属及其合金在高于其熔点的过渡区黏度变化反常并偏离Ａｒｒｈｅｎｉｕｓ公式，流体系数随温度的升高反而降低，反映了液态结构的变化，并提出了修正的Ａｒｒｈｅｎｉｕｓ公式【１４】。另外，内耗法是材料阻尼特性的一种量度，由于内部某种机制而引起能量的耗散，是由力学驰豫引起的，其本质是由于出现了非弹性形变而将弹性振动能耗散为热能。
综述发展ｌ
３．２密度
密度是液体物质的基本性质之一，液态黏度、表面张力、热膨胀等许多基本性质的计算都涉及到密度。从微观角度来看，体积定义为原子质量与密度之比，密度反映了熔体中原子平均间距和原子体积大小，配位数的增加意味着原子占有平均体积的减少，即微观密度的增大。原子体积差别较大的两种金属形成合金时，原子体积对合金液态性质会产生重要的影响【ｌ习。密度还是熔体径向分布函数、双体分布函数中不可缺少的参数。金属熔体的密度变化直接影响熔体的对流和成分均匀化程度，是反映液态金属及其合金性质和行为的最基本的独立变量，是描述径向分布函数不可或缺的参数。目前，人们对材料液态密度的测量已经进行了一些研究，其中包括液态金属和合金。
济南大学的耿浩然对Ｂｉ、Ｇａ及其体系进行了研究，采用改进的阿基米德法测量Ｂｉ的密度时发现，熔化后密度随着温度升高而增加的反常现象，在高出熔点３９℃即３１０℃左右出现密度的最大值，发现了Ｂｉ熔体具有热缩冷胀的反常现象，熔体结构存在突变【－ｑ，在研究Ｇａ的密度时发现随温度的升高Ｇａ熔体的密度值先升高后下降，在熔点５０℃附近出现最大值，随后密度的变化呈抛物线趋势【唧。张海林等采用Ｘ射线衍射法测定了液态纯铁的密度，与文献结果相当吻合【ｌ研。
但是，由于很多金属和合金熔体处于高温，样品易氧化反应而产生氧化膜、熔体性质对杂质的含量较敏感，并受到试验设备和条件的限制，所以，目前获得系统、精确的密度值还存在较大的技术困难。３．３其他
３．３．１电阻率
一个长为Ｊ、横截面积为Ａ的均匀材料，两端加电压Ⅵ在这样一个形状规则的匀致材料中，电流Ｊ是均匀的，电流密度Ｊ在各处也是相同的。同时，电场强度Ｅ也是均匀的，由欧姆定律得：
＿，：—ＬＥ；上Ｅ
ＡＲＰ
式中，ｐ为材料的电阻率。通常来说，液态金属的电阻率随温度的升高而增大，成正比关系。但是当液体结构发生变化时电阻率也会发生非线性变化，因此可以通过研究电阻率与温度的关系来间接推测熔体结构的变化，这在缺乏直接的结构测量手段时是十分有用的。熔体电阻率通常采用接触及非接触两种方法来测量。接触法是指测量电极与被测熔体直接接触，在熔体中通一恒定电流，量取一定长度熔体的电压降求得熔体的电阻率。而非接触法是指测量过程中不用测量电极，在一定条件下通过测量与熔体电阻率相关的其它物理量导出熔体的电阻率。对于液态金属来说，比较常用的是接触法中的四电极法。陆坤权等通过实验发现，液态纯锑电阻率随温度升高存在有别于一般简单液态金属的反常变化，对于简单液态金属如液态ＩＩｌ，在整个测量温度范围内其电阻率随温度升高而呈线性增加，并认为这种变化是由于液态锑中存在的有序结构随温度的变化而造成的【１９１。文献１２０ｌ对ＩｎＳｎ合金熔体高温区域的电阻率行为进行了观察，发现在液相线以上几百度的温度区域，ＩｎＳｎ４９．１ｌ和ＩｎＳｎ７０等成分的合金中均存在电阻率的异常变化行为，表明在这一温度区域熔体可能发生了液一液结构转变：益汛训等在ＩｎＳｎ４９．１１和ＩｎＳｎ７０的熔点附近的低温区同样发现电阻率有异常变化，也认为可能发生了液一液结构转变。ｌｎＳｎ合金电阻实验的结果同时得到了Ｘ．Ｒａｙ衍射、内耗、ＤＳＣ等其他实验方法的验证，反映出电阻实验方法在研究熔体液一液结构转变问题是十分有效的。
３．３．２表面张力
表面张力是分子力的一种表现。它发生在液体和气体接触时的边界部分，是由于表面层的液体分子处于特殊情况决定的。表面层内的液体分子受到内测和外侧的液体分子互吸力不平衡，内测的吸力大于外侧的吸力。因此表面层分子受到一垂直液面向内的合引力珂和润湿现象一致，可把它称为内聚力）。由于合引力的存在，表面层分子比液体内部分子有较高的势能。表面层势能有减小的趋势使得表面有收缩的趋势，这就是表面张力的本质。液态金属的表面张力是冶金过程最基本的物理量之一，也是一个结构敏感物理量，熔体结构的变化往往反应在表面张力的变化上。表面张力在润湿性问题上是一个决定性因素，所以通过润湿性可以求出表面张力。熔体结构的突变将导致润湿性的突变，通过润湿性
２０１０年第１期岔涵ｔ善５１
１综述发展
与温度的关系，可以间接研究熔体结构与温度的关系。液体表面张力的测量方法一般有以下几种：鼓泡法，座滴法，毛细管上升法，挂环法，滴重法，挂片法阎等。对于液态金属和合金而言，其熔点大多较高，所以最常用的是座滴法和最大气泡压力法，因为这两种方法可在高温下及很宽的温度区间内精确测量表面张力。东北大学的孙本良在研究ＮａＣｌ．ＫＣＩ（１：１）．ＳｃＣＩ，体系时发现嘲，表面张力在ＳｃＣｌ，含量相同时随温度的增加而减小，在同一温度下则随着浓度的增加而降低，这是由于温度增加时，表面粒子的动能增加，粒子间的作用力减小，从而使表面张力降低：而表面张力随着ＳｃＣｌ，浓度增加而降低是因为Ｓｃ抖离子半径较大，作用力相对减弱所致。其他学者在研究Ａｌ、Ｓｎ对Ａ１２０，润湿性关系时发现，Ａｌ与Ａ１２０，润湿性在１０００～１２５０℃之间存在突变，由不润湿变为润湿，界面结合牢固。而Ｓｎ与Ａｌ：Ｏ，润湿性在１０８０—１２００℃之间存在突变，尽管没有完全润湿刚。目前较为欠缺的是，一相与另一相之间的表面或界面的行为和性质在理论或实验研究上都相当不足，这主要是由于精确确定表面张力或界面张力十分困难。
４展望
由以上研究可见，国内外对材料液态的物理性质进行了大量的研究。研究结果证实，合金液态存在液一液结构的转变和物理性质的不连续性变化，合金液态物理性质的不连续性变化与液一液结构的转变有着密切的联系。但是，目前国内外对液态金属物理性质的研究还十分薄弱，这主要表现在两方面：一是缺乏高精度的测试设备和，二是缺乏高精度的实验技术及配套计算参数。由于缺乏高精度实验仪器和技术，对于同种成分的合金液态性质，人们的测试结果往往存在较大差异，缺乏有价值的实验数据，直接影响到对液态金属物理性质的深入研究。因此，人们目前对合金液态物理性质与微观结构之间联系的认识尚处于认识的起步阶段，对液态结构的本质及其转变的性质、机理和普适性的认识还远远不够，对物理性质的异常性变化与液一液结构转变之间的确切关系需要深入探索，需要进一步设法提高实验的精度和重复率。探索由液态敏感物理性
５２Ｉ枣扇ｔ辱２０１０年第１期质及其变化信息来直接表征微观结构变化特征是一项值得深入开展的研究课题。
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（下接第５９页）
综述发展Ｉ
（１）由于电解槽烟气捕集所需的风量和负压由净化系统的主排烟机提供，因此为了提高系统的集气效率，必须确保排烟机的正常运行，合理开启排烟机阀门，保证净化系统集气所需风量。
（２）每天对净化系统布袋除尘器的工作情况和清灰系统进行检查，确保除尘器和清灰系统正常工作，降低布袋除尘器的阻力，提高净化系统的载氟烟气压力。
（３）定期对净化系统管道的密封情况进行检查，发现管道有泄漏时要及时进行治理，防止管道泄漏造成净化系统风量损失。
３．６加强电解作业管理，不断提高系统的集气效率（１）加强停开槽管理。对已停进行大修的电解槽，要有专人及时将该槽支烟管阀门关闭。对于新开电解槽在启动过程中，适当增加烟道支烟管阀门开启角度，以减小启动槽产生的大量烟气四处散溢。
（２）加强作业时槽盖板和炉门的管理。电解槽大面整形时最多打开４～５块盖板，分段作业，避免大量烟气散逸；换极作业、出铝作业后及时盖好盖板、关好炉门：每个工区同时打开槽盖板作业的槽不超过２台；检查和作业完毕及时关好炉门；修订考核制度，严格禁止一个工区打开两台以上电解槽同时进行作业的情况出现。尤其要阻止一次掀开电解槽所有盖板进行大面整形作业的情况发生。比如要进行大面整形时，可以打开部分槽盖板进行作业。这样一来不至于槽盖板全打开，使该槽负压急剧降低至零，同时又影响后续电解槽烟气的收集效果。每项操作结束后，要做到及时盖放好槽盖板，关闭好前后炉门，防止大量烟气散失。
（３）优化电解槽工艺技术条件［５１。严格保持电解槽技术条件，促进电解槽平稳生产，可避免电解槽发生病槽时大量烟气的产生。在调整电解槽技术条
件时，要进行微调或少调，比如槽设定电压调整幅度一次不能超过３０ｍＶ，以防止槽子热平衡变化过快，造成电解质挥发损失加大嘲。
“）控制阳极效应系数［６１。当电解槽发生阳极效应时，要产生比平时多１０倍以上的二氧化碳、一氧化碳气体和氟化物气体，严重影响现场空气质量，同时，因为电解槽发生效应时，因为熄火阳极效应操作槽盖板、炉门盖放、关闭不是太严密，无形中就会使烟气的收集效率大大降低。所以，要严格控制，减少电解槽阳极效应的发生。
４结束语
（１）通过采取本文所述的措施可以使净化集气效率达到９８％，净化效率达到９９．５％以上，确保了烟气净化系统的高效运行，污染物达标排放。
（２）烟气净化系统集气效率提高后，改善了厂房环境，既有利于降低劳动强度，又利于广大职工的身心健康，真正实现铝电解过程的清洁生产。
（３）电解槽集气效率后，净化系统净化回收后的载氟氧化铝含氟里成倍增长，吨铝氟盐消耗节约５ｋｇ左右，为稳定槽温、节能降耗发挥了很大作用。
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２０１０年第１期奄磊簟辱ｌ５９
基于液态结构变化的金属熔体结构敏感物性的研究进展
作者：邓延波， 耿浩然， 王致明， 滕新营， 孙玉杰， 郭忠全， DENG Yan-bo， GENG Hao-ran ， WANG Zhi-min， TENG Xin-ying， SUN Yu-jie， GUO Zhong-quan
作者单位：邓延波,耿浩然,滕新营,孙玉杰,郭忠全,DENG Yan-bo,GENG Hao-ran,TENG Xin-ying,SUN Yu-jie,GUO Zhong-quan(济南大学材料科学与工程学院,济南,250022)， 王致明,WANG Zhi-
min(山东大学材料液态结构及其遗传性教育部重点实验室,济南,250061)
刊名：
金属世界
英文刊名：METAL WORLD
年，卷(期)：2010(1)
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